expansiÓn del lecho y clasificaciÓn de … · en particular, se utiliza agua y soluciones acuosas...

VII CAIQ 2013 y 2das JASP

AAIQ Asociación Argentina de Ingenieros Químicos - CSPQ

EXPANSIÓN DEL LECHO Y CLASIFICACIÓN DE PARTÍCULAS

EN COLUMNAS DE FLUIDIZACIÓN LÍQUIDO-SÓLIDO CON

RELLENOS ESTRUCTURADOS COMO INTERNOS Stella Piovano, Gabriel L. Salierno, Emiliano Montmany, Mauro D’Agostino,

Mauricio Maestri, Miryan Cassanello

Laboratorio de Reactores y Sistemas para la Industria - LaRSI, Dto. Industrias, Facultad de

Ciencias Exactas y Naturales, Universidad de Buenos Aires, Int. Güiraldes 2620, C1428BGA

C.A.B.A. E-mail: [email protected]

Resumen. El uso de un relleno estructurado como interno en una columna

de lecho fluidizado liquido-sólido permite operar a mayores velocidades de

líquido sin que exista elutriación del sólido en suspensión, promoviendo

simultáneamente el contacto líquido-sólido y un mejor mezclado. En el

presente trabajo, en primer lugar, se estudia la expansión de un lecho

fluidizado liquido-sólido en una columna que contiene rellenos

estructurados. Los sólidos suspendidos son partículas de densidad mayor

que la del líquido, de diferentes tamaños y formas, fluidizadas con líquidos

de distinta viscosidad. En particular, se utiliza agua y soluciones acuosas de

carboximetilcelulosa (CMC). A partir de los datos experimentales medidos,

se desarrolla una correlación para estimar la expansión de lechos fluidizados

líquido-sólido provistos con rellenos estructurados como internos. En

segundo lugar, se evalúa si el empleo de rellenos estructurados como

internos en una columna de lecho fluidizado líquido-sólido permite mejorar

la capacidad de estos sistemas para la clasificación de partículas de distinta

densidad. En particular, se analiza la masa y pureza de las partículas

elutriadas cuando se fluidizan mezclas binarias de partículas de distinta

densidad.

Palabras clave: fluidización líquido-sólido con internos, rellenos

estructurados, clasificación de partículas


AAIQ, Asociación Argentina de Ingenieros Químicos - CSPQ

1. Introducción

La fluidización liquido-sólido tiene potencial aplicación en diversas áreas de la

industria, especialmente para procesos biotecnológicos y operaciones de purificación de

macromoléculas y para tratamiento de aguas residuales. Durante años, el uso más

tradicional de la fluidización líquido-sólido ha sido el procesamiento de minerales, en

particular la separación de sólidos de diferente tamaño y densidad (Di Felice, 1995;

Epstein 2003, 2005; Atta et al., 2009).

Los procesos biotecnológicos y tratamientos biológicos de aguas residuales

frecuentemente involucran agregados de células suspendidos en un medio líquido,

generalmente de una viscosidad relativamente alta. Asimismo, las células pueden estar

inmovilizadas sobre soportes que conforman un lecho fijo o fluidizado. El uso de lechos

fluidizados permite una mejor homogenización de los medios de cultivo. Por otra parte,

los métodos de purificación de proteínas por adsorción o cromatografía en lecho

expandido se están utilizando cada vez más para el acondicionamiento de productos de

interés a partir de medios de cultivo en procesos biotecnológicos. Los mismos permiten

integrar la separación líquido-sólido, la reducción del volumen de operación y la

purificación parcial en una única operación unitaria (Anspach et al., 1999). Para la

adsorción en lecho expandido, se ha demostrado que el uso de un relleno estructurado

conlleva a una fluidización más estable y extiende el caudal de líquido en el que se

puede operar (Hicketier & Buchholz, 2002). También se ha demostrado que el cultivo

de células se comporta de manera más estable si el reactor se suplementa con un relleno

estructurado (Metzdorf et al., 1985a). De hecho, los rellenos estructurados son muy

apropiados para reactores de biofilms, donde se requiere el crecimiento sobre un medio

estático y una circulación concomitante de una suspensión líquido-sólido, dado que

poseen una alta porosidad y muy buenas características para el mezclado de fases

fluidas (Rosche et al., 2009). Los rellenos regulares ocasionan una pérdida de carga muy

baja y reproducible en relación con los tradicionales rellenos aleatorios, también

inducen un excelente contactado entre fases y un buen mezclado en la dirección radial

(Cavatorta et al., 1999; Cavatorta & Böhm, 2000).

La expansión de un lecho fluidizado líquido-sólido depende de la velocidad del

líquido y de las características de las partículas sólidas. Los polvos finos o partículas



muy livianas son fácilmente elutriados, limitando fuertemente los caudales de operación

en los que se puede trabajar. Los fluidos de alta viscosidad, como los que típicamente se

encuentran en bioprocesos, poseen una tendencia mucho mayor de arrastrar sólidos,

restringiendo aún más los caudales de operación. En este contexto, el uso de rellenos

regulares como internos constituye una alternativa de interés para extender el rango de

caudales de operación y simultáneamente actuar como soporte para el crecimiento de

biofilms en el caso de tratamiento de aguas residuales y procesos biotecnológicos en

general.

La expansión de lecho en columnas fluidizadas líquido-sólido ha sido ampliamente

estudiada, particularmente con el objetivo de entender el fenómeno de la fluidización

(Di Felice 1995, 2007; Epstein, 2003). Sin embargo, las características de dicho

fenómeno cambian notablemente cuando se utilizan rellenos regulares como internos, y

este efecto ha sido escasamente investigado (Hicketier & Buchholtz, 2002; Metzdorf et

al., 1985a, 1985b, 1991).

Como la expansión de lecho y la elutriación depende de las características de las

partículas en suspensión, la fluidización con líquidos ha sido utilizada frecuentemente

para clasificación de partículas en el procesamiento de minerales (Di Felice, 2010;

Epstein, 2005; Galvin & Nguyentranlam, 2001, 2002; Duris et al., 2013; Mukherjee et

al., 2013). La separación de partículas de tamaños menores a 1 mm es particularmente

complicada (Sarkar et al., 2008; Mukherjee et al., 2009; Galvin et al., 2009, 2010,

2012). En los últimos años, se ha sugerido el uso de columnas inclinadas o internos con

forma de canales inclinados para promover la separación entre partículas (Galvin &

Nguyentranlam, 2001, 2002; Mukherjee et al., 2009; Galvin et al., 2009, 2010, 2012;

Nguyentranlam et al., 2004; Doroodchi et al., 2006).

En este contexto, este trabajo tiene por objetivo examinar el efecto de la utilización

de rellenos estructurados sobre la expansión de un lecho fluidizado líquido-sólido. Para

ello, se examina la expansión de lecho en un amplio rango de velocidades de líquido y

con soluciones acuosas de CMC de diferentes viscosidades. Los sólidos suspendidos

son alúmina (A), arena (S), sílice (G) y carburo de silicio (C), todos más densos que la

fase líquida. Además, se examina si los rellenos estructurados utilizados como internos



mejoran la capacidad del sistema fluidizado para clasificar partículas de distinta

densidad.

2. Parte experimental

El equipo experimental utilizado es un circuito cerrado de líquido desplazado por una

bomba, como se muestra esquemáticamente en la Figura 1. El caudal de líquido se

controla mediante una válvula de diafragma a la salida de la bomba. Las columnas

fluidizadas son de acrílico de 1,5 m de alto y los sólidos suspendidos son esferas de

vidrio y partículas de arena (sílice), -alúmina y carburo de silicio. Al iniciar el

experimento, las partículas a fluidizar se cargan en un reservorio en la base de la

columna, los rellenos estructurados se montan inmediatamente arriba de la zona de

carga.

La expansión del lecho se determina por inspección visual para distintos caudales de

líquido por encima de la velocidad de mínima fluidización y hasta que las partículas en

suspensión comienzan a abandonar la zona provista con rellenos estructurados. Para las

experiencias de clasificación, se incrementa aún más la velocidad de líquido a fin de

alcanzar condiciones de circulación de sólidos y los mismos empiezan a elutriar de la

columna. En esas condiciones, se determina la masa elutriada colectando las partículas

que abandonan el circuito en un tamiz a la salida de la columna

Se determinó la expansión del lecho en columnas de distinto diámetro para un amplio

rango de velocidades de líquido; se utilizaron partículas no porosas de entre 300 y 600

micrones. Para partículas no esféricas, se determinó experimentalmente su factor de

esfericidad considerando el holdup de mínima fluidización en una columna sin rellenos

estructurados (D’Agostino 2009). Como líquidos modelo, se utilizaron soluciones

acuosas de carboximetil celulosa (CMC) de baja concentración que presentan

comportamiento newtoniano, con viscosidades entre 1 y 23 mPa.s. La Tabla 1 resume

las condiciones experimentales exploradas.



Fig. 1: Esquema del montaje experimental.

Tabla 1: Rango de condiciones experimentales exploradas en el estudio de la expansión del lecho fluidizado.

Variable Mínimo Máximo

Diámetro de columna, Dc (m) 0.016 0.05

Diámetro de partícula promedio, dp (m) 0.000151 0.000550

Relación Dc/dp 29 290

Esfericidad, 0.6 1

Masa de sólido ensayado (kg) 0.008 0.3

Rellenos estructurados:

Porosidad, sp 0.76 0.95

Área específica, asp (m1) 65.9 734

Longitud del canal (m) 0.0038 0.0105

Características del liquid

Velocidad de líquido, uL (m/s) 0.001 0.05

Densidad de líquido, L (kg/m3) 997 1005

Viscosidad de líquido, L (mPa.s) 1 23



Los experimentos realizados con el fin de evaluar si el empleo de rellenos estructurados

como internos favorece la clasificación de partículas consistieron en medir la masa y

fracción másica aproximada de los sólidos elutriados a diferentes velocidades de

líquido, al emplear partículas de un único tipo y mezclas. El caudal de líquido se

incrementó en forma regular y se recogió la masa elutriada durante un intervalo fijo de

tiempo (30 minutos). En el caso de mezclas, la proporción másica de cada tipo de

partículas se determinó a partir de imágenes obtenidas con un microscopio digital. La

Tabla 2 indica las condiciones exploradas en cada experimento, donde la letra indica el

tipo de partícula (G: vidrio, A: alúmina) y el número es el diámetro de partícula

promedio expresado en micrones.

Tabla 2: Condiciones experimentales en los ensayos de clasificación de partículas

Experimento # Partícula A Partícula B

I - G385(100%p/p)

II A385 (100%p/p) -

III A385(50%p/p) G385(50%p/p)

IV - G460(100%p/p)

V A460(100%p/p) -

VI A460(50%p/p) G460(50%p/p)

VII - G545(100%p/p)

VIII A545(100%p/p) -

IX A545(50%p/p) G545(50%p/p)

Densidad de alúmina= 3815 kg/m3; densidad del vidrio= 2460 kg/m

3

Esfericidad: Alúmina = 0.7–0.9 ; Vidrio = 0.9–1

Diámetro de columna = 0.05m; Viscosidad del líquido = 1mPa.s

Características de los rellenos estructurados utilizados: Placas corrugadas

de metal Sulzer SP4: porosidad macroscópica = 0.96; área externa = 734

m1; longitud de canal = 0.057m; inclinación de canal = 78°



3. Resultados

3.1 Expansión de lecho en columnas con relleno estructurado

La Figura 2 muestra la velocidad superficial de líquido necesaria para lograr una dada

porosidad de lecho en columnas fluidizadas líquido-sólido con rellenos estructurados

como internos para lechos de un único tipo de partícula. En la misma figura se

representan los resultados de expansión del lecho para columnas sin internos como

referencia. Se ilustra asimismo el efecto de la viscosidad del líquido y de las

características de las partículas fluidizadas.

Fig. 2: Efecto de los internos estructurados sobre la dependencia de la expansión del lecho con la velocidad

superficial de líquido en el sistema fluidizado líquido-sólido. Partículas: A385 (Alúmina, dp=385m); S385 (Arena,

dp=385m). EC: Columna vacía, SP4: Columna provista con relleno Sulzer SP4. Diámetro de columna: 0.05m.

Viscosidad de líquido: (a) 1mPa.s, (b) 5mPa.s.



La comparación con el comportamiento de las columnas vacías pone en evidencia que

el uso de rellenos estructurados extiende en gran medida el rango de caudales de líquido

en el que se puede operar antes de que las partículas comiencen a ser elutriadas. Para

lograr una dada expansión del lecho, al utilizar internos estructurados, se requiere una

mayor velocidad de líquido. El efecto resulta más evidente a medida que aumenta la

porosidad. Tanto en la columna vacía como en la rellena, un incremento de la

viscosidad ocasiona un aumento de la expansión de lecho para una misma velocidad de

líquido.

Metzdorf et al. (1985a, 1985b, 1991) encontraron resultados similares. Estos autores

desarrollaron una correlación para estimar la porosidad del lecho en función de la

velocidad superficial de líquido, del diámetro hidráulico del relleno estructurado

utilizado y de la viscosidad cinemática del líquido. Comparada con los resultados

experimentales medidos, se encuentra que la correlación propuesta por Metzdorf et al.

(1985a) sobreestima la expansión de lecho, en especial para los fluidos de viscosidad

alta.

Otros autores han explorado de manera sistemática la influencia del uso de canales

inclinados como internos sobre la expansión de lechos fluidzados líquido-sólido (Galvin

et al., 2002; Doroodchi et al., 2005). Se ha demostrado que, para una misma velocidad

superficial de líquido, la expansión del lecho disminuye si se disponen

convenientemente dichos canales inclinados cuando se opera en el rango de

fluidización. Basado en este concepto, se lograron aplicaciones exitosas en el área de

clasificación de partículas (Galvin & Nguyentranlam, 2001; Galvin et al., 2010, 2012;

Nguyentranlam & Galvin, 2004; Doroodchi et al., 2006; entre otros).

La Figura 3 compara la expansión de lecho al fluidizar partículas de distinta densidad

y tamaño similar (A385 y S385), y partículas de densidades similares pero distinto

tamaño (G545 y S385). Se observa un efecto más pronunciado al emplear relleno

estructurado formado por placas corrugadas de metal perforado que al emplear rellenos

Sulzer comerciales de polipropileno. La viscosidad del fluido no altera esencialmente el

efecto del tipo de relleno estructurado.



Fig. 3: Influencia del tipo de relleno sobre distinto tipo de partículas. SP3: mezclador estático de plástico tipo SMV

comercializado por Sulzer; SP4: relleno estructurado formado por placas de metal corrugado de estructura similar al

SP3. Partículas: A385 (alúmina, dp=385m, p=3815 kg/m3); S385 (arena, dp=385m, p=2590kg/m3); G545

(vidrio, dp=545mm, p=2460 kg/m3). Los diámetros de columna se presentan en la leyenda. Viscosidad de líquido:

1mPa.s.

En bibliografía, se encuentran numerosas correlaciones generales para estimar la

expansión de lecho en columnas fluidizadas líquido-sólido sin internos (Di Felice,

1995). La correlación desarrollada por Wen & Yu (1966) es muy utilizada pues estima

satisfactoriamente los resultados experimentales de muchos trabajos, incluido los

resultados del presente trabajo medidos en las columnas vacías, si se considera la

corrección por esfericidad. Sin embargo, las correlaciones para columnas vacías no

estiman correctamente la expansión del lecho cuando hay internos estructurados



presentes, incluso si se corrige por la porosidad del relleno estructurado utilizado como

interno.

Si se ajustan los resultados obtenidos de acuerdo a la relación de Richardson & Zaki

(1954) (Ecuación 1), el exponente n obtenido es considerablemente mayor al observado

para columnas vacías (Delgado, 2005; D’Agostino, 2010), especialmente para las

partículas más pequeñas y más densas. Esta misma tendencia fue observada

previamente por Hicketier & Buchholz (2002) en un lecho fluidizado provisto de relleno

estructurado utilizado para la purificación de proteínas

n

t

L

u

u (1)

Considerando todos los datos medidos y la expresión de la correlación de Wen y Yu

(1966) corregida por un factor que considera las características geométricas de los

internos estructurados utilizados, se desarrolló la correlación expresada por la Ecuación

2. La misma es capaz de estimar los resultados experimentales con una desviación

estándar de 3.7% y un coeficiente de variación de 6.4%. Esta correlación requiere

solamente información de variables de operación y las características de las partículas a

fluidizar y de los internos estructurados.

23.02LL8.6

dh

.dp

Ar

)Re6.0Re4.2(

(2)



Fig. 4: Comparación de los resultados experimentales de fracción volumétrica de líquido dentro de la columna de

lecho fluidizado con internos estructurados con los valores estimados con la ecuación 2. La letra en la leyenda indica

el tipo de partícula (S: arena, G: vidrio, C: carburo de silicio, A: alúmina) y el número expresa el diámetro medio en

micrones. SP1, SP2, SP3: Rellenos estructurados tipo SMV de plástico comercializados por Sulzer. SP4: Relleno

estructurado de igual estructura preparado con placas de metal perforado corrugadas. La viscosidad del líquido y el

diámetro de columna se indican en la leyenda.

3.2 Clasificación de partículas mediante fluidización líquido-sólido usando

rellenos estructurados

En la sección 3.1, se evidencia que la presencia de internos estructurados afecta

significativamente la expansión de un lecho fluidizado líquido-sólido, y que esta

influencia es más pronunciada a medida que aumenta la proporción de fase fluida en la

columna y al aumentar la densidad de las partículas (ver Figura 2).

A velocidades de líquido adecuadas, las partículas en suspensión son arrastradas por

el líquido y eventualmente abandonan la columna. Las Figuras 5 a 7 evidencian la

capacidad del sistema fluidizado líquido-sólido con internos estructurados para separar

partículas de igual tamaño y diferente densidad. Se ensayan partículas de alúmina y

vidrio en la columna provista con el interno estructurado SP4, para distintos caudales de

líquido. El caudal se incrementa en forma progresiva y se mantiene por intervalos de

tiempo de 30 minutos durante los cuales se colecta la masa elutriada en una malla

ubicada en la descarga de la columna. La masa colectada se seca y se pesa; luego, en el

caso de que el lecho contenga mezclas binarias, se toman fotos con un microscopio



digital que se analizan mediante un programa de tratamiento de imágenes, a fin de

estimar la proporción de cada tipo de partículas en la masa elutriada.

Fig. 5: Fracciones másicas (sobre base seca) de las partículas elutriadas a partir del lecho fluidizado líquido-sólido

con Sulzer SP4 como relleno estructurado, en función de la velocidad superficial de líquido. Experimentos (ver Tabla

2): (a) III, (b) VI, (c) IX (con los resultados correspondientes a la columna vacía para comparar). Viscosidad de

líquido: 1 mPa.s.



Fig. 6: Distribuciones acumuladas de masa de vidrio elutriada (sobre base seca) para distintas velocidades

superficiales de líquido. Para cada diámetro se compara los resultados para un lecho de un único tipo de partículas

(línea de puntos) y de mezclas 50%p/p (línea continua). Los gráficos (a), (b) y (c) se corresponden a los experimentos

I y III; IV y VI; VII y IX, respectivamente (ver Tabla 2).



Fig. 7: Distribuciones acumuladas de masa de alúmina elutriada (sobre base seca) para distintas velocidades

superficiales de líquido. Para cada diámetro se compara los resultados para un lecho de un único tipo de partículas

(línea de puntos) y de mezclas 50%p/p (línea continua). Los gráficos (a), (b) y (c) se corresponden a los experimentos

II y III; V y VI; VIII y IX, respectivamente (ver Tabla 2).



En la Figura 5 se presenta la fracción másica de cada tipo de partículas elutriadas a

partir de un lecho formado por una mezcla binaria de partículas de igual tamaño en

proporción másica 50%, en función de la velocidad superficial de líquido. Se ilustra el

efecto para partículas de 3 tamaños y se compara con la performance de una columna

vacía para las partículas de mayor diámetro. Las Figuras 6 y 7 muestran las

distribuciones acumuladas de masa de cada tipo de partícula en función de la velocidad

superficial de líquido.

Se puede ver que las partículas de vidrio de diámetros mayores o iguales a 420m

(Figuras 5b y 5c) abandonan la columna libres de alúmina, para un amplio rango de

velocidades superficiales de líquido. Para velocidades mayores a 8 cm/s, las partículas

de alúmina comienzan a ser arrastradas fuera de la columna. A velocidades de líquido

entre 8 y 10 cm/s, las fracciones másicas de cada componente son similares y a partir de

10 cm/s solo permanecen en la columna las partículas de alúmina. Este comportamiento

sugiere que existen condiciones de operación que permiten recuperar vidrio libre de

alúmina. La Figura 5c muestra claramente que el empleo de internos estructurados

favorece la separación de partículas. Cuando se emplea la columna vacía, no se observa

una condición de operación para la cual se pueda recuperar vidrio libre de alúmina, ni

siquiera para los mayores diámetros de partícula ensayados. La separación de partículas

más pequeñas (Figura 5a) resulta ser menos eficiente.

La velocidad crítica a partir de la cual las partículas empiezan a abandonar la

columna, conocida como velocidad de recirculación, depende del tamaño y del tipo de

material del que están constituidas las partículas (Figuras 6 y 7). A mayor tamaño de

partícula, mayor es la velocidad de líquido necesaria para alcanzar la elutriación. Las

Figuras 6 y 7 también remarcan que las velocidades de elutriación de un mismo tipo y

tamaño de partícula son diferentes cuando el lecho está formado por una mezcla binaria

que para una fluidización de un único tipo de partículas, indicando claramente que

existe interacción aún para bajo contenido de sólidos dentro de la columna (<1% v/v).

Este comportamiento es menos importante a medida que aumenta el tamaño de los

sólidos en suspensión (G545, A460 y A545), donde se observa que las curvas de masa

acumulada son similares para lechos de mezcla o de partículas de un único tipo.



A partir de los resultados obtenidos, se infiere que la separación de partículas es

mejor cuando la interacción entre partículas de distinto tipo es débil. En consecuencia,

se espera que la separación sea mejor cuanto mayor sea la diferencia entre las

velocidades de líquido que conducen al inicio del arrastre de cada tipo de partícula que

forman la mezcla fluidizada. Para cuantificar el desempeño de un sistema de separación,

proponemos utilizar un parámetro (Ecuación 3) definido en base al concepto de

resolución que se usa en separaciones por cromatografía (Forsiniti, 2008).

GA

G,rLA,rL uu

(3)

Donde rLu indica la velocidad de líquido a partir de la cual cada tipo de partícula

empieza a abandonar la columna, situación denominada elutriación incipiente. Los

parámetros A y G cuantifican el ancho del pico más significativo en la colección de

masa en función de la velocidad superficial de líquido (para las partículas de alúmina y

vidrio, respectivamente). La diferencia entre el punto de inflexión de la curva de masa

acumulada y la velocidad de fluidización incipiente se ha tomado como estimador de .

La figura 8 muestra la dependencia con el tamaño de partícula del parámetro de

resolución definido en la Ecuación 4. A modo ilustrativo, se incluye la resolución

obtenida en la columna vacía (i.e., sin internos estructurados) para el diámetro de

partícula más grande. El parámetro definido permite cuantificar la capacidad de

clasificación de partículas de un lecho fluidizado y resulta útil para evaluar la influencia

de distintos tipos de internos sobre el desempeño de una separación.



Fig. 7: Influencia del tamaño de partícula sobre la capacidad clasificatoria de una mezcla binaria de silica y alumina

en un lecho fluidizado líquido-sólido provisto del relleno estructurado SP4, expresada como la resolución definida en

la Ecuación 3. Aún en la situación de mayores tamaños de partícula, la diferencia es notable.

4. Conclusiones

El uso de rellenos estructurados como internos en un lecho fluidizado sólido-líquido

disminuye la expansión del lecho para una misma velocidad superficial de líquido. En

consecuencia, el uso de internos estructurados permite extender el rango de caudales de

líquido de operación sin arrastre de sólidos. Este efecto es más importante para líquidos

de alta viscosidad, como los que se encuentran frecuentemente en bioprocesos. En base

a los datos experimentales medidos, se desarrolla una correlación para estimar la

fracción volumétrica de líquido en un lecho fluidizado líquido-sólido provisto de

internos estructurados. La correlación propuesta es capaz de estimar los 1400 datos con

una desviación estándar del 3,7% y un coeficiente de variación del 6,4%.

La clasificación de partículas en un lecho fluidizado líquido-sólido puede ser

intensificada mediante la implementación de rellenos estructurados. La eficiencia en la

separación depende del tamaño de las partículas fluidizadas. Se propone utilizar un

parámetro análogo a la resolución de una separación cromatográfica para evaluar la

eficiencia de un sistema fluidizado líquido-sólido para separar partículas.



Reconocimientos

Los autores agradecen el financiamiento de la Universidad de Buenos Aires y de

CONICET.

Referencias

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expansiÓn del lecho y clasificaciÓn de … · en particular, se utiliza agua y soluciones acuosas...

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