espalhamento elástico de pósitrons por moléculas diatômicas...
TRANSCRIPT
Universidade Federal do Espírito Santo
Programa de Pós-Graduação em Física - PPGfis
Departamento de Física - DFIS
Dissertação de Mestrado
Espalhamento Elástico de Pósitronspor Moléculas Diatômicas Apolares
Autor: Jenifer Geribola Pinheiro
Orientador: Prof. Dr. Vinicius Cândido Mota
Coorientador: Profa. Dra. Denise da Costa Assafrão deLima
Vitória, ESMarço - 2018
Jenifer Geribola Pinheiro
Espalhamento Elástico de Pósitronspor Moléculas Diatômicas Apolares
Dissertação apresentada ao Programa dePós-Graduação em Física do Centro deCiências Exatas da Universidade Federaldo Espírito Santo, como parte dos pré-requisitos para a obtenção do título deMestre em Física.
Orientador: Prof. Dr. Vinicius Cân-dido Mota Coorientador: Profa. Dra.Denise da Costa Assafrão de Lima
Vitória, ESMarço - 2018
Agradecimentos
A Deus.
Aos professores Denise e Vinícus pela orientação e disponibilidade nesta dissertação.
A toda a minha família em especial aos meus pais, irmão Gerlis (Dedé) e cunhada Que-
ren (Keka) que me deram todo suporte durante toda essa jornada.
Ao meu namorado e amigo Luciano (Lulu) o meu obrigada por me suportar nos mo-
mentos de loucura sempre oferencendo um ombro amigo
Aos meus miguxos da Pós: Daniel (pelas inúmeras dicas de Fortran), Yago, David, In-
grid, Isac, Sara e Felipe.
As minhas grandes amigas de infância Katiene e Rayani e a minhas velhas amigas Thaís,
Letícia, Géssica, Hellen e Sara que sem dúvida me deram força e emanaram mesmo de
longe boas energias.
Ao CNPq pelo suporte financeiro.
RESUMO
Neste trabalho estudamos a seção de choque de espalhamento elástico de pósitron (e+)
por moléculas diatômicas não polares H2 e N2. Usamos a metodologia Finite Nuclear
Mass Correction (FNMC) implementada no pacote computacional GAMESS para a
obtenção das superfícies de energia potencial e aplicamos essa metodologia para os
sistemas e+H2 e e+N2. Para obter a matriz de espalhamento e, consequentemente,
a seção de choque integral usamos o método de Frações Continuadas para ambos os
sistemas.
ABSTRACT
In this work we study the elastic scattering of positron from non-polar diatomic mo-
lecules H2 and N2. We used the FNMC methodology implemented in the eletronic
computational package called GAMESS to obtain the potential energy surfaces of the
e+H2 and e+N2 systems. To obtain the scattering matrix and the integral cross section
we used the Method of the Continued Fractions for both sistems.
Índice
1 Introdução 1
2 Pósitrons 4
2.1 Evidência Teórica e Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.2 Interação de Pósitrons com a matéria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.3 Aplicações envolvendo pósitrons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.3.1 Astrofísica . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.3.2 O Pósitron como uma Sonda . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.3.3 Positron Emission Tomography - PET . . . . . . . . . . . . . . 9
3 Teoria de Espalhamento 11
3.1 Espalhamento por um Potencial . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
3.2 Método de Ondas Parciais . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
3.2.1 Expressões integrais para o phase-shift . . . . . . . . . . . . . 23
3.2.2 O limite de baixa energia . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.3 Método Lippmann-Schwinger . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.4 Método de Frações Continuadas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
4 Metodologia de Construção do Potencial 40
4.1 A Teoria de Born-Huang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4.2 O Hamiltoniano Eletrônico Modelo: A FNMC . . . . . . . . . . . . . . 48
4.3 Many Body Expansion - MBE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.3.1 Método Expansão em Muitos Corpos . . . . . . . . . . . . . . 50
5 Aplicação aos Sistemas e+H2 e e+N2 53
5.1 Aplicação ao Sistema e+H2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
5.2 Aplicação ao Sistema e+N2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
6 Conclusão e Perspectivas Futuras 65
Lista de Abreviaturas
FNMC Finite Nuclear Mass Correction
MBE Many Body Expansion
PET Positron Emisson Tomography
CT Computation Tomography
MCF Method of Continued Fractions
ABO Aproximação de Born-Oppenheimer
DBOC Diagonal Born-Oppenheimer Corrections
SEP Superfície de Energia Potencial
LFCC Laboratory Frame Close-Coupling
PCOP Positron Correlation Polarization Potential
SMC Schwinger Multichanel Method
CCC Convergent Close-Coupling
BFVCC Body Fixed Vibrational Close-Coupling
Lista de Figuras
2.1 Taxa de aniquilação Zeff de e+ para o Butano C4H10 (pontos) e para
o butano deuterado (d-butano) C4D10 (curva tracejada) como função da
energia do e+. A figura exibe grande valor de Zeff para uma região
característica do modo vibracional do C4H10. Para o butano, o pico
mais evidente apresenta Zeff = 23000 para uma energia de 0,33eV
enquanto que para o C4H10 possui um modo de vibração C − H em
0,36eV de acordo com [21]. A figura foi adaptada da referência [21]. . 8
2.2 Mapa do céu da linha de 511KeV característica da aniquilação elétron-
(e+).A região brilhante é devido a assimetria distinta no fluxo a partir
do interior do disco. A figura foi retirada da referência [24]. . . . . . . . 9
2.3 Associação das técnicas de Tomografia computadorizada (CT) e PET.
A figura foi retirada da referência [28] . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
3.1 Esquema representando o espalhamento de partículas por um potencial
V (r). Aqui, ~ki representa o vetor de onda das partículas incidentes e~kf o vetor de onda das partículas espalhadas. A figura foi retirada da
referência [29]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
3.2 Coordenadas convenientes para a integral 3.107. A figura foi retirada
da referência [34]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.3 Representação dos contornos para as integrais I1 e I2. A parte a é re-
ferente à integral I1 e a parte b à I2. A figura foi retirada da referência
[34]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
5.1 Representação da configuração usada para cálculo do potencial. . . . . 53
5.2 Cortes de potencial e+ −H2 para os ângulos: 0°, 50°e 90° . . . . . . . 55
5.3 Seção de choque elástica para e+ − H2. A curva deste trabalho é a
preta para os dois casos. Figura a: Comparação dos resultados deste
trabalho com trabalhos teóricos de: Mukherjee e Sarkar [53], Sanchez e
Lima [54], Zhang et. al. [55], Zammite et. al. [58] e Tenfen et. al. [56].
Figura b: Comparação dos resultados deste trabalho com os trabalhos
experimentais de: Hoffman et. al. [65] (bolas vermelhas), Zecca et. al.
[59] (quadrados verdes), Machacek et. al. [14] (triângulos para cima
azul) e Karwasz et. al. [60] (triângulos para baixo violeta). . . . . . . . 58
5.4 Cortes de potencial e+ −N2 para os ângulos 0°, 30°, 50°, 70°e 90°para
um conjunto de parâmetros que resultaram em um desvio quadrático
médio de 8,17Kcal. As bolas vazias representam os pontos ab-inito e a
curva vermelha representa o potencial ajustado. . . . . . . . . . . . . . 60
5.5 Cortes de potencial e+ −N2 para os ângulos 0°, 30°, 50°, 70°e 90°para
um conjunto de parâmetros que resultaram em um desvio quadrático
médio de 7,78Kcal. As bolas vazias representam os pontos ab-inito e a
curva vermelha representa o potencial ajustado. . . . . . . . . . . . . . 61
5.6 Cortes de potencial e+ −N2 para os ângulos 0°, 30°, 50°, 70°e 90°para
um conjunto de parâmetros que resultaram em um desvio quadratíco
médio de 6,84Kcal. As bolas vazias representam os pontos ab-inito e a
curva vermelha representa o potencial ajustado. . . . . . . . . . . . . . 62
5.7 Comparação das seções de choque total elástica para cada conjunto de
parâmetros que apresentaram os menores desvio quadrático médio de:
6,84 Kcal (curva rosa), 7,78 Kcal (curva roxa) e 8,17 Kcal (curva verde). 63
5.8 Comparação das seções de choque total elástica para cada conjunto de
parâmetros que apresentaram desvio quadrático médio de: 6.84 Kcal
(curva rosa), 7.78 Kcal (curva roxa) e 9.20 Kcal (curva verde) com o
resultado de Zecca et. al. [61]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
5.9 Seção de choque total elástica para N2. As curvas deste trabalho que
apresentaram o menor desvio (7,78Kcal e 6,84Kcal) são as curvas ama-
relas e preta para os dois casos. Figura a: Comparação do resultado
deste trabalho com trabalhos teóricos de: Elza et. al. [62] (curva ver-
melha), Gianturco e Mukherjee [63] (curva verde), Carvalho et. al. [64]
(curva azul) e Tenfen et. al. [56] (curva laranja). Figura b: Comparação
do resultado deste trabalho com trabalhos experimentais de: Hoffman
et. al. [65] (bola vermelha), Sueoka e Hamana [66] (quadrado verde),
Karwasz et. al. [60] (triângulo para cima azul) e Zecca et. al. [61]
(triângulo para baixo violeta). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
Lista de Tabelas
2.1 Propriedades do estado fundamental para o para-Ps e orto-Ps. A tabela
foi adaptada da referência [8]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
Capítulo 1
Introdução
O pósitron (e+) foi proposto teoricamente por Paul A. M. Dirac em 1928 [1] ao
formular uma teoria para os elétrons que estendesse os conceitos de mecânica quântica
levando em conta a relatividade.
Em 1933, Carl D. Anderson [2] observou experimentalmente uma partícula que pos-
suia características parecidas com elétron porém com carga positiva. A essa partícula
ele denominou pósitron. Nessa mesma época, foi proposta por Morohovicic [3] a exis-
tência de um estado ligado de um pósitron e um elétron. Mais tarde em 1945, este
sistema foi chamado de Positronium (Ps) [4]. A partir de então, foram feitos estudos
sobre como ocorria o processo de aniquilação do Ps. Podemos citar como um dos pri-
meiros trabalho sobre aniquilação o artigo de Ore, A e J. L. Powell no ano de 1949 [5]
que discutia a emissão de três fótons no processo de aniquilação do par elétron-pósitron.
Outro importante trabalho sobre aniquilação é o de DeBenedetti e Corben [6] em 1954
onde os autores discutem sobre formação e aniquilação do Ps em gases. A detecção
experimental do Positrônio foi feita em 1951 por Deutsch [7].
Podemos interpretar a interação das cargas positivas e negativas no positrônio de
maneira similar ao átomo de Hidrogênio, onde o pósitron exerceria o papel do próton
[8]. As diferenças entre o átomo de Hidrogênio e Ps está nas considerações do centro
de massa e massa reduzida dos sistemas. Enquanto no átomo de Hidrogênio, o elétron
orbita o próton (mais pesado) no Ps, o pósitron e o elétron orbitam o centro de massa
comum do sistema [8]. A diferença entre as massas reduzidas do átomo de Hidrogênio
e Ps fornece um valor de energia de ligação para o Ps que é igual a metade da energia
2
de ligação do átomo de Hidrogênio (0,250 Hartree).
Trabalhos envolvendo o espalhamento de pósitrons por alvos como átomos e molé-
culas surgiram a partir decada de 1970 após o trabalho de Canter [9] sobre os modera-
dores de MgO. Canter percebeu que ao substituir os moderadores até então conhecidos,
por sistemas de paletas de ouro cobertas com pó de magnésio, o ganho de pósitrons
lentos aumentava em um fator de 10 quando comparado com o sistema tendo apenas as
paletas de ouro. Este resultado possibilitou o desenvolvimento de feixes de pósitrons
mais eficientes. As principais fontes de e+ utilizadas são Na22, C11 e O15 [10]. A par-
tir do desenvolvimento da técnica de produção de feixes de pósitrons vários trabalhos
foram surgindo reportando seções de choque de espalhamento de pósitron por átomos e
moléculas.
Na década de 1980 vários pesquisadores como Kauppila [11] fizeram uma compara-
ção entre o espalhamento de e+ e e− com o interesse de entender melhor resultados para
espalhamento de elétrons. Outros trabalhos envolvendo espalhamento de pósitrons com
a máteria podem ser encontrados nos artigos de revisão de Surko e Gribakin [12, 13].
Eles reúnem métodos téoricos e o desenvolvimento experimental pertinentes a fenôme-
nos como: aniquilação, formação de estados ligados e fenômenos de ressonância.
Atualmente, tais fenômenos associados ao pósitron podem ser aplicados em diversas
áreas como Medicina, Ciências dos Materiais e Astronomia.
No entanto, muitas divergências entre teóricos e experimentais em relação aos re-
sultados de seção de choque integral para espalhamento de e+ por moléculas simples
permanecem [14]. Portanto, buscar uma metodologia que descreva com eficiência pro-
cessos básicos é de suma importância. Este trabalho tem como objetivo usar a abor-
dagem Finite Nuclear Mass Correction - FNMC que é baseada na Aproximação Adi-
abática e complementar a Aproximação de Born-Oppenheimer. Nessa abordagem, a
massa nuclear é mantida nos cálculos eletrônicos fazendo com que os efeitos da massa
finita sejam incorporados à hamiltoniana eletrônica. Dessa forma, na metodologia usada
aqui o pósitron é tratado como um núcleo leve e toda a informação acerca da interação
pósitron-alvo pode ser incorporada na Superfície de Energia Potencial.
Este trabalho é dividido em 5 capítulos organizados da seguinte maneira: no capítulo
2 discutiremos questões envolvendo o pósitron, como sua evidência teórica e experimen-
tal, e suas aplicações. No capítulo 3 apresentaremos aspectos da teoria de espalhamento
como o método de ondas parcias e o método de Lippamann-Schwinger. Discutiremos
3
ainda o método de frações continuadas que será utilizado para o cálculo da seção de
choque de espalhamento. No capítulo 4 apresentaremos a metodologia FNMC para a
obtenção do potencial entre o e+ e as moléculas H2 e N2 que serão usados para resolver
a equação de espalhamento de cada sistema. Começaremos abordando a teoria de Born-
Huang e a construção do hamiltoniano modelo. Ainda neste capítulo apresentaremos o
método Many Body Expansion [16] que será utilizado para o ajuste do potencial e+N2.
No capítulo 5 apresentaremos os resultados para a seção de choque integral dos sistemas
estudados. E no capítulo 6 apresentaremos as conclusões finais e perspectivas futuras.
Capítulo 2
Pósitrons
O pósitron e+ é a antipartícula do elétron e−. Ele possui mesma massa, momento
magnético e spin do e− porém apresenta carga elétrica de diferente sinal, apesar de
mesma magnitude. Pósitrons são produzidos no centro da nossa galáxia. No entanto,
ainda não está claro quais são essas fontes de pósitrons embora existam candidatos à
essas fontes como decaimento β+ em núcleos estrelares instáveis, interações de alta
energia decorrentes de raios cósmicos, dentre outras [17].
Pósitrons também podem ser produzidos de maneira controlada em laboratórios por
duas maneiras: Usando radioisótopos como Na22, C11 e O15, onde Na22 é fonte mais
utilizada [10], ou usando elétrons acelerados atingindo alvos metálicos. Quanto da pri-
meira opção, os pósitrons são gerados a partir do decaimento β+ dos radioisótopos.
Esta opção foi identificada por Joliot e Curie em 1934 [18]. Para a segunda maneira
é necessário o uso de de aceleradores de partículas que só se tornou possível após a
década de 1970 com o trabalho de Canter [9] sobre os moderadores mais eficientes, e
consequentemente, melhores feixes de e+.
Abordaremos neste capítulo, aspectos teóricos sobre os pósitrons como sua desco-
berta e o uso em aplicações tecnológicas. Iniciaremos com uma revisão bibliográfica so-
bre sua descoberta, e na sequência discutiremos outras características do e+ bem como
sua interação com moléculas e elétrons. Ao final, apresentaremos algumas aplicações
envolvendo e+ e seu processo de aniquilação.
5
2.1 Evidência Teórica e Experimental
O e+ foi proposto teoricamente no ano de 1928 por Paul A. Dirac [1]. Sua descoberta
ocorreu na tentativa de estender os conceitos da mecância quântica para a relatividade.
Ao escrever a equação de Schrödinger para uma partícula relativística, encontrou um
resultado peculiar que diz que ao medir a energia cinética de uma partícula, os valores
encontrados podem ser positivos e maiores que mc2 ou negativos e menores que −mc2.Na prática, isso dava origem a dois movimentos possíveis para o elétron. Um conhecido
e outro que dizia que quanto mais rápido ele se movia menos energia ele teria e seria
preciso adicinonar energia a ele para que o mesmo entrasse em repouso [1]. Segundo
Dirac, esse movimento à luz da teoria eletromagnética podia ser entendido pelo mo-
vimento de uma partícula com mesma massa do elétron mas carregado positivamente.
Esta partícula recebeu o nome de pósitron. Para explicar a existência dessa solução de
energia negativa que dava origem à este movimento, Dirac postulou que os estados de
energia negativa estavam todos ocupados por elétrons, com apenas um elétron em cada
estado, o qual ele denominava de “preenchimento uniforme”. O que era observado era
que qualquer afastamento desta uniformidade, ou seja, quando um destes elétrons fos-
sem excitado para um estado de energia positiva, um “buraco” se formaria na região de
origem (desuniformidade) e a carga final resultante seria positiva. Este buraco passou a
ser interpretado como uma nova partícula, com cargas e energias positivas. O trabalho
de Dirac também forneceu uma explicação sobre a natureza do spin eletrônico e pôde
inferir que pósitrons (mais tarde chamados) apresentarão as mesmas propriedades de
spin e a possibilidade de serem aniquilados quando colididos com elétrons.
No ano de 1933 Carl D. Anderson comprovou a existência do e+ através de figuras
de trajetórias de raios cósmicos. Estas figuras eram obtidas a partir de uma câmara de
bolhas na qual era inserida uma placa de chumbo. Anderson analisou em seu trabalho
três casos distintos quanto aos rastros. Em um dos casos, apareciam dois rastros, um
abaixo e outro acima da placa, com curvaturas diferentes. Noutro caso, os dois rastros
ocorriam abaixo da placa e também tinham curvaturas opostas e no último caso, os ras-
tros ocorriam de baixo da placa com mesmas curvaturas. Uma série de hipóteses poderia
explicar cada um destes casos [19], porém nenhuma delas explicava as características
de curvatura e alcance que deveriam ser de uma partícula carregada positivamente e que
possuísse um núcleo leve, com uma massa comparável à do elétron. A única saída, era
2.1. EVIDÊNCIA TEÓRICA E EXPERIMENTAL
6
classificar esta partícula, com base na teoria de Dirac, como um elétron positivo ao que
ele denominou pósitron.
Ainda neste mesmo ano, Blackett and Occhialini [20] também observaram rastros
semelhantes aos de Anderson confirmando assim a descoberta dos pósitrons. Dirac em
1933 e Anderson em 1936 receberam prêmio Nobel devido aos seus trabalhos envol-
vendo e+.
2.2 Interação de Pósitrons com a matéria
Quando e+ interage com elétrons de átomos ou moléculas dois eventos podem ocor-
rer: Inicialmente, sob certas condições, ocorre a formação de um par elétron-e+ cha-
mado positrônio Ps, no qual orbitam um centro de massa comum e na sequência, ocorre
o processo de aniquilação deste par, o que resulta na produção de três ou dois raios
gama (caso de menor energia, cada um possui 511KeV). Além desses, outros proces-
sos podem ocorrer no espalhamento de pósitron e+ com um álvo A, que pode ser uma
molécula ou átomo:
e+ + A −→ e+ + A Espalhamento Elástico
−→ e+ + A∗ Excitação Atômica
−→ e+ + e− + A+ Ionização
e+ + A(ν, J) −→ e+ + A(ν ′, J ′)Excitação Ro-vibracional
O espalhamento elástico ocorre somente quando a energia do e+ incidente é baixa e
à medida que a energia aumenta, todos os demais eventos podem ocorrer.
Podemos comparar o positrônio ao átomo de Hidrogênio, onde o próton do Hidro-
gênio é representado pelo e+. O Ps pode ocorrer de dois modos distintos em relação a
disposição dos spins do e− e do e+ que o constitui: orto-positrônio é formado quando
os spins do e+ e e− são paralelos e para-positrônio ocorre quando os spins são anti-
paralelos [6]. Tais possíveis modos de formação do Ps obedecem a diferentes propri-
edades de decaimento [6]: Para-Ps decaem predominantemente em dois raios gama,
enquanto orto-Ps decaem em três [8]. Algumas propriedades como taxa de aniquilação
e tempo de vida do Ps podem ser encontradas na tabela 2.1.
2.2. INTERAÇÃO DE PÓSITRONS COM A MATÉRIA
7
Tabela 2.1: Propriedades do estado fundamental para o para-Ps e orto-Ps. A tabela foi adaptadada referência [8].
- Para-Ps Orto-PsModo dominante de decaimento 2 raios-γ 3 raios-γ
Taxa de aniquilação ≈ 8.0325 × 109 s−1 ≈ 7.2112 × 106 s−1
Tempo de Vida 0.12449 × 10−9s 138.67 × 10−9s
Quando o e+ interage com elétrons presentes nas moléculas, diversos processos
podem ocorrer. A formação de positrônio se dá quando a energia do e+ incidente é
maior que a energia de formação do positrônio, dado por: Eth = Ei − Eps, com Ei
sendo a energia de ionização da molécula e Eps = 6, 8eV, que é a energia do estado
fundamental do Ps [13].
É possível também, que haja a formação de estados ligados entre o e+ e o alvo,
onde o alvo pode ser um átomo ou molécula. Isto foi proposto para explicar os grandes
valores de parâmetros associados as taxas de aniquilação, Zeff , encontrados ao serem
investigados estudos sobre aniquilação [13]. Dirac, em 1930 estimou que Zeff poderia
ser comparado com o número de elétrons de um átomo ou molécula disponíveis para
aniquilação. No final dos anos 90 trabalhos sobre aniquilação que utilizavam feixes de
baixa energia calculavam Zeff em função da energia do e+ incidente. Os resultados
apresentavam picos de ressonância que estavam associados à vibrações moleculares ca-
racterísticos de uma ligação entre o e+ e o alvo. A figura 2.1 adaptada do trabalho de
Gilbert e colaboradores [21] ilustra essa característica para o butanoC4H10. O pico mais
evidente apresenta Zeff = 23000 para uma energia de 0,33eV enquanto que o C4H10
possui um modo de vibração C − H em 0,36eV de acordo com [21]. Para confirmar
que o pico observado está de fato relacionado ao modo vibracional do C − H , Gil-
bert realizou também os experimentos para o butano deuterado C4D10 que apresentou
Zeff = 28500 para uma energia de 0,23eV e uma concordância com a forma e posições
dos picos para C − H e C − D, indicando assim que o pico observado está de fato
relacionado ao modo vibracional do C −H .
O processo de aniquilação entre o e+ e o elétron de baixa energia (6 50 eV) [13]
é importante pois a partir deles é possível obter algumas aplicações de uso prático de
e+. Na área da Medicina, podemos citar a PET (Positron Emission Tomography) [22].
Em Física dos Materiais, e+ são usados como sondas na caracterização de materiais
2.2. INTERAÇÃO DE PÓSITRONS COM A MATÉRIA
8
Figura 2.1: Taxa de aniquilação Zeff de e+ para o Butano C4H10 (pontos) e para o butano deu-terado (d-butano) C4D10 (curva tracejada) como função da energia do e+. A figuraexibe grande valor de Zeff para uma região característica do modo vibracional doC4H10. Para o butano, o pico mais evidente apresenta Zeff = 23000 para umaenergia de 0,33eV enquanto que para o C4H10 possui um modo de vibração C−H
em 0,36eV de acordo com [21]. A figura foi adaptada da referência [21].
e identificações de irregularidades [23]. Em Astronomia, os processos de aniquilação
ajudam a compreender quem são as possíveis fontes de (e+) na galáxia [24], além de
responder questões sobre origem do Universo. Estas aplicações serão abordadas com
mais detalhe na próxima seção.
2.3 Aplicações envolvendo pósitrons
2.3.1 Astrofísica
O interesse de pósitrons na Astrofísica se dá por conta das observações de traços de
raios γ característicos da aniquilação de e+ por elétrons. De acordo com Weidenspoint-
ner [24] tais emissões tem sido observadas há mais de 30 anos. Estes traços apresentam
energia de 511Kev e foram primeiramente detectados no início dos anos 70 por Johnson
[25]. O objetivo é identificar fontes produtoras de e+ na galáxia. De acordo com Prant-
zos [17] existem diversos candidatos à fontes de pósitrons, dentre eles, o decaimento β+
de núcleos instáveis advindos de explosões estrelares e a interação de alta energia que
ocorrem em raios cósmicos ou próximos à objetos compactos como pulsares ou buracos
negros supermassivos localizado no centro da galáxia.
Foi proposto que à partir de um mapa da galáxia apontando pontos em que mais
2.3. APLICAÇÕES ENVOLVENDO PÓSITRONS
9
existem raios γ de 511Kev, era possível inferir onde estariam as fontes do e+, ou seja, era
considerado que as fontes de (e+) eram próximas aos pontos onde elas se aniquilavam.
Uma imagem confiável sobre este mapa da aniquilação foi obtido pelo instrumento SPI à
bordo do ESA’s INTEGRAL Gamma Ray Observatory, que mostrou uma emissão mais
concentrada no interior do que no disco [24], como mostra a figura 2.2. Essa assimetria
pode ser o ponto chave para inferir quem são as fontes produtoras de e+.
Figura 2.2: Mapa do céu da linha de 511KeV característica da aniquilação elétron-(e+).A re-gião brilhante é devido a assimetria distinta no fluxo a partir do interior do disco. Afigura foi retirada da referência [24].
2.3.2 O Pósitron como uma Sonda
Em ciência dos Materiais, o e+ pode ser utilizado como uma sonda que verifica
vacâncias, vazios e defeitos no interior de superfícies de materiais.
O procedimento é baseado no tempo de vida do e+ quando este é injetado numa
amostra do material e o e+ se liga a possíveis defeitos presentes na amostra. Localmente,
na região do defeito, a densidade eletrônica é reduzida fazendo com que o tempo de vida
do e+ aumente. Estes valores característicos de tempo de vida podem ser usados para
estimar o tipo de defeito [23].
A energia do e+ incidente está relacionada com as regiões do material que podem ser
estudadas. Fontes convencionais de isótopos radioativos, como o Na22 produzem (e+)
com energias da ordem de até 600 KeV que fornecem informações de defeitos de regiões
macroscópicas. Já fontes de e+ com energias entre 1-20KeV fornecem informações
2.3. APLICAÇÕES ENVOLVENDO PÓSITRONS
10
sobre regiões mais próximas da superfície [23].
2.3.3 Positron Emission Tomography - PET
A PET [26] é um exame de imagem usado para verificar o comportamento de orgãos
e células do corpo humano. Esta técnica pode ser usada em diferentes áreas da medicina,
como oncologia, no diagnóstico de céluas cancerígenas, na cardiologia e neurologia, e
pode ser combinada com a Tomografia Computadorizada (PET-CT) que consiste na
fusão de imagens geradas pela PET e pela CT (Computation Tomography).
Atualmente, o radiofármaco mais utilizado é a glicose marcada radioativamente (18-
fluordesoxiglicose). Células tumorais que possuem metabolismo acelerado que neces-
sitam mais de glicose captam mais o radiofármaco do que as demais. Este aumento da
captação pode ser identificado nas imagens produzidas [27].
O procedimento é bem seguro pois as quantidades de radiação envolvidas são bai-
xas e decaem rapidamente, não trazendo asssim, efeitos colaterais. A figura 2.3 mostra
uma imagem do corpo humano de frente mostrando a associação dessas técnicas. A
imagem da esquerda é uma imagem feita usando a Tomografia computadorizada (CT)
mostrando com detalhes a anatomia. A imagem do meio é aquela gerada pelo exame
PET o qual identifica partes do corpo onde ocorrem maior consumo de glicose. Na ima-
gem da direita, o computador une as duas imagens e as colore indicando com precisão
a existência de um tumor no fígado, indicado pela seta.
2.3. APLICAÇÕES ENVOLVENDO PÓSITRONS
11
Figura 2.3: Associação das técnicas de Tomografia computadorizada (CT) e PET. A figura foiretirada da referência [28]
2.3. APLICAÇÕES ENVOLVENDO PÓSITRONS
Capítulo 3
Teoria de Espalhamento
Processos de epalhamento estão presentes em várias áreas da ciência e são de grande
importância para o seu desenvolvimento. Podemos citar como exemplo, o trabalho de
Ernest Rutherford com espalhamento de partículas alfa que o motivou em 1911 a propôr
um novo modelo atômico. Este modelo mais tarde foi aprimorado por Bohr e foi usado
para explicar o comportamento do átomo de Hidrogênio.
O processo de espalhamento é descrito por três principais entes: projétil, alvo e
detector. Neste trabalho, os projéteis serão aqui considerados pósitrons e+ (ou feixes
de pósitrons), o alvo será descrito por uma região que apresenta um potencial caracte-
rístico V (~r) à ser modelado e o detector faz a contagem do número de partículas que
chegam até a sua região que será interpretado como a Seção de Choque. Idealmente,
este deveria contar apenas partículas de um dado tipo e uma dada velociadade e ener-
gia [30]. É considerado que o detector estará numa região bem distante da região de
interação projétil-alvo, visto que descrever o processo de espalhamento nessa região é
algo bem complexo e isto foge do foco principal que é descrever o processo de espa-
lhamento como um todo. Quando ocorrem mudanças nas estruturas internas dos alvos
devido ao processo de espalhamento, este é classificado como inelástico. Quando o
contrário acontece o processo será dito elástico. No caso inelástico, dentre os processos
que ocorrem podemos citar:
e+ + A −→ e+ + A∗ Excitação Atômica
−→ e+ + e− + A+ Ionização
13
−→ A+ + raiosγ Aniquilação
−→ Ps+ A+ Formação de Ps
em quem os dois últimos são exclusivos no espalhamento inelástico de e+ por átomos e
moléculas.
Em estudos sobre espalhamento, um conceito muito importante para expressar re-
sultados é o de seção de choque de espalhamento. É ela quem caracterizará todo o
processo. A seção de choque está associada ao número de partículas espalhadas por
unidade de tempo em uma abertura definida por um ângulo sólido de espalhamento (no
detector). A seção de choque total completa compreende todos os possíveis processos
que podem ocorrer num experimento de espalhamento. Se apenas espalhamento elás-
tico pode ocorrer em um caso particular de colisão, dizemos que a seção de choque total
é a seção de choque elástica [31].
Na sequência deste capítulo, iniciaremos apresentando uma descrição quântica do
processo de espalhamento, depois descreveremos o método de ondas parciais para ca-
racterizar o processo de espalhamento por um potencial central e esfericamente simé-
trico. Em seguida, descreveremos o método de Lippmann-Schwinger, que é uma abor-
dagem integral para resolver a equação de espalhamento. Essa descrição será útil para
fundamentar o método de solução da equação de espalhamento, o qual usaremos neste
trabalho, Method of Continued Fractions - MCF (Método de Frações Continuadas) [32].
3.1 Espalhamento por um Potencial
Figura 3.1: Esquema representando o espalhamento de partículas por um potencial V (r). Aqui,~ki representa o vetor de onda das partículas incidentes e ~kf o vetor de onda daspartículas espalhadas. A figura foi retirada da referência [29].
3.1. ESPALHAMENTO POR UM POTENCIAL
14
A descrição teórica aqui apresentada segue as referências: [30, 31, 33].
O problema de espalhamento pode ser descrito por duas partículas que interagem
através de um potencial V (~r) que depende das coordenadas relativas das partículas. Se-
jam duas partículas denominadas 1 e 2 com massas m1,m2, coordenadas ~r1,~r2, medidas
a partir da origem, e momentos lineares ~p1, ~p2 respectivamente. Seja também o poten-
cial de interação V (~r1 − ~r2) que depende da coordenada relativa ~r = ~r1 − ~r2. Podemos
escrever a hamiltonia desse sistema como:
H =~p12m1
+~p22m2
+ V (~r1 − ~r2). (3.1)
De acordo com a mecânica quântica, a dinâmica do sistema é governada pela equa-
ção de Schrödinger dependente do tempo:
HΨ(~r1, ~r2, t) = i~∂
∂tψ(~r1, ~r2, t) (3.2)
em que ψ(~r1, ~r2, t) é a função de onda que representa o sistema.
Usando a representação de coordenadas podemos escrever o operador H hamiltoni-
ano não relativístico como:
H = − ~2
2m1
∇2~r1− ~
2
2m2
∇2~r2+ V (~r1 − ~r2), (3.3)
e usando este H na equação de Schrödinger temos:
− ~2
2m1
∇2~r1− ~
2
2m2
∇2~r2+ V (~r1 − ~r2)
ψ(~r1, ~r2, t) = i~∂
∂tψ(~r1, ~r2, t). (3.4)
Uma vez que H é independente do tempo, podemos separar a dependência no tempo da
função de onda da forma
ψ(~r1, ~r2, t) = ϕ(~r1, ~r2)e−iEtott/~, (3.5)
em que ϕ(~r1, ~r2) são chamados de estados estacionários, para a qual a energia total
Etot tem valor definido. A solução geral de 3.4 pode ser obtida colocando 3.5 em 3.4,
3.1. ESPALHAMENTO POR UM POTENCIAL
15
levando à:(
− ~2
2m1
∇2~r1− ~
2
2m2
∇2~r2+ V (~r1 − ~r2)
)
ϕ(~r1, ~r2) = Etotϕ(~r1, ~r2). (3.6)
Esta é a equação de Schrödinger independente do tempo para o problema de dois cor-
pos. É possível simplificar esta expressão usando o fato que o potencial V (~r1 − ~r2)
dependa apenas da diferença de coordenadas. Usando a coordenada relativa ~r junto
com a expressão para a posição do centro de massa ~R teremos,
~R =m1~r1 +m2~r2m1 +m2
. (3.7)
Mudando o conjunto de coordenadas ~r1, ~r2 para ~r, ~R a expressão 3.6 pode ser
reescrita como:(
~2
2M∇2
~R− ~
2
2µ∇2
~r + V (~r)
)
ϕ(~R,~r) = Etotϕ(~R,~r). (3.8)
em que M é a massa total do sistema M = m1 +m2 e µ é a massa reduzida dada por
µ =m1m2
m1 +m2
. (3.9)
Uma análise da equação 3.8 permite escrever a função ϕ(~R,~r) da forma,
ϕ(~R,~r) = Φ(~R)Ψ(~r)
uma vez que o potencial é dependente apenas da coordenada relativa. A função para as
coordenadas dos núcleos Φ(~R) satisfaz a equação de Schrödinger para o movimento do
centro de massa:
− ~2
2M∇2
~RΦ(~R) = EC.MΦ(~R) (3.10)
em que ECM é a energia associada ao movimento do centro de massa, e a função para
as coordenadas dos elétrons Ψ(~r) satisfaz a equação de Schrödinger para o sistema de
massa reduzida µ:
− ~2
2µ∇2
~rΨ(~r) + V (~r)Ψ(~r) = EΨ(~r) (3.11)
3.1. ESPALHAMENTO POR UM POTENCIAL
16
com Etot = EC.M + E.
O processo de espalhamento pode ser compreendido matematicamente quando re-
solvemos a equação de Schrödinger dependente do tempo. Porém, para a descrição do
espalhamento elástico, uma abordagem independente do tempo é válida [30]. Queremos
resolver:
HΨ(~r) =
[
− ~2
2µ∇2
r + V (~r)
]
Ψ(~r) = EΨ(~r), (3.12)
em que E é a energia do feixe incidente, µ é a massa reduzida do sistema é dada por 3.9
e r é a coordenada relativa do sistema. Podemos reescrever a equação 3.12 considerando
o potencial de espalhamento de curto alcance, isto é, V (~r) = 0 para regiões longe do
potencial V (~r) e escrevendo
E =~2k2
2µ, (3.13)
em que k é o momento do pósitron incidente.
A forma assintótica da solução Ψ(~r) da equação de Schrödinger é dada por:
Ψ(~r)r→∞−−−→ ei
~k.~r + f(θ, φ)eikr
r. (3.14)
Esta forma assintótica pode ser entendida da seguinte forma: o primeiro termo re-
presenta a função de onda da partícula incidente (onda plana pois V (r) = 0 longe do
alcance do potencial). O segundo termo representa a função de onda espalhada carac-
terizada por uma onda esférica. O termo f(θ, φ) é chamado de amplitude de espalha-
mento e está relacionado a probabilidade do espalhamento ocorrer em uma dada direção
(θ, φ), com θ e φ sendo as coordenadas que caracterizam o ângulo sólido (ângulo entre
a direção do feixe incidente e espalhados medidos pelo detector). A amplitude de es-
palhamento está intimamente ligada a informação da seção de choque σ. Para ver esta
conecção, vamos fazer o uso da densidade de probabilidade de corrente associada ao
feixe incidente ~Jinc e ao feixe espalhado ~Jesp. A densidade de probabilidade de corrente
é definida por:
~J(~r) =1
µRe
[
Ψ∗(~r)~
i~∇Ψ(~r)
]
. (3.15)
3.1. ESPALHAMENTO POR UM POTENCIAL
17
A densidade de probabilidade de corrente incidente pode ser obtida fazendo
Ψ(~r) = ei~k.~r, (3.16)
escolhendo a direção particular para o feixe de pósitrons incidentes ~k = kz e usando ~∇em coordenadas esféricas teremos:
| ~Ji| =~k
µ. (3.17)
A densidade de corrente espalhada ~Jesp pode ser obtida fazendo agora,
Ψ(~r) = f(θ, φ)eikr
r. (3.18)
Assim,
~Jesp(~r) =|f(θ, φ)|2
r2~k
µr. (3.19)
No limite em que estamos interessados (longe do potencial espalhados, r→∞) as com-
ponentes em θ e φ não contribuem de maneira significativa. Então, a corrente espalhada
será apenas a contribuição radial, da forma:
( ~Jesp)r =~k
µr2|f(θ, φ)|2 (3.20)
A seção de choque diferencial σ(θ, φ)pode ser definida como a constante de proporci-
onalidade entre o número de partículas espalhadas dn por unidade de tempo em uma
abertura definida pelo ângulo sólido dΩ e pelo fluxo de partículas incidentes Fi [33],
dada por:
dn = σ(θ, φ)FidΩ. (3.21)
O fluxo Fi de partículas incidentes se relaciona com ~Jinc da forma:
Fi = C| ~Jinc|, (3.22)
3.1. ESPALHAMENTO POR UM POTENCIAL
18
com C uma constante de proporcionalidade. Assim, substituindo 3.17 em 3.22
Fi = C~k
µ. (3.23)
O número de partículas espalhadas dn também pode ser escrito em termos do fluxo ~Jesp
de partículas espalhadas da forma:
dn = C ~Jesp.d~s, (3.24)
em que d~s é a abertura por onde o fluxo ~Jesp atravessa. Assim, substituindo 3.20 teremos
dn = C~k
µr2|f(θ, φ)|2r2dΩ. (3.25)
Portanto, comparando 3.25 com 3.21 chegamos a:
σ(θ, φ) = |f(θ, φ)|2. (3.26)
Este resultado indica que a seção de choque diferencial depende apenas da amplitude
de espalhamento. Esta equação é fundamental pois fornece uma relação entre teoria e
experimento.
A partir de agora, nos concentraremos em encontrar uma forma para f(θ, φ). Para
isso, vamos descrever o método das ondas parciais que considera o potencial de intera-
ção do e+-alvo do tipo central (depende apenas da magnitude da coordenada relativa ~r).
Neste método, as soluções da equação de Schrödinger podem ser separadas em coor-
denadas esféricas e uma simples conecção entre a solução da equação radial e a forma
assintótica da função espalhada é encontrada.
Em seguida, mostraremos que essa função de onda dos estados de espalhamento
também será solução da equação de Schrödinger em uma abordagem integral do pro-
cesso de espalhamento. Essa abordagem é chamada de método de Lippmann-Schwinger
e será discutido nas próximas seções.
3.1. ESPALHAMENTO POR UM POTENCIAL
19
3.2 Método de Ondas Parciais
Na seção anterior vimos que a amplitude de espalhamento f(θ, φ) é obtida uma
vez que se determina o comportamento assintótico da função de onda de espalhamento,
3.14. Para obtenção explícita de f(θ, φ) e consequentemente da seção de choque, vamos
fazer uso do método de ondas parciais, que é usado quando o potencial em questão é
do tipo central. Seja um potencial central e esfericamente simétrico V (r). A equação
de Schrödinger independente do tempo pode ser usada para descrever o movimento de
duas partículas da seguinte forma:
[
− ~
2µ∇2 + V (r)
]
ψ(~r) = Eψ(~r), (3.27)
em que µ é a massa relativa das duas partículas, V (r) é o potencial central e esferi-
camente simétrico e E é a energia da partícula incidente, quando esta está longe do
centro espalhador. O operador laplaciano pode ser escrito em coordenadas esféricas da
seguinte forma:
∇2 =1
r2∂
∂r
(
r2∂
∂r
)
+1
r2 sin θ
∂
∂θ
(
sin θ∂
∂θ
)
+1
r2 sin2 θ
∂2
∂φ2. (3.28)
Lembrando que o operador L2 de momento angular é escrito como:
L2 = −~2
[
1
sin θ
∂
∂θ
(
sin θ∂
∂θ
)
+1
sin2 θ
∂2
∂φ2
]
, (3.29)
podemos escrever ∇2 em termos do operador L2 da forma:
∇2 =1
r2∂
∂r
(
r2∂
∂r
)
− 1
~2r2L2(θ, φ). (3.30)
As soluções ψ(~r) podem ser expressas como combinações lineares de l e m
ψl,m(~r) ≡ r−1ul(~r)Yl,m(θ, φ), (3.31)
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
20
em que as Yl,m(θ, φ) são os harmônicos esféricos, autofunções do operador L2 e Lz, da
forma:
L2Yl,m(θ, φ) = l(l + 1)~2)Yl,m(θ, φ), (3.32)
LzYl,m(θ, φ) = m~)Yl,m(θ, φ). (3.33)
A função ul(r) é a solução da equação radial
d2ul(r)
dr2+
[
k2 − U(r)− l(l + 1)
r2
]
ul(r) = 0, (3.34)
com k relacionado a energia do projétil da forma:
k2 =2µ
~2E, (3.35)
e U(r)
U(r) =2µ
~2V (r). (3.36)
Aqui, vale lembrar que r é a distância relativa entre a partícula incidente e o centro
espalhador e R é a posição do centro de massa dado pela equação 3.37. O potencial
V (r) vai a zero rapidamente à medida que r aumenta, de modo que este pode ser negli-
genciado quando r = R.
~R =m1~r1 +m2~r2m1 +m2
(3.37)
Uma vez que este problema tem simetria sobre o eixo z, podemos escrever ψ(~r)
como:
ψ(~r) = (kr)−1
∞∑
l=0
ul(r)Yl,0(θ). (3.38)
O problema então, se resume a encontrar as funções ul(r). Para fazer isso, basta
estudarmos o comportamento assintótico da função de onda radial.
Na região em que r > R, ou seja, numa região distante da ação do potencial,
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
21
V (r) → 0, U(r) → 0 e a equação 3.34 torna-se:
d2
dr2wl(kr) +
[
k2 − l(l + 1)
r2
]
wl(kr) = 0, (3.39)
em que wl(kr) são relacionadas às funções de Bessel esféricas. As funções wl(kr)
podem ser escritas como qualquer combinação linear de Fl(kr) e Gl(kr) (soluções re-
gulares e irregulares respectivamente), da forma
Fl(kr) = krjl(kr) = (1/2πkr)1/2Jl+1/2(kr)
Gl(kr) = −krηl(kr) = (1/2πkr)1/2(−1)lJ−l−1/2(kr)(3.40)
Os limites destas funções para pequenos e grandes valores de r são os importantes
para nosso propósito. Para valores de r próximos à origem temos:
Fl(kr)kr<<l−−−→ (kr)l+1
1.3.5...(2l+1),
Gl(kr)kr<<l−−−→ 1.3.5...(2l−1)
(kr)l,
(3.41)
e para grandes valores de r
Fl(kr)kr>>l−−−→ sin(kr − 1/2lπ),
Gl(kr)kr>>l−−−→ cos(kr − 1/2lπ).
(3.42)
Voltando para o caso r > R, as funções ul(r) pode ser escritas como combinações
lineares de Fl(kr) e Gl(kr) dadas pela equação 3.41
ul(r) = AFl(kr) +BGl(kr). (3.43)
Para grandes distâncias, ul(r) temos:
ul(r)r→∞−−−→ A sin(kr − 1/2lπ) + B cos(kr − 1/2lπ) (3.44)
em que introduzimos o phase-shift δl
δl = arctan
(
B
A
)
, (3.45)
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
22
com
ul(r)r→∞−−−→ (A+ B)1/2 sin(kr − 1/2lπ + δl). (3.46)
Ou seja, o efeito do potencial sobre a l-ésima onda parcial é entendido como um
desvio na fase na função Fl(kr), que é a solução da equação radial onde não há potencial
[30].
Na sequência escrevemos ul(r) como sendo
ul(r)r→∞−−−→ Nl sin(kr − 1/2lπ + δl) (3.47)
e normalizamos para encontrar a constante Nl e a amplitude de espalhamento f(θ).
Escrevendo a equação 3.38 e usando ul(r) da forma como em 3.47 podemos obter a
forma assintótica de ψ(~r):
ψ(~r)r→∞−−−→ (kr)−1
∞∑
l=0
Nl sin(kr − 1/2lπ + δl)Yl,0(θ) (3.48)
= (kr)−1
∞∑
l=0
Nl[cos δl sin(kr − 1/2lπ) + sin δl cos(kr − 1/2lπ)]Yl,0(θ)
= (kr)−1
∞∑
l=0
Nl(cos δl − i sin δl) sin(kr − 1/2lπ)Yl,0(θ) + (kr)−1eikr∞∑
l=0
Nl sin δli−lYl,0(θ).
(3.49)
Esta última expressão 3.49 é equivalente à 3.14. Usando o fato de que o problema tem
simetria em z, podemos tomar apenas a componente z do termo ei~k.~r na expressão 3.14.
Tomando eikz como:
eikz = (kr)−1
∞∑
l=0
il[4π(2l + 1)]1/2Fl(kr)Yl,0(θ), (3.50)
e usando em 3.14 e a forma assintótica de Fl(kr) 3.42 teremos por outro lado:
ψ(~r)r→∞−−−→ (kr)−1
∞∑
l=0
il[4π(2l + 1)]1/2 sin(kr − 1/2lπ)Yl,0(θ) + r−1f(θ)eikr. (3.51)
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
23
Comparando 3.51 e 3.49, obtemos:
Nle−iδl = il[4π(2l + 1)]1/2,
Nl = ileiδl [4π(2l + 1)]1/2. (3.52)
Escrevendo esta última em 3.49 e comparando com 3.14 obtemos:
f(θ) = k−1
∞∑
l=0
(2l + 1)eiδl sin δlPl(cos θ), (3.53)
em que usamos a relação:
Yl,0(θ) =
√
2l + 1
4πPl(cos θ). (3.54)
Voltando à equação 3.38 e substituindo 3.51, 3.53 e 3.54 chegamos à:
ψ(~r) = (kr)−1
∞∑
l=0
ul(r)Yl,0
= (kr)−1
∞∑
l=0
ileiδl [4π(2l + 1)]1/2√
2l + 1
4πPl(cos θ) sin(kr − 1/2lπ + δl)
= (kr)−1
∞∑
l=0
ileiδl(2l + 1)Pl(cos θ) sin(kr − 1/2lπ + δl) (3.55)
normalizando,
ul(r)r→∞−−−→ eiδl sin(kr − 1/2lπ + δl), (3.56)
podemos escrever finalmente:
ψ(~r) = (kr)−1
∞∑
l=0
(2l + 1)ilul(r)Pl(cos θ). (3.57)
As expressões para ul(r) podem ser normalizadas de várias maneiras distintas, em que
cada uma delas servirá para mostrar uma relação do phase-shift com o processo de
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
24
espalhamento. Podemos escrever a equação 3.56 da forma [30]:
ul(r)r>R= eiδl [cos δlFl(kr) + sinGl(kr)]
ul(r)r→∞−−−→ eiδl [cos δl sin(kr − 1/2lπ) + sin δl cos(kr − 1/2lπ)]
ul(r) = eiδl sin(kr − 1/2lπ + δl) (3.58)
ou seja, a presença do potencial introduz na função de onda uma contribuição da solução
irregular da partícula livre Gl(kr). A amplitude com qual essa contribuição é tomada é
denominada Kl e é escrita como:
Kl = tan δl. (3.59)
Uma segunda maneira de escrever a equação 3.56 é:
ul(r)r>R= Fl(kr) + eiδl [Gl(kr) + iFl(kr)]
ul(r)r→∞−−−→ sin(kr − 1/2lπ) + ei(kr−1/2lπ)eiδl sin δl (3.60)
que pode ser interpretada como, no processo de espalhamento, tendo sido adicionada à
função de onda regular de partícula livre uma função de onda emergente com amplitude
Tl dada por:
Tl = eiδl sin δl. (3.61)
Uma terceira maneira de escrever ul(r) é:
ul(r)r>R=
1
2i[Gl(kr)− iFl(kr) − e2iδlGl(kr) + iFl(kr)]
ul(r)r→∞−−−→ 1
2i[e−i(kr−1/2lπ) − e2iδle−i(kr−1/2lπ)] (3.62)
que diz que no processo de espalhamento a onda incidente não é afetada e a onda emer-
gente é alterada por uma grandeza dada por:
Sl = e2iδl . (3.63)
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
25
3.2.1 Expressões integrais para o phase-shift
Esta forma integral é útil pois a partir dela iniciaremos a discussão sobre o método
de Frações Continuadas nas próximas seções. Considere a equação de Schrödinger 3.33
que descreve o processo de espalhamento;
u′′l (r) +
[
k2 − l(l + 1)
r2− U(r)
]
ul(r) = 0 (3.64)
e a equação diferencial que representa a partícula livre, 3.39
w′′l (r) +
[
k2 − l(l + 1)
r2
]
wl(r) = 0. (3.65)
Multiplicando 3.64 por wl(r) e 3.65 por ul(r), subtraindo resultados e integrando da
origem até o infinito, encontramos:
wl(r)u′l(r)− ul(r)w
′l(r) |∞0 =
∫ ∞
0
drwl(r)U(r)ul(r). (3.66)
Escolhendo como soluções de 3.64 (para r > R) e 3.65 as funções
ul(r) = AFl(kr) + BGl(kr) (3.67)
e
wl(r) = Fl(kr) (3.68)
respectivamente, obtermos a partir de 3.66
B = −1
k
∫ ∞
0
drFl(kr)U(r)ul(r). (3.69)
Se a função radial é normalizada como:
ul(r)r>R= eiδl [cos δlFl(kr) + sinGl(kr)], (3.70)
a equação 3.69 se torna (substituindo 3.70 em 3.66):
eiδl sin δl = Tl = −1
k
∫ ∞
0
drFl(kr)U(r)ul(r). (3.71)
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
26
Por outro lado, se ul(r) for escrita como
ul(r)r>R= Fl(kr) + tan δlG(kr), (3.72)
a equação 3.69 se torna:
tan δl = Kl = −1
k
∫ ∞
0
drFl(kr)U(r)ul(r). (3.73)
3.2.2 O limite de baixa energia
Vamos agora explorar o comportamento do phase-shift em um limite de baixa ener-
gia. Antes disso porém, vamos ilustrar por meio de um exemplo simples como calcular
o phase-shift. Seja um potencial V (r) dado por:
V (r) =
V0, se r < R
0, se r > R.(3.74)
Vamos definir também U0 como:
U0 =2µ
~2V0, (3.75)
e a equação radial de Schrödinger será dada por:
d2ul(r)
dr2+
[
k2 − U0 −l(l + 1)
r2
]
ul(r) = 0 para r < R (3.76)
ed2ul(r)
dr2+
[
k2 − l(l + 1)
r2
]
ul(r) = 0 para r > R. (3.77)
A solução de 3.76, que vai a zero na origem é:
ul(r) = CFl(kr), (3.78)
com k2 = k2 − U0. A solução de 3.77 será:
ul(r) = AFl(kr) +BGl(kr). (3.79)
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
27
Usando a condição de continuidade da solução e de sua derivada:
ddr r<R
ul(R) =ddrul(R)r>R → CF ′(kR) = AF ′
l (kR) + BG′l(kR),
ul(R)r<R = ul(R)r>R → CFl(kR) = AFl(kR) +BGl(kR)
(3.80)
e definindo a derivada logaritmica L(r) como:
L(r) =ddrul(r)r<R
ul(r)r<R
=u′l(r)r>R
ul(r)r>R
, (3.81)
no limite r = R teremos (usando o conjunto de equações 3.80):
L(R) =F ′l (kR) + (B/A)G′
l(kR)
Fl(kR) + (B/A)Gl(kR)=F ′l (kR)
Fl(kR), (3.82)
e o phase-shift pode ser ressolvido fazendo:
tan δl =B
A= −F ′(kR)− L(R)Fl(kR)
G′l(kR)− L(R)Gl(kR)
, (3.83)
em que L(R) foi usado como:
L(R) =F ′l (kR)
Fl(kR). (3.84)
Este resultado foi obtido para um caso particular de potencial V (r), mas a equação 3.83
pode ser usada maneira geral para qualquer potencial que é considerado nulo a medida
que r se torna maior que R [30].
O limite de baixa energia ocorre quando a energia E com que o projétil é lançado
é menor que a profundidade do potencial em questão. Neste caso, a função de onda
dentro da região de potencial não dependerá de E, e a energia cinética total em qualquer
raio será E + |V (r)| a qual será muito próxima de |V (r)| para baixas energias. Nas
equações 3.41 podemos introduzir o comportamento de baixas energias (k → 0), e
usando a equação 3.83:
tan δlk→0−−→ (l + 1)−RL0(R)
l +RL0(R)
(kR)2l+1
[1.3.5 . . . (2l − 1)]2(2l + 1)(3.85)
3.2. MÉTODO DE ONDAS PARCIAIS
28
com L0(R) a derivada logaritmica de ordem zero. Assim, a medida que a energia se
aproxima de zero, a tangente do phase-shift também se aproxima de zero da forma:
tan δl ∝ k2l+1. (3.86)
Para l = 0 (ondas do tipo S), a equação 3.85 dará:
tan δ0k→0−−→ 1−RL0(R)− 1
L0(R)k = −ka, (3.87)
em que a é denominado comprimento de espalhamento e definida por:
a =RL0(R)− 1
L0(R). (3.88)
No limite de baixa energia a função de onda ul(r) externa será:
u0(r)r>R= eiδl sin(kr + δ0)
k→0−−→ k(r − a) (3.89)
de modo que a é o ponto mais próximo da origem no qual a função de onda externa ou
sua extrapolação em direção à origem vai a zero. O significado físico de a é que no limite
de baixa energia apenas funções de onda S fazem contribuições notáveis para a seção
de choque, de modo que sua distribuição angular do espalhamento seja esfericamente
simétrica e a seção de choque total dada por:
σTOT = (4π/k2) sin2 δ0k→0−−→ 4πa2 (3.90)
3.3 Método Lippmann-Schwinger
A descrição teórica aqui apresentada segue as referências: [35, 34]. No método de
ondas parciais, a função de onda de espalhamento ψ(~r) é solução da equação de Schrö-
dinger diferencial independente do tempo 3.27 que satisfaz as condições de contorno.
Esta função também é solução de uma equação integral equivalente que incorpora tais
condições de contorno. Esta equação integral é chamada de equação de Lippmann-
Schwinger, que é escrita em termos da função de Green G(~r, ~r′).
3.3. MÉTODO LIPPMANN-SCHWINGER
29
Para descrever o processo de espalhamento neste método, usaremos uma hamiltoni-
ana H da forma:
H = H0 + V (3.91)
de modo que H0 seja a hamiltoniana do sistema na ausência do potencial espalhador V.
Então:
H0 =~p2
2µ. (3.92)
Os autoestados deH0 formam o conjunto de ondas planas |p〉 , mas vamos considerar
uma base |φ〉 qualquer pois estaremos interessados na descrição do espalhamento como
um todo e então:
H0|φ〉 = E|φ〉, (3.93)
a equação de Schrödinger independente do tempo será:
(H0 + V )|ψ〉 = E|ψ〉, (3.94)
ou(
− ~2
2µ∇2 + V (r)
)
ψ(~r) = Eψ(~r), (3.95)
na qual podemos definir
k2 =2µE
~2,
U =2µ
~2V (r), (3.96)
e assim, podemos reescrever 3.95 da forma:
(∇2 + k2)ψ(~r) = Uψ(~r). (3.97)
Esta equação está na formato de uma equação de Helmholtz. Uma maneira de resolve-la
é fazer uso das funções de Green G(~r, ~r′) e resolvemos
(∇2 + k2)G(~r) = δ(~r) (3.98)
ao invés de 3.97.
3.3. MÉTODO LIPPMANN-SCHWINGER
30
Suponha que possamos encontrar uma função de Green que obedeça a 3.98. Então
poderemos escrever ψ(~r) como:
ψ(~r) =
∫
G(~r − ~r′)Uψ(~r′)d3r′. (3.99)
Veja que é possível adicionar qualquer função ψ0(~r) à G(~r, ~r′) de maneira que (∇2 +
k2)ψ0(~r) = 0, então ψ0(~r) +G(~r, ~r′) também será uma função de Green que obedece a
3.98.
Procendendo então, vamos resolver 3.98 para G(~r) fazendo o uso da sua transfor-
mada de Fourrier da G(~r), na forma:
G(~r) =1
(2π)3/2
∫
ei~s.~rg(~s)d3~s. (3.100)
usando isto na equação 3.98, teremos
(∇2 + k2)G(~r) =1
2π
3/2 ∫
(∇2 + k2)[ei~s.~rg(~s)d3~s]. (3.101)
Sabendo que
∇2ei~s.~r = −s2ei~s.~r, (3.102)
temos:1
(2π)3/2
∫
(−s2 + k2)g(~s)ei~s.~rd3~s. (3.103)
Usando a forma integral para a função δ(~r) da forma:
δ(~r) =1
(2π)3
∫
ei~s.~rd3~s, (3.104)
teremos finalmente:
1
(2π)3/2
∫
(−s2 + k2)g(~s)ei~s.~rd3~s =1
(2π)3
∫
ei~s.~rd3~s, (3.105)
e a partir de 3.105 podemos escrever g(~s) como:
g(~s) =1
(2π)3/2(−s2 + k2). (3.106)
3.3. MÉTODO LIPPMANN-SCHWINGER
31
A função de Green G(~r) ficará:
G(~r) =1
(2π)3
∫
ei~s.~rd3~s
k2 − s2. (3.107)
Seguindo com a integração em s, podemos escolher o sistema de coordenadas esfé-
ricas (s, θ, φ), com o eixo polar ao longo de ~r. como mostrado na figura 3.2 Usando o
produto ~s.~r = sr cos θ e o elemento de volume d3~s = s2 sin θdsdθdφ temos:
Figura 3.2: Coordenadas convenientes para a integral 3.107. A figura foi retirada da referência[34].
G(~r) =1
(2π)2
∫ π
0
eisr cos θ sin θdθ
∫ ∞
0
s2
(k2 − s2)ds, (3.108)
em que a integração em φ é trivial resultando em 2π. Resolvendo para θ
∫ π
0
eis cos θ sin θdθ = −eisr cos θ
isr|π0 =
2 sin(sr)
sr. (3.109)
Então
G(~r) =1
(2π)22
r
∫ ∞
0
s sin(sr)
(k2 − s2)ds
=1
4π2r
∫ ∞
−∞
s sin(sr)
k2 − s2(3.110)
3.3. MÉTODO LIPPMANN-SCHWINGER
32
Escrevendo a função seno em termos da exponecial,
G(~r) =i
8π2r
[∫ ∞
−∞
seisrds
(s− k)(s+ k)−∫ ∞
−∞
se−isrds
(s− k)(s+ k)
]
=i
8π2r[I1 + I2].
(3.111)
As integrais I1 e I2 possuem singularidades (pólos) nos pontos s = ±k, o que impede
de realizar a integração diretamente nestes pontos. Faremos então o uso do teorema dos
resíduos [35] que diz:
Teorema dos Resíduos : Seja f(z) uma função analítica no interior e ao longo de um
contorno simples fechado C, exceto em um número finito de pontos singulares isolados
z1, ..., zn localizados no interior de C.
Se bj = Resf(zj) (j = 1, ..., n) são os respectivos resíduos de f(z) nestes pontos
singulares, então,
∮
f(z)dz = 2πin∑
j=1
bj = 2πi(b1 + b2 + ...+ bn). (3.112)
Para calcular esses resíduos associados aos pólos s = ±k, usaremos o método de
cálculo baseado em pólos de ordem m dado pela referência[35] como:
Resf(z0) =1
(m− 1)!limz→z0
dm−1
dzm−1[(z − z0)
mf(z)]. (3.113)
Neste caso, tanto para I1 e I2 a ordem é m = 1 então, para a integral I1:
b1 = Res(k) = lims→k
[
seisr
s+ k
]
=eikr
2, (3.114)
b2 = Res(−k) = lims→−k
[
seisr
s− k
]
=e−ikr
2. (3.115)
Para a integral I2:
b′1 = lims→k
[
se−isr
s+ k
]
=e−ikr
2, (3.116)
b′2 = lims→−k
[
se−isr
s− k
]
=eikr
2. (3.117)
3.3. MÉTODO LIPPMANN-SCHWINGER
33
Para o caso da integral I1 a função eisr vai pra zero quando s tem a parte imaginária
muito grande positiva, então, o contorno passará acima do ponto s = k. Apenas o
contorno neste ponto será considerado. Para o caso de I2, a função e−isr vai a zero
quando s tem a parte imaginária negativa, então o contorno passará abaixo do ponto
s = −k e apenas este é considerado para I2. Essas situações estão mostradas na figura
3.3.
Figura 3.3: Representação dos contornos para as integrais I1 e I2. A parte a é referente à inte-gral I1 e a parte b à I2. A figura foi retirada da referência [34].
Como o contorno do caso b da figura 3.3 está no sentido horário, I2 → −I2. Assim,
do teorema dos resíduos podemos escrever o resultado de I1 e I2 são dados por:
I1 =
∮
seisrds
(s− k)(s+ k)= 2πb1 = πieikr (3.118)
I2 = −∮
se−isrds
(s− k)(s+ k)= −2πb2 = −πieikr (3.119)
Então, voltando à equação 3.111 e usando 3.118 e 3.119, chegamos a
G(~r) = − eikr
4πr. (3.120)
Esta é a função de Green que satisfaz 3.98. A equação geral então é dada por:
ψ(~r) = ψ0(~r)−2µ
~2
∫
eik(~r−~r′)
4π|~r − ~r′|V (r′)ψ(~r′)d3~r′, (3.121)
3.3. MÉTODO LIPPMANN-SCHWINGER
34
com ψ0(~r) satisfazendo a equação de Schrödinger para partícula livre
(∇2 + k2)ψ0(~r) = 0. (3.122)
No processo de espalhamento, estamos interessados em estudar o efeito do potencial
espalhador V (r) num ponto distante do alcance do potencial, ou seja,
|~r| >> |~r′| (3.123)
introduzindo |~r| = x e |~r′| = x′ e α, que é o ângulo entre os vetores ~r e ~r′ teremos para
x >> x′:
|~r − ~r′| =√x2 − 2xx′ cosα + x′2 (3.124)
= x
(
1− 2x′
xcosα +
x′2
x2
)1/2
(3.125)
≃ x− ~x.r′ (3.126)
em que
~x ≡ ~r
|~r| . (3.127)
definindo também ~k′ ≡ k~x obtemos,
eik|~r−~r′| ≃ eikre−i~k′. ~x′
, (3.128)
para grandes valores de x. É legítimo então substituir 1
|~r−~r′|por 1/x. Finalmente, para
grandes valores de x:
ψ(~r) = ψ0(~r)−2µ
4π~2eikr
r
∫
e−i~k′.~r′ψ(~r′)V (r′)d3~r′. (3.129)
Uma vez que a função ψ0(~r) é equivalente à uma onda plana,ψ0(~r) = Aei~k.~r podemos
comparar 3.129 com 3.14 e então identificar a amplitude de onda espalhada f(θ, φ)
como:
f(θ, φ) = − 2µ
4π~2A
∫
e−i~k′.~r′ψ(~r′)V (r′)d3~r′, (3.130)
3.3. MÉTODO LIPPMANN-SCHWINGER
35
com A sendo a constante de normalização de ψ0(~r). Para encontrar a seção de choque
diferencial, basta usarmos novamente a expressão 3.26.
3.4 Método de Frações Continuadas
Usaremos neste trabalho o método denominada frações continuadas para resolver a
equação de Lippmann-Schwinger encontrada na seção anterior. Este método aplicado
à física atômica foi proposto por T. Horácek e T. Sasakawa [32]. Este é um método
iterativo e tem por objetivo calcular os elementos de matriz Kl que se relaciona com o
phase-shift da forma:
Kl = tan δl = −1
k
∫ ∞
0
drFl(kr)U(r)ul(r). (3.131)
Seja um potencial local ou não local de espalhamento U(r). A equação de espalha-
mento 3.129 pode ser escrita mais simplesmente como
ψ = ψ0 +GUψ (3.132)
em que ψ0 é a função de onda incidente, ψ a função espalhada e G sendo a função de
Green [32] definida por:
G = −1
k×
Fl(kr)Gl(kr′), r′ > r
Fl(kr′)Gl(kr), r > r′
(3.133)
Fl(kr) eGl(kr) as funções de Bessel e Neumann esféricas, e ψ0 a solução para o sis-
tema na ausência do potencial espalhador U. A proposta de [32] é calcular os elementos
de matriz Kl
Kl = 〈ψ0|U |ψ〉 (3.134)
que se relaciona com o phase-shift da forma como em 3.131.
Na primeira aproximação de Born, a função de onda de espalhamento é dada pela
onda plana incidente, então, o termo 〈ψ0|U |ψ〉 deve ser diferente de zero. Com isso,
3.4. MÉTODO DE FRAÇÕES CONTINUADAS
36
defini-se um potencial U (1) dado por:
U (1) = U − U |ψ0〉〈ψ0|U〈ψ0|U |ψ0〉
. (3.135)
Colocando essa expressão em 3.132 obtemos:
ψ = ψ0 +GU |ψ0〉〈ψ0|U |ψ〉〈ψ0|U |ψ0〉
+GU (1)|ψ〉. (3.136)
A solução para |ψ〉 pode ser expressa como:
ψ = ψ0 + (1−GU (1))−1GU |ψ0〉〈ψ0|U |ψ〉〈ψ0|U |ψ0〉
, (3.137)
onde foi usado a seguinte propriedade:
U (1)|ψ0〉 = 0, 〈ψ0|U (1) = 0. (3.138)
Definindo agora as seguintes funções:
ψ(1)0 = GUψ (3.139)
ψ(1) = (1−GU (1))−1ψ(1)0
e usando 3.139 podemos escrever 3.137 como
ψ = ψ0 + ψ(1) 〈ψ0|U |ψ〉〈ψ0|U |ψ0〉
. (3.140)
Multiplicando por 〈ψ0|U à esquerda em ambos os lados da equação 3.140, obteremos:
〈ψ0|U |ψ〉 = K =(〈ψ0|U |ψ0)
2
〈ψ0|U |ψ0〉 − 〈ψ0|U |ψ(1)〉 , (3.141)
que pode ser substituinda em 3.140 resultando finalmente em:
|ψ〉 = |ψ0〉+ ψ(1) 〈ψ0|U |ψ0〉〈ψ0|U |ψ0〉 − 〈ψ0|U |ψ(1)〉 . (3.142)
3.4. MÉTODO DE FRAÇÕES CONTINUADAS
37
E, com essas equações, termina-se o primeiro passo do método, que permite encontrar a
matriz K em uma primeira aproximação. Para ir além, podemos seguir um procedimento
similar, se notarmos que a função ψ(1) satisfaz a equação de Lippmann-Schwinger
ψ(1) = ψ(1)0 +GU (1)ψ(1), (3.143)
que é do mesmo tipo que a equação 3.132. Seguindo o mesmo procedimento, podemos
definir o potencial U (2), a função ψ(2)0 e ψ(2) por:
U (2) = U (1) − U (1)|ψ(1)0 〉〈ψ(1)
0 |U (1)
〈ψ(1)0 |U (1)|ψ(1)
0 〉, (3.144)
ψ(2)0 = GU (1)ψ
(1)0 , (3.145)
e
ψ(2) = (1−GU (2))−1ψ(2)0 . (3.146)
O potencial U (2) é ortogonal à ambos ψ0 e ψ(1)0
U (2)|ψ0〉 = U (2)|ψ(1)0 〉 = 0, (3.147)
〈ψ0|U (2) = 〈ψ(1)0 |U (2) = 0.
Procendendo de maneira similar, podemos encontrar as seguintes equações para ψ(1)
e ψ(2):
ψ(1) = ψ(1)0 + ψ(2) 〈ψ(1)
0 |U (1)|ψ(1)0 〉
〈ψ(1)0 |U (1)|ψ(1)
0 〉 − 〈ψ(1)0 |U (1)|ψ(2)
0 〉, (3.148)
ψ(2) = ψ(2)0 +GU (2)ψ(2). (3.149)
Este procedimento pode ser repetido e após N passos teremos:
ψ(N) = ψN0 + ψN+1 〈ψ(N)
0 |U (N)|ψ(N)0 〉
〈ψ(N)0 |U (N)|ψ(N)
0 〉 − 〈ψ(N)0 |U (N)|ψ(N+1)
0 〉,
ψ(N+1)0 = GU (N)ψ
(N)0 , (3.150)
3.4. MÉTODO DE FRAÇÕES CONTINUADAS
38
ψ(N+1) = ψ(N+1)0 +GU (N+1)ψ(N+1).
O operador U (N) é ortogonal à ψ0, ψ(1)0 , ψ(2)
0 , · · · , ψ(N+1)0
U (N)|ψ(i)0 〉 = 0, (3.151)
i = 0, 1, · · · , N − 1
portanto, o operador U (N) se torna cada vez mais fraco, à medida que N aumenta. Po-
demos interromper o procedimento após um número M de passos e, negligenciado os
termos GU (M)ψ(M) podemos definir:
ψ(M) ≃ ψ(M)0 , (3.152)
e usando a equação 3.150 podemos construir a função ψ. Na prática, o cálculo da
amplitude de espalhamento é mais simples que a função de onda. De acordo com 3.150
para ψ(N+1)0 e 3.151 obtemos as seguintes relações
〈ψ(N)0 |U (N)|ψ(N+2)
0 〉 = 〈ψ(N+1)0 |U (N+1)|ψ(N+1)
0 〉
〈ψ(N)0 |U (N)|ψ(N+M)
0 〉 = 0;M = 3, 4, · · · (3.153)
Aqui, ψ(0)0 = ψ0 e U (0) = U .
Definindo a amlitude parcial Ki(i = 1, 2, · · · ) por
Ki = 〈ψ(i−1)0 |U (i−1)|ψ(i)〉 (3.154)
e usando 3.150 e 3.153 podemos expressar Ki como
Ki = 〈ψ(i−1)0 |U (i−1)|ψ(i)
0 〉+ 〈ψ(i)0 |U (i)|ψ(i)〉2
〈ψ(i)0 |U (i)|ψ(i)〉 −Ki+1
, (3.155)
com K1 sendo dado por 3.155 e se relaciona com K por:
K = KB +K1KB
KB −K1
, (3.156)
3.4. MÉTODO DE FRAÇÕES CONTINUADAS
39
em que
KB = 〈ψ0|U |ψ0〉.
Uma vez que a parte principal do método proposto é calcular K da equação 3.155, o
método é chamado de Método de Frações Continuadas. Com K1 calculada, a função ψ
pode ser encontrada usando ψ(1) da equação 3.142, ou seja,
ψ = ψ0 + ψ(1) KB
KB −K1. (3.157)
Resumo do processo iterativo
A equação 3.155 paraKi é a mais importante do método MCF. Para a iteração i = 1,
K1 é calculado fazendo K2 = 0 em 3.155:
K1 = 〈ψ0|U |ψ(1)0 〉+ 〈ψ(1)
0 |U (1)|ψ(1)0 〉 (3.158)
com isso, armazena-se estas duas integrais e a função ψ(1)0 na memória.
i=2
K2 = 〈ψ(1)0 |U (1)|ψ(2)
0 〉+ 〈ψ(2)0 |U (2)|ψ(2)
0 〉 (3.159)
e, devemos escrever também K1 como:
K1 = 〈ψ0|U (1)|ψ(1)0 〉+ 〈ψ(1)
0 |U (1)|ψ(1)0 〉2
〈ψ(1)0 |U (1)|ψ(1)
0 〉 −K2
(3.160)
com K2 em 3.160 dado por 3.159
i=N
Na sequencia i = N , devemos calcular as funçõesψ(N)0 , e as integrais 〈ψ(N−1)
0 |U (N−1)|ψ(N)0 〉
e 〈ψ(N)0 |U (N)|ψ(N)
0 〉 e apaga-se da memória as funções ψ(N−1)0 . Fazendo KN−1 = 0,
calcula-se KN , KN−1, · · · , K1 usando as integrias armazenadas 〈ψ(i−1)0 |U (i−1)|ψ(i)
0 〉 e
〈ψ(i)0 |U (i)|ψ(i)
0 〉 para i = 1, 2, · · · , N e volte à equação da amplitude de espalhamento
3.4. MÉTODO DE FRAÇÕES CONTINUADAS
40
KN dada pela equação 3.155. O programa foi reescrito de forma que o potencial U(r)
é inserido na forma de uma grade numérica e a partir disso são feitas as iterações para o
cálculo de Kl. Em particular, neste trabalho foi utilizado o total de 6 iterações. Com a
matriz de espalhamento Kl calculada, foi possível obter a seção de choque diferencial a
partir da equação3.131, em que o potencial U(r) foi construído utilizando a abordagem
FNMC que será discutida no próximo capítulo.
3.4. MÉTODO DE FRAÇÕES CONTINUADAS
Capítulo 4
Metodologia de Construção do
Potencial
Como descrito no capítulo anterior estamos interessados em resolver a equação de
espalhamento por um potencial. Neste capítulo vamos descrever a metodologia usada
na construção do potencial de interação entre o e+ com as moléculas H2 e N2. O mo-
delo mais usual para tratar moléculas é chamado Modelo Adiabático. Nele, os núcleos
são mais pesados quando comparados com elétrons e por isso, os elétrons se adaptariam
rapidamente (adiabaticamente) ao movimento nuclear. Esta aproximação também per-
mite que haja uma divisão do problema molecular em problema eletrônico e nuclear, ao
introduzir o Hamiltoniano eletrônico, que é um operador de energia que possui uma de-
pendência paramétrica das cooordenadas nucleares [36]. A definição deste operador por
sua vez, se dá ao desprezar os movimentos nucleares, que é a chamada Aproximação de
Born-Oppenheimer(ABO), caso particular do Aproximação Adiabática. Tal abordagem
é considerada inadequada para o tratamento de sistemas que apresentam núcleos leves.
Quando sistemas de interesse possuem massas nucleares muito pequenas é preciso in-
cluir os efeitos da massa nuclear finita que são abandonados na ABO. Uma maneira de
incluir esses efeitos é usar a Diagonal Born-Oppenheimer Corrections (DBOC) (Corre-
ções Born Oppenheimer Adiabáticas Diagonais) [37].
Este procedimento evita a mistura de coordenadas eletrônicas nucleares e será visto
com mais detalhe, no decorrer deste capítulo. Uma outra maneira de incluir efeitos de
correção adiabática também nas funções eletrônicas é através da Finite Nuclear Mass
42
Correction FNMC (Correção de Massa Nuclear Finita) [15], onde os efeitos da massa
nuclear finita são incluídos juntamente ao cálculo das superfícies de energia potencial e
das funções eletrônicas. Nesta abordagem, os sistemas e+H2 e e+N2 podem ser enten-
didos como moléculas triatômicas, pois o e+ pode ser tratado como um núcleo leve. A
FNMC difere da DBOC por manter a característica variacional nos cálculos e no qual
as funções de onda são aproximadas das autofunções da hamiltoniana total ao invés se
serem apenas da hamiltoniana Born Oppenheimer.
A DBOC não modifica a função de onda, ou seja, todos os cálculos de propriedades
moleculares não são afetadas pela correção de movimento nuclear. A correção FNMC
é importante pois nesta abordagem a Hamiltoniana eletrônica contém um termo que
leva em consideração a massa nuclear (que é desprezado na Aproximação de Born-
Oppenheimer), logo essa abordagem é útil para o tratamento de sistemas moleculares
de núcleos leves.
Na sequência deste capítulo descreveremos a teoria de Born-Huang que fornece
equações acopladas para o tratamento de sistemas moleculares, apresentaremos breve-
mente a correção DBOC e descreveremos com mais detalhe correção de massa nuclear
finita FNMC que será utiizada neste trabalho para a obtenção do potencial de intera-
ção entre o e+ e as moléculas H2 e N2. Este potencial será utilizado para a solução da
equação de espalhamento e obtenção da seção de choque integral, no qual utilizaremos
o método MCF já discutido no capítulo anterior.
43
4.1 A Teoria de Born-Huang
Descreveremos abaixo, toda esta teoria, onde usamos a referência [36]. A teoria
de Born-Huang descreve sistemas moleculares escrevendo a função de onda molecular
como uma combinação linear de funções eletrônicas.
Seja uma base de funções eletrônicas Φk(~r, ~R) onde ~r representa o conjunto de
coordenadas eletrônicas, ~R coordenadas nucleares e a barra inferior significa que a de-
pendência nas coordenadas nucleares é paramétrica. É possível escrever a função de
onda molecular como:
ψ(~r, ~R) =∑
k
χk(~R)Φk(~r, ~R) =∑
k
χkΦk, (4.1)
em que χk(~R) são funções nucleares desconhecidas. Queremos resolver a equação de
Schrödinger independente do tempo para a função molecular ψ(~r, ~R):
Hψ(~r, ~R) = Eψ(~r, ~R). (4.2)
Para o caso de uma molécula diatômica, o Hamiltoniano H será da forma:
H = − ∇2A
2MA
− ∇2B
2MB
−∑
i
∇2i
2+ Vele +
ZAZB
R(4.3)
onde foi utilizado o sistema de unidades atômicas (massa, carga eletrônica, raio de Bohr
e constante de Planck iguais à 1).Os índices A e B representam os núcleos, e MA e MB
suas respectivas massas. Já o índice i representa os elétrons. O termo Vele representa
todos os potenciais eletrostáticos e o último termo é a repulsão nuclear, com R sendo a
distância entre os núcleos A e B. Para escrever este mesmo hamiltoniano num sistema
de coordenadas cuja origem coincide com o centro de massa da molécula, MOL pode-
mos fazer o seguinte: usando um sistema de coordenadas cartesianas para descrever as
posições dos átomos A e B. Seja ~rA ≡ (xA, yA, zA), ~rB ≡ (xB, yB, zB) , ~R ≡ (x, y, z)
e ~r ≡ (X, Y, Z). Com ~r o vetor que liga a origem ao centro de massa da molécula dado
por:
~r =(MA ~rA +MB ~rB)
MA +MB
(4.4)
4.1. A TEORIA DE BORN-HUANG
44
.
Ainda temos,
~X =(MAxA +MBxB)
MA +MB
~Y =(MAyA +MByB)
MA +MB
(4.5)
~Z =(MAzA +MBzB)
MA +MB
Lembrando que ∇A ≡ (∂/∂xa, ∂/∂ya, ∂/∂za, ) e que ∇2A ≡ (∂2/∂x2a, ∂
2/∂y2a, ∂2/∂z2a, ),
podemos encontrar :∂
∂xA=
∂
∂x+
MA
MA +MB
∂
∂X(4.6)
e de modo similar para B:
∂
∂xB= − ∂
∂x+
MB
MA +MB
∂
∂X(4.7)
e também para as demais coordenadas. Portanto,
∂2
∂x2A=
M2A
(MA +MB)2∂2
∂X2+
2MA
MA +MB
∂2
∂X∂x+
∂2
∂x2(4.8)
e∂2
∂x2B=
M2B
(MA +MB)2∂2
∂X2− 2MB
MA +MB
∂2
∂X∂x+
∂2
∂x2(4.9)
e assim por diante para yA,yB e zA,zB . Desse forma, podemos escrever os operado-
res ∇2A e ∇2
B como:
∇2A =
M2A
(MA +MB)2∇2
r +2MA
MA +MB
∇r.∇R +∇2R (4.10)
∇2B =
M2B
(MA +MB)2∇2
r −2MB
MA +MB
∇r.∇R +∇2R (4.11)
4.1. A TEORIA DE BORN-HUANG
45
e usando 4.10 e 4.11 em 4.3 obteremos:
H = − 1
2µAB
∇2R − 1
2M
∑
i,j
∇i.∇j −∑
i
∇2i
2+ Vele +
ZAZB
R. (4.12)
Ou de forma sucinta como:
H = − ∇2R
2µAB
−∑
i,j
1
2M~∇i · ~∇j −
∑
i
∇2i
2+ V, (4.13)
onde µAB = MAMB
MA+MBé a massa reduzida dos núcleos, o segundo termo de 4.13 é cha-
mado de polarização de massa e M é a massa total dos mesmos. O operador ∇2R é o
laplaciano nas coordenadas relativas nucleares e V é dado por:
V = Vele +ZAZB
R. (4.14)
É conveniente visualizar 4.13 como:
H = TN +Hele (4.15)
onde TN representa a energia cinética nuclear e Hele faz referência a parte puramente
eletrônica. O segundo termo em 4.13 é chamado de polarizaçao de massa e surge devido
às mudanças no sistema de coordenadas.
Usando agora a seguinte relação:
∇2RχΦ = Φ∇2
Rχ+ χ∇2RΦ + 2 ~∇Rχ · ~∇Rχ (4.16)
e substituindo o hamiltoniano 4.13 na equação 4.2, obtemos:
∑
l
[1
2µAB
(Φl∇2Rχl + (∇2
RΦl)χl + 2 ~∇R · ~∇Rχl) (4.17)
− 1
2M(∑
i,j
~∇i · ~∇jΦl)χl −1
2χl
∑
i
∇2iΦl + V Φlχl] = E
∑
l
Φlχl.
Multiplicando agora à esquerda por Φ∗k e integrando sobre as coordenadas eletrônicas,
4.1. A TEORIA DE BORN-HUANG
46
teremos
∑
l
[− 1
2µAB
(〈Φk|Φl〉∇2Rχl + 〈Φk|∇2
R|φl〉χl (4.18)
+2〈Φk|~∇R|Φl〉 · ~∇Rχl)−1
2M
∑
i,j
〈Φk|~∇i · ~∇j|Φl〉χl
1
2
∑
i
〈Φk|∇2i |Φl〉χl + 〈Φk|V |Φl〉χl] = E
∑
l
〈Φk|Φl〉χl.
Usando o fato de que a base é ortonormal, 〈φk|φl〉 = δkl e usando a notação 〈φk|A|φl〉 ≡Akl, chegamos a:
− 1
2µAB
[∇2R + (∇2
R)kk + 2(~∇R)kk · ~∇R]−1
2M(Σi,j
~∇i · ~∇j)kk χk −1
2(Σi∇2
i )kk + Vkk − E
χk
=∑
l 6=k
1
2µAB
[(∇2R)kl + 2(~∇R)kl · ~∇R] +
1
2M(Σi,j
~∇i · ~∇j)kl +1
2(Σi∇2
i )kl − Vkl
χl
(4.19)
.
Tendo em vista a forma de 4.13, podemos reescrever os termos da equação acima da
forma
Hkk = −(∇2R)kk
2µAB
− 1
2MΣi,j(~∇i · ~∇j)kk −
1
2Σi(∇2
i )kk + Vkk (4.20)
Hkl = −(∇2R)kl
2µAB
− 1
2MΣi,j(~∇i · ~∇j)kl −
1
2Σi(∇2
i )kl + Vkl, (4.21)
de forma que a equação 4.19 se resume à:
− ∇2R
2µAB
+Hkk −(~∇R)kk · ~∇R
µAB
− E
χk =∑
l 6=k
−Hkl +(~∇R)kl · ~∇R
µAB
χl.
(4.22)
As equações 4.19 e 4.22 são chamadas de equações acopladas, no qual as soluções
exatas levariam para as funções nucleares χk e a energia total E de cada estado mo-
lecular. As soluções destas equações se dão com o uso de aproximações moleculares.
Uma delas é a chamada aproximação adiabática. Nesta abordagem é assumido total
4.1. A TEORIA DE BORN-HUANG
47
desacoplamento dos estados eletrônicos, de forma que a função molecular dos estados
se torna;
ψ(~r, ~R) = χkφk ≡ ψad. (4.23)
Assim a equação 4.22 se torna:
− ∇2R
2µAB
+Hkk −(~∇R)kk · ~∇R
µAB
− E
χk = 0 (4.24)
que é uma expressão equivalente à equação de Schrödinger para uma partícula de massa
µAB se movendo numa região de potencial Uk(R) dado por:
Uk(R) = Hkk −(~∇R)kk · ~∇R
µAB
. (4.25)
Lembrando que as funções são ortogonais e reais, ou seja:
〈φk|φk〉 = 1 → ~∇R〈φk|φk〉 = 0 (4.26)
então,
(~∇R)kk = 0 (4.27)
o que nos leva à:
Uk(R) = Hkk (4.28)
que são conhecidas como superfícies de energia potencial (SEP).
A partir de uma escolha de funções de base φk geramos as equações acopladas e
não necessariamente precisamos da aproximação adiabática para isso e qualquer forma
de Hele permitirá que o produto χφ como solução. Note que Hkk = (TN)kk + (Hele)kk,
ou seja, Hkk dependerá da escolha de Hele [36]. Esta escolha é denominada por re-
presentação. Uma representação muito utilizada é a chamada representação de Born-
Oppenheimer. Nesta representação, Hele tem a forma:
Hele ≡ HBO =∑
i
∇2i
2+ V (4.29)
4.1. A TEORIA DE BORN-HUANG
48
e podemos escrever os operadores Hkk e Hkl levando em conta a forma 4.29. Logo,
Hkl = (ǫBO)klδkl +
(
− ∇2R
2µAB
−∑
i,j
1
2M~∇i · ~∇j
)
. (4.30)
Usando esse resultado nas equações acopladas, obteremos o sistema de equações
acopladas na representação Born-Oppenheimer. Que são elas:
− ∇2R
2µAB
+ (ǫBO)k +
(
− ∇2R
2µAB
−∑
i,j
~∇i · ~∇j
2M
)
kk
− E
χk
=∑
l 6=k
(
∇2R
2µAB
+∑
i,j
~∇i · ~∇j
2M
)
kl
+(~∇R)kl · ~∇R
µAB
χl. (4.31)
Usando agora a aproximação adiabática (k = l):
− ∇2R
2µAB
+ (ǫBO)k +
(
− ∇2R
2µAB
−∑
i,j
~∇i · ~∇j
2M
)
kk
− E
χk = 0, (4.32)
obteremos a equação nuclear na aproximação adiabática Born-Oppenheimer. Se des-
prezarmos o termo de que contém a massa nuclear:
− ∇2R
2µAB
+ (ǫBO)k − E
χk = 0; (4.33)
HBO(φBO)k = (ǫBO)k(φBO)k. (4.34)
E assim obtemos o que se convencionou a chamar de Aproximação Born-Oppenheimer.
As superfícies de energia potencial são dadas agora por:
Uk(~R) = (ǫBO)k(~R). (4.35)
Esta aproximação a princípio despreza todos os termos que contém massa nuclear
da hamiltoniana e das Uk(~R). Uma correção apropriada para incluir estes termos é
chamada DBOC. Esta correção escreve o termo de polarização de massa em uma con-
4.1. A TEORIA DE BORN-HUANG
49
tribuição diagonal e outra não diagonal, quanto aos índices eletrônicos da forma
DBOC(~R) =
(
− ∇2R
2µAB
−∑
i
∇2i
2M−∑
i 6=j
~∇i · ~∇j
2M
)
kk
. (4.36)
Nesta abordagem os efeitos de correção adiabática são incluídos de maneira perturba-
tiva nas SEPs e a função eletrônica não carrega nenhuma informação desta correção.
Para melhorar essa descrição e incluir estes efeitos adiabáticos também nas funções ele-
trônicas é preciso fazer com que as funções eletrônicas também sejam autofunções do
hamiltoniano total, o que significa tomar Hkl = 0. Esta hipótese foi proposta por Pack
e Hirschfelder [38], num contexto variacional em que na função de onda produto em
4.23 o termo eletrônico φk fosse obtido variacionalmente em relação à hamiltoniana
total. Como consequência, a energia da SEP teria uma dependência com os números
quânticos vibracional e rotacional. Cada nível de energia estaria associado a uma única
SEP.
Baseado nesta proposta, foi desenvolvida a FNMC, na qual o Hamiltoniano total
é transformado em uma forma eletrônica e contém um termo dependente das massas
nucleares. De modo que os efeitos dessa correção também são levados em conta nos
estados eletrônicos. Esta metodologia é descrita a seguir.
4.2 O Hamiltoniano Eletrônico Modelo: A FNMC
Seja uma molécula constituída por m núcleos e n elétrons, dado que n = nA+nB+...
onde nA,nB ... representam o número de elétrons presentes nos núcleos A, B,... e assim
por diante. A hamiltoniana que descreve esse sistema, num referencial do laboratório é
dada por:
Hlab = −m∑
A
∇2A
2MA
−n∑
i
∇2i
2+ V = −
m∑
A
∇2A
2MA
+HBO. (4.37)
Assumindo que podemos eliminar o movimento do centro de massa de cada átomo em
separado, ou seja, considerando que a conservação do momento linear seja feita em
cada átomo separado, teremos um átomo genérico ~∇A = −ΣnA
i~∇i, ∇2
A ⋍ ΣnA
i ∇2i . O
4.2. O HAMILTONIANO ELETRÔNICO MODELO: A FNMC
50
hamiltoniano em 4.37 pode ser escrito como:
Hmol = H = −nA∑
j=1
∇2j
2MA
−nA+nB∑
k=nA+1
∇2k
2MB
+ ...−n∑
i
∇2i
2+ V. (4.38)
Esta forma do Hamiltoniano distingue os elétrons pertencentes a um átomo particular.
Para solucionar isso, postula-se que os elementos de matriz do termo de correção vão
ser nulos quando este envolver diferentes átomos. Simbolicamente, isso significa fazer:
H =m∑
A
(
−n∑
i
∇2i
2MA
|φA〉〈φA|)
−n∑
i
∇2i
2+ V. (4.39)
Em que |φA〉〈φA| garante que a soma nos índices eletrônicos é feita apenas para um
mesmo núcleo. Os autovalores de 4.39 são obtidos para cada distância R = RAB da
forma
ǫk(R) =〈φk|H|φk〉〈φk|φk〉
, (4.40)
em que as φk são autofunções eletrônicas que dependem parametricamente de R e ǫk(R)
formarão a SEP.
A equação nuclear passa a ser:
− ∇2R
2µAB
+ ǫk(R)− E
χk(R) = 0. (4.41)
A Hamiltoniana em 4.39 é puramente eletrônica embora contenha contribuições da
massa nuclear. Isso é o que torna esta abordagem útil para o tratamento de sistemas
com núcleos leves, como sistemas positrônicos [39, 40]. Uma vez que a massa do
e+ é idêntica à massa do elétron, a contribuição do termo entre parênteses na equação
4.39 é significativo. Essa metodologia tem sido utilizada no tratamento de sistemas po-
sitrônicos com resultados para estados ligados, relaxação de geometria em moléculas
positrônicas [40, 41] e cálculos de seção de choque para o espalhamento de pósitron por
átomos de diferentes espécies [42, 43, 44]. Além disso, a metodologia torna possível o
estudo de diferentes propriedades em isotopômeros, como no cálculo do momento de
dipolo isotópico da molécula de HDO [45].
Neste trabalho usaremos a metodologia aqui descrita para obter o potencial de inte-
4.2. O HAMILTONIANO ELETRÔNICO MODELO: A FNMC
51
ração entre o e+ e H2 e N2. A superfície para o sistema e+H2 foi obtida exclusivamente
com o uso da aproximação FNMC. Foram calculados um total de 36402 pontos, com
um baixo custo computacional. No entanto, para sistemas maiores, o cálculo desta
quantidade de pontos se torna inviável. Foi preciso usar um método de ajuste de pontos
ab-initio que será descrito na sequência.
4.3 Many Body Expansion - MBE
A superfície de energia potencial, (SEP) é de grande importância para descrição de
processos colisionais pois fornce o valor de energia potencial para cada configuração
geométrica dos núcleos. Portanto, para se ter maior precisão possível, é preciso resolver
a equação de Schrödinger eletrônica para todas as possíveis configurações nucleares, o
que nem sempre é um processo viável. Para contornar tal dificuldade, é possível utilizar
um conjunto amplo de configurações previamente calculados e posteriormente inter-
polar e extrapolar tais pontos mediante uma função analítica que cubra todo espaço de
coordenadas interatômicas [46]. Tal função deve satisfazer város critérios:(1) reproduzir
com exatidão os canais assintóticos, (2) conter as propriedades de simetria dos sistemas,
(3) representar com exatidão o potencial em regiões de forte interação onde se tenha da-
dos experimentais ou teóricos, (4) deve se comportar fisicamente bem em regiões onde
não há informações disponíveis, (5) conectar suavemente as zonas assintóticas com as
de forte interação dentre outras [46].
Para obter o ajuste dos pontos do potencial para o sistema e+N2, foi necessário o uso
do método denominado Many Body Expansion-MBE (Expansão em Muitos Corpos),
na qual a SEP é representada pela soma das contribuições de energia potencial de cada
subsitema. Este método foi introduzido por Murrel [16] e será apresentado brevemente
na próxima seção.
4.3.1 Método Expansão em Muitos Corpos
Seja um sistema de N núcleos. É possível fazer uma expansão na função potencial
para um único valor de energia potencial. A SEP é representada pela soma das con-
tribuições de cada sub-sistema que o compõe. Este método, denominado Many Body
Expansion - MBE foi proposto por Murrel [16]. Podemos escrever o potencial de N
4.3. MANY BODY EXPANSION - MBE
52
núcleos como:
VABC...N =∑
V(1)A +
∑
V(2)AB(RAB)+
∑
V(3)ABC(RBA, RCB, RAC)+· · ·+V (n)
ABC...N(Ri).
(4.42)
Esta forma da expansão é escrita de forma a garantir o comportamento assintótico
nos limites de dissociação, e para isso, é imposta a condição de que cada termo de n-
corpos se anule caso um dos seus átomos (presente no fragmento) é levado ao infinito.
Para o caso particular deste trabalho, N = 3 e a expansão do potencial se torna:
VABC =∑
V(1)A +
∑
V(2)AB(RAB) +
∑
V(3)ABC(RBA, RCB, RAC). (4.43)
Aqui, o termo de dois corpos foi usado como o potencial de Morse para as moléculas
diatômicas estudadas neste trabalho (N2, O2). A forma do potencial de Morse usada
foi:
V(2)AB(RAB) = PMorse(R) = Dee
−α(R−Req)[
e−α(R−Req) − 2]
, (4.44)
com De e α parâmetros que dependem de cada molécula e Req a distância de equilíbrio.
O termo de três corpos é diretamente ajustado e pode ser escrito como o produto
de um polinômio em termos do deslocamento da distância internuclear em torno da
geometria de referência ρi e de três funções amortizações dadas em termos da tangente
hiperbólica de ρi. A forma funcional de V (3) é dada por [46]:
V (3) = V 0
(
1 +∑
i
ciρi +∑
i
∑
j≥i
cijρiρj +∑
i
∑
j≥i
∑
k≥j
cijkρiρjρk
)
×3∏
i
[
1− tanh(γiρi2
)]
,
(4.45)
com ρi = ri − r∗i . ri é a distância internuclear do diátomo e r∗i seu valor na geome-
tria de referência. V 0 é um termo constante e γi determina a velociadade com que a
função amortização tente a zero. Os coeficientes ci, cij e cijk são calculados com base
no conjunto de pontos ab-initio fornecido previamente. Do ponto de vista numérico é
conveniente escrever V (3) da forma:
V (3) = V 0∑
i+2j+3k≤3
cikjρiABρ
jBCρ
kAC ×
3∏
i
[
1− tanh(γiρi2
)]
. (4.46)
4.3. MANY BODY EXPANSION - MBE
53
Usando o potencial de Morse 4.43 e a equação 4.46, é possível calcular um conjunto
de coeficientes que melhor interpola o conjunto de pontos ab-inito inicial para cada sis-
tema. Aplicamos esse método ao sistema e+N2. O resultado será mostrado na sequên-
cia.
4.3. MANY BODY EXPANSION - MBE
Capítulo 5
Aplicação aos Sistemas e+H2 e e+N2
A partir da metodologia FNMC, construímos os potenciais de interação entre o e+ e
as moléculas H2 e N2. A escolha destas moléculas se deve ao fato de existirem muitos
dados experimentais e trabalhos teóricos para comparação de nossos resultados. Além
disso, para o sistema e+H2, por exemplo, embora seja um sistema menor por conter ape-
nas dois elétrons, é um sistema que permanece em discussão na literatura uma vez que
os resultados experimentais são bastante discrepantes em baixa energia. Dessa forma,
esse é um sistema que demanda investigação teórica, principalmente no que se refere a
forma do potencial de interação.
Para a construção dos potenciais de interação para os sistemas e+H2 e e+N2 usamos
o pacote computacional GAMESS [47] com a implementação da abordagem FNMC
chamada ISOTOPE [48]. Esquematicamente, a configuração dos sistemas e+ + X2,
(com X = H,N ), para a obtenção dos potenciais entre e+ e as moléculas H2 e N2 é
dada pela figura 5.1. Em que r é a distância do e+ ao alvo em Bohr (u.a.), θ é o ângulo
que varia de 0-180°para o caso do e+H2 e de 0-90°para o e+N2. A distância r entre
o e+ e as moléculas foi variada entre 0-20 u.a em intervalos de 0,05 u.a para ambos
os sistemas. D é a distância interatômica de cada molécula (em u.a.). Como estamos
interessados no espalhamento elástico essa distância foi mantida fixa durante todo o
cálculo. Para o caso do H2 usamos o valor de D=1,42 u.a. e para o N2, D=2,10 u.a.
Para cada ponto (r,θ) no espaço é calculado o valor de energia do sistema e++ALVO;
este potencial é expandido em polinômios de Legendre e usado para o cálculo da seção
de choque elástica de espalhamento, no qual usamos o método MCF.
55
Figura 5.1: Representação da configuração usada para cálculo do potencial.
As funções de base utilizadas foram Sapporo-TZP-2012 [49] para ambos os sis-
temas. A escolha das funções de base foi tomada baseado em antigos trabalhos de
espalhamento [42].
Na sequência deste capítulo, apresentaremos o potencial ab-inito para o e+H2 e o
potencial ajustado para e+N2 bem como as seções de choque integral para o espalha-
mento elástico.
56
5.1 Aplicação ao Sistema e+H2
Para obtenção da função de onda eletrônica, foi utilizado o método Coupled-Cluster
com excitações simples e duplas (CCSD) e a função de base Sapporo-TZP-2012 [49].
Para a descrição do e+, foi utilizado a base Sapporo-TZP-2012 para o átomo de
hidrogênio escalonada por 0, 25 de acordo com trabalhos anteriores [51, 52]. Este pro-
cedimento é adotado para reproduzir a energia do positronium (6,8eV). A mesma base
foi usada para o sistema e+N2.
Os cortes de energia potencial para o estado fundamental para cada conjunto de θ
obtido estão na figura 5.2. Para a obtenção destes pontos utilizamos a configuração
ilustrada na figura 5.1 com D=1,42 u.a. e a distância entre o e+ e o H2 foi variada de
r = 0, 0 u.a. até r = 20, 0u.a. com intervalos de δr = 0, 05 e o ângulo θ: θ = 0°até
θ = 180°com δθ = 2°.
5.1. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+H2
57
0 2 4 6 8
-1,2
-1
-0,8
-0,6
Pontos ab-initio
0 2 4 6 8
-1,5
-1
-0,5
Ener
gia
Pote
nci
al (
Har
tree
)
0 2 4 6 8
Distância e+-H
2 (u.a)
-1
0
1
2
3
0°
50°
90°
Figura 5.2: Cortes de potencial e+ −H2 para os ângulos: 0°, 50°e 90°
Estes cortes são expandidos em uma série de Legendre da forma
V (r) =∑
l
cl(r)Pl(cos θ) = V0(r) +∞∑
l=1
cl(r)Pl(cos θ), (5.1)
em que C0(r) = V0r é o potencial esfericamente simétrico dominante na série. A seção
de choque total de espalhamento elástico (figura 5.3), foi calculada usando o método de
5.1. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+H2
58
frações continuadas, descrito no capítulo 3. O comportamento qualitativo apresenta boa
concordância com todos os trabalhos experimentais e teóricos expostos na figura 5.3.
Na figura 5.3-a apresentamos uma comparação com trabalhos teóricos mais recen-
tes. Mukherjee e Sarkar [53] fazem uma abordagem dinâmica utilizando o forma-
lismo rotacional-vibracional LFCC Laboratory Frame Close-Coupling e descrevem o
potencial de polarização PCOP Positron Correlation Polarization Potencial. Sanches e
Lima [54] utilizaram o método Multicanal de Schwinger SMC Schwinger Multichannel
Method com inclusão de funções gaussianas do tipo f para o cálculo de seção de choque
total. Zhang et al. [55] usou o método molecular da matriz-R junto com pseudo-estados
RMPS R-matrix Pseudo-states, Tenfen et. al. [56] usou uma metodologia baseada no
chamado Polarization Correlation Potential PCOP [57], em que o potencial de polari-
zação é dividido em contribuições de curto e longo alcance. Em especial neste trabalho,
na parte de interações de curto alcance, a função polarização é obtida usando a meto-
dologia FNMC para descrever a função de onda da interação entre o pósitron e o alvo,
enquanto que para a contribuição de longo alcance é dado como em [57]. Zammit et.
al. [58] usam o método Convergent Close-Coupling CCC juntamente com o single cen-
ter expansion method para a descrição do e+-H2. Nesta abordagem, as correlações de
longo alcance podem ser tratadas como uma expansão em ondas parciais do potencial
que são construídas a partir dos orbitais de um elétron. Nosso resultado mostra uma
boa concordância com outros resultados teóricos, descrevendo de maneira adequada a
seção de choque. Para energias abaixo de 1eV, nosso resultado apresenta uma seção
de choque muito alta em comparação com todos os demais trabalhos e acima de 3eV
o trabalho de Zammite concorda bem com os resultados obtidos no presente trabalho.
Acreditamos que esse comportamento em baixas energias se deve ao fato do potencial
ab-initio não incluir os efeitos de polarização que devem ser importantes em baixas
energias. Outra hipótese já observada em trabalhos anteriores [43] com essa abordagem
é que o potencial elástico é superestimado nesta abordagem. Uma maneira de melhorar
nosso resultado será incluir o efeito de polarização no potencial esfericamente simé-
trico, V0(r). Isto é importante pois existe uma distorção da nuvem eletrônica que não é
bem descrita na FNMC. Esses cálculos estão em andamento.
Na figura 5.3-b apresentamos a comparação deste trabalho com trabalhos experi-
mentais disponíveis. Em particular, uma melhor concordância é observada com os tra-
balhos experimentais de Zecca et. al. [59] na região entre 1-3 eV, e Machacek et. al
5.1. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+H2
59
[14] entre 0-2 eV. Acima de 3eV os resultados obtidos concordam bem com o traba-
lho de Karwasz et. al. [60]. Como se pode observar, os dados experimentais para
esse sistema permanecem não concordantes e a uma descrição completa e criteriosa
do potencial ainda se faz necessária para que toda a estrutura da seção de choque seja
completamente entendida.
Acima do limite de formação de positrônio, cerca de 8,4 eV [59] a não concordância
com os resultados experimentais já era esperada uma vez que a seção de choque experi-
mental inclui outros canais além do canal elástico para o cálculo da seção de choque.
5.1. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+H2
60
1 100
1
10Este trabalho
Mukherjee e Sarkar 2008
Sanchez e Lima 2008
Zhang et. al. 2011
Tenfen et. at. 2012
Zammit et. al. 2017
0,01 1 100
Energia (eV)
1
10
Seç
ão d
e C
hoque
Tota
l E
lást
ica
(10
-16cm
2)
Este trabalho
Hoffman et. al.1982
Zecca et. al. 2009
Machacek et. al. 2013
Karwasz et. al. 2006
a)
b)
Figura 5.3: Seção de choque elástica para e+−H2. A curva deste trabalho é a preta para os doiscasos. Figura a: Comparação dos resultados deste trabalho com trabalhos teóricosde: Mukherjee e Sarkar [53], Sanchez e Lima [54], Zhang et. al. [55], Zammite et.al. [58] e Tenfen et. al. [56]. Figura b: Comparação dos resultados deste trabalhocom os trabalhos experimentais de: Hoffman et. al. [65] (bolas vermelhas), Zeccaet. al. [59] (quadrados verdes), Machacek et. al. [14] (triângulos para cima azul) eKarwasz et. al. [60] (triângulos para baixo violeta).
5.1. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+H2
61
5.2 Aplicação ao Sistema e+N2
Para obtenção da função de onda eletrônica, foi utilizado o método de Teoria de
Perturbação de Møller-Plesset de ordem 2 (MP2) e a base Sapporo-TZP-2012 [49].
Embora o método escolhido seja de rápida convergência, não conseguimos obter a
quantidade de pontos necessária para construir o potencial por motivos de erros numé-
ricos, e precisamos recorrer ao ajuste MBE descrito no capítulo 4.
Os pontos ab-initio usando o método FNMC para esse sistema foram calculados
com θ variando de 0-90°com δθ = 2 e r = 0, 0 u.a. até r = 20, 00 u.a. com δr = 0, 05
u.a.
O ajuste MBE foi realizado de acordo com a equação 4.46 do capítulo 4. A par-
tir de conjunto de parâmetros ρi e γi ajustáveis, presentes na equação 4.46 é possível
obter uma curva que ajusta os pontos ab-inito calculados. Diversos conjuntos de parâ-
metros ρi e γi foram testados. As figuras 5.4, 5.5 e 5.6 mostram os melhores resultados
encontrados até o momento do ajuste do potencial ab-inito para alguns conjuntos de
parâmetros.
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
62
3 4 5 6 7
-0,15
-0,1
-0,05
0
4 6 8
-0,14
-0,12
-0,1
-0,08
-0,06
Desvio Quadrático 8,17 Kcal
2 3 4 5 6
-0,1
-0,05
0
0,05
2 4 6 8 10
-0,15
-0,1
-0,05
0
Curv
a de
Ener
gia
P
ote
nci
al (
Har
tree
)
2 4 6 8
Distância e+-N
2 (u.a)
-0,06
-0,04
-0,02
0
2 4 6 8
-0,06
-0,04
-0,02
0
0,02
0°
90°
10° 30°
50°
70°
Figura 5.4: Cortes de potencial e+−N2 para os ângulos 0°, 30°, 50°, 70°e 90°para um conjuntode parâmetros que resultaram em um desvio quadrático médio de 8,17Kcal. As bo-las vazias representam os pontos ab-inito e a curva vermelha representa o potencialajustado.
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
63
2 3 4 5 6
-0,15
-0,1
-0,05
0
0,05
0,1
3 4 5 6
-0,1
0
0,1
0,2
Desvio Quadrático 7,78 Kcal
2 3 4 5 6
-0,1
-0,05
0
2 3 4 5 6
-0,1
-0,08
-0,06
-0,04
-0,02
0
0,02
Curv
a de
Ener
gia
P
ote
nci
al (
Har
tree
)
2 3 4 5 6
Distância e+-N
2 (u.a)
-0,06
-0,04
-0,02
0
0,02
2 3 4 5
-0,08
-0,06
-0,04
-0,02
0
0,02
0,04
0°
90°
10° 30°
50°
70°
Figura 5.5: Cortes de potencial e+−N2 para os ângulos 0°, 30°, 50°, 70°e 90°para um conjuntode parâmetros que resultaram em um desvio quadrático médio de 7,78Kcal. As bo-las vazias representam os pontos ab-inito e a curva vermelha representa o potencialajustado.
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
64
2 2,5 3 3,5 4 4,5 5
-0,1
0
0,1
0,2
3 3,5 4 4,5 5 5,5
-0,1
-0,05
0
0,05
Desvio Quadrático 6,84 Kcal
3 4 5 6
-0,1
-0,05
0
0,05
2 3 4 5 6 7
-0,1
-0,05
0
Curv
a de
Ener
gia
P
ote
nci
al (
Har
tree
)
2 3 4 5 6
Distância e+ -N
2 (u.a)
-0,06
-0,05
-0,04
-0,03
-0,02
-0,01
1 2 3 4 5
-0,05
-0,04
-0,03
-0,02
-0,01
0
0,01
0°
90°
10° 30°
50°
70°
Figura 5.6: Cortes de potencial e+−N2 para os ângulos 0°, 30°, 50°, 70°e 90°para um conjuntode parâmetros que resultaram em um desvio quadratíco médio de 6,84Kcal. As bo-las vazias representam os pontos ab-inito e a curva vermelha representa o potencialajustado.
Como podemos observar, embora o desvio quadrático médio seja pequeno em com-
paração com a diferença de energia potencial ab-initio, não conseguimos um ajuste fiel
à estrutura do potencial. Em geral, não conseguimos um ajuste fino no mínimo da curva
e na região de grandes distâncias. Essas duas regiões são extremamente importantes
para o cálculo da seção de choque e necessitam que o potencial ajustado represente bem
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
65
o potencial ab-initio desses pontos. O problema ocorre possívelmente porque o tipo de
ajuste utilizado não é adequado para a quantidade de pontos ab-initio que temos.
Embora não tenhamos um ajuste fino do potencial, para cada potencial ajustado,
calculamos a seção de choque total elástica e comparamos o resultado com o trabalho
experimental mais recente, que foi o de Zecca et. al [61]. A figura 5.7 mostra uma com-
paração entre as seções de choque obtidas para os menores valores de desvio quadrático
encontrados. A princípio, parece que existe uma convergência no resultado indicando
um comportamento qualitativo semelhante entre as curvas.
A figura 5.8 mostra a comparação entre o resultado para os dois menores valores do
desvio quadrático e os dados experimentais encontrados na literatura. Como podemos
observar, a resposta qualitativa é adequada, indicando boa concordância. No entanto,
sabemos que o ajuste ainda não é fiel ao nosso potencial ab-initio.
A figura 5.9 mostra a comparação com dados teóricos e experimentais para os dois
menores desvios quadráticos. Elza et.al. [62] fazem uma abordagem não adiabática
e utilizam apenas potencias de polarização e correlação para descrever o processo de
espalhamento de pósitrons por N2. Gianturco e Mukherjee [63], fazem um tratamento
dinâmico vibracional para tratar a interação de e+ com H2 e N2. A metodologia usada
é demoninada Body-fixed Vibrational Close-coupling BFVCC. Carvalho et. al. [64]
utiliza o método Multicanal de Schwinger SMC para descrição de espalhamento de
e+ com C2H2 e N2. Tenfen et. al. [56] usou uma metodologia baseada na chamada
Polarization Correlation Potential PCOP [57]. Também comparamos nossos resultados
com os trabalhos experimentais disponíveis (figura 5.9-b) de Hoffman et. al. [65],
Sueoka e Hamada [66], Karwasz et. al. [60] e Zecca et. al. [61] Figura 5.9 parte b.
Em geral, nosso resultado apresenta boa comparação qualitativa. No entanto, acre-
ditamos que nosso resultado seja melhorado à partir do melhor ajuste do potencial. Um
fator que pode explicar essa descrepância, é o tipo de ajuste ao potencial que foi re-
alizado neste sistema. Não conseguimos obter a partir da formulação MBE um ajuste
que realmente descrevesse o comportamento do potencial ab-initio.Para o sistema e+H2
onde não foi necessário qualquer ajuste ao potencial, os resultados foram muito próxi-
mos dos experimentais, indicando assim, que para o caso do e+N2 o ajuste MBE deve
ser aprimorado.
Fatores como a não inclusão de potenciais estáticos e de polarização também podem
contribuir para a descrepância apresentada na figura 5.9, visto que a inclusão destes efei-
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
66
0,0001 0,01 1
Energia (eV)
16
256
4096
Seç
ão d
e C
hoque
Tota
l E
lást
ica
(10
-16cm
2)
Desvio: 8,17Kcal
Desvio:7,78 Kcal
Desvio: 6,84 Kcal
Figura 5.7: Comparação das seções de choque total elástica para cada conjunto de parâmetrosque apresentaram os menores desvio quadrático médio de: 6,84 Kcal (curva rosa),7,78 Kcal (curva roxa) e 8,17 Kcal (curva verde).
tos são importantes e necessários para uma boa descrição do espalhamento de pósitrons
com átomos e moléculas [62, 56, 42].
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
67
0,01 1 100
Energia (eV)
16
Seç
ão d
e C
hoque
Tota
l E
lást
ica
(10
-16cm
2)
Zecca et. al. 2011RMS: 6.84 KcalRMS:7.78 Kcal
Figura 5.8: Comparação das seções de choque total elástica para cada conjunto de parâmetrosque apresentaram desvio quadrático médio de: 6.84 Kcal (curva rosa), 7.78 Kcal(curva roxa) e 9.20 Kcal (curva verde) com o resultado de Zecca et. al. [61].
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
68
0,01 1 100
10
100
Desvio: 7.78Kcal
Desvio: 6.84Kcal
Elza et. al. 1989
Gianturco e Mukherjee 1997
Carvalho et. al. 2000
Tenfen et. al. 2012
0,01 1 100
Energia (eV)
10
Seç
ão d
e C
hoque
Tota
l E
lást
ica
(10
-16cm
2)
Desvio: 7.78Kcal
Desvio: 6.84Kcal
Hoffman et. al.1982
Sueoka e Hamada 1993
Karwasz et. al. 2006
Zecca et. al. 2011
a)
b)
Figura 5.9: Seção de choque total elástica para N2. As curvas deste trabalho que apresentaramo menor desvio (7,78Kcal e 6,84Kcal) são as curvas amarelas e preta para os doiscasos. Figura a: Comparação do resultado deste trabalho com trabalhos teóricosde: Elza et. al. [62] (curva vermelha), Gianturco e Mukherjee [63] (curva verde),Carvalho et. al. [64] (curva azul) e Tenfen et. al. [56] (curva laranja). Figura b:Comparação do resultado deste trabalho com trabalhos experimentais de: Hoffmanet. al. [65] (bola vermelha), Sueoka e Hamana [66] (quadrado verde), Karwasz et.al. [60] (triângulo para cima azul) e Zecca et. al. [61] (triângulo para baixo violeta).
5.2. APLICAÇÃO AO SISTEMA E+N2
Capítulo 6
Conclusão e Perspectivas Futuras
O tratamento de sistemas de muitas partículas é algo de difícil modelagem. Quando
se trata de espalhamento de e+ por sistemas moleculares esta dificuldade é então au-
mentada por diversos fatores experimentais como por exemplo, a obtenção de um feixe
colimado e monoenergético, e fatores teóricos como a dificulade no tratamento de sis-
temas de grande número de partículas. A busca então por uma metodologia que seja
coerente com características físicas do pósitron, que seja simples de ser implementada
computacionalmente e que descreva bem em todas as regiões de energia o comporta-
mento do sistema se faz necessária.
Apresentamos nessa dissertação um potencial modelo para o espalhamento de e+
com moléculas diatômicas H2 e N2. A interação entre e+-alvo foi totalmente feita de
maneira ab-inito, ou seja, sem levar em conta nenhum tipo de aproximação além da
FNMC. Para o caso e+-N2, foi necessário o uso do ajuste MBE para a obtenção do
grid total de pontos que foram usados para o cálculo do espalhamento. Para o cálculo
da seção de choque, utilizamos o método das frações continuadas para a obtenção da
matriz de espalhamento.
A metodologia deste trabalho é relativamente simples e fornece a possibilidade de
tratar o e+ como um núcleo leve possibilitando a separação adiabática do movimento
do e+ com os e−. Uma vez que nenhum tipo de correção como a inclusão de potencias
de polarização e estáticos, ou aproximações foram feitas, concluímos que a FNMC é
uma boa metodololgia para tratar qualitativamente a interação de e+ com as molécu-
las estudadas nesta dissertação. Apesar de ser uma metologia de fácil implementação,
70
a inclusão de potencias de polarização e o aprimoramento do ajuste MBE se mostra
necessária para que possamos alcançar melhores resultados quantitativos.
Futuramente, desejamos incluir estes potenciais nos cálulos para as moléculas H2 e
N2 e prosseguir com o estudo de espalhamento de e+ por O2 e CO. Esses dados já estão
em fase de cálculos.
Referências Bibliográficas
[1] DIRAC, P. A. M. Theory of electrons and positrons Proc. Camb. Phil. Soc. 26, 361
1930.
[2] ANDERSON, C. D. The Positive Electron. Phys. Rev. 43, 491 1933.
[3] MOHOROVICIC, S. Möglichkeit neuer Elemente und ihre Bedeutung für die As-
trophysik Astron. Natch. 253, 94 1934.
[4] RUARK, A. E., Positronium. Phys. Rev. 68, 278 1945.
[5] ORE, A., e POWELL, J.L. Three-Photon Annihilation of an Electron-Positron Pair
Phys. Rev, 75, 1696 1949.
[6] De BENEDETTI, S. e CORBEN, H.C. Positronium. Annu. Rev. Nucl. Sci. 4, 191
1954.
[7] DEUTSCH, M. Evidence for the Formation of Positronium in Gases Phys. Rev. 82,
455 1951.
[8] BROMLEY, M. W. J. Positron-atom interactions studied using Configuration Inte-
ractions methods 2002. 277f. Tese de Doutorado - Faculty of Science, Information
Technology and Education Northern Territory University, Austrália 2002.
[9] CANTER, K. F. et al. Measurement of total cross sections for low energy positron-
helium collisions. J. Phys. B: Atom. Molec. Phys. 5 L167 1972.
[10] COLEMAN, P G. The generation and transport of positron beams. In COLE-
MAN,P G, editor, Positron beams and their applications, Singapura: World Sci-
entific, 2000.
72
[11] KAUPPILA, W. E.STEIN, T. S. Comparisons of Positron And Electron Scattering
By Gases Adv. At. Mol. Opt. Phys. 26, 1 1989.
[12] SURKO, C. M. GRIBAKIN, G. F. e BUCKMAN, S.J. Low energy positrons inte-
ractions with atoms and molecules. J. Phys. B: at. Mol. Opt. Phys. 38, R57 2005.
[13] GRIBAKIN, G.F. YOUNG, J. A. e SURKO, C. M. Positron-Molecule interacti-
ons: resonant attachment, annihilation and bound states. Rev. Mod. Phys. 82, 2557
2010.
[14] MACHACEK, J. R. et. al. Positron scattering from molecular hydrogen, Phys. Rev.
A. 88, 042715 2013.
[15] MOHALLEM, J. R. Evidences of Molecular structure beyond the Born-
Oppenheimer approximation: the model hamiltonian J. Mol. Struc. (TheoChem)
709, 11 2004.
[16] MURRELL, J. N., CARTER, S., FARANTOS, C., HUXLEY, P. e VARANDAS,
A. J. C. Molecular Potential Energy Functions Editora Wiley. 1984 196p.
[17] PRANTZOS, N et al. The 511 keV emission from positron annihilation in the Ga-
laxy. Rev. Mod. Phys. 83, 1001 2011.
[18] JOLIOT, F; CURIE, I. Artificial Production of a new kind of ratio-element. Nature.
133, 3354 201 1934.
[19] ANDERSON, C. D. The Apparent Existence of Easily Deflectable Positives. Sci-
ence, New Series. 76, 1967 238 1932.
[20] BLACKETT, P. M. S. e OCCHIALINI, Some Photographs of the Tracks of Pene-
trating Radiation G. P. Proc. R. Soc. A 138, 699 1933.
[21] GILBERT, S. J. et. al Vibrational-Resonance Enhancement of Positron Annihila-
tion in Molecules Phys. Rev. Lett. 88, 4 2002.
[22] MACMANUS, M. et al. Radiotherapy and Oncology, 91, 85 2009.
[23] DAVID, A. et al. Lifetime Measurements with a Scanning Positron Microscope
Phys. Rev. Lett. 87, 6 2001.
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS
73
[24] WEIDENSPOINTNER G. et al. An asymmetric distribution of positrons in the
Galactic disk revealed by γ-rays. Nature. 451, 159 2008.
[25] JOHNSON III, W.N. HARNDEN Jr, F.R. e HAYMES, R.C. The spectrum of low-
energy gamma radiation from the galactic-center region. Astrophy. J. 172, L1 1972.
[26] PHELPS, M. E. Molecular Imaging with Positron Emission Tomography. Ann.
Rev. Part. Sci. 52, 303 2002.
[27] http://www.oncomedbh.com.br/site/?menu=Home. Acessado em setembro de
2017.
[28] http://drfelipeades.com/2016/08/09/petct-entenda-como-este-exame-pode-
ajudar-no-tratamento-do-cancer/. Acessado em janeiro de 2018.
[29] CAPUCHO, I. M. Espalhamento de Pósitron por Átomos e Moléculas: Aplicação
ao Átomo deHe e a Molécula deH2. Monografia - Universidade Federal do Espírito
Santo, Vitória, 2013.
[30] RODBERG, L. S., THALER, R. M. Introduction to the Quantum Theory of Scat-
tering. Editora Academic Press, New York 1967.
[31] JOACHAIN, C. J Quantum Collision Theory New York: North-Holland Physics
Publishing, 1975. 710 p.
[32] HORÁCEK, J. e SASAKAWA, T. Method of Continued fractions with application
to atomic physics Phys. Rev. A28, 4 2125 1983.
[33] TANNOUDJI, C. C., DIU, B. e LALO, F. Quantum Mechanics, Editora A Wiley-
Interscience Publication, volume 2 1977.
[34] GRIFFITHS, D. J. Quantum Mechanics Editora: Prentice Hall. 1995 409p.
[35] GAELZER, R. Física Matemática 316f. Apostila de Física Matemática - Univer-
sidade Federal do Rio Grande do Sul, Porto Alegre RS, 2006.
[36] MORGON, N. H. e COUTINHO, K. Métodos de Química Teórica e Modelagem
Molecular Primeira Edição. Editora Livraria da Física. 2007 539p.
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS
74
[37] Handy NC, Yamaguchi Y, Schaefer HF III, The diagonal correction to the
Born¿Oppenheimer approximation: Its effect on the singlet-triplet splitting of CH2
and other molecular effects J Chem Phys 84, 4481 1986.
[38] PACK, R. T. e HIRSCHFELDER, J. O. Separation of Rotational Coordinates from
the N-Electron Diatomic Schrödinger Equation J. Chem. Phys. 49, 4009 1968.
[39] MOHALLEM, J.R. ROLIM, F. Potential energy curves for the interaction of a
low-energy positron with matter: The case He+e+ Radiation Physics and Chemis-
try 76, 96-100 2007.
[40] ASSAFRÃO, COSTA D. Aplicações do modelo molecular no estudo de complexos
de pósitron: taxa de aniquilação, relaxação molecular e espalhamento 130f. Tese
de Doutorado - Universidade Federal de Minas Gerais, Belo Horizonte, 2009.
[41] ASSAFRÃO, D., MOHALLEM, J. R. Relaxed geometries and dipole moments of
positron complexes with diatomic molecules Journal of Physics: Conference Series
199, 012014 2010.
[42] POVEDA, L. A., DUTRA, A., MOHALLEM, J. R. Model-potential approach to
positron elastic scattering from noble gases Phys. Rev. A 87, 052702 2013.
[43] POVEDA, L. A. MOHALLEM, J. R. Positron elastic scattering from alkaline
earth targets Eur. Phys. J. D 70, 152 2016.
[44] ASSAFRÃO, D. et. al. Accurate semi-empirical potentials for positron scattering
by atoms J. Phys. Conference Series 388, 072020 2012.
[45] ASSAFRÃO, D. MOHALLEM, J.R. The isotopic dipole moment of HDO J. Phys.
B: At. Mol. Opt. Phys. 40, F85-F91 2007.
[46] SANTOS, H. F., COURA, P. Z., DANTAS. S. O. e BARONE, P. M. V. B. (orga-
nizadores). Escola Brasileira de Estrutura Eletrônica. Editora: Livraria da Física.
São Paulo 2003. Primeira Edição.
[47] SCHIMIDT, M. et al. General Atomic and Molecular Electronic Structure System
J. Comp. Chem. 14, 11 1347 1993.
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS
75
[48] GONÇALVES, C. P. e MOHALLEM, J. R. A New algorithm to handle Finite
Nuclear Mass Efects in Electronic Calculations: The ISOTOPE program J. Comput.
Chem. 25, 1736 2004.
[49] NORO, T., SEKIYA, M. e KOGA, T. Segmented contracted bases sets for atoms
H through Xe: Sapporo -(Dk)-nZP sets (n=D,T,Q) Theoret. Chem. Acc. 131, 1124
2012.
[50] Disponível em: http://cccbdb.nist.gov/introx.asp. Acessado em Janeiro de 2018.
[51] ASSAFRÃO, D., WALTERS, H. R. J., e MOHALLEM, J. R. Molecular model for
annihilation rates in positron complexesNucl. Instrum. Methods Phys. Res., Sect.
B, 266, 491 2008.
[52] ASSAFRÃO, D., MOHALLEM, J.R. Relaxed electric dipole moments of polar
molecules interacting with a slow positron: H2O and CH3X (X=F, Cl, Br)J. Phys.
B 43, 155204 (2010).
[53] MUKHERJEE, T. e SARKAR, N. K., Ro-vibrational close coupling study of
positron-hydrogen molecule scattering using the parameter-free model correlation
polarization potential J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 41, 125201 2009.
[54] SANCHEZ, S.d’A. LIMA, M. A. P. The influence of f-type function in positron-
He/positron-H2 scattering with the Schwinger multichannel method Nucl. Instr. and
Meth. in Phys. Res. B 266, 447-451 2008.
[55] ZHANG, R. et. al. Positron collisions with molecular hydrogen: cross sections and
annihilation parameters calculated using the R-matrix with pseudo-states method,
J. Phys. B: At. Mol. Opt.Phys. 44 035203 2011.
[56] TENFEN, W. et. al. Low-energy elastic positron cross sections for H2 and N2
using an ab initio target polarization Phys. Rev. A. 86, 042706 2012.
[57] JAIN, A. A treatment of low-energy positron-CO collisions using a new parameter-
free positron correlation polarisation (PCOP) potential J. Phys. B: At. Mol. Opt.
Phys. 23, 863 1990.
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS
76
[58] ZAMMIT, M. C. et. al. Adiabatic-nuclei calculations of positron scattering from
molecular hydrogen, Phys. Rev. A. 95, 022707 2017.
[59] ZECCA, A. et, al. Total cross sections for positron scattering from H2 at low
energies Phys. Rev. A 80, 032702 2009.
[60] KARWASZ, G. P., PLISZKA, D., BRUSA, R. S. Total cross sections for positron
scattering in argon, nitrogen and hydrogen below 20 eV Nuclear Instruments and
Methods in Physics Research B 247, 68-74 2006.
[61] ZECCA, A. et. al. Positron scattering from the isoelectronic molecules N2 , CO
and C2 H2 New J. Phys. 13, 115001 2011.
[62] ELZA, B. K. et. al Non-adiabaticity and other aspects of polarisation in positron-
molecule scattering J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 22 113-130 1989.
[63] GIANTURCO, F. A. e MUKHERJEE, T. Dynamical coupling effects in the vibra-
tional excitation of H2 and N2 colliding with positrons Phys. Rev. A. 55, 2 1997.
[64] CARVALHO, C. R. C. et al Progress with the Schwinger multichannel method
in positron molecule scattering Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B. 171, 33-46
2000.
[65] HOFFMAN, K. R. et. al. Total-cross-section measurements for positrons and elec-
trons colliding with H2, N2, and CO2 Phys. Rev. A. 25, 3 1982.
[66] SUEOKA, O. e HAMADA, A. Total Cross-Section Measurements for 0.3-10 eV
Positron Scattering on N2, CO e CO2 Molecules J. Phys. Soc. Japan. 62, 8 2669-
2674 1993.
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS