ACIDIFICAÇÃO E LIBERAÇÃO DE SULFATO EM FUNÇÃO DE

DIFERENTES DOSES DE CALCÁRIO EM SOLO CONTAMINADO

COM PIRITA EM ÁREA DE MINERAÇÃO DE CARVÃO

Márcio R. Nunes, Luiz F. S. Pinto, Eloy A. Pauletto, Flavia F. Fernandes Universidade Federal de Pelotas, Faculdade de Agronomia Eliseu Maciel, Departamento de Solos,

Campus Universitário Cx. Postal 354, Capão do Leão – RS, CEP 96001-970

E-mail: marcio_r_nunes@yahoo.com.br

RESUMO

A mineração do carvão desencadeia sérias alterações no ambiente, sendo uma delas a formação

de drenagem ácida devido à oxidação da pirita A acidificação, além de rebaixar o pH a valores abaixo de

3,5, provoca a dissolução dos silicatos e a liberação de metais, gerando grandes quantidades de sulfato e

de metais nas águas. Esse trabalho teve por objetivo estudar a liberação de sulfato a partir de material de

estéril presente em solos construídos na mina de carvão de Candiota-RS submetido a diferentes doses de

calcário. O experimento foi conduzido em laboratório em colunas de lixiviação, com quatro doses de

calcário (0, ½, 1 e 2 vezes a dose indicada) em material de estéril e nesse misturado com 50% de solo. As

lixiviações foram feitas a intervalos de uma semana, totalizando até o presente 245 lixiviações. Em todos

os lixiviados foram feitas análises de pH e condutividade elétrica e em 16 intervalos foi realizada a

análise de sulfato. O teor de enxofre presente em cada lixiviação foi estimado por correlação com a

condutividade elétrica. Observou-se que somente a dose dupla conseguiu manter o pH acima da

testemunha, chegando a 4,5 no estéril e 5,5 no estéril+solo, contra 3,0 e 3,5 nos demais tratamentos para

estéril e solo+estéril, respectivamente. A condutividade elétrica (CE) tendeu a diminuir gradativamente,

variando em ciclos relacionados com as estações do ano, inicialmente inversamente proporcional as

doses, com a meia dose e a dose indicada se tornando mais próximas a testemunha na medida em que

foram acidificando. A intensidade da liberação estimada de sulfato foi diminuindo com o tempo,

chegando ao final da 245ª lixiviação a corresponder ao consumo de mais de 70% e 80% da quantidade

inicial de S no estéril e solo+estéril, respectivamente.

PALAVRAS-CHAVE: pirita, drenagem ácida, solos, mineração.

1. INTRODUÇÃO

Os depósitos de carvão mineral de maior importância econômica para o Brasil

concentram-se nos estados do Sul do País, na formação Rio Bonito. No Brasil, assim

como na Austrália e nos Estados Unidos, a maior parte deste minério é explorado na

forma de lavra a céu aberto (ANEEL, 2010), o que acarreta em revolvimento das

camadas suprajacentes e a exposição das camadas sotopostas da coluna geológica local.

Nestas camadas, denominadas de estéril, ocorre a presença de pirita, principalmente na

camada de carvão denominada Banco Louco, que por não apresentar características

econômicas viáveis, acaba permanecendo no estéril, que irá compor o perfil da área

recomposta (Pinto, 1999). A pirita (FeS2), quando em contato com oxigênio e água,

oxida-se gerando a drenagem acida de minas (DAM), que juntamente com seus

contaminantes compõem um dos problemas mais relevantes das áreas degradadas pela

mineração de carvão (Evangelou, 1995; Pinto e Kämpf, 2002).

O sulfato, quando em ambiente anaeróbico e sendo rico em material orgânico, é

reduzido a sulfeto. Posteriormente pode combinar-se com o Fe(II) formando a pirita,

processo conhecido por sulfidização (evangelou, 1995). Materiais portadores de pirita,

quando expostos a uma condição oxidante provocam uma reação contrária, ocorrendo

então a oxidação e liberação de enxofre na forma de ácido sulfúrico, originando um

processo pedogenético natural chamado de sulfurização (Carson e outros, 1982). Este

processo é dependente da atividade microbiana, sendo, segundo Ehrlich (1990), a

bactéria Acidithiobacillus ferrooxidans considerada o microorganismo mais importante

em lugares onde ocorre DAM.

Nos solos construídos, após mineração de carvão, a condição ambiente somada

ao aumento da superfície de contato da pirita, acelera o processo de sulfurização, o que

poderá levar a formação de um horizonte sulfúrico (Pinto e Kämpf, 2002). Inicialmente

o processo depende basicamente de oxigênio, e à medida que o pH diminui (<4), a

oxidação fica por conta do Fe+3

, que nesta condição passa a ter maior solubilidade

acarretando em um efluente com pH menor que 3, com alta concentração de sulfato e

metais. Esse processo, além de contaminar as águas superficiais e subsuperficiais, torna

difícil a revegetação das áreas mineradas. Os ácidos produzidos podem ser naturalmente

tamponados pelos carbonatos, bases trocáveis e silicatos presentes no solo e nos

materiais estéreis (Dent, 1986).

Esse trabalho teve por objetivo estudar a liberação de sulfato a partir de material

de estéril presente em solos construídos na área regenerada da mina de carvão de

Candiota-RS submetido a diferentes doses de calcário.

2.MATERIAL E MÉTODOS

O experimento foi conduzido no laboratório de solos da Universidade Federal de

Pelotas. O solo, correspondente ao horizonte A+B de um Argissolo Vermelho Eutrófico

típico (Pinto, 1999), e o estéril utilizados no experimento foram coletados nas camadas

superficial e subsuperficial, respectivamente, de um solo construído em área regenerada

da malha VII da mina de carvão de Candiota/RS. O estéril foi moído, homogeneizado e

caracterizado quanto ao seu potencial de acidificação (PA) pelo método de O’shay e

outros (1990). A média de quatro repetições resultou em 9,4kg de CaCO3 por Mg de

estéril, o que corresponde a 0,28% de pirita. O pH em água do estéril se encontrava em

3,02 e a acidez potencial em 10,57 cmolc.kg-1

, realizados conforme Embrapa (1997), ao

passo que os do solo em 5,35 e 3,81 cmolc.kg-1

, respectivamente.

As colunas de lixiviação forma feitas com tubos de PVC, de 100 mm de

diâmetro externo e 25 cm de altura, nas quais foi adaptada uma câmera de ar de 3 cm de

altura, para garantir o fluxo de oxigênio na coluna. Em cada coluna colocou-se 15 cm de

altura de amostras compostas por duas proporções de solo/estéril (0/100 e 50/50), o que

correspondeu a valores de massa com em média 1330g de solo/estéril, contendo 7,31g

de pirita (3910 mg de S) no 0/100 e 3,66g de pirita (1955 mg de S) no 50/50. Cada

proporção (solo/estéril) foi tratada com quatro diferentes doses de CaCO3,

correspondendo a 0, ½, 1 e 2 vezes a dose recomendada pela acidez potencial do

material. As doses foram (base seca e PRNT 100%) de 1,91 g calcário / kg solo e de

5,29 g calcário kg estéril, equivalendo a 5730 e 15870 kg/ha, respectivamente,

admitindo 3000 Mg de solo/estéril por ha.. Para cada tratamento realizou-se três

repetições (2x4x3 = 24 colunas). Antes do início das lixiviações, as amostras foram

umedecidas até atingir a máxima capacidade de retenção de água. A partir desta

condição, no dia 6 de janeiro de 2005, iniciaram-se as lixiviações, com 333mL de água

destilada, correspondente a 45 mm de altura de coluna.

São apresentados os resultados até a 245ª lixiviação, realizada ao longo de 2203

dias (média de 9 dias entre as lixiviações). Após a passagem completa da solução pela

coluna, as amostras eram recolhidas e realizadas leituras de pH e condutividade elétrica.

Nas soluções da 3ª, 6ª, 12ª, 16ª, 20ª, 30ª, 37ª, 44ª, 56ª, 79ª, 100ª 140ª, 162ª, 185ª, 200ª e

226ª lixiviação foram determinadas a concentração de sulfato, realizada por

turbidimetria com BaCl2-gelatina, sem fazer digestão da solução (modificado de

Tedesco e outros, 1995). Nas mesmas lixiviações, exceto na 12a, 16

a 20

a, 37ª e 44ª,

determinou-se o cálcio e magnésio, por espectroscopia de absorção atômica, e o silício

por espectroscopia de UV-visível. O enxofre liberado nas lixiviações onde não foi

determinado foi estimado por correlação com a condutividade elétrica.

3.RESULTADOS E DISCUSSÃO

A variação dos valores de pH das soluções lixiviadas no decorrer do

experimento está apresentada na figura 1. Nesta fica claro que o material estéril oriundo

da mina de Candiota/RS, portador de grande concentração de pirita, apresenta alto poder

de acidificação, como indicado pelos baixos valores de pH, principalmente na solução

lixiviada do estéril puro (100/0). Neste material, o tratamento correspondente a dose 0

manteve os valores de pH entre 2 e 3 até a lixiviação número 130. A partir de então,

seus valores, juntamente com o dos tratamentos 1/2 e 1 dose, mantiveram leve tendência

de elevação. Isto pode indicar que o material está começando a se dirigir para a fase de

pós sulfurização. Conforme Inda e outros (2010), o solo construído a 2, e 24 anos, por

ele estudado, encontrava-se na sulfurização ativa e próximo a fase pós-sulfurização,

respectivamente.

(a)

2,0

3,0

4,0

5,0

6,0

7,0

8,0

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250

lixiviações

pH

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

(b)

2,0

3,0

4,0

5,0

6,0

7,0

8,0

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250

lixiviações

pH

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

Figura 1. pH das soluções lixiviadas das amostras de estéril (a); e estéril / solo 50/50

(b), tratadas com 0, ½, 1 e 2 vezes a dose de calagem indicada pelo H + Al.

A partir da lixiviação 130, o pH dos três tratamentos (0, 1/2 e 1 vez a dose)

uniram-se com valores próximos a 3,0. Isto indicada que a quantidade de calcário

remanescente nas colunas pode ter sido consumido ou não ser mais suficiente para

elevar o pH de maneira significativa. A dose dupla. manteve o pH acima de 6,0 até a

lixiviação número 77, sendo que a partir de então os valores decaíram permanecendo

em uma zona pouco acima de 5,0 até a 114a. Posteriormente caíram para um patamar

abaixo de 5,0 permanecendo até a 245a lixiviação. A dose dupla mesmo após 226

lixiviações ainda apresenta poder de neutralização da DAM.

Para o material contendo relação solo/estéril de 50/50 (figura 1b), o pH da dose

0, ao contrário da do material 100/0 se comportou de forma constante, porém uma

unidade acima, se mantendo sempre abaixo de 4,0. Nas demais doses, ainda se observa

um certo poder de neutralização, visto que os valores de pH sempre se mantém acima

daqueles obtidos na dose 0. A dose dupla também mantém valores mais elevados do que

no material 100/0, na faixa entre 5,0 e 6,0.

Os valores de condutividade elétrica (CE) são mostrados na figura 2. Os altos

valores de CE, bem como os elevados teores de sulfato (figura 3), nas primeiras oito

lixiviações podem ser devido à oxidação dos sulfetos presentes no material estéril no

período antecedente a montagem do experimento e início das lixiviações, ocorrida no

tempo em que esse permaneceu no campo, após ter sido minerado. O sal concentrado

não lixiviado ao longo desse período, foi então carreado pela água das primeiras

lixiviações, elevando assim a CE e liberando uma grande quantidade de sulfato.

Passado esse período inicial, referido anteriormente, a CE baixou

consideravelmente para o material estéril (figura 2a) e também para o material contendo

50% solo e 50% estéril (figura 2b). Essa se comportou de forma inversa aos valores de

pH, sendo assim, os maiores valores foram obtidos no material estéril e no tratamento 0,

sendo que o material estéril apresentou valores aproximadamente 3 vezes mais elevados

para as mesmas datas e tratamentos quando comparado ao material 50/50. Também é

evidenciada, em todos os tratamentos, a presença de picos, onde a condutividade se

eleva, sendo três deles no mês de fevereiro e três no mês de março, ou seja, todos em

épocas com temperaturas elevadas. Isto poderia ser explicado pela teoria de que o

aumento da temperatura favorece a difusão de gases, particularmente de O2 atmosférico

nos sistemas aquosos e para dentro dos poros dos substratos, portanto favorecendo a

cinética das reações produtoras de acidez. Por outro lado, esses picos de CE podem estar

associados ao aumento da atividade microbiana, uma vez que a reação da oxidação da

pirita é catalisada por microorganismos. Segundo Ehrlich (1990) a bactéria

Acidithiobacillus ferrooxidans é considerado o microorganismo mais importante em

lugares onde ocorre DAM. Esta bactéria é classificada como mesófila em relação a

temperatura (Ingledew, 1980).

(a)

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250

Lixiviações

CE

(m

S/c

m)

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

14/02/2005

24/02/2006

13/02/2009

02/03/201018/01/2011

05/03/2008

27/03/2007

(b)

0

100

200

300

400

500

600

700

800

900

1000

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250

Lixiviações

CE

(m

S/c

m)

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

14/02/2005

24/02/2006 27/03/2007

05/03/2008

13/02/2009 02/03/201018/01/2011

Figura 2. Condutividade elétrica das soluções lixiviadas das amostras de estéril (a); e

estéril mais solo 50/50 (b) tratadas com 0, ½, 1 e 2 vezes a dose de calagem

indicada pelo H + Al.

Após a 100ª lixiviação, a CE passou a diminuir gradativamente, ainda com picos

coincidentes com as épocas mais quentes do ano (Figura 2), com a CE nitidamente

inversamente proporcional as doses no material 50/50 e com a meia dose e a dose

indicada se tornando mais próximas a testemunha no material 100/0.

A concentração de sulfato é mostrada na Figura 3. Nessa, além de se observar

aquelas concentrações muito elevadas presentes nas primeiras lixiviações, que foram

comentada anteriormente, também se pode notar os aumentos de sulfato coincidindo

com os picos de CE, denotando a estreita relação entre o fenômeno de oxidação da pirita

e liberação de sulfato e o aumento da CE das águas. Na figura também se observa, para

ambos os materiais (0/100 e 50/50) e em todos os tratamentos, após a 160a lixiviação

uma diminuição no teor de sulfato, concomitantemente observada na CE (figura 2).

(a)

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

0 5 10 15 20

Su

lfa

to (

mm

ol/

dm

3)

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

lixiviações

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

(b)

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

lixiviações

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

0 5 10 15 20

su

lfato

(m

mo

l/d

m3

)

Figura 3. Concentração de sulfato nas soluções lixiviadas das amostras de estéril (a); e

estéril mais solo 50/50 (b) tratadas com 0, ½, 1 e 2 vezes a dose de calagem

indicada pelo H + Al.

Os percentuais remanescentes de enxofre nas colunas para os materiais 100/0 e

50/50, calculados a partir do teor estimado de enxofre por correlação com a CE, são

apresentados nas figuras 4a e 4b.

A figura 4 mostra que até a 10a lixiviação entre 10 e 20% do enxofre presente foi

liberado, destacando-se os tratamentos com calagem. Após, a liberação diminuiu

gradativamente de intensidade em todos os tratamentos, com a situação entre

tratamentos se modificando, onde a dose dupla passou a liberar menos em relação aos

outros tratamentos. Assim, até a metade do período do experimento (120a lixiviação), os

tratamentos tinham liberado entre 50 e 60% do enxofre presente na pirita no material

100/0 e entre 55 e 65% do enxofre no material 50/50. Aos 245a, a taxa de liberação

nitidamente diminuiu, restando ainda entre 20 e 30% do enxofre no material 100/0 e

entre 15 e 25% no material 50/50.

(a)

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240lixiviações

En

xo

fre r

em

an

escen

te (

%)

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

(b)

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

lixiviações

En

xo

fre r

em

an

escen

te (

%)

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

Figura 4. Percentual do enxofre remanescente nas colunas das amostras de estéril (a); e

estéril mais solo 50/50 (b) tratadas com 0, ½, 1 e 2 vezes a dose de calagem

indicada pelo H + Al.

Para melhor observar essa taxa de liberação, foi estimado na figura 5, a partir da

tangente média das cinco últimas liberações, para cada ponto, em quantas lixiviações o

enxofre seria consumido. No material 100/0, fica claro que até a 120a lixiviação, a

expectativa seria do enxofre ser consumido em 200 e 300 lixiviações, e que entre a 120a

lixiviação e a 180a lixiviação essa passou a ser entre 300 e 450 e após entre 350 e 550

lixiviações, dependendo do tratamento e da época do ano (temperatura). No caso do

material 50/50, até a 120a lixiviação, a expectativa do enxofre ser consumido ficou entre

200 e 300 lixiviações; entre a 120a lixiviação e a 180a lixiviação essa passou a ser entre

250 e 400 lixiviações e após entre 300 e 520 lixiviações, também com diferenças entre

tratamentos e dependendo da época do ano. Assim, a tendência observada indica um

provável comportamento assintótico na liberação do enxofre.

(a)

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250

lixiviações

no d

e l

ixiv

iaçõ

es p

ara

co

nsu

mir

o S

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

(b)

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250

lixiviações

no d

e l

ixiv

iaçõ

es p

ara

co

nsu

mir

o S

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

Figura 5. Estimativa do número de lixiviações necessárias para que o enxofre

remanescente nas colunas das amostras de estéril com 0, ½, 1 e 2 vezes a

dose de calagem indicada pelo H + Al fosse consumido pelo processo de

oxidação da pirita.

As figuras 6 e 7 mostram as liberações de Ca e Mg. Nestas se observa que as

liberações tanto de Ca como de Mg tenderam a ser maiores nos tratamentos que

receberam calcário, o que seria de se esperar como resultado da reação deste com a

acidez produzida pela oxidação da pirita. Por outro lado, o tratamento testemunha, sem

calcário, para ambos os materiais (0/100-0 e 50/50-0), também apresentou

concentrações elevadas de Ca e Mg liberados até aproximadamente a metade do

experimento, mesmo comportamento dos outros tratamentos, indicando uma fonte de

liberação de Ca e Mg outra sem ser a do calcário magnesiano (CaO = 26% e MgO =

14%) adicionado. A liberação de Ca e Mg pode ser explicada pela lixiviação dos cátions

presentes no complexo de troca, deslocados pelos íons H+ da acidez produzida.

(a)

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

lixiviações

Ca

(m

mo

l d

m-3

)

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

(b)

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

lixiviações

Ca (

mm

ol

dm

-3)

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

Figura 6. Concentração de cálcio nas soluções lixiviadas das amostras de estéril (a); e

estéril mais solo 50/50 (b) tratadas com 0, ½, 1 e 2 vezes a dose de calagem

indicada pelo H + Al.

(a)

0

2

4

6

8

10

12

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

lixiviações

Mg

(m

mo

l cm

-3)

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

(b)

0

1

2

3

4

5

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

lixiviações

Mg

(m

mo

l cm

-3)

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

Figura 7. Concentração de magnésio nas soluções lixiviadas das amostras de estéril (a);

e estéril mais solo 50/50 (b) tratadas com 0, ½, 1 e 2 vezes a dose de calagem

indicada pelo H + Al.

Os valores de silício encontrados nos lixiviados são mostrados na figura 8. Neste

caso se observa uma relação muito clara entre esses valores e o pH, como indicado

pelos valores bem menores dos tratamentos com dose dupla de calagem (100/0 – 2 e

50/50- 2). Essa liberação de silício é explicada pela dissolução dos silicatos,

particularmente dos filossilicatos de pequeno tamanho (argila e silte) presentes tanto no

material do estéril quanto do solo.

(a)

0

10

20

30

40

50

60

0 50 100 150 200 250lixiviações

Si

(mg

dm

-3)

0/100-0 0/100-1/2 0/100-1 0/100-2

(b)

0

10

20

30

40

50

60

0 50 100 150 200 250lixiviações

Si

(mg

dm

-3)

50/50-0 50/50-1/2 50/50-1 50/50-2

Figura 8. Concentração de silício nas soluções lixiviadas das amostras de estéril (a); e

estéril mais solo 50/50 (b) tratadas com 0, ½, 1 e 2 vezes a dose de calagem

indicada pelo H + Al.

4.CONCLUSÕES

Somente a dose dupla de calagem indicada pela acidez potencial conseguiu manter o pH

acima da testemunha, chegando a 4,5 no estéril e 5,5 no estéril+solo, contra 3,0 e 3,5 nos demais

tratamentos para estéril e solo+estéril, respectivamente.

A condutividade elétrica (CE) tendeu a diminuir gradativamente, variando em ciclos

relacionados com as estações do ano, provavelmente com influências devido a atividade

microbiana que catalisa a reação de oxidação da pirita.

A intensidade da liberação estimada de sulfato foi diminuindo com o tempo, chegando

ao final da 245ª lixiviação a corresponder ao consumo de mais de 70% e 80% da quantidade

inicial de S no estéril e solo+estéril, respectivamente.

Além de sulfato, quantidades apreciáveis de Ca e Mg também são liberados por

deslocamento do complexo trocável bem como de silício por dissolução dos silicatos

5.AGRADECIMENTOS

Ao CNPq pela concessão da bolsa PIBIC do segundo autor e à Companhia

Riograndense de Mineração (CRM) e a Rede Carvão pelo apoio financeiro.

6. REFERÊNCIAS

ANEEL. Agência Nacional de Energia Elétrica. Disponível em:

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