padronizacao absoluta do 177lu e do 111in

Eduarda Alexandre Rezende

PADRONIZAO ABSOLUTA DO 177

Lu E DO 111

In.

Dissertao apresentada ao Programa de Ps-

Graduao em Radioproteo e Dosimetria do

Instituto de Radioproteo e Dosimetria da

Comisso Nacional de Energia Nuclear, como

parte dos requisitos necessrios obteno do

ttulo de Mestre em Radioproteo e Dosimetria

na rea de Metrologia.

Orientador: Dr. Luiz Tauhata

IRD/CNEN

Co-Orientador: Dr. Akira Iwahara

IRD/CNEN

Rio de Janeiro Brasil

Instituto de Radioproteo e Dosimetria Comisso Nacional de Energia Nuclear

Coordenao de Ps-Graduao

2011

Rezende, Eduarda Alexandre

Padronizao Absoluta do 177

Lu e do 111

In. [Rio de Janeiro] 2011

Dissertao (mestrado) - Instituto de Radioproteo e Dosimetria

Rio de Janeiro, 2011.

1. Padronizao Absoluta; 2. Lu-177; 3. In-111; 4. Medicina

Nuclear.

I. Instituto de Radioproteo e Dosimetria II. Padronizao

Absoluta do 177

Lu e do 111

In.

Eduarda Alexandre Rezende

PADRONIZAO ABSOLUTA DO 177

Lu E DO 111

In.

Rio de Janeiro, 29 de abril de 2011.

_________________________________________________________

Dr. Luiz Tauhata FAPERJ - IRD/CNEN

_________________________________________________________

Dr. Jos Ubiratan Delgado - IRD/CNEN

________________________________________________________

Dra Karla Cristina de Souza Patro IRD/CNEN

_________________________________________________________

Dr.Vitor Luiz Bastos de Jesus Instituto Federal do Rio de Janeiro - IFRJ/Campus Nilpolis

Rio de Janeiro Brasil

2011

iv

DEDICATRIA

A minha amada av Delta (in memoriam).

v

AGRADECIMENTOS

Agradeo a Deus acima de tudo, pela minha vida e pela sua graa e misericrdia me

permitiu realizar este trabalho.

Meu obrigado a toda minha famlia por toda a cooperao, apoio, pacincia, carinho

e amor dispensados em mim. Em especial agradeo a minha av Delta, que durante meu

primeiro ano neste trabalho me ajudou e amou incondicionalmente. Ela sempre acreditou

em mim.

Agradeo ao Jlio Csar, meu namorado, pelo amor e pela imensa pacincia que

teve comigo nesses anos. As minhas amigas de mestrado, Nilmara, Amanda, Tain e

Brbara, eu s tenho a agradecer por terem tornado esses momentos mais divertidos.

Agradeo ao Luiz Tauhata que mais que meu orientador, um amigo que est

sempre pronto a me ajudar e sempre tem as palavras certas que quero ouvir. Ao Akira

Iwahara, meu co-orientador, pelo carinho e esforo sem o qual esse trabalho no sairia. A

todos os funcionrios do SEMRA e ao chefe Bira, pelo acolhimento, carinho e ateno. A

minha amiga Estela e a Vanessa pela preparao das fontes usadas nesse trabalho.

Em especial meu agradecimento ao Carlos Jos da Silva e ao Roberto Poledna,

amigos do SEMRA, pelos trabalhos realizados, que foram essenciais ao desenvolvimento

desse tema.

vi

RESUMO

Em virtude do uso crescente do 177

Lu e 111

In na medicina nuclear, verificou-se a

necessidade de se ter padres destes radionucldeos no pas para a calibrao dos

ativmetros utilizados nos SMNs.

Neste trabalho, com o objetivo de disponibilizar padres confiveis aos usurios,

solues de 177

Lu e de 111

In foram calibradas utilizando os mtodos absolutos de

padronizao por coincidncia 4(PC)-(NaI(Tl)), de anticoincidncia 4(LS)-

(NaI(Tl)), pico-soma (Ge) e pico-soma (NaI(Tl)) disponveis no Laboratrio Nacional de

Metrologia das Radiaes Ionizantes/IRD.

Na padronizao por cada mtodo, foram determinados os valores da atividade por

unidade de massa e de suas incertezas. Tambm foram determinados os valores das

probabilidades de emisso de raios X e gama, a verificao de impurezas por

espectrometria gama e a meia-vida, com uma cmara de ionizao IG12.

Os resultados da atividade por unidade de massa do 177

Lu obtidos pelo mtodo de

coincidncia de 3274,9 kBq/g 0,94% e anti-coincidncia de 3253,3 kBq/g 0,68%

mostraram uma concordncia de 0,4% e 1%, respectivamente, em relao ao valor de

referncia de 3288 kBq/g estabelecido na comparao-chave do BIPM.

Os resultados da atividade por unidade de massa das medies do 111

In obtidos com

os quatro mtodos de calibrao deram incertezas menores que 2,5% e diferenas em

relao ao valor mdio da atividade por unidade de massa menores que 0,9%.

Os resultados mostraram uma incerteza expandida menor que 2,5%, o que

suficiente para assegurar uma incerteza menor que 5%, conforme normas internacionais,

vii

para a calibrao dos ativmetros utilizados nas radiofarmcias e servios de medicina

nuclear.

Palavras-chaves: Padronizao Absoluta, 177

Lu, 111

In, Medicina Nuclear.

viii

ABSTRACT

Due to the increasing use of 177

Lu and 111

In in nuclear medicine, there was a need to

have standards of these radionuclides in the country for the calibration of radionuclide

calibrator used in NMSs.

In this work, with the objective of providing to the users with reliable standards,

solutions of 177

Lu and 111

In were calibrated using the absolute methods of standardization

by coincidence 4(PC)-(NaI(Tl)), anticoincidence 4(LS)-(NaI(Tl)), sum-peak (Ge)

and sum-peak (NaI(Tl)), availables at LNMRI / IRD.

In the standardization with each method used, the values of activity per unit mass

and its uncertainty were determined. The values of emission probabilities of X rays and

were also determined, were checked the impurities by gamma spectrometry and the half-

life value, with an ionization chamber IG12.

The results of the activity per unit mass of 177

Lu obtained by the method of

coincidence of 3274.9 kBq/g 0.94% and anti-coincidence of 3253.3 kBq/g 0.68%

showed an agreement of 0.4% and 1%, respectively, compared to the reference value of

3288 kBq/g established in the BIPM key-comparison.

The results of the activity per unit mass of 111

In obtained with the four calibration

methods showed uncertainties smaller than 2.5% and differences of the average value of the

activity per unit mass less than 0.9%.

The results showed an expanded uncertainty less than 2.5%, which is sufficient to

assure an uncertainty of less than 5%, according to international standards for the

calibration of radionuclide calibrator used in radiopharmacies and nuclear medicine

ix

services.

Keywords: Absolute Standardization, 177

Lu, 111

In, Nuclear Medicine.

x

NDICE

I INTRODUO ________________________________________________________ 1

1.1 A Conveno do Metro ________________________________________________ 1

1.2 Arranjo de Reconhecimento Mtuo MRA ________________________________ 2

1.3 As Comparaes-chave ________________________________________________ 3

1.4 Padres de Radioatividade _____________________________________________ 3

1.5 Padres de Radionucldeos para Radiofrmacos _____________________________ 7

1.6 Radionucldeos de Uso Recente na Medicina Nuclear ________________________ 9

1.7 Mtodos de Padronizao ______________________________________________ 9

1.8 Objetivos do Trabalho ________________________________________________ 10

II FUNDAMENTOS TERICOS __________________________________________ 12

2.1 Mtodos Absolutos de Padronizao da Grandeza Atividade __________________ 12

2.1.1 Mtodo de Contagem em Coincidncia 4- __________________________ 12

2.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4- _______________________ 20

2.1.2.1 Tempo morto no estendvel ______________________________________ 22

2.1.2.2 Tempo morto estendvel __________________________________________ 24

2.1.3 Mtodo do Pico-soma _____________________________________________ 26

2.2 Medicina Nuclear ___________________________________________________ 28

2.2.1 Radiofrmacos ___________________________________________________ 29

xi

2.2.2 Diagnstico _____________________________________________________ 30

2.2.3 Terapia _________________________________________________________ 32

2.3 Lutcio-177 ________________________________________________________ 33

2.3.1 Aplicabilidade do 177

Lu na Medicina Nuclear ___________________________ 34

2.4 ndio-111 __________________________________________________________ 35

2.4.1 Aplicabilidade do 111

In na Medicina Nuclear ___________________________ 35

III MATERIAIS E MTODOS ___________________________________________ 37

3.1 Mtodos Utilizados para a Calibrao ___________________________________ 37

3.2 Radiofrmacos Padronizados __________________________________________ 37

3.3 Preparao das Fontes ________________________________________________ 38

3.3.1 Fontes Finas _____________________________________________________ 41

3.3.2 Frascos de Vidro P6 e 10R _________________________________________ 42

3.3.3 Ampola de 2 cm __________________________________________________ 42

3.3.4 Fonte para Cintilao Lquida _______________________________________ 42

3.3.5 Fontes Slidas em Acrlico _________________________________________ 42

3.4 Caractersticas das Solues ___________________________________________ 43

3.4.1 Soluo de 177

Lu _________________________________________________ 43

3.4.2 Soluo de 111

In __________________________________________________ 43

3.5 Procedimento Experimental ___________________________________________ 44

xii

3.5.1 Medio pelo Mtodo de Contagem em Coincidncia 4- _______________ 44

3.5.1.1 Componentes para medio pelo mtodo de Coincidncia 4- _________ 45

3.5.2 Medio pelo Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4- ___________ 46

3.5.2.1 Componentes para medio pelo mtodo de Anti-coincidncia 4- _____ 47

3.5.3 Medio pelo Mtodo Pico-soma ____________________________________ 48

3.5.4 Impurezas ______________________________________________________ 52

3.4.5.1 Impurezas 177

Lu _______________________________________________ 52

3.4.5.2 Impurezas 111

In _______________________________________________ 52

3.5.5 Determinao da Meia-vida_________________________________________ 52

3.5.5.1 Meia-vida do 177

Lu ____________________________________________ 52

3.5.5.2 Meia-vida do 111

In _____________________________________________ 53

3.5.6 Determinao das Probabilidades de Emisso de Ftons PX, _______________ 54

3.5.6.1 Probabilidade de emisso de ftons do 177

Lu ________________________ 54

3.5.6.2 Probabilidade de emisso de ftons do 111

In _________________________ 55

3.6 Dificuldades nas Medies ____________________________________________ 55

IV RESULTADOS E DISCUSSO ________________________________________ 58

4.1 Resultados do 177

Lu __________________________________________________ 58



xiii

4.1.3 Resultados da Comparao-chave do BIPM ____________________________ 61

4.1.4 Impurezas ______________________________________________________ 63

4.1.5 Meia-vida _______________________________________________________ 63

4.1.6 Probabilidades de Emisso de Ftons PX, _____________________________ 64

4.1.7 Discusso dos Resultados do 177

Lu ___________________________________ 65

4.2 Resultados do 111

In __________________________________________________ 65



4.2.3 Mtodo Pico-soma ________________________________________________ 68

4.2.4 Impurezas ______________________________________________________ 69

4.2.5 Meia-vida _______________________________________________________ 69

4.2.6 Probabilidades de emisso de ftons PX, ______________________________ 71

4.2.7 Discusso dos Resultados do 111

In ___________________________________ 71

V CONCLUSO ________________________________________________________ 74

REFERNCIAS BIBLIOGRFICAS ______________________________________ 75

xiv

LISTA DE FIGURAS

Figura 1.1 Esquema da cmara de ionizao tipo poo ___________________________ 8

Figura 2.1 Imagem da fonte fina com uma soluo de radionucldeo. ______________ 13

Figura 2.2 - Arranjo experimental do mtodo pico-soma. _________________________ 27

Figura 2.3 Esquema de decaimento radioativo do 177Lu. ________________________ 34

Figura 2.4 Esquema de decaimento do 111In.__________________________________ 36

Figura 3.1 Fonte fina. ___________________________________________________ 39

Figura 3.2 Frasco de vidro 10R. ___________________________________________ 39

Figura 3.3 Frasco de vidro P6. _____________________________________________ 39

Figura 3.4 Ampola 2 cm. _________________________________________________ 40

Figura 3.5 Frasco de cintilao. ___________________________________________ 40

Figura 3.6 Fonte slida em acrlico. ________________________________________ 40

Figura 3.7 - Diagrama de blocos do mtodo de contagem em coincidncia 4 . _____ 46

Figura 3.8 - Diagrama de blocos do mtodo de contagem em anti-coincidncia 4 __ 48

Figura 3.9 Espectro com o pico-soma. ______________________________________ 50

Figura 3.10 Curvas de extrapolao de eficincia do 177Lu. ____________________ 57

Figura 4.1 Resultado parcial da comparao-chave do 177Lu promovida pelo BIPM. __ 62

Figura 4.2 - Curva de decaimento radioativo de uma amostra de 111

In medida na cmara de

ionizao tipo poo modelo IG12. ___________________________________________ 69

Figura 4.3 -Resduos percentuais do ajuste no-linear para determinao da meia-vida __ 70

Figura 4.4 Resumo dos resultados do 111In. __________________________________ 71

xv

LISTA DE TABELAS

Tabela 3.1 Nomenclatura para as distncias entre detector x fonte usadas no LNMRI. _ 49

Tabela 4.1 Atividade por unidade de massa do 177Lu pelo mtodo de contagem em

coincidncia. ____________________________________________________________ 58

Tabela 4.2 Componentes de incerteza da medio do 177Lu pelo mtodo de contagem em

coincidncia. ___________________________________________________________ 59

Tabela 4.3 - Resultado das medies do 177

Lu pelo mtodo de contagem em coincidncia.

______________________________________________________________________ 59

Tabela 4.4 Atividade por unidade de massa do 177Lu pelo mtodo de contagem em

anticoincidncia. _________________________________________________________ 60

Tabela 4.5 - Componentes de incerteza da medio do 177

Lu pelo mtodo de contagem em



Lu pelo mtodo de contagem em anti-

coincidncia. ____________________________________________________________ 61

Tabela 4.7 - Componentes de incerteza da medio da meia-vida do 177

Lu. ___________ 63

Tabela 4.8 - Resultados para a meia-vida do 177

Lu. ______________________________ 64

Tabela 4.9 - Probabilidades de emisso de raios X e do 177Lu. ____________________ 64


In pelo mtodo de contagem em

coincidncia. ____________________________________________________________ 66


In pelo mtodo de contagem em coincidncia.

______________________________________________________________________ 66

xvi








In pelo mtodo pico-soma. ______________ 68

Tabela 4.15 - Componentes de incerteza da medio da meia-vida do 111

In. __________ 70

Tabela 4.16 - Resultados para a meia-vida do 111

In. _____________________________ 71

xvii

LISTA DE SMBOLOS

ADC Conversor analgico digital.

ANSTO Australian Nuclear Science and Technology Organisation - Austrlia.

APMP - Regio Metrolgica da sia e Pacfico.

BG Radiao do fundo.

BIPM Bureau Internacional de Pesos e Medidas.

CCRI Comit Consultivo de Radiaes Ionizantes.

CGPM Conferncia Geral de Pesos e Medidas.

CIPM Comit Internacional de Pesos e Medidas.

CNEN Comisso Nacional de Energia Nuclear.

CRV Valor de Referncia da comparao.

ENEA Agenzia Nazionale per le Nuove Tecnologie lenergia e lo Sviluppo Economico

Sostenibile - Itlia.

EUROMET Regio Metrolgica da Europa.

GMX Cristal de germnio puro para baixas e altas energias.

IFIM-HH Laboratrio Nacional da Romnia.

IFRJ Instituto Federal do Rio de Janeiro.

INM Instituto Nacional de Metrologia.

INMETRO Instituto Nacional de Metrologia, Normalizao e Qualidade Industrial.

IPEN Instituto de Pesquisas Energticas e Nucleares.

IRD Instituto de Radioproteo e Dosimetria.

IRMM Institute for Reference Materials and Measurements - Comunidade Europia.

KCDB Key-Comparisons Data Base Comparaes-chave.

xviii

LNHB Laboratoire National Henri Becquerel - Frana.

LNMRI Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes Brasil.

MRA Arranjo de Reconhecimento Mutuo.

NaI(Tl) Cristal de iodeto de sdio ativado com tlio.

NIST National Institute of Standardization and Technology - Estados Unidos.

NMISA National Metrology Institute of South Africa - frica do Sul.

NPL National Physics Laboratory - Reino Unido.

PC Contador proporcional.

PET Tomografia por emisso de psitron.

PNI Programa Nacional de Intercomparao.

POLATOM Institute of Atomic Energy POLATOM, Radioisotope Centre - Polnia.

PTB Physikalisch-Technische Bundesanstalt - Alemanha.

PVC Cloreto de povinila.

SEMRA Servio de Metrologia de Radionucldeos

SI Sistema Internacional de Unidades.

SIM Sistema Interamericano de Metrologia.

SIR Sistema Internacional de Referncia.

SMN Servio de Medicina Nuclear.

SPECT Tomografia computadorizada por emisso de fton nico.

UTC Tempo universal coordenado.

VIM Vocabulrio Internacional de Termos Fundamentais e Gerais da Metrologia.

VYNS Acetato de cloreto de polivinila.

1

CAPTULO I

INTRODUO

1.1. A Conveno do Metro

Os padres so indispensveis na vida do homem desde as primeiras civilizaes.

Sem eles no seria possvel estabelecer o comrcio entre povos ou o dimensionamento das

terras.

Nos dias de hoje, no se consegue imaginar a vida sem os padres de medio.

Mesmo sem perceber, eles so usados constantemente, seja na compra de alguns metros de

tecido para confeccionar uma roupa ou de alguns quilos de carne no mercado.

Na indstria, os padres de medio tambm so essenciais nos processos de

fabricao para garantir a uniformizao e qualidade dos produtos.

A padronizao internacional das medies comeou na Revoluo Francesa, onde

foi proposto um sistema universal de medies que definia fenmenos da natureza como

padres de referncia para definio das grandezas. Foi proposta da Frana a criao de

uma comisso internacional sobre medies e foi constituda, em 1875, a Conveno do

Metro. Em 1921 sofreu uma leve modificao e atualmente constituda por 54 pases

membros, entre eles o Brasil e 32 estados associados [1,2].

A Conveno do Metro um tratado de base diplomtica que deu autoridade

Conferncia Geral de Pesos e Medidas (CGPM) e ao Comit Internacional de Pesos e

Medidas (CIPM) para atuar na rea da metrologia mundial, particularmente em relao

demanda por padres de medio, aumento da exatido, faixa de medio, diversidade, e a

necessidade de demonstrar a equivalncia entre os padres nacionais de medio [2,3].

2

Outro fruto da conveno foi a criao do Bureau International de Poids et Mesures,

(BIPM). Ela estabeleceu as bases para que as suas atividades fossem financiadas, e uma

permanente estrutura organizacional para que membros de governos atuassem em comum

acordo em todas as matrias relativas a unidades de medio [2,3].

1.2. Arranjo de Reconhecimento Mtuo - MRA

Em 1999, foi assinado pelos institutos nacionais de metrologia o Arranjo de

Reconhecimento Mtuo (Mutual Recognition Arrangement-MRA) do Comit Internacional

de Pesos e Medidas. Atualmente integram o Arranjo 80 institutos. Os objetivos principais

do MRA so:

Fornecer confiabilidade e conhecimento da capacidade de medio dos

Institutos Nacionais de Metrologia (INM), particularmente para a comunidade

regulatria e de acreditao;

Melhorar a realizao dos padres nacionais nos INMs, particularmente nos

INMs com menor experincia metrolgica;

Fornecer o suporte tcnico para acordos comerciais;

Manter a equivalncia de certificados de calibrao aceitos mundialmente, para

reduzir barreiras tcnicas do comrcio, causadas por lacunas em rastreabilidade

e equivalncia de medies.

O MRA pode ser dividido em duas partes. A primeira trata do reconhecimento

mtuo do grau de equivalncia dos padres nacionais de medio mantidos pelos INMs

baseado nos resultados das Comparaes-chaves (Key-comparisons). A segunda, trata do

3

reconhecimento mtuo dos certificados de calibrao publicados pelos INMs baseados na

capacidade de medio e calibrao que passaram por avaliaes internacionais e que so

suportadas por um sistema da qualidade [4].

1.3. As Comparaes-chaves

Para avaliar a capacidade de medio dos INMs so analisados os desempenhos por

Comparaes-chaves (Key-Comparisons Data Base-KCDB) organizadas pelo BIPM. Essas

comparaes so exerccios que visam estabelecer valores de referncia de grandezas

fsicas, que servem como base para a garantia da coerncia das medies realizadas

internacionalmente [5].

1.4. Padres de Radioatividade

O Comit Consultivo de Radiaes Ionizantes (CCRI) do BIPM se rene a cada

dois anos, para analisar e propor ao CIPM exerccios de comparaes-chaves na rea de

radiaes ionizantes. Os resultados das comparaes-chaves so registrados e relatados sob

a forma de Relatrios Preliminares ou Relatrios Finais e ficam disponveis no site do

BIPM [5].

Com o crescimento da utilizao de materiais radioativos, tornou-se desejvel

estabelecer padres nacionais e internacionais da grandeza atividade. Sua caracterstica

efmera e os processos de decaimento dos radionucldeos constituem um problema

diferente para a medio dos radionucldeos conforme seus esquemas de decaimento

radioativo. No existe ento um padro permanente, mesmo que arbitrrio da grandeza

atividade.

4

A grandeza atividade definida como a taxa de mudanas dentro de um ncleo

radioativo, ou seja, de um ncleo instvel. Essa taxa expressa pelo nmero de tomos

existentes em uma amostra, n(t), no instante t, segundo a equao (1.1). Integrando a

equao (1.1), obtemos a expresso para determinar a atividade de uma amostra, equao

(1.2) [1].

)t(ndt

)t(dn (1.1)

t

0en)t(A (1.2)

= constante de decaimento

n0 = nmero de tomos radioativos existentes na amostra no tempo (t)

O Curie, smbolo Ci, foi a primeira unidade estabelecida para a grandeza atividade.

Em 1975, a 15 CGPM adotou o Bequerel, smbolo Bq, como unidade do Sistema

Internacional de Unidades (SI) para a grandeza atividade. A relao entre a unidade antiga

Curie com o Bequerel :1 Ci = 3,7.1010

Bq. [6].

Os padres de radioatividade so essenciais para que, como em outros campos da

cincia, possam ser relacionados aos efeitos observados com estmulos bem definidos e

conhecidos. Efeitos biolgicos e fisiolgicos tambm podem ser relacionados em resposta a

uma dada quantidade de radiao aplicada, atravs de padres de atividade que so

utilizados para calibrar os equipamentos de medio utilizados por diferentes

investigadores [1].

Para que isso possa ser realizado, necessria a existncia de uma contnua

disponibilidade de padres nacionais e internacionais. Esses padres so, entretanto,

difceis de serem mantidos, principalmente os de meia-vida curta. Essa dificuldade tem sido

5

resolvida atravs da manuteno de instrumentos calibrados, de maior ou menor grau de

complexidade, todos normalizados por calibraes em relao aos sistemas nacionais e

internacionais de medio de radioatividade para uma ampla variedade de radionucldeos

de diferentes modos de decaimento [1].

No entanto, necessrio que os padres formem uma cadeia de rastreabilidade para que

as medies possam ser relacionadas. No vocabulrio internacional de termos fundamentais

e gerais de metrologia (VIM) a rastreabilidade metrolgica definida como: A

propriedade do resultado de uma medio ou valor de um padro, estar relacionado a

referncias estabelecidas, geralmente a padres nacionais ou internacionais, atravs de

uma cadeia contnua de comparaes, todas tendo incertezas estabelecidas [7].

O conceito geralmente expresso pelo adjetivo rastrevel, no sentido de demonstrar a

ligao e a hierarquia entre os padres [8].

O Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes (LNMRI), pertencente

Comisso Nacional de Energia Nuclear (CNEN) recebeu em 1989, a delegao do

Instituto Nacional de Metrologia Normalizao e Qualidade Industrial (INMETRO), para

atuar como laboratrio designado na rea de metrologia das radiaes ionizantes. [9].

Em 2004 foram implementados os requisitos da norma NBR ISO/IEC 17025 [10] para

laboratrio de calibrao e se submeteu avaliao de pares para validar a implementao

dos requisitos da norma. O sistema da qualidade foi em seguida avaliado em reunio do

Sistema Interamericano de Metrologia (SIM) sendo considerado satisfatrio [9].

As funes do LNMRI so: implantar e manter mtodos e padres relacionados

metrologia das radiaes ionizantes; participar de comparaes-chave organizadas pelo

BIPM; participar das comparaes promovidas pelas organizaes regionais de metrologia

6

e promover e organizar a coerncia das medies realizadas no Brasil no campo das

radiaes ionizantes [9].

O LNMRI participa desde 1987 de programas de comparao organizados pelo BIPM,

para garantir a rastreabilidade de suas medies. Alm disso, tambm submete,

periodicamente, solues radioativas padronizadas ao Sistema Internacional de Referncia

(SIR) e participa como convidado, de comparaes organizadas e promovidas pelas

organizaes regionais de metrologia como: o SIM ao qual pertence, a Regio Metrolgica

da Europa (EUROMET) e a Regio Metrolgica da sia e Pacfico (APMP) [1].

Para estabelecer a rastreabilidade e fazer o controle de qualidade das medies de

atividade no pas, o LNMRI promove dois programas de comparaes, tendo como

participantes os laboratrios de anlises de amostras ambientais e os servios de medicina

nuclear [11,12].

O primeiro o Programa Nacional de Intercomparao (PNI), que busca o controle de

qualidade e a rastreabilidade das medies de atividade nas anlises de amostras

ambientais. Foi iniciado em 1991, e possui atualmente a participao de 22 laboratrios.

Neste programa so efetuadas trs rodadas de comparaes por ano, onde so analisados

em torno de 24 radionucldeos em amostras com diferentes tipos de matrizes [11].

O segundo o Programa de comparao de medies de atividade de radionucldeos

integrantes de radiofrmacos com a participao de hospitais e servios de medicina

nuclear do Brasil, iniciado em 1998. Neste programa, so realizadas comparaes de

medies de atividade de radiofrmacos contendo 99

Tcm

(Tecncio-99m), 67

Ga (Glio-67),

131I (Iodo-131),

123I (Iodo-123),

201Tl (Tlio-201), em todo territrio brasileiro, utilizando

uma rede nacional de metrologia formada por centros regionais localizados em Porto

Alegre, Rio de Janeiro, So Paulo, Braslia e Recife [12].

7

1.5. Padres de Radionucldeos para Radiofrmacos

No campo especfico da metrologia na rea nuclear, um dos interesses est na

determinao precisa dos parmetros nucleares dos radionucldeos que so utilizados em

aplicaes na indstrias agrcolas, proteo ao meio ambiente e na medicina [13].

Em medicina, vrias so as tcnicas utilizadas para terapia e diagnstico, utilizando

radiaes ionizantes. Em medicina nuclear, as radiaes ionizantes so emitidas de dentro

dos pacientes utilizando vrios tipos de radionucldeos incorporados e detectados

externamente para a formao de imagens que permitem o diagnstico. Os radionucldeos

compem uma grande variedade de frmacos para realizar procedimentos bem

estabelecidos baseados na sua incorporao seletiva pelos rgos do corpo humano [14].

Para a boa realizao destes exames, valores bem estabelecidos da atividade dos

radiofrmacos so administrados aos pacientes e, por meio de detectores externos, como as

gamacmaras, obtm-se as imagens das regies analisadas. Entretanto, para que o exame

atinja os seus objetivos preciso que o valor da atividade aplicada seja bem determinada.

Isto porque, um valor menor pode fornecer imagem insuficiente para o diagnstico, alm de

aumentar o tempo de exame. Valores superestimados da atividade podem saturar a

capacidade de captao e processamento dos impulsos eletrnicos, impossibilitando a

formao de imagem de boa qualidade e assim, comprometer os objetivos do procedimento

[12].

Para assegurar o xito do procedimento mdico e melhorar a proteo do paciente

em relao aos possveis riscos de efeitos biolgicos deletrios sua sade induzidos pela

radiao, as medies da atividade dos radiofrmacos administrados a pacientes devem ter

boa exatido com no mximo 5% de desvio, como recomendam os rgos reguladores

8

internacionais [15]. No Brasil o limite estabelecido pela norma CNEN NN-3.05 de no

mximo 10% [16].

Para medir a atividade do radiofrmaco, os Servios de Medicina Nuclear (SMNs),

utilizam medidores de atividade, os ativmetros, denominados tambm de medidores de

dose ou curimetros. Basicamente estes equipamentos so constitudos de um medidor tipo

poo, acoplado a um sistema de processamento dos sinais ou da corrente, denominado de

eletrmetro. O detector pode ser do tipo Geiger-Muller ou Cmara de ionizao. Na parte

re-entrante do medidor colocado o radiofrmaco a ser medido, acondicionado em

ampolas, frascos ou seringas [12].

Um medidor tipo poo caracterizado pelo seu formato, onde possui uma cavidade

re-entrante, onde colocado o material a ser medido, que lembra a figura de um poo, para

melhor entendimento, o medidor est ilustrado na Figura 1.1.

Figura 1.1 - Esquema da cmara de ionizao tipo poo [17].

Para que a medio da atividade seja correta necessrio que o ativmetro esteja

devidamente calibrado para que suas medies possam estar dentro dos limites.

9

importante salientar que a sua calibrao envolve o bom desempenho para todos os

radionucldeos que compem os radiofrmacos utilizados. Esta exigncia implica na

existncia de padres de atividade para tais radionucldeos no pas [12].

1.6. Radionucldeos de Uso Recente na Medicina Nuclear.

Com a pesquisa e o desenvolvimento de novas tcnicas para tratamento e diagnstico

em medicina nuclear, foram utilizados novos radionucldeos como o 111

In (ndio-111),

177Lu (Lutcio-177),

153Sm (Samrio-153) e o

18F (Flor-18) [14, 18].

Pelo uso recente, o 111

In e o 177

Lu ainda no possuam padres para calibraes dos

ativmetros. O que gerou a motivao para realizao deste trabalho, padronizando solues

destes radionucldeos, que sero usadas na calibrao dos ativmetros utilizados nos SMNs.

Em diagnstico, os radionucldeos como 99

Tcm

, 111

In, 201

Tl, 123

I e 67

Ga so os mais

utilizados. Para terapia so mais usados o 131

I, 90

Y (trio-90), 89

Sr (Estrncio-89), 188

Re

(Rnio-188), 186

Re (Rnio-186) e 153

Sm (Samrio-153). O 18

F usado em exames de

tomografia por emisso de psitrons (PET) [14].

1.7. Mtodos de padronizao

A padronizao de solues radioativas para uso em diferentes reas de interesse,

como exemplo o uso na medicina nuclear, pode ser feita por mtodos absolutos ou

relativos. Denominam-se mtodos relativos, os que necessitam de um padro de referncia

para comparao com a fonte radioativa em calibrao. Os mtodos absolutos no fazem

comparaes e seus resultados so obtidos diretamente pelas taxas de contagem [19,20].

A escolha do mtodo para padronizao de um radionucldeo varia com o tipo de

decaimento e a intensidade de emisso. Existem radionucldeos com maior dificuldade de

10

medio em um mtodo do que em outro, devido s caractersticas do radionucldeo. Por

outro lado, um radionucldeo pode ser calibrado por mais de um mtodo. Isto importante

porque permite a anlise crtica do processo de calibrao adotado e a confirmao do

resultado. Os mtodos mais usados pelos laboratrios nacionais so os mtodos de

contagem em coincidncia, anti-coincidncia, cintilao lquida e espectrometria , X e

[19,20].

Radionucldeos que decaem por captura eletrnica so usualmente calibrados pelo

mtodo de cintilao em meio lquido. Para radionucldeos com emisso de raios X e , a

espectrometria de ftons, obviamente, a mais recomendada. Quando um radionucldeo

emite duas ou mais radiaes, so indicados os mtodos de contagem em coincidncia e

anti-coincidncia [19,20].

1.8. Objetivos do Trabalho

Nesse trabalho so apresentados os resultados da padronizao absoluta da grandeza

atividade por unidade de massa dos radionucldeos 177

Lu e 111

In, usados em medicina

nuclear, utilizando os mtodos de coincidncia 4(PC)-(NaI(Tl)), anticoincidncia

4(LS)-(NaI(Tl)), pico-soma (Ge) e pico-soma (NaI(Tl)).

No segundo captulo sero abordados os fundamentos tericos, englobando a

descrio dos mtodos absolutos de calibrao por coincidncia, anticoincidncia e pico-

soma. Trata tambm dos radiofrmacos utilizados na Medicina Nuclear e os istopos de

interesse para esse trabalho.

O terceiro captulo descreve os procedimentos experimentais envolvidos na

padronizao das solues de 177

Lu e 111

In para os diversos mtodos absolutos utilizados.

11

Os resultados e incertezas esto apresentados no quarto captulo. No quinto captulo est

apresentada a concluso deste trabalho.

12

CAPTULO II

FUNDAMENTOS TERICOS

2.1. Mtodos Absolutos de Padronizao da Grandeza Atividade

Mtodos absolutos, ou primrios, de padronizao da grandeza atividade so definidos

como os que possuem a mais alta qualidade metrolgica, cujos procedimentos podem ser

completamente descritos e compreendidos, nos quais as incertezas de medio podem ser

declaradas em termos de unidades do SI e os resultados no necessitam de um padro da

grandeza medida ao qual devam ser referenciados para serem aceitos [8, 19, 20].

Estes mtodos permitem a determinao da atividade de uma amostra atravs das taxas

de contagem observadas, necessitando apenas, em alguns casos, do conhecimento prvio do

esquema de decaimento do radionucldeo em questo. Eles produzem, a partir de amostras

no calibradas, padres primrios, que possuem os valores absolutos de determinada

grandeza [8].

A definio de um padro primrio segundo o VIM : Um padro designado ou

amplamente aceito como o padro de mais alta qualidade metrolgica e cujo valor aceito

sem estar referenciado a outro padro da mesma grandeza [7].

Os mtodos absolutos de padronizao utilizados neste trabalho foram: Contagem em

coincidncia, Contagem em anti-coincidncia e Pico-soma.

2.1.1. Mtodo de Contagem em Coincidncia

O mtodo utilizado na medio da grandeza atividade, para decaimento simples alfa-

gama ou beta-gama. Geralmente so utilizados dois detectores, cada um sensvel a somente

13

um tipo de radiao. Um terceiro canal de contagem, constitudo de um circuito de

coincidncia, registra eventos provenientes dos dois detectores que ocorrem

simultaneamente. Com os valores de contagem de cada um dos trs canais e as correes e

ajustes experimentais, que so simples, pode-se determinar todos os parmetros para

obteno da atividade [8].

Na contagem das partculas alfa e beta so utilizados detectores proporcionais ou

cintiladores lquidos, e para os ftons, cristais de Iodeto de Sdio ativados com Tlio,

NaI(Tl) ou de Germnio, GMX.

Em sua concepo bsica so necessrios dois detectores, um detector proporcional

para a contagem beta e a eletrnica que compe o canal beta. Um detector de NaI(Tl) ou

GMX para a contagem gama e a eletrnica que resulta no canal gama. Um terceiro canal de

contagem onde so registrados os eventos de coincidncias entre os dois canais, resultando

no canal de coincidncia.

As fontes usadas na calibrao so preparadas depositando algumas gotas da soluo do

radionucldeo sobre filmes finos de VYNS (acetato de cloreto de polivinila), esticados em

arandelas de ao inoxidvel e metalizados com ouro em uma das faces, como ilustrado na

figura 2.1 [21].

Figura 2.1 Imagem da fonte fina com uma soluo de radionucldeo.

14

No mtodo de coincidncia tradicional, a atividade da fonte pode ser determinada em

funo das contagens nos trs canais, introduzindo as correes relativas ao tempo morto,

tempo de resoluo, de radiao de fundo, coincidncias acidentais e decaimento [8,19,20].

Com modificaes tcnicas e escolha adequada dos detectores, o mtodo pode estender-

se a um grande nmero de radionucldeos, inclusive puros, utilizando a tcnica do

traador [21, 22].

A tcnica do traador consiste em misturar uniformemente o emissor beta puro a um

emissor beta-gama, este ltimo chamado de traador. Para isso necessrio que o traador

tenha o espectro similar ao do emissor beta puro e suas energias mximas no podem ser

diferentes de um fator dois e suas eficincias de contagem devem ser lineares. Este mtodo

tem como fundamento terico o princpio de que existe uma relao linear entre a eficincia

do traador e a eficincia do emissor beta puro [21, 22].

Para o uso do mtodo de contagem em coincidncia essencial que um dos detectores

permanea estvel durante todo o processo de medio, isto garantido por meio do

detector do canal gama, e que o outro detector possua eficincia geomtrica de 4

possibilitando que seja alcanada no canal eficincia prxima a 100% [8].

Considera-se ainda que o detector beta s sensvel a partculas beta e o detector gama

a raios gama. Assim, cada evento contado em coincidncia resultar em um evento de

decaimento. Ento para uma fonte puntiforme de atividade por unidade de massa No e

eficincia de deteco e as taxas de contagem nos canais beta, gama e de coincidncia

sero respectivamente [8,19,20]:

0NN (2.1)

0NN (2.2)

15

0c NN (2.3)

Com estas trs equaes bsicas, pode-se determinar o valor de No,

cNNNN 0 (2.4)

As eficincias, gama e beta, tambm podem ser obtidas por meio das taxas de contagem

dos respectivos canais, considerando que a fonte extensa e que o detector proporcional ,

em primeira aproximao, igualmente sensvel a toda a fonte [8]

NNc (2.5)

NNc (2.6)

Entretanto, estas condies ideais raramente so alcanadas [23], pois existem vrios

fenmenos que obrigam a aplicao de correes, tais como [8]:

Eltrons de converso interna: a converso interna da transio gama contribui com

a taxa de contagem nce observada no canal beta, j que o detector no distingue os eltrons

de partculas . Essa contribuio pode ser expressa pela relao (2,7):

110 cece Nn (2.7)

Onde nce a taxa de contagem de eltrons de converso no canal beta e o coeficiente de

converso interna total, ce a eficincia para eltrons de converso interna, geralmente

100%. Porm, em energias menores que 200 keV, o evento pode ser detectado por meio dos

raios X associados ou do eltron Auger e, deste modo, pode-se substituir ce por:

iiii

ice A,x1 (2.8)

16

i coeficiente de converso interna associado transio i

i eficincia de deteco para o nvel i do eltron de converso x,A) probabilidade

de deteco de pelo menos um raio X ou eltron Auger no detector beta,

acompanhada da emisso do eltron de converso da camada i.

As taxas de contagem nos canais gama e de coincidncia sero,

1/NN (2.9)

)1(

0

NNc (2.10)

Sensibilidade gama do detector proporcional, : o detector proporcional tem uma

pequena sensibilidade para as radiaes gama que deve ser considerada. A taxa de

contagem adicional deve ser obtida por meio da seguinte expresso:

1

10Nn (2.11)

Sensibilidade beta do detector gama: o ajuste da energia do canal gama permite

excluir a radiao de freamento ou bremsstrahlung.

Coincidncias acidentais: ocorrem devido limitao do valor do tempo morto. A

expresso mais utilizada para estimar a taxa de ocorrncia deste tipo de evento :

''''*

1

2

NN

NNNN

r

rc

c

(2.12)

*

cN a taxa de contagem de coincidncia corrigida para radiao de fundo

r o tempo de resoluo

'

N a taxa de contagem observada no canal beta

'

N a taxa de contagem observada no canal gama

17

Tempo morto: usa-se a seguinte expresso para a correo do tempo morto no canal

beta e tambm no canal gama, com seus respectivos parmetros,

bN

Nn

'

'

1 (2.13)

o tempo morto no canal beta

b a taxa de contagem no canal beta para a radiao de fundo

Para o canal de coincidncia, usa-se a expresso sugerida por Kawada [23]:

ccc

c bNNN

Nn

''''

'

1 (2.14)

'

cN a taxa de contagem no canal de coincidncia,

bc a taxa de contagem no canal de coincidncia devido radiao de fundo.

Para o clculo da coincidncia existem dois casos: decaimento simples e complexo

[24, 25].

simples: considerando eltrons de converso interna e sensibilidade gama do

detector beta. Utiliza a seguinte expresso:

1

1NNce

o (2.15)

1

0NN (2.16)

cc NN

1

10

(2.17)

18

Esquema de decaimento complexo (vrios ramos beta e gama As expresses de

clculo so mais complexas.

r r

ce

rrraNN

1

10 (2.18)

r r

r

raNN

10

(2.19)

r

crr

r

rr

rc aNN

1

10

(2.20)

No a atividade da fonte que esta sendo medida

N Ne Nc so as taxas de contagem observadas nos canais beta, gamae de

coincidncia, corrigidos para radiao de fundo, decaimento, coincidncias

acidentais e perdas por tempo morto.

r e r so as eficincias dos detectores beta e gamapara o ramo r do decaimento

beta.

ar a intensidade beta do ramo r

r o coeficiente de converso interna dos raios associado com os ramos r.

er a eficincia do detector beta para eltrons de converso associada com

o ramo r.

r a eficincia do detector beta aos raios associada com o ramo r.

cr a eficincia de uma coincidncia ocorrer, quando a partcula do ramo

r no detectada.

19

Para o clculo da atividade por unidade de massa, N0, pelo mtodo de coincidncia,

o laboratrio de metrologia LNMRI utiliza a expresso que um algoritmo de Smith

baseado no trabalho de Cox-Isham [8, 26].

me

eeN

eepp

NeeeeNN

N

tT

c

crr

2

1

21

21212121

2ln

21

"

21

"

21

01

1

''' ,, cNNN taxas de contagem observadas nos canais beta, gama e coincidncia,

respectivamente;

N, N taxas de contagem beta e gama corrigidas para a radiao de fundo;

, tempo morto dos canais beta e gama;

r tempo de resoluo das coincidncias;

2

1T meia-vida do radionucldeo;

t intervalo de tempo decorrido entre uma data de referncia e a data da

medio;

m massa da fonte radioativa, em g;

''" 2 NNNN rcc ( cN = taxa de contagem em coincidncia corrigida para a radiao de

fundo);

'

1 1 Np '

2 1 Np

fundoderadiao

1 '

'

1

N

N

fundoderadiao

1 '

'

2

N

N

(2.21)

20

Eficincia

N

N

NN

Nc

0

'1 Eficincia

N

N

NN

Nc

0

'1

C

1 C = constante que depende do esquema de desintegrao e da

geometria dos detectores

Taxa de coincidncia acidentais ''

''

1

2

NN

NNNNN

r

rc

cac

2.1.2 Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-

O mtodo de contagem em anti-coincidncia como uma alternativa ao mtodo de

coincidncia foi sugerido pela primeira vez por Bryant para decaimento beta-gama pronto e

posteriormente aplicado ao caso de emissores que possuem estados metaestveis com a

emisso de radiao gama retardada [8, 27, 28].

Com a contagem em anti-coincidncia, os raios gama no correlacionados s partculas

beta so contados e a taxa de contagem no canal de coincidncia pode ento ser obtida pela

subtrao entre a taxa de contagem gama total e a taxa de contagem no correlacionada.

Com a introduo da tcnica de cronometragem em tempo vivo, este mtodo apresenta

vantagens na eliminao de correes instrumentais tais como permitir trabalhar com o

estado metaestvel que emite radiao gama retardada [8].

Na aplicao do mtodo proposto por Bryant ao decaimento beta-gama pronto,

somente os sinais provenientes de eventos gama que precedem ou sucedem sinais

provenientes de eventos beta em um intervalo maior que 10-10

s, so aceitos como eventos

gama em anti-coincidncia. O intervalo menor que < 10-10

s considerado para os

radionucldeos que decaem prontamente, na contagem em coincidncia [8].

21

Com o mtodo de anti-coincidncia aplicado ao decaimento beta-gama, as taxas de

contagem de cada detector sero N e N, respectivamente, contadas juntamente com os

eventos gama no correlacionados aos eventos beta detectados. Ento, a contagem em anti-

coincidncia complementar tcnica de coincidncia [8].

O diagrama de blocos do mtodo de contagem em anti-coincidncia 4 - est

ilustrado na figura 3.8 [8, 29].

As taxas de contagem nos trs canais podem ser representadas pelas seguintes

equaes:

r r

cerrraNN

110 (2.22)

r

r

rraNN

10

(2.23)

r r

r

rranc aNN

110 (2.24)

A taxa de contagem em anti-coincidncia Nanc pode ser obtida diretamente da taxa de

contagem gama total N e da taxa de contagem em coincidncia Nc, sendo representada pela

equao (2.25):

canc NNN (2.25)

A atividade da amostra pode ento ser determinada usando as equaes abaixo:

(2.26)

cN

NNA

(2.27)

ANc

22

No decaimento beta-gama pronto pode-se medir aceitando-se somente sinais gama

que precedam ou sigam a deteco de partculas beta em um intervalo de tempo mnimo.

Isto pode ser conseguido atrasando o sinal gama relativamente ao sinal beta de um valor e

fechando a porta de entrada do canal gama por um intervalo de tempo 2 aps a

deteco de cada partcula beta. Para a escolha de aplica-se o mesmo critrio usado para a

escolha do tempo de resoluo do sistema de coincidncia levando em considerao o

deslocamento em tempo e a flutuao do atraso beta-gama. Neste caso o registro de

qualquer evento gama correlacionado evitado [8].

2.1.2.1 Tempo morto no estendvel

No caso da emisso de raio gama retardado, necessrio somente que o canal de

contagem gama permanea fechado por um intervalo de tempo adicional aps a deteco

da partcula beta do decaimento beta-gama pronto. Ento a probabilidade de se detectar

algum evento coincidente reduzida a um valor to pequeno quanto possvel dentro das

condies prticas de 2-m

, considerando (2+) igual a m meias-vidas do estado

intermedirio. O maior limite prtico para a meia-vida de um estado isomrico

provavelmente de alguns milisegundos, determinado pela estatstica de contagem, porque

uma longa meia-vida requer um grande perodo fechado para a porta do canal de anti-

coincidncia e por conseguinte uma baixa taxa de contagem se as perdas devido a tempo

morto permanecerem pequenas [8, 28, 31].

As correes aplicadas s taxas de contagem nos canais beta e gama so as mesmas

do mtodo de coincidncia, ou seja, correo de tempo morto e de radiao de fundo. Para

o canal beta a taxa de contagem ser, considerando o tempo morto no estendvel, igual a:

23

b

N1

NN

`

'

(2.28)

E para o canal gama:

b

N1

NN

`

'

(2.29)

No caso do mtodo de coincidncia, as correes aplicadas aos canais beta e de

coincidncia constituem, por extenso, uma compensao. Isto no ocorre no caso da

contagem em anti-coincidncia, onde a correo de tempo morto importante. Em seu

primeiro trabalho tratando da aplicao do mtodo de anti-coincidncia ao decaimento

beta-gama pronto, em 1962 Bryant props uma equao simplificada como aproximao

para a taxa de anti-coincidncia [27].

(2.30)

Ele assume tempo morto no estendvel nos canais individuais e a entrada de contagem

fechada por um intervalo de tempo igual a duas vezes o atraso na via gama aps a deteco

de cada partcula beta.

Em um trabalho posterior destinado a padronizao de radionucldeos que decaem pela

emisso de raios gama retardados, em 1967 Bryant props uma equao mais sofisticada

incluindo a correo de tempo morto para a contagem em anti-coincidncia. A correo de

radiao de fundo uma simples subtrao e o tempo morto nos canais beta e gama

novamente assumido ser no estendvel [28].

(2.31) acac

ac

ac bNNN

NNN

1`2exp

1`

'

acac

ac bN

NN

21`

'

24

2.1.2.2 Tempo morto estendvel

Como a correo de tempo morto para o canal de anti-coincidncia bastante difcil

de ser estabelecida de forma a garantir uma boa exatido dos resultados, a contagem em

tempo vivo tem sido introduzida, utilizando na configurao do sistema, um circuito com

tempo morto estendvel. Em princpio esperado que, com a contagem em tempo vivo,

sejam eliminadas todas as correes instrumentais [8].

Este mtodo consiste inicialmente em atrasar os sinais gama, relativamente aos

sinais beta, de um valor maior do que qualquer flutuao em tempo dos sinais beta-gama.

Ento, ambos os canais, sinais lgicos beta e gama dispararo um circuito gerador de tempo

morto estendvel. Este tempo morto estendvel ajustado de forma a ter um valor maior

que todo o atraso ou flutuao de tempo entre os sinais beta-gama. No geral, fixado

entre 2 e 4 s. Deste modo, os pulsos de sada deste circuito so aplicados como sinal de

chaveamento que bloqueia a cronometragem de tempo vivo bem como a entrada de sinais

nos canais beta e gama [8].

Um atraso de 5 ns entre o disparo e o acionamento das portas devido ao circuito

acionador do tempo morto.

No LNMRI, o sistema de anti-coincidncia usa, para gerao do tempo vivo, um

oscilador a quartzo de 1 MHz como referncia de tempo. Quando o sistema est apto a

contar um pulso na entrada do mdulo eletrnico, gera um tempo morto mnimo e

simultaneamente envia um sinal ao contador para que a contagem C seja registrada. O

tempo morto acionado a cada chegada de um novo pulso na entrada do mdulo eletrnico,

MTR2. Deste modo o tempo Ta que o sistema est livre pode ser descrito pela equao

(2.32) [30, 32, 33]:

25

d.Cf

FTref

a

(2.32)

fref a frequncia de referncia

F a frequncia dos pulsos oriundos do oscilador no canal de contagem e representa o

intervalo de tempo no qual o sistema no est paralisado pelo tempo morto

C a contagem durante o perodo de amostragem

d a largura do pulso.

C.d a correo devido largura do pulso gerado pelo mdulo eletrnico, MTR2.

Para reduzir tal correo, a largura do pulso gerado pelo mdulo eletrnico fixada

em 5 ns. Por conseguinte a taxa de contagem real ser representada pela equao [30]:

aT/CN (2.33)

A atividade de um dado radionucldeo pode ser determinada pela equao clssica

do mtodo de coincidncia, e que difere do mtodo de anti-coincidncia, apenas na taxa de

contagem Nc, que neste caso passa a ser denominada taxa de contagem no canal comum.

Ela determinada, para uma dada janela de contagem gama, como a diferena entre a

taxa de contagem gama total e a taxa de contagem gama de eventos no correlacionados, ou

que no estejam em coincidncia, que pode ser representada pela prxima equao [8, 30]:

wncw

w

NN

NNA

(2.34)

N a taxa de contagem no canal beta corrigida para radiao de fundo

wN taxa de contagem gama na janela corrigida para radiao de fundo

wncN a taxa de contagem gama de eventos no correlacionados corrigida para

radiao de fundo.

26

Chamamos de janela, a faixa de energia que corresponde a um ou mais picos do

radionucldeo medido. Ela pode ser estabelecida por meio de um discriminador, onde

determinamos o incio e o fim do intervalo. Com isso, a eletrnica s vai identificar as

energias que estiverem dentro dessa faixa pr-estabelecida.

2.1.3. Mtodo do Pico-soma

O mtodo do pico-soma aplicvel aos radionucldeos que emitem dois ou trs

ftons em cascata, sem transio direta para o estado fundamental. As radiaes so

detectadas no mesmo sistema de espectrometria observando um pico para cada valor de

energia dos ftons (fotopico) e um pico espectral correspondente soma das energias

desses ftons (pico-soma). Para se obter o pico espectral, a fonte em calibrao colocada

junto ao detector para que as radiaes de energias diferentes cheguem juntas no detector e

a eletrnica no seja capaz de diferenci-las [3].

Foram usados dois sistemas para esse mtodo. O primeiro com um cristal detector

cilndrico de NaI(Tl) tipo poo e o outro com um detector de germnio puro, tipo GMX.

O primeiro, com o cristal detector cilndrico de NaI(Tl) tipo poo, com uma

cavidade cilndrica coaxial, onde a fonte colocada para uma medio com geometria

aproximada de 4e detecta radiaes com energia entre 50 keV a 3 MeVEst alocado

dentro de uma blindagem de chumbo revestida internamente por cdmio e cobre.

O segundo constitudo de um detector de germnio puro, tipo GMX, planar onde a

fonte medida com geometria aproximada de 2Detecta radiaes com energia entre 3

keV a 1,5 MeV com alta resoluo, refrigerado com nitrognio lquido, alocado dentro de

27

uma blindagem de chumbo revestida internamente por cdmio e cobre. O detector

polarizado externamente por uma fonte de alta tenso de 0 keV a 3 keV.

Ambos os sistemas possuem eletrnica associada para registrar o nmero total de

ftons que interagem com o detector por unidade de tempo, a contagem de fotopico e a

contagem do pico-soma, para ftons de energias diferentes [34].

O sinal de sada processado por um pr-amplificador, junto ao cristal e enviado

para um amplificador. No amplificador feito o ajuste do ganho da amplitude do pulso,

conformao de seu tempo de subida e descida e polaridade para que o sinal seja analisado

adequadamente pelo multicanal.

O analisador multicanal faz a converso dos pulsos analgicos em pulsos digitais,

de modo que as suas amplitudes sejam convertidas e armazenadas em posies de memria,

chamadas canais. A sada das informaes pode ser em forma grfica, atravs de

espectros ou de forma numrica em contagens por canal. acoplada ao analisador

multicanal uma interface que compatibilize os seus sinais de sada com o modo de operao

do microprocessador, denominado conversor analgico digital (ADC), que tambm

colocado no arranjo para realizar as anlises de espectros com o uso de softwares para

anlise de espectros. O arranjo experimental dos sistemas est ilustrado na figura 2.2.

Figura 2.2 - Arranjo experimental do mtodo pico-soma [35].

Fonteradioativa

Detector

28

As reas dos fotopicos e do pico-soma so utilizadas para deduzir diretamente a

atividade. A atividade de uma fonte tambm pode ser obtida por uma curva de eficincia,

porm o mtodo passa a ser relativo. Essa curva usada para relacionar o nmero de

contagens registradas a uma determinada energia e o nmero de radiaes emitidas pela

fonte com a mesma energia, por unidade de tempo. Se a fonte em calibrao s possuir um

tipo de radionucldeo, possvel usar um padro certificado na comparao e a eficincia

para obter a atividade da amostra [35].

Para obter a curva de eficincia podem ser usados dois procedimentos. No primeiro

so usadas vrias fontes radioativas padres emissoras gama com energias e atividades

conhecidas e determinadas com exatido e preciso e os fotopicos se distribuem ao longo

de uma regio de energia em que se vai operar. O outro utilizar apenas um radionucldeo

com radiaes gama de diferentes energias e que se distribuem ao longo do espectro como

o 152

Eu (Eurpio-152) e o 166

Hom

(Hlmio-166m) [36].

A eficincia de um detector definida como a relao entre as taxas de radiao

detectadas e as emitidas pela fonte, utilizando fontes padres de energia e intensidade

relativa bem definida e a mesma geometria. O conjunto de pontos obtido ajustado pelo

mtodo dos mnimos quadrados, formando a curva de eficincia do detector. No entanto,

esta curva s vale para as mesmas condies de operao e de geometria da fonte [35].

2.2. Medicina Nuclear

A medicina nuclear uma especialidade mdica que faz uso da radioatividade para

diagnstico e terapia de doenas. Ela aproveita as propriedades nucleares de compostos

radioativos para realizar avaliaes diagnsticas das condies fisiolgicas de determinado

rgo ou tecido, tratamentos teraputicos e pesquisas mdicas [37, 38].

29

Atualmente, a Medicina Nuclear uma especialidade bastante requerida. Estima-se

que mais de 10 milhes de pessoas so submetidas a tratamento ou diagnstico por

procedimentos de Medicina Nuclear, por ano, nos Estados Unidos [37].

A grande maioria dos radiofrmacos utilizada com o propsito de diagnstico.

Nos ltimos anos houve um aumento no interesse pela terapia radionucldica, com a

introduo de novos radiofrmacos atuantes especificamente em determinada clula ou

impedindo sua proliferao indesejvel.

2.2.1. Radiofrmacos

Radiofrmacos podem ser definidos como substncias que contm tomos

radioativos na sua estrutura e so utilizados na medicina nuclear para fins de diagnstico e

terapia de acordo com a quantidade e qualidade da radiao [39].

Os radiofrmacos possuem caractersticas fsico-qumicas que determinam sua

fixao no rgo alvo, metabolizao e eliminao do organismo. Podem ser considerados

como vetores que apresentam certa especificidade por algum rgo, tecido, ou determinada

funo fisiolgica e/ou fisiopatolgica [39].

A quantidade e a qualidade da radiao emitida determinam sua finalidade

diagnstica ou teraputica. Os radionucldeos so empregados em tcnicas de medicina

nuclear por emitirem radiao gama ou beta. Para uso em diagnstico, apropriado o uso

de radioistopos emissores gama, pois so mais penetrantes e podem ser detectados

externamente ao corpo do paciente. J para terapia, emissores beta so mais apropriados

porque so capazes de causar destruio localizada de tecidos [37,38].

necessrio atender a alguns requisitos para que um radionucldeo seja usado na

medicina nuclear, tais como [38]:

30

Meia-vida fsica compatvel com os estudos a serem realizados;

Baixa toxicidade;

Pureza radionucldica, radioqumica e qumica adequada;

Alta atividade especfica;

Disponibilidade rpida;

Preo baixo;

Possibilidade de marcao para preparao de radiofrmacos

2.2.2 Diagnstico

Na medicina nuclear os diagnsticos podem ser realizados por meio de ensaios in

vivo ou in vitro. Os ensaios in vitro so feitos em laboratrios com auxlio de um

radionucldeo e so conhecidos como radioimunoensaio. A quantidade de uma

substncia medida, por competitividade das ligaes, em uma amostra biolgica, como o

sangue e a urina. Os ensaios podem ser utilizados para medio de protenas, drogas,

hormnios da tireide, entre outros [37, 38].

Nos testes in vivo o radiofrmaco injetado no paciente. O procedimento pode

ser administrado oral ou parenteralmente, com uma boa localizao na regio ou no tecido

de interesse [38].

O diagnstico in vivo pode ser dividido em duas categorias [37]:

Deteco externa de raios gama emitidos de dentro do corpo do paciente, aps a

administrao do radiofrmaco, por ingesto ou injeo, com objetivo de construir

uma imagem com base na distribuio da radioatividade;

31

O estudo compartimental no corpo humano aps a injeo ou a ingesto de um

radiofrmaco, com intuito de determinar o tamanho de determinadas regies do

corpo ou, ainda, a taxa de circulao de uma certa substncia dentro do organismo.

Os testes in vivo requerem o uso de um radioistopo que emitir ftons ou

psitrons, para serem detectados externamente por instrumentos adequados. Atualmente, as

tcnicas de maior interesse para diagnstico em medicina nuclear so a Tomografia por

Emisso de Psitrons (PET) e a Tomografia Computadorizada por Emisso de Fton nico

(conhecida pela sigla inglesa SPECT) [37,38].

Essas duas tcnicas empregam radioistopos que so comumente usados na

Medicina Nuclear, por fornecer imagens tridimensionais para o estudo das regies de

processos fisiolgicos e de alta atividade bioqumica no corpo humano [38].

Os radionucldeos utilizados para obteno de imagens devem atender as seguintes

caractersticas [37]:

No emitir partculas alfa ou beta, pois causam maior dano ao tecido, so facilmente

barradas e no sero detectadas para a construo da imagem;

Decair por Emisso de Psitrons (PET) e Captura eletrnica ou Transio Isomrica

(SPECT);

A energia dos ftons emitidos deve estar entre 30 e 300 keV, para uma tima

eficincia de deteco;

Deve ter uma meia-vida fsica de poucas horas e compatvel com o tempo

necessrio para o exame, evitando assim que o paciente receba uma dose alta de

radiao;

Deve ter alto valor de atividade por unidade de massa (Bq/g);

32

Deve ser facilmente produzido, com preos acessveis e prontamente disponveis

para uso em medicina nuclear.

2.2.3. Terapia

O tratamento de tumores pode ser feito de trs maneiras: cirurgia, radioterapia ou

quimioterapia. Essas tcnicas podem ser aplicadas juntas ou separadas [37, 38]. A terapia

com radionucldeos, ou radioterapia, utiliza a propriedade de entrega de grandes doses de

radiao aos tecidos alvos doentes, poupando os tecidos normais. Alm da localizao

seletiva da radiao, a terapia tem a vantagem de poder determinar a dose de radiao no

tecido alvo. Outra vantagem a de que existe um grande nmero de radionucldeos, com

uma ampla variedade de tipos de emisso e energias, disponvel, viabilizando aplicaes

especficas e diversificando as possibilidades para produo.

A efetividade da terapia pode ser aumentada pelo local de introduo do

radiofrmaco. Radiofrmacos emissores de radiao alfa ou beta so administrados

diretamente dentro da cavidade tumoral, como na terapia de tumores slidos, ou

introduzidos por meio de uma via arterial preferencial. Ainda como exemplo de

administrao localizada de radiofrmacos para terapia importante citar a aplicao em

radiosinovectomia, na qual o radiofrmaco administrado na cavidade articular para efeito

de tratamento de patologias tais como a artrite reumatide. A administrao local do

radiofrmaco pretende confinar o efeito da radiao no local da aplicao, para poupar os

tecidos normais da exposio desnecessria radiao.

Os radioistopos empregados no desenvolvimento de radiofrmacos teraputicos

devem apresentar decaimento por emisso particulada (partculas beta, alfa ou eltrons

Auger). A partcula pode apresentar alcance mdio (partculas beta) ou curto (partculas

33

alfa ou eltrons Auger), diminuindo assim os danos aos tecidos normais circunvizinhos ao

tecido alvo. O tipo especfico de decaimento vai depender da natureza e do estgio da

doena. Desta forma, a toxicidade da radioterapia (interna) muito menor do que a

radioterapia (externa). A emisso de raios gama, que pode ou no acompanhar o processo

de emisso de partculas carregadas, apresenta uma pequena contribuio efetiva no

tratamento teraputico, porm, tambm contribui para um aumento na irradiao dos

tecidos adjacentes. A emisso gama, entretanto, facilita a localizao e acompanhamento da

regio de interesse, atravs de imagens cintilogrficas [40, 41].

A radioterapia pode ser dividida em trs tcnicas [37, 38]:

terapia com feixe externo (Teleterapia)

terapia com fontes radioativas seladas (Braquiterapia)

terapia com fontes no-seladas (Injetveis)

2.3. Lutcio-177

O Lutcio-177 ou apenas 177

Lu um radionucldeo de enorme potencial na rea

mdica. Este istopo decai atravs da emisso de partculas beta para trs nveis excitados,

e atinge a estabilidade atravs de seis transies gama diferentes, com energias de 71 a

312 keV, tornando-se Hfnio-177 ou 177

Hf. A transio beta para o estado fundamental do

tomo ocorre com 79,3 % de probabilidade e com a emisso de uma partcula beta com

energia mxima de 498 keV. As partculas beta com 177 keV de energia mxima (11,64%

de probabilidade de transio) e 385 keV de energia mxima (9,1% de probabilidade de

transio) esto ambas em coincidncia com a transio gama de 113 keV. Sua meia-vida

de 6,647 dias [38, 42]. A Figura 2.3 ilustra o esquema de decaimento para o 177

Lu.

34

O radionucldeo 177

Lu pode ser produzido diretamente, irradiando-se alvos naturais

de xido de lutcio (176

Lu2O3) ou em alvos de Lu2O3 enriquecidos em 176

Lu com nutrons

em reatores nucleares, utilizando a reao nuclear 176

Lu(n,) 177Lu. E indiretamente,

irradiando-se os alvos de xido de Itrbio (176

Yb2O3) com nutrons, originando 177

Yb, que

por sua vez decai em 177

Lu atravs de emisso beta [38, 42].

Figura 2.3 - Esquema de decaimento radioativo do 177

Lu [8, 42].

2.3.1. Aplicabilidade do 177

Lu na Medicina Nuclear

Devido ao fato dele ser emissor beta com energia de at 498 keV e de radiaes

gama com energias de 71 a 312 keV, ele tem sido estudado como agente de terapia para

diferentes formas de cncer [46, 47].

35

Com a propriedade de entregar uma alta taxa de dose local, este radionucldeo tem

sua aplicabilidade semelhante a do 90

Y. Por ser tambm um componente do grupo das

terras raras, suas propriedades qumicas so similares, cujas tcnicas de marcao j

desenvolvidas podem ser as mesmas para serem utilizadas com o 177

Lu. Devido ao fato da

energia da radiao beta de 498 keV ser menor que a do 90

Y de 2280,1 keV, observado um

maior poder de destruio do tumor com menor dose de radiao no paciente. Alm disso,

as radiaes gama emitidas produzem imagens cintilogrficas, permitindo um melhor

acompanhamento do local de tratamento [46, 47].

Pesquisas revelam a aplicabilidade do 177

Lu em uma grande variedade de patologias

como: cncer de clon, sseo, pulmo, ovrio e prstata, e tumores neuroendcrinos, entre

outras [44].

2.4. Indio-111

O ndio-111 ou 111

In tem meia-vida de 2,8049 dias e decai em 99,99% por captura

eletrnica, para estados excitados do 111

Cd (Cdmio-111) , o qual retorna ao seu estado

estvel emitindo dois ftons, 171,28 keV e 245,35 keV, com intensidades de 90,61% e

94,12%, respectivamente [45]. O esquema decaimento est representado na figura 2.4.

O 111

In produzido pelas reaes nucleares diretas 112

Cd(p,2n)111

In e 111

Cd(p,n)

111In, a partir do bombardeamento de cdmio com prtons em ciclotron [45].

2.4.1. Aplicabilidade do 111

In na Medicina Nuclear

Os primeiros testes com o 111

In foram feitos na forma de 111

InCl3 para estudos de

visualizao de tumores em animais. Praticamente toda a quantidade aplicada estava

acumulada nos tumores no perodo de 48 h depois da aplicao. Outros testes clnicos

36

comprovaram que a atividade do 111

In administrada na forma de cloreto se concentrava em

tecidos moles com tumor, assim como nos ossos [37].

Foram ento realizadas pesquisas para explorar o uso do 111

In como um agente de

localizao de tumores para obteno de diagnstico em medicina nuclear. Foram testados

outros compostos marcados com 111

In que tambm tiveram bons resultados.

Os principais usos do 111

In so a marcao de linfcitos, neutrfilos, plaquetas,

fibrinognio humano modificado, anticorpos monoclonais e fragmentos F(ab')2, peptdios e

glbulos vermelhos. Alm da localizao de tumores, marcao de antimiosina para

avaliao do miocrdio, visualizao da medula ssea e cisternografia.

Uma nova tcnica com o uso do 111

In foi desenvolvida para marcao de vitamina

B12 para visualizao de tumores, sendo eficaz em vrios rgos como mama, pulmo,

tireide, ossos, prstata e crebro [37].

Figura 2.4 Esquema de decaimento do 111In [45].

37

CAPTULO III

MATERIAIS E MTODOS

3.1. Mtodos Utilizados para a Calibrao

Para a calibrao do 177

Lu e do 111

In foram usados trs mtodos: coincidncia,

anticoincidncia e pico-soma.

O mtodo de contagem em coincidncia 4usa o arranjo convencional com um

contador proporcional (PC) gs para contagem beta e um iodeto de sdio NaI(Tl) para

contagem gama [21]. O gs do detector uma mistura de 90% de argnio mais 10% de

metano e conhecido comercialmente como P10, operando presso normal.

A instrumentao para o uso do mtodo de anti-coincidncia foi composta por um

detector proporcional com geometria 4 de fluxo gasoso e um detector com cintilador

lquido [8].

O mtodo pico-soma utilizou dois sistemas, um com cristal detector cilndrico de

NaI(Tl) tipo poo e o outro com um detector de germnio puro, tipo GMX, refrigerado com

nitrognio lquido [35].

Todos esses mtodos compem os diversos sistemas de calibrao dos laboratrios do

LNMRI/SEMRA.

3.2. Radionucldeos Padronizados

Os radionucldeos padronizados pelos mtodos absolutos de calibrao foram: o

177Lu e o

111In.

38

A padronizao do 177

Lu foi feita simultaneamente com a participao do LNMRI

na Comparao-chave promovida pelo BIPM para o 177

Lu no ano de 2009. Os resultados

estaro disponveis no relatrio final, no site do BIPM. [5]

Para garantir um bom desempenho, o laboratrio utilizou uma soluo de 177

Lu na

forma do peptdeo dotatate com 0,03 mL, fornecida pelo Instituto de Pesquisas Energticas

e Nucleares, IPEN, para realizar testes preliminares.

O objetivo da realizao dos testes preliminares foi estudar o melhor ajuste da

eletrnica e do arranjo experimental para medio, uma vez que para cada esquema de

decaimento o sistema precisa ser ajustado de acordo com suas caractersticas e seria a

primeira vez que o LNMRI estava calibrando o 177

Lu.

Aps os testes, uma soluo com 20 g/g de Lu+3 como LuCl3 em 1N HCl foi

enviada pelo BIPM para a calibrao. O 177

Lu, devido ao seu esquema de decaimento, no

foi padronizado pelo mtodo pico-soma.

Para a padronizao do 111

In foi usada uma soluo com 0,75 mL de DTPA-OCT-In

fornecida pelo IPEN.

3.3. Preparao das Fontes

As fontes utilizadas nas medies do 177

Lu e 111

In foram preparadas com o mesmo

procedimento tcnico.

As fontes, contendo o radionucldeo de interesse, foram obtidas mediante a diluio

da soluo original com gua destilada at atingir a atividade por unidade de volume,

apropriada para a realizao das medies. A seguir, usando o mtodo de pesagem

diferencial em uma balana METTLER TOLEDO modelo AX205 no laboratrio de

39

preparao de fontes com as condies ambientais entre 19,0 C e 21,0 C para temperatura

e entre 49% e 51% para umidade relativa do ar, as fontes foram preparadas nas seguintes

geometrias:

Fontes finas

Figura 3.1 - Fonte fina.

Frasco de vidro 10R

Figura 3.2 - Frasco de vidro 10R

Frasco de vidro P6

Figura 3.3 - Frasco de vidro P6.

40

Ampola 2 cm

Figura 3.4 - Ampola 2 cm.

Frascos de cintilao

Figura 3.5 - Frasco de cintilao.

Fontes slidas em acrlico

Figura 3.6 - Fonte slida em acrlico.

41

As fontes finas foram usadas no mtodo de coincidncia. Os frascos de cintilao

no de anticoincidncia e as fontes slidas no mtodo de pico-soma. Os frascos 10R e P6

foram medidos no ativmetro Capintec CRC-15R. O frasco 10R foi tambm usado para

determinao da meia-vida.

A ampola com 2 cm de altura de soluo foi medida no detector de Germnio,

tipo GMX para avaliao de impurezas.

3.3.1. Fontes Finas

So constitudas de gotas da soluo do radionucldeo, depositadas sobre um filme

fino de VYNS (copolmero de cloreto de polivinila) com cerca de 15 g.cm-2 de densidade

superficial. Este filme fixado sobre uma arandela de ao inoxidvel com 30 mm e 16 mm

de dimetros externo e interno, respectivamente e 0,2 mm de espessura. Para permitir a

condutividade eltrica da fonte dentro do detector proporcional, o filme recoberto com

uma fina camada de ouro.

Aps esse processo as fontes so colocadas em um dessecador, por um dia, para a

secagem. Outra camada de VYNS colocada para evitar contaminao. Para isso outra

arandela com o filme posta em cima com soluo e, com um pincel fino, pingam-se gotas

de lcool at que o filme cole no outro. Para cortar o excedente de filme sem soluo,

utiliza-se a ponta de uma caneta de pena com acetona. Assim, a fonte fica sanduichada

pelo filme.

42

3.3.2. Frascos de Vidro P6 e 10R

Em cada frasco foi colocada uma quantidade de soluo radioativa necessria para

realizar as medies. Depois completado com gua destilada at o volume de 4 mL.

3.3.3. Ampola de 2 cm

Um volume apropriado da soluo radioativa colocado na ampola o suficiente

para realizar as medies. Depois completada com gua destilada at a altura de 2 cm.

Existe um suporte feito para a ampola que torna possvel a marcao nessa altura. A massa

de soluo da ampola fica em mdia em 2,6 g.

Para fechar a ampola necessrio o uso de um maarico e, com o auxlio de uma

pina, se puxa a extremidade superior at que ela solte e a parte aquecida forme uma nova

extremidade.

3.3.4. Fonte para Cintilao Lquida

Foram usados frascos, de baixo teor de 40

K, prprios para uso em cintiladores

lquido, contendo cerca de 15 mL de soluo cintiladora. As solues cintiladoras usadas

foram Ultima Gold e HiSafe. Nesses frascos foram colocadas algumas gotas da soluo,

tambm o suficiente para obter a atividade desejada.

3.3.5. Fontes Slidas em Acrlico

Foram depositadas algumas gotas da soluo radioativa em suportes cilndricos de

acrlico com uma pequena cavidade no centro. Uma rodela de acrlico encaixada no

suporte para selar a fonte.

43

3.4.Caractersticas das Solues

3.4.1. Soluo do 177

Lu

A composio qumica da soluo fornecida pelo IPEN foi de 0,03 mL, na forma de

Dotatate, com atividade aproximada de 185 MBq.g-1

(5 mCi.g-1

) em 29/09/2008 s 9h, hora

local.

A partir dessa soluo-me foram preparadas 10 fontes slidas, 6 fontes em

coquetis de cintilao (3 em coquetis de cintilao Hisafe e 3 em Ultima Gold), 5 fontes

em acrlico e 3 ampolas.

A composio qumica da soluo fornecida pelo BIPM foi de 20 g.g-1 de Lu+3

como LuCl3 em 1N HCl com concentrao de atividade aproximada: de 888 kBq.g-1

em

14/05/2009 s 9h, hora local.



em acrlico e 1 ampola.

3.4.2. Soluo de 111In

A composio qumica da soluo fornecida pelo IPEN foi 0,75 mL na forma de

OCT-DTPA-In com atividade por unidade de massa aproximada de 148 MBq.g-1

em

23/06/2010 s 9h00 hora local.



em acrlico, 1 frasco P6, 1 frasco 10R, e 2 ampolas.

44

3.5. Procedimento Experimental

3.5.1. Medio pelo Mtodo de Contagem em Coincidncia 4-

No contador proporcional so detectadas as partculas betas e os eltrons de converso

e, mediante eletrnica associada, so contados no canal beta.

As radiaes gama, aps seleo de sua energia por meio de um discriminador

monocanal, foram processadas eletronicamente e contadas no canal gama.

Ao se colocar a fonte fina no suporte posicionado dentro do detector proporcional e

fechar a blindagem, esperou-se cerca de trinta minutos para estabilizar a presso do gs no

circuito do sistema e dentro do detector. Esse processo demorado e prejudica as medies,

principalmente, para os radionucldeos de meia-vida muito curta. Para cada energia

selecionada na janela do discriminador, o procedimento de medio foi repetido.

O software utilizado foi o CNEN/IRD Sistema de Medida de Coincidncia 4-

[46], que foi desenvolvido para uso nesse mtodo. Os dados de entrada so: meia-vida do

radionucldeo, radiao de fundo (BG), nmero de ciclos de contagem e sua durao. A

medio do BG foi feita sem fonte e para cada janela selecionada.

Com os dados obtidos nas medies, com as correes de BG, tempo morto e

decaimento j realizadas pelo software, obteve-se uma curva de extrapolao, relacionando

a atividade da fonte N0, as taxas de contagem beta, gama e coincidncia N, N e Nc e a

eficincia de deteco beta Nc/N, representada pela expresso (3.1).

1

c

c

c

0N/N

N/N1C1*

N

NNN

(3.1)

Para variao de eficincia em intervalos pequenos na regio de altos valores de Nc/N

a equao (3.1) aproximadamente linear onde C a inclinao da reta de extrapolao e

45

expressa uma constante de correo para esquemas de decaimento de cada radionucldeo

em questo. O valor extrapolado de (NN)/Nc, quando N/Nc1, fornece a atividade N0 da

fonte. Nas contagens de coincidncia, a variao da eficincia de contagem beta Nc/N para

se obter a reta de extrapolao, foi realizada colando-se absorvedores de VYNS metalizados

e Mylar aluminizados de diferentes espessuras em ambos os lados das fontes.

3.5.1.1 Componentes para Medio pelo Mtodo de Coincidncia 4-

Os principais componentes utilizados no sistema de coincidncia foram os mdulos

eletrnicos comerciais listados a seguir:

Canal beta

Pr-amplificadores Camberra 2006

Amplificadores Camberra 241

Somador Ortec 533

Analisador monocanal Ortec 551

Fonte de alta tenso Ortec 556

Retardo Ortec 416 A

Fixador de tempo morto Tennelec TC 410 A

Canal gama

Detector NaI(Tl) Harshaw 3x3

Amplificadores Ortec 460

Analisador monocanal Ortec 551

Fonte de alta tenso Camberra 81020

Retardo Ortec 416 A

46

Fixador de tempo morto Tennelec TC 410 A

Unidade de coincidncia Ortec

Canal de coincidncia

Unidade de coincidncia universal Ortec 418 A

A figura 3.7 ilustra, usando um diagrama de blocos, o mtodo de contagem em

coincidncia 4

Figura 3.7 Diagrama de blocos do mtodo de contagem em coincidncia 4 [3].

3.5.2 Medio pelo Mtodo de Contagem em Anti-coincidncia 4-

Anteriormente ao incio das medies foram feitos ajustes na eletrnica para

determinar alguns parmetros como: freqncia de referncia, atraso no canal gama, tempo

morto, fixao da janela de contagem no canal gama, que depende do esquema de

desintegrao de cada radionucldeo e a tenso de operao do detector NaI(Tl) e do

detector com cintilador lquido.

fonte

fonte dealta tenso

fonte dealta tenso

proporcional

pr-amplificador

pr-amplificador

pr-amplificador

amplificador

amplificador

somador

iodeto de sdio

fotomulti-plicadora

analisadormonocanal

analisadormonocanal

gerador de atraso e gatilho

gerador de atraso e gatilho

unidade decoincidncia

contador beta

contadorcoincidncia

contador gama

temporizador

47

Neste mtodo a variao da eficincia beta foi feita por discriminao eletrnica.

O software utilizado foi desenvolvido em Labview. Ele faz a aquisio das

contagens de forma semi-automtica, onde s necessrio determinar o tempo de medio

e o nmero de medidas. Os dados so arquivados com a identificao da fonte no prprio

programa ao fim do tempo de contagem.

Os dados extrados pelo programa so trabalhados em uma planilha de clculo em

Excel para a determinao da atividade aparente e do parmetro de eficincia. Esses

parmetros so ajustados por mnimos quadrados em programas como Excel, Origin e

SigmaPlot para a determinao da atividade por unidade de massa.

3.5.2.1 Componentes para Medio pelo Mtodo de Anti-coincidncia 4-

Os principais componentes utilizados no sistema de anti-coincidncia foram os

mdulos eletrnicos listados a seguir:

Canal beta

Gerador de tempo morto LNHB MTR2

Amplificador Ortec 572

Somador Ortec 433 A


Fotomultiplicadoras Amperex 1000 (acopladas ao detector com cintilador lquido)

Canal gama

Detector NaI(Ti) Harshaw 3x3

Gerador de tempo morto LNHB MTR2

Amplificador Ortec 572


48

Atraso Ortec 427 A

MI-1 LNHB Unidade lgica que permite selecionar a contagem da janela gama a

contagem gama no coincidentes

MI-2 LNHB Atua como gerador de tempo vivo (para todo o sistema)

MI-3 LNHB Atua como discriminador no canal gama

Oscilador 1 Mhz IRD/LNMRI (para todo o sistema)

A figura 3.8 ilustra, usando um diagrama de blocos, o mtodo de contagem em anti-

coincidncia 4 .

Figura 3.8 Diagrama de blocos do mtodo de contagem em anti-coincidncia 4 [8].

3.5.3 Medio pelo Mtodo Pico-soma

Para a calibrao do 111

In pelo mtodo pico-soma, foram utilizados dois sistemas:

um com detector cilndrico de NaI(Tl) tipo poo e outro com detector de germnio puro,

tipo GMX, refrigerado com nitrognio lquido. Para ambos os sistemas de calibrao o

procedimento de medio o mesmo.

49

Os detectores ficam localizados dentro de uma blindagem de chumbo, revestida

internamente com cobre para atenuar os raios X caractersticos produzidos por cada

material. Antes de se iniciar as medies das fontes, fez-se a medio do BG sem nenhuma

fonte. Depois se colocou cada fonte slida em acrlico na posio P=0, conforme a figura

2.2.

O LNMRI possui uma nomenclatura para fixar posies de distncia entre a fonte e o

detector, conforme a tabela 3.1. Cada posio tem um suporte fixo, feito em PVC, sendo a

posio P=0 a nica a no ter a necessidade de um suporte.

padronizacao absoluta do 177lu e do 111in

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