dimensÕes e magnetorresistÊncia em multicamadas …
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UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO SUL PROGRAMA DE POacuteS-GRADUACcedilAtildeO EM FIacuteSICA
Tese de Doutorado
DIMENSOtildeES E MAGNETORRESISTEcircNCIA
EM MULTICAMADAS MAGNEacuteTICAS
Saulo Cordeiro Lima
Porto Alegre
2015
SAULO CORDEIRO LIMA
DIMENSOtildeES E MAGNETORRESISTEcircNCIA
EM MULTICAMADAS MAGNEacuteTICAS
Tese realizada sob a orientaccedilatildeo do Prof Dr Mario
Noberto Baibich apresentado ao Programa de Poacutes-
Graduaccedilatildeo em Fiacutesica da UFRGS como requisito
parcial para a obtenccedilatildeo do tiacutetulo de Doutor em
Ciecircncias
Porto Alegre 2015
AGRADECIMENTOS
Durante toda a labuta com um trabalho de doutorado eacute imprescindiacutevel contar com a
ajuda e colaboraccedilatildeo de varias pessoas Seja do ponto de vista estritamente relacionado ao
desenvolvimento do tema ou num aspecto mais pessoal sempre houve algueacutem que na
medida (ou natildeo) de suas capacidades eu pude contar Antes de cometer a injusticcedila de natildeo
mencionar o nome de algueacutem peccedilo desculpas e compreensatildeo (se eacute que algueacutem leraacute isso
aqui) pois no momento em que escrevo estas linhas meus olhos estatildeo pesados e minha
cogniccedilatildeo esvanecendo-se Todavia cito alguns nomes que agora me vem na mente
agradecendo-os pelo que de um modo ou de outro foram importantes durante esses anos
Ao meu orientador o professor Mario N Baibich por toda a sua dedicaccedilatildeo pelas
discussotildees sobre fiacutesica ensinamentos paciecircncia (e que paciecircncia) que se fez presente
durante o curso de doutorado
Ao Mauro Fin do setor de eletrocircnica por sempre contribuir de modo determinante
com relaccedilatildeo agraves questotildeesproblemas teacutecnicos que vez ou outra surgem
Ao professor Henri Boudinov do Laboraacutetorio de Microeletrocircnica que contribuiu
muito para a realizaccedilatildeo do processo de litografia aleacutem das limpezas de substratos
que foram muitos
Ao Fiacutesico Juacutelio Schoffen e ao Professor Antocircnio Marcos Helgueira (Teco) do LCN
onde as amostras foram depositadas
Aos Professores Antocircnio Domingues dos Santos (USP) e Andreacute Avelino Pasa
(UFSC) que em diferentes momentos em que o trabalho estava travado cederam
espaccedilo em seus laboratoacuterios para ajudar no prosseguimento
Ao professor Dante Homero Mosca Jr (UFPR) por disponibilizar o PPMS de seu
laboratoacuterio para a execuccedilatildeo de algumas medidas
Agrave galera com quem dividi apartamento durante todo esse tempo que como eacute de se
esperar sempre propicia momentos de diversatildeo (ou de tensatildeo) Rafael Otoniel
(Careca ou Goiano) Rafael Cichelero (Cica) Rangel Baldasso (Sassaacute) Rovan
(Rovani) e Lutiene Foram muitos viu
Ao pessoal dos laboratoacuterios (em ordem absolutamente aleatoacuteria) Rafael Otoniel
Paula Azambuja Ramon Ferreira Fabiano Mesquita Luciano Berchon Jorge
Pimentel Graziela Farinela Moiseacutes de Almeida Alessandra Sternberg Rovan
Lopes Lutiene Lopes Baacuterbara Canto e por aiacute vai
Agrave minha namorada Izabel Milena que sempre tentava me confortar nas situaccedilotildees
em que eu me encrontrava chateado e desesperanccediloso
Agrave minha amiga Andrea Caacutessia que embora passemos meses sem conversar nada
muda e a alegria do reencontro eacute a mesma
Aos meus pais Guilherme Cerqueira Lima e Izabel Cordeiro Lima que se
preocupavam e jaacute ansiavam faz muito tempo com o fim do doutorado e sempre me
davam todo apoio bem como meus irmatildeos Ivan e Alan
Este trabalho foi parcialmente financiado pelo Conselho Nacional de Desenvolvimento
Cientiacutefico e Tecnoloacutegico - CNPq
SUMAacuteRIO
Lista de Figuras
Lista de Tabelas
Lista de Siacutembolos
Resumo
Abstract
1 - Introduccedilatildeo 15
2 - Aspectos Teoacutericos 18
21 ndash Magnetismo da mateacuteria 18
212 ndash Anisotropia Magneacutetica 19
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas 21
22 ndash Magnetorresistecircncia 23
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria 23
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica 23
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante 25
23 ndashEfeito Hall 29
231 Efeito Hall Planar (PHE) 30
3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema 32
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas 32
32 ndash Multicamadas de CoCu 34
321 ndash Composiccedilatildeo 34
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica 35
323 - Espessura da Camada Magneacutetica 36
324 - Camada de Buffer 37
325 - Nuacutemero de Bicamadas 38
326 - Camada de Cobertura 38
33 - Estruturas para Estudo 39
4 ndash Aspectos Experimentais 40
41 - Confecccedilatildeo das Amostras 40
411 Limpeza 40
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering 41
413 Conformaccedilatildeo da amostra 43
42 - Caracterizaccedilotildees 46
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X 46
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada 48
423 Magnetotransporte 50
43 ndash Tratamento Teacutermico 53
5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I 55
51 ndash Reflectometria de raios X 55
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X 57
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo 59
54 ndash Efeitos do Recozimento 62
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas 66
6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II 72
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia 74
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo 76
63 ndash Formato das Curvas de MR 78
7 ndash Conclusotildees e Perspectivas 88
Referecircncias 90
LISTA DE FIGURAS
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado
(b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese 20
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao
acoplamento Orange-peel 22
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno
do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento
relativo aos orbitais[18] 24
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada
magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees
magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da
GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores 26
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente
perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP 27
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe
Figura adaptada de [23] 28
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall 30
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra
Figura adaptada de [34] 33
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo
da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39] 35
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da
arquitetura do sistema utilizado[49] 42
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da
soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo 44
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes
deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo
sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do
fotorresiste 44
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
REFEREcircNCIAS
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
SAULO CORDEIRO LIMA
DIMENSOtildeES E MAGNETORRESISTEcircNCIA
EM MULTICAMADAS MAGNEacuteTICAS
Tese realizada sob a orientaccedilatildeo do Prof Dr Mario
Noberto Baibich apresentado ao Programa de Poacutes-
Graduaccedilatildeo em Fiacutesica da UFRGS como requisito
parcial para a obtenccedilatildeo do tiacutetulo de Doutor em
Ciecircncias
Porto Alegre 2015
AGRADECIMENTOS
Durante toda a labuta com um trabalho de doutorado eacute imprescindiacutevel contar com a
ajuda e colaboraccedilatildeo de varias pessoas Seja do ponto de vista estritamente relacionado ao
desenvolvimento do tema ou num aspecto mais pessoal sempre houve algueacutem que na
medida (ou natildeo) de suas capacidades eu pude contar Antes de cometer a injusticcedila de natildeo
mencionar o nome de algueacutem peccedilo desculpas e compreensatildeo (se eacute que algueacutem leraacute isso
aqui) pois no momento em que escrevo estas linhas meus olhos estatildeo pesados e minha
cogniccedilatildeo esvanecendo-se Todavia cito alguns nomes que agora me vem na mente
agradecendo-os pelo que de um modo ou de outro foram importantes durante esses anos
Ao meu orientador o professor Mario N Baibich por toda a sua dedicaccedilatildeo pelas
discussotildees sobre fiacutesica ensinamentos paciecircncia (e que paciecircncia) que se fez presente
durante o curso de doutorado
Ao Mauro Fin do setor de eletrocircnica por sempre contribuir de modo determinante
com relaccedilatildeo agraves questotildeesproblemas teacutecnicos que vez ou outra surgem
Ao professor Henri Boudinov do Laboraacutetorio de Microeletrocircnica que contribuiu
muito para a realizaccedilatildeo do processo de litografia aleacutem das limpezas de substratos
que foram muitos
Ao Fiacutesico Juacutelio Schoffen e ao Professor Antocircnio Marcos Helgueira (Teco) do LCN
onde as amostras foram depositadas
Aos Professores Antocircnio Domingues dos Santos (USP) e Andreacute Avelino Pasa
(UFSC) que em diferentes momentos em que o trabalho estava travado cederam
espaccedilo em seus laboratoacuterios para ajudar no prosseguimento
Ao professor Dante Homero Mosca Jr (UFPR) por disponibilizar o PPMS de seu
laboratoacuterio para a execuccedilatildeo de algumas medidas
Agrave galera com quem dividi apartamento durante todo esse tempo que como eacute de se
esperar sempre propicia momentos de diversatildeo (ou de tensatildeo) Rafael Otoniel
(Careca ou Goiano) Rafael Cichelero (Cica) Rangel Baldasso (Sassaacute) Rovan
(Rovani) e Lutiene Foram muitos viu
Ao pessoal dos laboratoacuterios (em ordem absolutamente aleatoacuteria) Rafael Otoniel
Paula Azambuja Ramon Ferreira Fabiano Mesquita Luciano Berchon Jorge
Pimentel Graziela Farinela Moiseacutes de Almeida Alessandra Sternberg Rovan
Lopes Lutiene Lopes Baacuterbara Canto e por aiacute vai
Agrave minha namorada Izabel Milena que sempre tentava me confortar nas situaccedilotildees
em que eu me encrontrava chateado e desesperanccediloso
Agrave minha amiga Andrea Caacutessia que embora passemos meses sem conversar nada
muda e a alegria do reencontro eacute a mesma
Aos meus pais Guilherme Cerqueira Lima e Izabel Cordeiro Lima que se
preocupavam e jaacute ansiavam faz muito tempo com o fim do doutorado e sempre me
davam todo apoio bem como meus irmatildeos Ivan e Alan
Este trabalho foi parcialmente financiado pelo Conselho Nacional de Desenvolvimento
Cientiacutefico e Tecnoloacutegico - CNPq
SUMAacuteRIO
Lista de Figuras
Lista de Tabelas
Lista de Siacutembolos
Resumo
Abstract
1 - Introduccedilatildeo 15
2 - Aspectos Teoacutericos 18
21 ndash Magnetismo da mateacuteria 18
212 ndash Anisotropia Magneacutetica 19
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas 21
22 ndash Magnetorresistecircncia 23
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria 23
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica 23
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante 25
23 ndashEfeito Hall 29
231 Efeito Hall Planar (PHE) 30
3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema 32
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas 32
32 ndash Multicamadas de CoCu 34
321 ndash Composiccedilatildeo 34
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica 35
323 - Espessura da Camada Magneacutetica 36
324 - Camada de Buffer 37
325 - Nuacutemero de Bicamadas 38
326 - Camada de Cobertura 38
33 - Estruturas para Estudo 39
4 ndash Aspectos Experimentais 40
41 - Confecccedilatildeo das Amostras 40
411 Limpeza 40
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering 41
413 Conformaccedilatildeo da amostra 43
42 - Caracterizaccedilotildees 46
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X 46
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada 48
423 Magnetotransporte 50
43 ndash Tratamento Teacutermico 53
5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I 55
51 ndash Reflectometria de raios X 55
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X 57
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo 59
54 ndash Efeitos do Recozimento 62
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas 66
6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II 72
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia 74
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo 76
63 ndash Formato das Curvas de MR 78
7 ndash Conclusotildees e Perspectivas 88
Referecircncias 90
LISTA DE FIGURAS
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado
(b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese 20
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao
acoplamento Orange-peel 22
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno
do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento
relativo aos orbitais[18] 24
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada
magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees
magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da
GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores 26
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente
perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP 27
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe
Figura adaptada de [23] 28
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall 30
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra
Figura adaptada de [34] 33
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo
da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39] 35
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da
arquitetura do sistema utilizado[49] 42
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da
soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo 44
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes
deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo
sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do
fotorresiste 44
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
AGRADECIMENTOS
Durante toda a labuta com um trabalho de doutorado eacute imprescindiacutevel contar com a
ajuda e colaboraccedilatildeo de varias pessoas Seja do ponto de vista estritamente relacionado ao
desenvolvimento do tema ou num aspecto mais pessoal sempre houve algueacutem que na
medida (ou natildeo) de suas capacidades eu pude contar Antes de cometer a injusticcedila de natildeo
mencionar o nome de algueacutem peccedilo desculpas e compreensatildeo (se eacute que algueacutem leraacute isso
aqui) pois no momento em que escrevo estas linhas meus olhos estatildeo pesados e minha
cogniccedilatildeo esvanecendo-se Todavia cito alguns nomes que agora me vem na mente
agradecendo-os pelo que de um modo ou de outro foram importantes durante esses anos
Ao meu orientador o professor Mario N Baibich por toda a sua dedicaccedilatildeo pelas
discussotildees sobre fiacutesica ensinamentos paciecircncia (e que paciecircncia) que se fez presente
durante o curso de doutorado
Ao Mauro Fin do setor de eletrocircnica por sempre contribuir de modo determinante
com relaccedilatildeo agraves questotildeesproblemas teacutecnicos que vez ou outra surgem
Ao professor Henri Boudinov do Laboraacutetorio de Microeletrocircnica que contribuiu
muito para a realizaccedilatildeo do processo de litografia aleacutem das limpezas de substratos
que foram muitos
Ao Fiacutesico Juacutelio Schoffen e ao Professor Antocircnio Marcos Helgueira (Teco) do LCN
onde as amostras foram depositadas
Aos Professores Antocircnio Domingues dos Santos (USP) e Andreacute Avelino Pasa
(UFSC) que em diferentes momentos em que o trabalho estava travado cederam
espaccedilo em seus laboratoacuterios para ajudar no prosseguimento
Ao professor Dante Homero Mosca Jr (UFPR) por disponibilizar o PPMS de seu
laboratoacuterio para a execuccedilatildeo de algumas medidas
Agrave galera com quem dividi apartamento durante todo esse tempo que como eacute de se
esperar sempre propicia momentos de diversatildeo (ou de tensatildeo) Rafael Otoniel
(Careca ou Goiano) Rafael Cichelero (Cica) Rangel Baldasso (Sassaacute) Rovan
(Rovani) e Lutiene Foram muitos viu
Ao pessoal dos laboratoacuterios (em ordem absolutamente aleatoacuteria) Rafael Otoniel
Paula Azambuja Ramon Ferreira Fabiano Mesquita Luciano Berchon Jorge
Pimentel Graziela Farinela Moiseacutes de Almeida Alessandra Sternberg Rovan
Lopes Lutiene Lopes Baacuterbara Canto e por aiacute vai
Agrave minha namorada Izabel Milena que sempre tentava me confortar nas situaccedilotildees
em que eu me encrontrava chateado e desesperanccediloso
Agrave minha amiga Andrea Caacutessia que embora passemos meses sem conversar nada
muda e a alegria do reencontro eacute a mesma
Aos meus pais Guilherme Cerqueira Lima e Izabel Cordeiro Lima que se
preocupavam e jaacute ansiavam faz muito tempo com o fim do doutorado e sempre me
davam todo apoio bem como meus irmatildeos Ivan e Alan
Este trabalho foi parcialmente financiado pelo Conselho Nacional de Desenvolvimento
Cientiacutefico e Tecnoloacutegico - CNPq
SUMAacuteRIO
Lista de Figuras
Lista de Tabelas
Lista de Siacutembolos
Resumo
Abstract
1 - Introduccedilatildeo 15
2 - Aspectos Teoacutericos 18
21 ndash Magnetismo da mateacuteria 18
212 ndash Anisotropia Magneacutetica 19
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas 21
22 ndash Magnetorresistecircncia 23
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria 23
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica 23
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante 25
23 ndashEfeito Hall 29
231 Efeito Hall Planar (PHE) 30
3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema 32
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas 32
32 ndash Multicamadas de CoCu 34
321 ndash Composiccedilatildeo 34
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica 35
323 - Espessura da Camada Magneacutetica 36
324 - Camada de Buffer 37
325 - Nuacutemero de Bicamadas 38
326 - Camada de Cobertura 38
33 - Estruturas para Estudo 39
4 ndash Aspectos Experimentais 40
41 - Confecccedilatildeo das Amostras 40
411 Limpeza 40
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering 41
413 Conformaccedilatildeo da amostra 43
42 - Caracterizaccedilotildees 46
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X 46
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada 48
423 Magnetotransporte 50
43 ndash Tratamento Teacutermico 53
5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I 55
51 ndash Reflectometria de raios X 55
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X 57
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo 59
54 ndash Efeitos do Recozimento 62
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas 66
6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II 72
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia 74
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo 76
63 ndash Formato das Curvas de MR 78
7 ndash Conclusotildees e Perspectivas 88
Referecircncias 90
LISTA DE FIGURAS
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado
(b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese 20
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao
acoplamento Orange-peel 22
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno
do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento
relativo aos orbitais[18] 24
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada
magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees
magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da
GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores 26
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente
perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP 27
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe
Figura adaptada de [23] 28
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall 30
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra
Figura adaptada de [34] 33
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo
da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39] 35
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da
arquitetura do sistema utilizado[49] 42
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da
soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo 44
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes
deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo
sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do
fotorresiste 44
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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alloysrdquo vol 7 p 3475 1991
[75] J N Chapman et al ldquoMagnetization processes in CoCu multilayers with low
magnetoresistive hysteresisrdquo J Appl Phys vol 86 p 1611 1999
[76] K Matsuyama K Matsuo e Y Nozaki ldquoGeometrically induced giant
magnetoresistance behavior in quarter-micrometer strip patternrdquo J Appl Phys vol
85 p 5474 1999
96
[77] P R Aitchison et al ldquoCorrelation of domain processes and magnetoresistance changes
as a function of field and number of bilayers in CoCu multilayersrdquo J Appl Phys vol
81 p 3775 1997
[78] G J B Rodriguez et al ldquoMagnetotransport and coupling in nanostructured CoAg thin
filmsrdquo J Magn Magn Mater vol 214 p 78 2000
[79] H A M Berg e G Rupp ldquoGiant Magnetoresistance and Antiferromagnetically
Coupled Co Fraction in CoCu Multilayers with Varying Number of Periodsrdquo IEEE
Trans Magn vol 30 p 809 1994
[80] J A Borchers et al ldquoObservation of Antiparallel Magnetic Order in Weakly Coupled
CoCu Multilayersrdquo Phys Rev Lett vol 82 p 2796 1999
[81] S Langridge et al ldquoA neutron study of magnetic domain correlations in
antiferromagnetically coupled multilayersrdquo J Appl Phys vol 87 p 5750 2000
- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
Ao professor Dante Homero Mosca Jr (UFPR) por disponibilizar o PPMS de seu
laboratoacuterio para a execuccedilatildeo de algumas medidas
Agrave galera com quem dividi apartamento durante todo esse tempo que como eacute de se
esperar sempre propicia momentos de diversatildeo (ou de tensatildeo) Rafael Otoniel
(Careca ou Goiano) Rafael Cichelero (Cica) Rangel Baldasso (Sassaacute) Rovan
(Rovani) e Lutiene Foram muitos viu
Ao pessoal dos laboratoacuterios (em ordem absolutamente aleatoacuteria) Rafael Otoniel
Paula Azambuja Ramon Ferreira Fabiano Mesquita Luciano Berchon Jorge
Pimentel Graziela Farinela Moiseacutes de Almeida Alessandra Sternberg Rovan
Lopes Lutiene Lopes Baacuterbara Canto e por aiacute vai
Agrave minha namorada Izabel Milena que sempre tentava me confortar nas situaccedilotildees
em que eu me encrontrava chateado e desesperanccediloso
Agrave minha amiga Andrea Caacutessia que embora passemos meses sem conversar nada
muda e a alegria do reencontro eacute a mesma
Aos meus pais Guilherme Cerqueira Lima e Izabel Cordeiro Lima que se
preocupavam e jaacute ansiavam faz muito tempo com o fim do doutorado e sempre me
davam todo apoio bem como meus irmatildeos Ivan e Alan
Este trabalho foi parcialmente financiado pelo Conselho Nacional de Desenvolvimento
Cientiacutefico e Tecnoloacutegico - CNPq
SUMAacuteRIO
Lista de Figuras
Lista de Tabelas
Lista de Siacutembolos
Resumo
Abstract
1 - Introduccedilatildeo 15
2 - Aspectos Teoacutericos 18
21 ndash Magnetismo da mateacuteria 18
212 ndash Anisotropia Magneacutetica 19
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas 21
22 ndash Magnetorresistecircncia 23
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria 23
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica 23
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante 25
23 ndashEfeito Hall 29
231 Efeito Hall Planar (PHE) 30
3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema 32
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas 32
32 ndash Multicamadas de CoCu 34
321 ndash Composiccedilatildeo 34
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica 35
323 - Espessura da Camada Magneacutetica 36
324 - Camada de Buffer 37
325 - Nuacutemero de Bicamadas 38
326 - Camada de Cobertura 38
33 - Estruturas para Estudo 39
4 ndash Aspectos Experimentais 40
41 - Confecccedilatildeo das Amostras 40
411 Limpeza 40
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering 41
413 Conformaccedilatildeo da amostra 43
42 - Caracterizaccedilotildees 46
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X 46
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada 48
423 Magnetotransporte 50
43 ndash Tratamento Teacutermico 53
5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I 55
51 ndash Reflectometria de raios X 55
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X 57
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo 59
54 ndash Efeitos do Recozimento 62
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas 66
6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II 72
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia 74
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo 76
63 ndash Formato das Curvas de MR 78
7 ndash Conclusotildees e Perspectivas 88
Referecircncias 90
LISTA DE FIGURAS
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado
(b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese 20
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao
acoplamento Orange-peel 22
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno
do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento
relativo aos orbitais[18] 24
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada
magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees
magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da
GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores 26
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente
perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP 27
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe
Figura adaptada de [23] 28
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall 30
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra
Figura adaptada de [34] 33
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo
da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39] 35
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da
arquitetura do sistema utilizado[49] 42
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da
soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo 44
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes
deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo
sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do
fotorresiste 44
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
SUMAacuteRIO
Lista de Figuras
Lista de Tabelas
Lista de Siacutembolos
Resumo
Abstract
1 - Introduccedilatildeo 15
2 - Aspectos Teoacutericos 18
21 ndash Magnetismo da mateacuteria 18
212 ndash Anisotropia Magneacutetica 19
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas 21
22 ndash Magnetorresistecircncia 23
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria 23
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica 23
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante 25
23 ndashEfeito Hall 29
231 Efeito Hall Planar (PHE) 30
3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema 32
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas 32
32 ndash Multicamadas de CoCu 34
321 ndash Composiccedilatildeo 34
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica 35
323 - Espessura da Camada Magneacutetica 36
324 - Camada de Buffer 37
325 - Nuacutemero de Bicamadas 38
326 - Camada de Cobertura 38
33 - Estruturas para Estudo 39
4 ndash Aspectos Experimentais 40
41 - Confecccedilatildeo das Amostras 40
411 Limpeza 40
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering 41
413 Conformaccedilatildeo da amostra 43
42 - Caracterizaccedilotildees 46
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X 46
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada 48
423 Magnetotransporte 50
43 ndash Tratamento Teacutermico 53
5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I 55
51 ndash Reflectometria de raios X 55
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X 57
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo 59
54 ndash Efeitos do Recozimento 62
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas 66
6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II 72
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia 74
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo 76
63 ndash Formato das Curvas de MR 78
7 ndash Conclusotildees e Perspectivas 88
Referecircncias 90
LISTA DE FIGURAS
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado
(b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese 20
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao
acoplamento Orange-peel 22
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno
do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento
relativo aos orbitais[18] 24
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada
magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees
magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da
GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores 26
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente
perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP 27
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe
Figura adaptada de [23] 28
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall 30
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra
Figura adaptada de [34] 33
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo
da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39] 35
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da
arquitetura do sistema utilizado[49] 42
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da
soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo 44
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes
deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo
sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do
fotorresiste 44
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
326 - Camada de Cobertura 38
33 - Estruturas para Estudo 39
4 ndash Aspectos Experimentais 40
41 - Confecccedilatildeo das Amostras 40
411 Limpeza 40
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering 41
413 Conformaccedilatildeo da amostra 43
42 - Caracterizaccedilotildees 46
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X 46
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada 48
423 Magnetotransporte 50
43 ndash Tratamento Teacutermico 53
5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I 55
51 ndash Reflectometria de raios X 55
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X 57
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo 59
54 ndash Efeitos do Recozimento 62
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas 66
6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II 72
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia 74
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo 76
63 ndash Formato das Curvas de MR 78
7 ndash Conclusotildees e Perspectivas 88
Referecircncias 90
LISTA DE FIGURAS
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado
(b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese 20
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao
acoplamento Orange-peel 22
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno
do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento
relativo aos orbitais[18] 24
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada
magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees
magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da
GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores 26
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente
perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP 27
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe
Figura adaptada de [23] 28
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall 30
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra
Figura adaptada de [34] 33
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo
da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39] 35
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da
arquitetura do sistema utilizado[49] 42
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da
soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo 44
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes
deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo
sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do
fotorresiste 44
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
LISTA DE FIGURAS
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado
(b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese 20
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao
acoplamento Orange-peel 22
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno
do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento
relativo aos orbitais[18] 24
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada
magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees
magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da
GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores 26
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente
perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP 27
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe
Figura adaptada de [23] 28
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall 30
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra
Figura adaptada de [34] 33
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo
da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39] 35
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da
arquitetura do sistema utilizado[49] 42
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da
soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo 44
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes
deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo
sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do
fotorresiste 44
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para
medidas eleacutetricas 46
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de
Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na
interface 48
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada
(AGFM) [55] 49
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia 52
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall 52
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho 52
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento 54
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo
de taxa de deposiccedilatildeo 56
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51 57
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico
central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de
espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas 58
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14
Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no
plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave
corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada 60
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50
Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da
amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo
arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute
mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de
MR 61
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das
multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e
recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada 64
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20
Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas67
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura
Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo 68
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da
magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da
razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo 71
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da
amostrais w eacute a largura da amostra 72
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados
perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada
amostra 73
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b)
Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra 75
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em
uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a
dependecircncia direta de HC vs w 76
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio
magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a)
Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo
que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as
larguras satildeo proacuteximas 77
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos
ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e
perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou
eixo faacutecil) 79
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas
magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno =
0 e (b) para um H diferente deste 80
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia
hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da
PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o
campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR 82
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos
entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH
tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As
linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos 84
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a)
Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da
interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo
energeacuteticamente mais favoraacutevel 87
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
LISTA DE TABELAS
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos40 Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo45
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
LISTA DE SIacuteMBOLOS
AF Antiferromagneacutetico
AMR Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
CIP Corrente no Plano
CPP Corrente Perpendicular ao Plano
EHE Efeito Hall Extraorndinaacuterio
FIB Feixe de Iacuteons Focalizados
FM Ferromagneacutetico
GMR Magnetorresistecircncia Gigante
LANSEN Laboratoacuterio de Nanoestruturas para Sensores (UFPR)
LCN Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (UFRGS)
L E Laboratoacuterio de Microeletrocircnica (UFRGS)
MR Magnetorresistecircncia
MT Movimento de Tesoura
OMR Magnetorresisecircntcia Ordinaacuteria
PHE Efeito Hall Planar
PPMS Sistema de Medida de Propriedades Fiacutesicas
RKKY Interaccedilatildeo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida
RESUMO
Neste trabalho satildeo apresentados resultados que concernem ao estudo da
magnetorresistecircncia gigante (GMR) em amostras de multicamadas de CoCu com larguras
de ordem micromeacutetricas Para isto filmes com largura macroscoacutepica foram depositados por
sputtering e empregou-se teacutecnica de litografia oacutetica associada agrave corrosatildeo uacutemida para se
proceder com o processo de conformaccedilatildeo da estrutura Foram mantidos constantes o
comprimento e a espessura da amostra enquanto que a largura foi variada dentro de uma
faixa de 2 a 30 m
Com o objetivo de identificar a ocorrecircncia de possiacuteveis modificaccedilotildees estruturais
devidas ao aquecimento da amostra durante o processo de litografia uma anaacutelise preacutevia da
estabilidade teacutermica da estrutura se fez necessaacuteria Para isso um sistema de tratamento
teacutermico com monitoramento in situ de sua resistecircncia eleacutetrica foi operacionalizado Foi
constatado que eacute improvaacutevel que as temperaturas empregadas durante a conformaccedilatildeo da
amostra promovam alguma modificaccedilatildeo perceptiacutevel na amostra
Pudemos observar efeitos sobre a curva de magnetorresistecircncia (MR) decorrente
do valor da largura da amostra e isso foi associado a possiacuteveis mudanccedilas no processo de
magnetizaccedilatildeo Para tanto relacionamos as medidas MR e de efeito Hall planar (PHE)
estabelecendo que com a diminuiccedilatildeo da largura (w) houve uma maior tendecircncia de que as
magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas realizassem um tipo de ldquomovimento de tesourardquo
durante suas rotaccedilotildees o que progressivamente leva a um perfil mais simeacutetrico (em torno do
campo coercivo) da curva de magnetorresistecircncia
Interpretamos que isso se deve a uma melhor correlaccedilatildeo entre as camadas (ou
mesmo domiacutenios) vizinhas impelidos pela aproximaccedilatildeo de um estado de monodomiacutenio
induzido pela diminuiccedilatildeo de w Aleacutem disso uma contribuiccedilatildeo adicional ao acoplamento
antiferromagneacutetico preacute-existente pode ter se originado a partir da interaccedilatildeo magnetostaacutetica
entre as bordas de camadas adjacentes
ABSTRACT
This thesis presents results that concern the study of giant magnetoresistance
(GMR) in Co Cu multilayers bearing widths (w) of micrometer dimensions For this
macroscopic width films were deposited by sputtering and optical lithography associated
with wet etching were employed to proceed with the changes to the structures We kept
constant both length and thickness of the sample while the width was varied in the range 2
to 30 micrometers In order to identify possible spurious effects from sample heating during
the lithography process a preliminary analysis of the thermal stability of the structure was
performed
For this purpose a heat treatment system with in situ monitoring of the samplersquos
electrical resistance was used We found that it is unlikely that the temperatures employed
during the lithographic process produce any noticeable change in the samples
We have observed effects on the magnetoresistance curve (MR) due to the sample
width value and this was associated with possible changes in the magnetization process To
do so we used both the MR and Planar Hall effect (PHE) measurements establishing that
with decreasing w there was a greater tendency that the magnetization of neighboring layers
perform a kind of ldquoscissors movementrdquo during their rotations which gradually leads to a
symmetric plot (around the coercive field) of the magnetoresistance
We interpret that this is due to a better correlation between the adjacent layers (or
even domains) prompted by the approach of a monodomain state induced by the decrease in
w Furthermore an additional contribution to the pre-existing antiferromagnetic coupling
may have originated from the magnetostatic interaction between the edges of adjacent
layers
15
1 - INTRODUCcedilAtildeO
Uma das descobertas mais fascinantes na fiacutesica do estado soacutelido no final do seacuteculo
XX foi a da Magnetorresistecircncia Gigante (Magnetorresistecircncia Gigante) Este efeito
consiste de uma mudanccedila relativamente grande da resistecircncia de uma multicamada metaacutelica
quando submetida a um campo magneacutetico [1]
Estruturas que exibem o efeito da Magnetorresistecircncia Gigante foram intensamente
estudadas e desenvolvidas e amplamente empregada tecnologicamente nos anos seguintes
como por exemplo na fabricaccedilatildeo de leitores de discos riacutegidos memorias natildeo volaacuteteis etc
[2]
O efeito foi obtido pela primeira vez pelos grupos liderados por Albert Fert e Peter
Gruumlnberg (laureados com o Precircmio Nobel de Fiacutesica em 2007) quando estudavam estruturas
nanoscoacutepicas (composta de camadas magneacuteticas intercaladas com natildeo magneticas com
espessuras que chegavam ao limite inferior de cerca de trecircs camadas atocircmicas) Isso foi
possiacutevel graccedilas aos avanccedilos na capacidade de obtenccedilatildeo de pressotildees da ordem de 10-9 mbar
associados a meacutetodos de deposiccedilatildeo com controle preciso que permitiram a produccedilatildeo de
amostras extremamente finas
Eacute preciso ter em mente que as espessuras de ordem nanomeacutetrica das camadas eacute o
ponto chave para o surgimento deste efeito e de tantos outros descobertos posteriormente
Assim de modo geral o entendimento do comportamento da mateacuteria tem sido alavancado
pelo estudo de sistemas nanoestruturados onde os efeitos quacircnticos por exemplo
assumem um importante papel
Quando tratamos de transporte eletrocircnico uma questatildeo que se faz presente eacute quanto
ao tipo de conduccedilatildeo que estaacute presente no sistema se as dimensotildees satildeo menores que o livre
caminho meacutedio dos eleacutetrons de conduccedilatildeo veremos o surgimento de fenocircmenos como
transporte baliacutestico e resistecircncias de nanocontatos entre tantas
Do ponto de vista do magnetismo sistemas com dimensotildees reduzidas apresentam
comportamentos peculiares os quais natildeo satildeo observados em amostras em volume (bulk) de
composiccedilatildeo similar o que traz outras informaccedilotildees a respeito das propriedades magneacuteticas
16
Ao tratar de sistemas nanoscoacutepicos uma pergunta da maior importacircncia se impotildee
quatildeo pequeno precisa ser o sistema para apresentar propriedades tiacutepicas das dimensotildees
nanoscoacutepicas E quando este sistema cresce em tamanho a partir de onde comeccedila o
regime volumeacutetrico (bulk)
Em particular para sistemas magneacuteticos sabemos que se as dimensotildees satildeo
suficientemente extensas estes procuram dividir-se em domiacutenios magneacuteticos para reduzir
sua energia total Caso estejamos abaixo do limite onde a anisotropia de forma domina
poderemos ter a formaccedilatildeo por exemplo de monodomiacutenios e voacutertices fato este que
interfere nas propriedades magneacuteticas de um sistema [34]
Amostras que apresentam GMR natildeo escapam a isto uma vez que este efeito
depende da orientaccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas eacute de se esperar que no limite
em que os monodomiacutenios tendem a se formar se presencie um aumento na magnitude do
efeito
Alguns trabalhos buscaram entender a influecircncia da dimensatildeo lateral em sistemas
que apresentavam GMR (vaacutelvulas de spin ou pseudo-vaacutelvulas de spin) poreacutem como
estavam estimulados pela perspectiva de aplicaccedilotildees centraram-se principalmente na
variaccedilatildeo da magnitude do efeito sem dar muita atenccedilatildeo agrave mudanccedila na resposta magneacutetica
[5-7]
Um aspecto interessante eacute que se por um lado o efeito de magnetorresistecircncia
gigante como dito depende da orientaccedilatildeo entre magnetizaccedilotildees das camadas por outro a
proacutepria GMR pode ser usada como um meio de detectar alteraccedilotildees na estrutura magneacutetica da
amostra tornando-se uma alternativa para o estudo da evoluccedilatildeo dos processos de
magnetizaccedilatildeo com relaccedilatildeo aos meacutetodos convencionais mais utilizados tais como a
magnetizaccedilatildeo (por SQUID AGFM ou VSM) ou microscopia de forccedila magneacutetica (MFM)
por exemplo [8]
Aleacutem disso a medida PHE eacute tambeacutem uma ferramenta uacutetil para investigar o processo
de magnetizaccedilatildeo uma vez que depende da direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em cada camada
magneacutetica [910] Esta eacute a informaccedilatildeo que natildeo pode ser obtida diretamente a partir da GMR
uma vez que esta depende da orientaccedilatildeo relativa entre magnetizaccedilotildees das camadas vizinhas
Nesta tese foi investigada a influecircncia da largura de multicamadas magneacuteticas de
CoCu mas natildeo focando na intensidade do efeito e sim na tentativa de identificar e
compreender a origem das modificaccedilotildees magneacuteticas Para tanto fizemos uso dos efeitos de
PHE e GMR
17
A abordagem empregada neste trabalho segue aproximadamente a linha de
raciociacutenio esquematizada abaixo
Obtenccedilatildeo de amostras que apresentem GMR com controle de suas propriedades
Estudo de suas propriedades e o efeito de tratamentos teacutermicos
Uma vez obtida a amostra ldquomodelordquo reduziu-se as dimensotildees laterais por meio de
litografia
Estudo das propriedades desta amostra apoacutes a reduccedilatildeo das dimensotildees
Compreensatildeo das razotildees fiacutesicas que levam agrave modificaccedilatildeo destas propriedades
18
2 - ASPECTOS TEOacuteRICOS
21 ndash Magnetismo da mateacuteria
Diamagnetismo Origina-se na variaccedilatildeo do momento angular orbital atocircmico
induzida pela interaatildeo dos eleacutetrons com o campo magneacutetico aplicado e estaacute associado agrave lei
de Lenz Caracteriza-se por uma suscetibilidade negativa e pequena e estaacute presente em
qualquer substacircncia Quando a componente diamagneacutetica do material eacute dominante este eacute
chamado diamagneacutetico e como resultado eacute ligeiramente repelido na presenccedila de campos
magneacuteticos intensos
Ferromagnetismo Este tipo de magnetismo eacute caracterizado pela presenccedila de um
alinhamento paralelo entre os momentos magneacuteticos atocircmicos que ocorre espontaneamente
Entretanto esta ordem desaparece acima de uma dada temperatura (temperatura de Curie
TC) por conta da desordem promovida pela energia teacutermica Os exemplos claacutessicos de
materiais ferromagneacuteticos satildeo o Fe (TC = 1043 K) Co (TC = 1388 K) e Ni (TC = 627 K)
Embora o alinhamento entre os momentos magneacuteticos seja de longo alcance este
pode natildeo se estender por toda a dimensatildeo do material Ao inveacutes disso eacute energicamente
favoraacutevel agrave formaccedilatildeo de diversas regiotildees com diferentes orientaccedilotildees da magnetizaccedilatildeo Essas
regiotildees satildeo os denominados domiacutenios magneacuteticos e as regiotildees de transiccedilatildeo entre esses
domiacutenios satildeo chamadas de paredes de domiacutenios
Antiferromagnetismo Eacute o magnetismo associado ao caso em que os momentos
magneacuteticos estatildeo alinhados na mesma direccedilatildeo mas estando estes intercalados em sentidos
opostos resultando numa magnetizaccedilatildeo nula Quando um material antiferromagneacutetico eacute
submetido a um campo magneacutetico seus momentos magneacuteticos tendem a se alinhar com este
fazendo com que o alinhamento antiparalelo seja perdido Assim como no ferromagnetismo
a formaccedilatildeo de domiacutenios magneacuteticos pode ser identificada num material antiferromagneacutetico e
estes desaparecem acima da chamada de temperatura de Neacuteel (TN)
Paramagnetismo acima da temperatura criacutetica (TC ou TN) a energia teacutermica eacute maior
que a energia de acoplamento dos momentos magneacuteticos atocircmicos mesmo na presenccedila de
19
um campo magneacutetico Este estado se caracteriza por uma suscetibilidade positiva cujo
inverso varia linearmente com a temperatura (Lei de Curie-Weiss)
Existem tipos de magnetismo associados a outras formas de disposiccedilatildeo dos
momentos magneacuteticos Alguns exemplos satildeo o ferrimagnetismo superparamagnetismo
speromagnetismo vidros de spin etc Natildeo trataremos aqui destes arranjos visto que nosso
interesse estaacute focado nas multicamadas magneacuteticas mais simples que estudamos para
entender os limites da aplicabilidade dos modelos existentes para descrever estas amostras
Diversos modelos satildeo utilizados para explicar a existecircncia dos vaacuterios estados
magneacuteticos Para o caso do ferromagnetismo por exemplo o problema pode ser tratado a
partir de interaccedilotildees de caraacuteter magneacutetico descritos por exemplo pela hipoacutetese de campo
meacutedio de Weiss e considerando o magnetismo de banda Entretanto um importante tipo de
interaccedilatildeo indireta eacute a denominada RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) [11]
Esta consiste numa interaccedilatildeo de origem quacircntica entre os momentos magneacuteticos dos
eleacutetrons mais internos com os eleacutetrons de conduccedilatildeo O gaacutes de eleacutetron eacute o responsaacutevel pela
interaccedilatildeo ente dois spins localizados e o tipo de acoplamento (FM ou AF) entre estes
depende (de forma oscilatoacuteria) da distacircncia entre ambos Atraveacutes deste mecanismo de
interaccedilatildeo entre entes magneacuteticos e sua dependecircncia com a distacircncia se explicam os
ordenamentos ferro- ou antiferromagneacuteticos em muitos materiais como eacute o caso dos metais
de transiccedilatildeo e suas ligas como por exemplo o Mn (metal antiferromagneacutetico) pode se
ordenar ferromagneticamente numa liga de Heusler[12]
212 ndash Anisotropia Magneacutetica
Em certos materiais existe a situaccedilatildeo em que a magnetizaccedilatildeo orienta-se
preferencialmente em determinadas direccedilotildees Nestes casos dizemos que o material eacute
magneticamente anisotroacutepico ou que eacute dotado de algum tipo de anisotropia magneacutetica Isso
implica que pode existir alguma direccedilatildeo (chamada de eixo faacutecil) ao longo do qual a energia
magneacutetica do material eacute minimizada
Dentre vaacuterios tipos de anisotropia que existentes que podem ter origem na estrutura
cristalina no stress em que o material estaacute submetido dentre outras[13] tratamos apenas da
anisotropia magneacutetica de forma jaacute que esta eacute a mais relevante para este trabalho
20
2121 ndash Anisotropia Magneacutetica de Forma
Quando uma amostra eacute magnetizada satildeo formados em suas extremidades ldquopolos
magneacuteticosrdquo descompensados Estes polos satildeo capazes de formar um campo magneacutetico
descrito por linhas que os ligam que podem situar-se tanto no interior quanto no exterior do
material O campo gerado dentro do material tem como efeito a tendecircncia de desmagnetizar
a amostra como mostrado na figura 21 e por isso eacute chamado de campo desmagnetizante
HD
A magnitude deste campo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra e eacute dada por = (22)
onde ND eacute o fator desmagnetizante Se as trecircs dimensotildees da amostra natildeo forem iguais esse
fator assumiraacute um valor distinto para cada direccedilatildeo em que o campo externo eacute aplicado Na
figura 21 HDX lt HD
Y
Tal efeito consiste na anisotropia de forma e estaacute associado agrave diferenccedila na quantidade
destes polos magneacuteticos natildeo compensados existentes nas diferentes superfiacutecies da amostra
Como resultado a curva de magnetizaccedilatildeo tambeacutem eacute modificada conforme a direccedilatildeo de
aplicaccedilatildeo do campo como mostrado na figura 21(b)
Figura 21 (a) Campo desmagnetizante gerado em um material magneticamente polarizado (b) Efeito do campo desmagnetizante na curva de histerese
21
213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
As propriedades fiacutesicas de um material dependem de suas dimensotildees Com respeito
agraves propriedades magneacuteticas sabe-se por exemplo que a temperatura de Curie e a curva de
magnetizaccedilatildeo de um filme ferromagneacutetico possuem forte dependecircncia com sua espessura
Tais efeitos podem surgir de diversos fatores tais como a quebra de simetria de translaccedilatildeo
(que resulta por exemplo na maior proporccedilatildeo de aacutetomos superficiais) modificaccedilatildeo da
densidade de estados eletrocircnicos bem como o fato de que a espessura do filme pode
apresentar dimensatildeo comparaacutevel a comprimentos caracteriacutesticos (por exemplo tamanho dos
domiacutenios magneacuteticos)[14]
Devido agrave quebra de simetria de translaccedilatildeo existe uma contribuiccedilatildeo agrave anisotropia em
filmes finos chamada de anisotropia de superfiacutecie ou de interface Em certos casos esta
anisotropia eacute responsaacutevel pela ocorrecircncia de magnetizaccedilatildeo espontacircnea perpendicular ao
plano do filme Entretanto com o aumento da espessura os efeitos da anisotropia de forma
tendem a dominar fazendo com que a magnetizaccedilatildeo espontacircnea mantenha-se paralela ao
plano do filme
Quando dois materiais magneacuteticos compartilham uma interface ou mesmo quando
existe uma camada natildeo magneacutetica intermediaacuteria as energias de acoplamento intercamadas
devem ser levadas em consideraccedilatildeo para compreender as propriedades magneacuteticas destas
estruturas Alguns mecanismos que promovem acoplamento satildeo descritos a seguir
2131 Acoplamento Tipo RKKY entre Camadas
Existe um mecanismo de interaccedilatildeo que eacute observado entre camadas magneacuteticas de
uma multicamada magneacutetica que se daacute atraveacutes da camada separadora (natildeo magneacutetica)
Como o nome sugere este acoplamento remete-se agrave extensatildeo da interaccedilatildeo magneacutetica RKKY
observada entre iacuteons magneacuteticos em uma matriz metaacutelica [15] onde haacute participaccedilatildeo dos
eleacutetrons de conduccedilatildeo no estabelecimento da ordem magneacutetica observada O acoplamento
resultante depende da espessura da camada separadora podendo assumir caraacuteter
ferromagneacutetico (FM) ou antiferromagneacutetico (AF) ou seja as magnetizaccedilotildees oscilam entre
os estados paralelo e antiparalelo para camadas magneacuteticas adjacentes conforme a camada
natildeo magneacutetica tem sua espessura variada
22
A energia deste acoplamento tende a diminuir com o aumento da espessura da
camada separadora sendo que um modo simples de medir a constante de acoplamento de
uma multicamada com acoplamento AF eacute dado por
= (23)
onde HS eacute o campo de saturaccedilatildeo determinado MS eacute a magnetizaccedilatildeo e tM eacute a espessura dos
filmes ferromagneacuteticos (considerados iguais) Este modelo supotildee que a interaccedilatildeo entre as
camadas magneacuteticas provoca um ordenamento simeacutetrico e eacute descrita por uma funccedilatildeo linear
para a magnetizaccedilatildeo em funccedilatildeo do campo aplicado ateacute que se alcance a saturaccedilatildeo num valor
denominado campo de saturaccedilatildeo (HS)
2132 Acoplamento Orange-Peel
O acoplamento ldquoOrange-peelrdquo (casca de laranja) tambeacutem conhecido como
acoplamento Neacuteel eacute uma forma de acoplamento ferromagneacutetico que eacute oriundo da interaccedilatildeo
magnetostaacutetica e se origina da topografia das interfaces[16] Dois filmes que compartilham
uma mesma interface geralmente tecircm suas rugosidades e topografias correlacionadas
levando agrave formaccedilatildeo de dipolos magneacuteticos tais como ilustrado na figura 22 Dessa forma
essas interaccedilotildees dipolares datildeo origem a um acoplamento ferromagneacutetico
Figura 22 Esquema da topologia da interface e interaccedilatildeo dos dipolos dando origem ao acoplamento Orange-peel
23
Considerando que a camada espaccediladora tem espessura t sua topografia possui
comprimento e amplitude da onda dados respectivamente por λ e h tem-se que a energia
deste acoplamento [17]
= radic ℎ minus radic (23)
22 ndash Magnetorresistecircncia
O efeito de magnetorresistecircncia em materiais refere-se genericamente agrave propriedade
de mudar sua resistecircncia eleacutetrica quando submetidos a um campo magneacutetico Neste toacutepico
tratamos brevemente das magnetorresistecircncias ordinaacuteria e anisotroacutepica e em mais detalhe
da magnetorresistecircncia gigante
221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
A Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria (OMR) surge da interaccedilatildeo (via forccedila de Lorentz)
dos eleacutetrons de conduccedilatildeo (principalmente na superfiacutecie de Fermi) com o campo magneacutetico
aplicado Quanto mais intenso este campo mais afetadas seratildeo as oacuterbitas desses eleacutetrons de
modo que a resistividade do material sempre aumenta (independente da direccedilatildeo relativa
entre a corrente e o campo) Este efeito tambeacutem estaacute presente em materiais ferromagneacuteticos
no entanto torna-se inexpressivo frente a outros tipos de magnetorresistecircncia mais intensos
ou seja ela eacute principalmente observada em materiais natildeo magneacuteticos
222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
A Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica (AMR) tem sua origem fiacutesica associada ao
acoplamento spin-oacuterbita [18] Quando um campo magneacutetico eacute aplicado sobre o material a
24
nuvem de eleacutetrons em torno do nuacutecleo eacute ligeiramente deformada pela magnetizaccedilatildeo
executando uma precessatildeo Esta deformaccedilatildeo promove uma alteraccedilatildeo no espalhamento
sofrido pelos eleacutetrons de conduccedilatildeo isto eacute haacute uma modificaccedilatildeo na seccedilatildeo de choque de
espalhamento destes eleacutetrons Desta forma se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo
estiverem orientados paralelamente agrave corrente as oacuterbitas eletrocircnicas estaratildeo perpendiculares
agrave corrente de modo a aumentar a seccedilatildeo de choque e consequentemente mudando a
resistecircncia do material Por outro lado se o campo magneacutetico e a magnetizaccedilatildeo estiverem
perpendiculares agrave direccedilatildeo da corrente resultaraacute uma resistecircncia baixa uma vez que as
orbitas eletrocircnicas estaratildeo no plano da corrente promovendo uma seccedilatildeo de choque menor do
que no caso anterior A figura 22 representa as situaccedilotildees discutidas
Figura 23 Diagrama esquemaacutetico mostrando a origem fiacutesica da AMR O disco em torno do vetor de magnetizaccedilatildeo representa a seccedilatildeo de choque de espalhamento relativo aos orbitais[18]
Dizemos entatildeo que a resistividade que determinado material ferromagneacutetico
apresenta estaacute relacionada ao seu estado magneacutetico (que leva em conta por exemplo a
distribuiccedilatildeo de seus domiacutenios magneacuteticos) e tambeacutem da orientaccedilatildeo relativa entre a
magnetizaccedilatildeo e a corrente eleacutetrica Uma forma simplificada da AMR pode ser descrita pela
equaccedilatildeo 24 [19]
= perp + ∥ minus perp (24)
25
onde ρperp e ρ∥ representam as resistividades nas orientaccedilotildees perpendicular e paralela
respectivamente e α o acircngulo entre a corrente e o vetor de magnetizaccedilatildeo A resistividade
tem tambeacutem uma dependecircncia quadraacutetica com o valor da magnetizaccedilatildeo [20]
223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
A Magnetorresistecircncia Gigante (GMR) foi descoberta por Baibich et al em 1988 ao
estudarem multicamadas de FeCr [1] O fenocircmeno caracteriza-se por uma grande variaccedilatildeo
(negativa) na resistecircncia eleacutetrica da amostra quando submetida a um campo magneacutetico O
principio da GMR pode ser entendido a partir do modelo de duas correntes de Mott [21 22]
que consiste basicamente na suposiccedilatildeo de dois canais de conduccedilatildeo eletrocircnica distintos
cada um associado a um tipo de spin (up e down) A probabilidade de transiccedilatildeo entre os
estados de spin eacute em primeira aproximaccedilatildeo considerada nula Neste modelo a resistecircncia
total eacute expressa como a combinaccedilatildeo em paralelo das resistecircncias destes dois canais Isto
significa que se um dos canais for sensivelmente menos resistivo que o outro a
condutividade do material seraacute dominada pelo canal mais condutor
A figura 24(a) mostra de forma diagramaacutetica o comportamento dos eleacutetrons de spins
up e down em uma multicamada magneacutetica supondo uma corrente eleacutetrica atravessando
duas camadas ferromagneacuteticas separadas por uma camada natildeo magneacutetica (condutora)
Supondo que os sentidos de magnetizaccedilatildeo das camadas magneacuteticas FM1 e FM2
sejam paralelos (condiccedilatildeo da figura agrave esquerda) com magnetizaccedilotildees definidas pelos
portadores majoritaacuterios de spin (up) tem-se um forte espalhamento dos eleacutetrons de spin para
baixo (down) nas duas camadas ferromagneacuteticas pois os canais de conduccedilatildeo ρdarr satildeo mais
resistivos nesta configuraccedilatildeo Por outro lado os eleacutetrons de spin para cima (up) que
representam os portadores majoritaacuterios para essa configuraccedilatildeo satildeo pouco espalhados
Acaba entatildeo ocorrendo um efeito de ldquocurto-circuitordquo para este canal de conduccedilatildeo
26
Figura 24 (a) Esquema da conduccedilatildeo eleacutetrica dependente do spin numa bicamada magneacutetica separada por uma camada natildeo magneacutetica com orientaccedilotildees magneacuteticas de forma paralela e antiparalela (b) Representaccedilatildeo esquemaacutetica da GMR utilizando um esquema de associaccedilatildeo de resistores
Numa configuraccedilatildeo antiparalela entre os momentos magneacuteticos das camadas FM
(conforme a condiccedilatildeo agrave direita) temos que os eleacutetrons de spin down satildeo fortemente
espalhados na camada FM1 onde estes satildeo minoritaacuterios enquanto na camada FM2 estes satildeo
pouco espalhados Os eleacutetrons de spin up apresentam um comportamento semelhante mas
em camadas diferentes Desta forma a resistividade da multicamada na configuraccedilatildeo
paralela eacute menor do que na configuraccedilatildeo antiparalela e estas podem ser expressas como
= uarrdarruarr + darr (25a)
= uarr+darr (25b)
Tomando essas expressotildees e supondo a aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico
suficiente para inverter a orientaccedilatildeo de uma das camadas temos que a magnetorresistecircncia
pode ser escrita como
27
∆ = minus = darrminusuarruarrdarr (26)
Desta forma temos que a GMR estaacute associada agrave orientaccedilatildeo relativa entre as
magnetizaccedilotildees das camadas ferromagneacuteticas A amostra tem a menor resistecircncia quando as
magnetizaccedilotildees estatildeo mutualmente paralelas e a maacutexima resistecircncia quando estatildeo
antiparalelas Pode-se entatildeo representar genericamente a resistecircncia da amostra por meio
da equaccedilatildeo
= + ∆ () (27)
onde eacute o acircngulo entre as magnetizaccedilotildees das camadas adjacentes
Embora o esquema representado na figura 24 esteja associado agrave geometria CPP
(current perpendicular to plane) onde os terminais de corrente e tensatildeo posicionam-se em
diferentes lados da tricamada ou multicamada [figura 25(a)] as consideraccedilotildees feitas satildeo
ainda vaacutelidas para a geometria CIP (current in plane) pois existem espalhamentos que
inevitavelmente induzem os eleacutetrons a adotarem trajetoacuterias que atravessam as interfaces
entre as camadas submetendo-se assim aos criteacuterios de seleccedilatildeo de spin
Figura 25 Diferentes geometrias de medida de magnetorresistecircncia (a) Corrente perpendicular ao plano - CPP (b) Corrente no plano - CIP
28
Existia uma discussatildeo quanto agrave localizaccedilatildeo do espalhamento dependente de spin ou
seja se este era proveniente das interfaces ou de todo o volume da estrutura Um trabalho
realizado por Parkin [23] que consistiu em inserir uma segunda camada ferromagneacutetica de
cobalto muito fina (~ 3Aring) entre as interfaces originais de uma amostra tipo sanduiacuteche
(tricamada) composta por Cu e Py (Permalloy) constatou uma grande variaccedilatildeo no valor da
Magnetorresistecircncia Gigante que se aproxima do valor obtido quando a camada
ferromagneacutetica eacute composta apenas por cobalto (ver figura 26)
Observou-se que a GMR da estrutura com Py [figura 26(a)] eacute menor que a metade
obtida para a estrutura que tem o Co como camada magneacutetica [figura 26(b)] Entretanto ao
adicionar o que corresponde a aproximadamente uma monocamada de cobalto entre a
interface PyCu o valor da magnetorresistecircncia eacute praticamente recuperado [figura 26(c)]
Tem-se ainda que a largura da curva permanece dependente da propriedade da camada
magneacutetica mais volumosa
O que aparentemente acontece eacute que a assimetria de spin na estrutura de bandas eacute
necessaacuteria mas natildeo uma condiccedilatildeo suficiente para obter alta GMR [24] O valor alto na
GMR estaria associado agrave combinaccedilatildeo das estruturas de bandas nas interfaces [25]
Diversos modelos foram propostos para descrever o fenocircmeno como por exemplo o
apresentado por Camley-Barnas [26] que utilizaram um tratamento semiclaacutessico baseado na
Figura 26 Efeito da inserccedilatildeo de uma fina camada magneacutetica de Co na interface CuNiFe Figura adaptada de [23]
29
equaccedilatildeo de transporte de Boltzmann estendendo a teoria de Fuchs-Sondheimer ao introduzir
a dependecircncia de spin ao problema
Tambeacutem foram desenvolvidos modelos quacircnticos [27] para entender o fenocircmeno
Estes partem do formalismo de Kubo para calcular a condutividade dos sistemas FeCr
CoRu e CoCu por exemplo tomando como base uma multicamada composta por infinitas
camadas onde os eleacutetrons estatildeo sujeitos a potenciais de espalhamento Estes potenciais satildeo
originados de defeitos estruturais impurezas no interior das camadas e de rugosidade nas
interfaces
Zhang et al [28] fizeram uma comparaccedilatildeo entre as diversas abordagens
(semiclaacutessicas e quacircnticas) para a determinaccedilatildeo da condutividade deste tipo de multicamada
A conclusatildeo eacute de que existe um bom acordo entre os resultados destes modelos Desta
forma o tratamento semiclaacutessico tem certa vantagem por apresentar uma maior
simplicidade
23 ndashEfeito Hall
O efeito Hall convencional estaacute associado agrave forccedila de Lorentz oriunda de um campo
de induccedilatildeo magneacutetica sobre a amostra que promove a curvatura das trajetoacuterias dos
portadores de carga gerando uma diferenccedila de potencial transversal ao fluxo de corrente
[29] A figura 26 eacute uma representaccedilatildeo esquemaacutetica do experimento para a medida Hall
Nota-se que o campo eacute aplicado perpendicular ao plano da amostra A voltagem Hall eacute
proporcional agrave corrente que atravessa o material e estas grandezas satildeo relacionadas pela
denominada resistecircncia Hall que pode ser descrita como funccedilatildeo de uma resistividade Hall
(ρH) e paracircmetros geomeacutetricos da amostra
Tal medida eacute muito utilizada para identificaccedilatildeo do sinal e densidade dos portadores
de carga em semicondutores Este efeito tambeacutem eacute de grande utilidade na detecccedilatildeo de
campo magneacutetico onde neste caso empregam-se semicondutores como sensores
30
Figura 27 Esquema representativo da configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall
Em materiais magneacuteticos existe uma contribuiccedilatildeo adicional agrave resistividade Hall
advinda do denominado efeito Hall extraordinaacuterio (EHE) ou efeito Hall anocircmalo A
resistividade Hall eacute entatildeo comumente descrita a partir de uma expressatildeo fenomenoloacutegica
definida pela equaccedilatildeo 28 [31] onde R0 eacute o coeficiente Hall ordinaacuterio B eacute o campo de
induccedilatildeo magneacutetica Re eacute o coeficiente Hall extraordinaacuterio e M a magnetizaccedilatildeo do material
= + (28)
O primeiro termo da equaccedilatildeo estaacute propriamente relacionado agrave forccedila de Lorentz
enquanto que o segundo eacute atribuiacutedo ao efeito Hall extraordinaacuterio Este efeito se origina da
polarizaccedilatildeo de spin que induz uma quebra de simetria esquerda-direita durante o
espalhamento spin-oacuterbita do eleacutetron resultando numa diferenccedila de potencial adicional
Como esse termo eacute proporcional agrave magnetizaccedilatildeo em alguns casos a voltagem Hall serve
como uma medida da magnetizaccedilatildeo do material
231 Efeito Hall Planar (PHE)
Eacute necessaacuterio salientar antes de discutir sobre o Efeito Hall Planar que este natildeo
consiste rigorosamente em um efeito Hall Ou seja no PHE o campo magneacutetico eacute aplicado
no plano da amostra (e natildeo perpendicular a esta) e a diferenccedila de potencial gerada natildeo eacute
31
originada de uma modificaccedilatildeo na trajetoacuteria dos eleacutetrons (devida a uma interaccedilatildeo de origem
magneacutetica) Apesar disto este efeito galvacircnico recebe este nome por ser medido utilizando-
se a mesma configuraccedilatildeo de contatos usada para medir o efeito Hall
Este efeito origina-se da magnetorresistecircncia anisotroacutepica [31] Uma vez que a
amostra apresenta anisotropia morfoloacutegica eou magneacutetica resultando numa dependecircncia
direcional da resistecircncia ocorre que as superfiacutecies equipotenciais podem natildeo ser
perpendiculares ao fluxo de corrente e assim tecircm-se duas componentes de campo eleacutetrico
uma na direccedilatildeo da corrente (que estaacute associada agrave medida AMR) e outra perpendicular
gerando uma diferenccedila de potencial associada ao PHE
Para um filme fino no caso em que a magnetizaccedilatildeo situa-se no plano essa ddp
(chamada de Voltagem Hall Planar) pode ser fenomenologicamente escrita como[32]
= sin (29)
onde P eacute um paracircmetro que depende tanto da geometria do filme como das propriedades do
material j eacute a densidade de corrente M a magnetizaccedilatildeo e α eacute o acircngulo entre a corrente e o
vetor de magnetizaccedilatildeo
O efeito Hall planar eacute tido como uma ferramenta poderosa para analisar os processos
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo pois o efeito eacute bastante sensiacutevel agrave direccedilatildeo do vetor M O PHE
pode ser usado por exemplo para avaliaccedilatildeo da presenccedila de ruiacutedo Barkhausen nos ciclos de
magnetizaccedilatildeo em vaacutelvulas de spin [33]
32
3 ndash APRESENTACcedilAtildeO DO PROBLEMA
31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
Ao pensar na reduccedilatildeo das dimensotildees laterais deste tipo de sistema consideraccedilotildees
quanto aos aspectos magneacuteticos e de transporte eletrocircnico devem ser levadas em conta
Sabe-se que em amostras de multicamadas magneacuteticas usualmente obtidas em
laboratoacuterio a magnetizaccedilatildeo nunca atinge alinhamentos totalmente paralelos (ou
antiparalelos) devido agraves estruturas dos domiacutenios no plano das camadas A fabricaccedilatildeo de
ldquofiosrdquo (multicamadas magneacuteticas com larguras micromeacutetricas ou menores) induz forte
anisotropia de forma de maneira que a formaccedilatildeo de domiacutenios eacute virtualmente suprimida
resultando em um estado de domiacutenio uacutenico longitudinal [3]
Consequentemente os alinhamentos paralelos ou antiparalelos deveriam
corresponder melhor ao modelo idealizado nas vaacuterias camadas dos ldquofiosrdquo e portanto
deveria ser observado um aumento na magnetorresistecircncia com relaccedilatildeo agrave multicamada de
grandes dimensotildees laterais
Por outro lado um estudo da Magnetorresistecircncia Gigante para multicamadas
confinadas lateralmente realizado por Majumdar et al [34] fazendo o uso da equaccedilatildeo de
Boltzmann em geometria de corrente paralela ao plano (CIP) obteve que a
Magnetorresistecircncia Gigante tende a diminuir com a diminuiccedilatildeo da largura do filme Isto se
deve segundo os autores agrave reduccedilatildeo do livre caminho meacutedio efetivo nas camadas devido ao
espalhamento nas laterais Essa diminuiccedilatildeo torna-se evidente no caso de multicamadas
baseadas em cobalto com largura abaixo de 30 Aring como pode ser visto na figura 31
33
Existem entatildeo ao confinar a dimensatildeo lateral a escalas sub-micromeacutetricas
tendecircncias opostas para o comportamento da GMR quando satildeo levadas em conta as
prediccedilotildees do comportamento magneacutetico ou de transporte eletrocircnico Entretanto espera-se
que ao atingir dimensotildees nanoscoacutepicas com larguras da ordem de algumas dezenas ou
centenas de nanometros o efeito da forte anisotropia das camadas magneacuteticas prevaleccedila e
proporcione um aumento da magnetorresistecircncia Ateacute o momento e dentro do que foi por
noacutes pesquisado na literatura natildeo existe nenhum tratamento teoacuterico que leve em
consideraccedilatildeo estas duas contribuiccedilotildees nesta faixa de tamanhos
Alguns grupos [6 7 35] realizaram experimentos na tentativa de investigar esta
dependecircncia do valor da GMR com a largura do filme Para moldar as estruturas nas
dimensotildees sub-micromeacutetrica foi utilizada uma combinaccedilatildeo de teacutecnicas de litografia (oacuteptica
ou por feixes de eleacutetrons) e de ion milling Os resultados entretanto natildeo foram como
esperado ou seja houve uma diminuiccedilatildeo da magnetorresistecircncia ao reduzir a dimensatildeo
lateral do filme
Os autores supotildeem que tal desacordo eacute resultado de degradaccedilotildees que ocorreram
durante o processo de fabricaccedilatildeo da amostra tais como o recozimento que ocorre durante o
processo de cura do poliacutemero usado no processo de litografia (chegando ateacute 170 degC) e pelo
aquecimento das bordas dos fios enquanto eacute feito o bombardeio de iacuteons de argocircnio na etapa
de desbaste Aleacutem disto a possiacutevel ocorrecircncia de desbastes nas laterais dos fios (ao estilo da
Figura 31 Magnetorresistecircncia de sanduiacuteches CoCuCo em funccedilatildeo da largura da amostra Figura adaptada de [34]
34
cavitaccedilatildeo) natildeo eacute descartada [35] o que acarretaria grande espalhamento nestas bordas
aumentando a proporccedilatildeo de espalhamentos independentes de spin O comportamento
esperado foi observado apenas quando a reduccedilatildeo desta espessura limitou-se agrave largura de
aproximadamente 1 microm [36 37] De fato natildeo foi encontrado nenhum estudo que variasse as
larguras a partir de algumas dezenas de micrometros ateacute a escala de nanometros
32 ndash Multicamadas de CoCu
Trataremos neste toacutepico aspectos importantes que influem nas caracteriacutesticas
magneacuteticas e de (magneto) transporte do sistema utilizado e que devem ser considerados
para a determinaccedilatildeo de uma estrutura especiacutefica para estudo
321 ndash Composiccedilatildeo
Apesar do fenocircmeno da Magnetorresistecircncia Gigante ter sido primeiramente
observado em multicamadas de FeCr diversas outras estruturas exibem o efeito como por
exemplo CoAg NiAg NiCu Ni80Fe20Cu CoCu
Os experimentos realizados com esta uacuteltima estrutura resultaram nas maiores
variaccedilotildees da resistecircncia quando submetidos a um campo magneacutetico ou seja as
multicamadas baseadas na estrutura CoCu depositadas por sputtering apresentam
expressivos valores de Magnetorresistecircncia Gigante mesmo em temperatura ambiente [38]
tornando-se assim a estrutura mais estudada nesta aacuterea
A rica bibliografia acerca desta estrutura a torna atrativa para explorar as novas
propriedades que queriacuteamos investigar A seguir satildeo apresentados aspectos importantes que
consideramos ao definir as amostras que foram utilizadas em nosso estudo
35
322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
Em multicamadas de CoCu Mosca et al [39] foram os primeiros a observar e
estudar a dependecircncia da GMR em funccedilatildeo da espessura da camada separadora A figura 32
exibe a variaccedilatildeo da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de
cobre
Figura 32 Magnetorresistecircncia Gigante de uma serie de multicamadas CoCu em funccedilatildeo da espessura do espaccedilador de cobre obtidas em temperatura ambiente [39]
Percebe-se a existecircncia de grandes valores de GMR em torno de espessuras de cobre
bem definidas Estes picos estatildeo relacionados agrave presenccedila de acoplamento
antiferromagneacutetico (AF) via interaccedilatildeo tipo RKKY O primeiro posiciona-se em
aproximadamente 10 Aring o segundo perto de 20 Aring e o terceiro em torno de 31 Aring Nestas
configuraccedilotildees e na ausecircncia de campo magneacutetico as camadas adjacentes de cobalto estatildeo
com seus momentos magneacuteticos dispostos antiparalelamente resultando numa resistecircncia
alta Quando aplicado o campo essas camadas tendem a alinhar-se reduzindo assim a
resistecircncia
36
Para espessuras intermediaacuterias agraves citadas tem-se acoplamento ferromagneacutetico onde
as orientaccedilotildees relativas entre as magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto natildeo mudam
significantemente resultando numa variaccedilatildeo pequena ou praticamente nula da
resistividade
Caso a espessura da camada natildeo magneacutetica seja demasiado grande ocorre o
desacoplamento das camadas de cobalto e assim a ocorrecircncia do fenocircmeno da
Magnetorresistecircncia Gigante fica mascarada pelo ldquocurto-circuitordquo estabelecido pela espessa
camada de cobre
Em muitos casos eacute observado que a utilizaccedilatildeo de camadas muito finas de Cu propicia
o surgimento de um tipo de defeito chamado de pinhole Isto consiste numa falha (buraco)
no recobrimento de uma camada ferromagneacutetica de modo a promover um acoplamento de
troca direta entre as camadas ferromagneacuteticas contiacuteguas Como resultado eacute observado que
as duas camadas atuam como se fossem uma uacutenica [40]
323 - Espessura da Camada Magneacutetica
Em experiecircncias que avaliaram a influecircncia da espessura da camada ferromagneacutetica
em multicamadas [41 42] foi observado que existe uma faixa de espessuras ldquoidealrdquo para a
obtenccedilatildeo das maiores variaccedilotildees na magnetorresistecircncia Para espessuras acima deste valor
o decreacutescimo se daacute por conta do aumento relativo da proporccedilatildeo de corrente que flui nas
camadas espessas reduzindo a importacircncia do espalhamento nas interfaces
Por outro lado em espessuras da camada magneacutetica que tendem a ser menores que
o livre caminho meacutedio associado aos spins up e down os espalhamentos mais relevantes
tendem a acontecer nas regiotildees externas (camadas de buffer e de cobertura) que natildeo satildeo
dependentes de spin
No experimento realizado por Sakrani et al [42] que usaram justamente uma
multicamada de CoCu obtiveram que esta espessura ldquoidealrdquo de Co eacute de aproximadamente
5 nm Estas espessuras no entanto limitariam as amostras a um nuacutemero reduzido de
bicamadas
O melhor compromisso entre os diversos fatores apontados seria limitar a espessura
das camadas magneacuteticas a um maacuteximo de cerca de 2 a 25 nm permitindo assim aumentar
37
o nuacutemero de bicamadas o que aumenta a magnetorresistecircncia do conjunto Isto significa
maior sensibilidade aos efeitos da reduccedilatildeo de dimensotildees aqui proposta
Em nossas tentativas preliminares de obtenccedilatildeo de amostras encontramos que
camadas de 14 nm de cobalto resultaram em melhores valores de magnetorresistecircncia do
que as confeccionadas com 2 nm o que significa ter mais sensibilidade para as mudanccedilas
induzidas por variaccedilotildees nas dimensotildees Para compreender todos os fatores que levam a este
resultado seria necessaacuterio um maior estudo nesta direccedilatildeo que natildeo eacute o vieacutes deste trabalho
Assim adotamos a espessura que nos forneceu o maior percentual de Magnetorresistecircncia
Gigante dentro dos limites por noacutes estabelecidos
324 - Camada de Buffer
A influecircncia da adiccedilatildeo de camadas de acomodaccedilatildeo da estrutura (buffer) tambeacutem foi
um tema de muita investigaccedilatildeo [43 44] A inclusatildeo deste tipo de camada pode promover a
melhora da qualidade cristalina texturizaccedilatildeo ou mesmo induzir o crescimento de fases
cristalograacuteficas das camadas seguintes O tacircntalo caracteriza-se talvez como o melhor
metal ldquonatildeo magneacuteticordquo a ser utilizado para este fim proporcionando tambeacutem uma melhora
do valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Em nossas primeiras experiecircncias adotamos uma camada de 5 nm de tacircntalo como
buffer Poreacutem quando adicionamos sobre o tacircntalo uma camada de 2 nm de cobre
percebemos um aumento significativo no valor da Magnetorresistecircncia Gigante
Tendo em vista que o cobre natildeo representa em geral uma boa camada de buffer
para o cobalto a explicaccedilatildeo deve estar relacionada ao fato de que o cobre e o cobalto
possuem estruturas cristalinas semelhantes se as camadas de cobalto satildeo suficientemente
finas (inclusive com paracircmetros de rede quase idecircnticos) como parece ser nosso caso
Provavelmente isso propicia um maior grau de coerecircncia estrutural nos primeiros
empilhamentos das multicamadas Por fim adotou-se esta camada de acomodaccedilatildeo
composta por tacircntalo e cobre com espessura total de 7 nm pois adotamos camadas de
cobalto de pequena espessura
38
325 - Nuacutemero de Bicamadas
O aumento que se observa da Magnetorresistecircncia Gigante em funccedilatildeo do nuacutemero de
bicamadas eacute principalmente atribuiacutedo agrave modificaccedilatildeo das interfaces entre as camadas Na
literatura eacute encontrada a utilizaccedilatildeo de sistemas com ateacute 50 bicamadas [38 45] promovendo
grandes magnetorresistecircncias
Paul et al [46] investigaram a correlaccedilatildeo entre o nuacutemero de bicamadas e as
propriedades de magnetotransporte em multicamadas de CoCu Seus resultados indicam
que haacute um grande aumento na Magnetorresistecircncia Gigante quando se varia de 2 ateacute 10
bicamadas A partir de entatildeo embora ainda ocorra um aumento este eacute mais lento e tende a
saturar a partir de 20 bicamadas Este resultado natildeo deve ser visto como geral uma vez que
a variaccedilatildeo dos paracircmetros de deposiccedilatildeo pode resultar em diferentes mecanismos de
crescimento
De toda forma adotamos um total de 10 bicamadas em nossa estrutura que aleacutem de
fornecer uma boa razatildeo para a Magnetorresistecircncia Gigante resulta numa altura da pilha
que natildeo eacute demasiadamente grande ficando o total desta em cerca de 44 nm
326 - Camada de Cobertura
Esta eacute a camada que finaliza a estrutura sendo importante na prevenccedilatildeo de oxidaccedilatildeo
e consequente degradaccedilatildeo da amostra A espessura desta camada tambeacutem eacute um ponto
importante pois caso seja muito delgada natildeo seraacute eficiente no seu papel protetor e sendo
demasiadamente espessa se tornaria a camada de conduccedilatildeo preferencial reduzindo o efeito
de interesse
Utilizamos entatildeo uma camada de 5 nm de cobre que se mostrou suficiente uma vez
que mesmo deixando a amostra exposta agrave atmosfera natildeo houve variaccedilatildeo dos valores de
resistecircncia e magnetorresistecircncia ao longo de meses
39
33 ndash Estruturas para Estudo
Levando em conta todos os fatores citados para obter boas propriedades de
magnetorresistecircncia chegamos agrave escolha das estruturas que serviram de padratildeo em nosso
trabalho
As amostras satildeo entatildeo compostas da uma camada de acomodaccedilatildeo constituiacuteda por 5
nm de tacircntalo e mais 2 nm de cobre Sobre esta camada satildeo depositadas as 10 bicamadas de
cobalto e cobre e por fim a camada adicional de cobre para proteccedilatildeo Estes filmes satildeo
depositados sobre substratos de siliacutecio (100) oxidado termicamente Abaixo estaacute
esquematizada a composiccedilatildeo final da estrutura
SiSiO2Ta(5 nm)Cu(2 nm)[Co(14 nm)Cu(2 nm)]x10Cu(3 nm)
Na tentativa de proceder com a reduccedilatildeo da largura da multicamada inicialmente foi
pensado em utilizar a teacutecnica de litografia por FIB (focused ion beam) entretanto nossos
resultados preliminares demonstraram que tal metodologia eacute inviaacutevel Ao realizar o
desbaste das bordas da amostra infelizmente ocorre tambeacutem a sua degradaccedilatildeo
Por fim para reduccedilatildeo da largura das amostras utilizamos o processo de litografia
oacutetica que eacute melhor detalhado no proacuteximo capiacutetulo Isso acabou por limitar a faixa de
larguras inicialmente pretendida ou seja natildeo foi possiacutevel utilizar amostras com larguras
sub-micromeacutetricas
40
4 ndash ASPECTOS EXPERIMENTAIS
41 - Confecccedilatildeo das Amostras
Trataremos neste toacutepico as questotildees pertinentes agrave confecccedilatildeo das amostras que
consiste numa breve explanaccedilatildeo da teacutecnica de deposiccedilatildeo utilizada (sputtering) bem como
do processo de limpeza dos substratos Tambeacutem eacute tratada a metodologia empregada na
etapa de reduccedilatildeo das dimensotildees laterais dos filmes
411 Limpeza
Os substratos utilizados para a deposiccedilatildeo foram Si(100) termicamente oxidado
(camada de oacutexido de aproximadamente 1 microm)
Para uma boa deposiccedilatildeo do filme garantindo a sua aderecircncia no substrato bem como
a ausecircncia de impurezas que podem eventualmente prejudicar sua integridade foi seguida
uma receita de limpeza RCA[47] que envolve alguns passos descritos na tabela 41
Tabela 41 Rotina de limpeza dos substratos Soluccedilotildees Proporccedilatildeo Temperatura Objetivo
H2SO4 + H2O2 (4 1) 120 degC Remoccedilatildeo de compostos orgacircnicos
H2O (DI) + NH4OH + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de metais e materiais orgacircnicos
H2O (DI) + Hl + H2O2 (4 1 1) 80 degC Remoccedilatildeo de compostos alcalinos e iacuteons
metaacutelicos
A saber a limpeza RCA completa abarca ainda a utilizaccedilatildeo de HF para a remoccedilatildeo
de oacutexidos Entretanto este passo natildeo foi implementado haja vista que eacute de nosso interesse a
manutenccedilatildeo da camada de SiO2 que serve para evitar que a conduccedilatildeo eletrocircnica se decirc
41
tambeacutem pelo wafer de siliacutecio Entre cada passo especificado na tabela os substratos satildeo
lavados por cinco minutos em aacutegua deionizada corrente a fim de remover totalmente a
uacuteltima soluccedilatildeo empregada Apoacutes o uacuteltimo passo os substratos satildeo secados utilizando jato
de nitrogecircnio seco
Depois de limpas as amostras satildeo posicionadas sobre o porta amostras e fixadas
com o auxiacutelio de uma fita adesiva especial para vaacutecuo Entatildeo satildeo inseridas no interior das
cacircmaras de deposiccedilatildeo seguindo o procedimento padratildeo de cada modelo
412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
O fenocircmeno de sputtering consiste na ejeccedilatildeo dos aacutetomos (ou aglomerados ndash
clusters) da superfiacutecie de um soacutelido (o alvo) por meio de um bombardeamento de iacuteons
acelerados fazendo com que estes sejam arrancados do alvo ou seja remete-se agrave
transferecircncia de momentum e energia entre essas partiacuteculas aleacutem da natural emissatildeo de
eleacutetrons secundaacuterios Para isso eacute necessaacuterio que a energia destes iacuteons seja maior ou igual agrave
energia de ligaccedilatildeo do aacutetomo na superfiacutecie (energia de sublimaccedilatildeo)
A energia tiacutepica desses iacuteons (tipicamente argocircnio Ar+) utilizados no processo de
deposiccedilatildeo de filmes variam entre dezenas de eV a alguns keV Esta energia eacute obtida ao
submeter os iacuteons a uma diferenccedila de potencial (DC ou RF) entre o caacutetodo (alvo) e o anodo
(onde o substrato eacute fixado) Por outro lado a energia da partiacutecula ejetada estaacute na faixa de 1
- 10 eV (de fato cerca de 90 da energia da partiacuteculas incidentes eacute perdida sob a forma de
calor para o aquecimento do alvo) [48]
O filme eacute entatildeo formado quando os aacutetomos (ou clusters) ejetados atingem o
substrato localizado a certa distancia do alvo e condensam consolidando o material
(durante este processo parte da energia desses aacutetomos promove o aquecimento do
substrato) Um diagrama do processo estaacute esquematizado na figura 41
Dentre diversos fatores que influenciam na deposiccedilatildeo do filme e
subsequentemente em sua microestrutura o livre caminho meacutedio da partiacutecula ejetada eacute
muito importante pois estaacute estreitamente relacionado com a taxa de deposiccedilatildeo do filme
bem como com a energia com que esta atinge o substrato O livre caminho meacutedio eacute
42
controlado principalmente pela pressatildeo do gaacutes dentro da cacircmara que eacute mantida na ordem
de 10-3 Torr numa condiccedilatildeo em que tambeacutem eacute possiacutevel a manutenccedilatildeo de uma descarga
autossustentaacutevel
Figura 41 Diagrama esquemaacutetico do processo de deposiccedilatildeo por sputtering e detalhes da arquitetura do sistema utilizado[49]
Como eacute interessante aumentar a taxa de sputtering e consequentemente a
velocidade de deposiccedilatildeo utiliza-se a teacutecnica chamada de magnetron sputtering que
consiste na aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico nas imediaccedilotildees do alvo (por meio da
instalaccedilatildeo de iacutematildes apropriados proacuteximos a estes) com o objetivo de confinar o plasma
proacuteximo agrave superfiacutecie do alvo Deste modo os eleacutetrons que estatildeo proacuteximos ao alvo satildeo
submetidos a uma forccedila magneacutetica que induz trajetoacuterias helicoidais em torno das linhas de
campo magneacutetico e assim a probabilidade de que ocorram colisotildees com os aacutetomos de
argocircnio com subsequente ionizaccedilatildeo eacute elevada propiciando um aumento na eficiecircncia do
desbaste
Para a deposiccedilatildeo das amostras neste trabalho foi utilizado o sistema de sputtering
AJA Orion-8 UHV instalado no Laboratoacuterio de Conformaccedilatildeo Nanomeacutetrica (LCN) do IF-
UFRGS Este sistema de operaccedilatildeo automaacutetica possui uma geometria de deposiccedilatildeo
confocal onde os canhotildees satildeo posicionados em acircngulo com o porta substrato que por sua
43
vez gira com velocidade ajustaacutevel (maacuteximo de 80 r p m) propiciando uma deposiccedilatildeo de
filmes com espessura mais uniforme
413 Conformaccedilatildeo da amostra
O processo de litografia oacutetica foi a teacutecnica adotada para reduzir o tamanho das
amostras estabelecendo a estrutura desejada A seguir satildeo descritas as etapas seguidas
durante este processo
Utilizamos um processo que dispensa o uso de maacutescaras (maskless lithography) ou
seja natildeo foi utilizado o meacutetodo convencional que consiste na transferecircncia do padratildeo a
partir de uma maacutescara Ao inveacutes disso um feixe estreito de radiaccedilatildeo ultravioleta varre a
amostra coberta com fotorresiste seguindo o layout programado via software sensibilizando
localmente o mesmo e formando a estrutura preacute-estabelecida
O equipamento utilizado nesta etapa eacute a denominada laser writer modelo microPG 101
construiacutedo pela Heidelberg Instruments [50] instalado no Laboratoacuterio de Microeletrocircnica
(LmicroE) da UFRGS onde foram realizadas todas as etapas concernentes ao processo de
litografia
Utilizamos o fotorresiste positivo AR-P 3120 [51] que se caracteriza por sua alta
fotossensibilidade alta resoluccedilatildeo e boa adesatildeo a metais O resiste foi depositado sobre o
filme utilizando o meacutetodo de spin coating que consiste em imprimir alta velocidade de
rotaccedilatildeo ao substrato inicialmente recoberto pela soluccedilatildeo ainda liacutequida do fotorresiste
Durante essa rotaccedilatildeo a soluccedilatildeo polimeacuterica eacute espalhada uniformemente sobre a
superfiacutecie do substrato resultando num filme fino A espessura desse filme depende de
diversos fatores tais como a diluiccedilatildeo da soluccedilatildeo a velocidade e o tempo de rotaccedilatildeo
Apoacutes a deposiccedilatildeo a amostra eacute aquecida a 100 degC sobre um ldquoprato quenterdquo para que o
solvente seja evaporado O processo de deposiccedilatildeo do fotorresiste estaacute esboccedilado na figura
42 onde satildeo especificados os paracircmetros utilizados
Apoacutes a deposiccedilatildeo do fotorresiste a amostra assim coberta eacute inserida na laserwriter
para se proceder com a etapa de exposiccedilatildeo Haacute uma seacuterie de paracircmetros que interferem na
qualidade da litografia como intensidade do laser foco etc e estes foram previamente
estabelecidos em testes preliminares
44
A figura 43 ilustra o processo completo de litografia Apoacutes a deposiccedilatildeo e exposiccedilatildeo
do fotoresiste agrave radiaccedilatildeo UV o substrato eacute mergulhado no solvente para revelaccedilatildeo ou seja
remove-se o fotorresiste sensibilizado desprotegendo o filme metaacutelico sob aquela regiatildeo
Segue-se entatildeo a etapa de corrosatildeo quiacutemica por aacutecido (wet-etching) Foi necessaacuterio
um estudo preacutevio para que fossem determinados os aacutecidos a serem usados (aacutecido niacutetrico e
Figura 43 Representaccedilatildeo do processo de litografia (a) Estrutura inicial (b) Apoacutes deposiccedilatildeo do fotorresiste (c) Depois da exposiccedilatildeo agrave radiaccedilatildeo UV (d) Regiatildeo sensibilizada removida (e) Apoacutes corrosatildeo efetuada (f) Remoccedilatildeo do restante do fotorresiste
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
Figura 42 Esquema mostrando os passos do processo de spin coating (a) Deposiccedilatildeo da soluccedilatildeo (b) Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo da soluccedilatildeo
Rotaccedilatildeo do substrato (c) Evaporaccedilatildeo do substrato
45
aacutecido fluoriacutedrico) bem como a concentraccedilatildeo empregada e o tempo de corrosatildeo Verificamos
que o melhor resultado no que se refere agrave qualidade da corrosatildeo consiste numa receita que
difere do padratildeo Na tabela 42 estatildeo especificadas as soluccedilotildees e concentraccedilotildees efetivamente
utilizadas
Tabela 42 Formulaccedilatildeo utilizada na execuccedilatildeo do processo de corrosatildeo
Soluccedilatildeo Proporccedilatildeo Tempo Objetivo
HNO3 + H2O (DI) ( 1 100) 40 s Corrosatildeo de Cu e de Co
HF + H2O (DI) (2 5) 3 min Corrosatildeo de Ta
Por fim o fotorresiste eacute totalmente removido utilizando-se acetona e aacutelcool
isopropiacutelico A ldquobolachardquo de siliacutecio eacute recortada em torno de cada pedaccedilo que compotildee uma
amostra e eacute finalmente limpa com aacutegua deionizada
O esquema de uma amostra eacute apresentado na figura 44 onde temos a visatildeo global da
amostra e no detalhe (inset) a estrutura mais interna da amostra onde temos os contatos
separados por uma distacircncia de 10 m Tambeacutem eacute possiacutevel ver contatos dispostos em
configuraccedilatildeo para medida de efeito Hall As amostras variam quanto agrave largura (w) do canal
de corrente tendo os valores de 30 e 2 m as larguras maacuteximas e miacutenimas respectivamente
Como as medidas de transporte satildeo realizadas com a teacutecnica de quatro pontas o fato
de que os contatos satildeo constituiacutedos de multicamada natildeo deve influenciar na medida
Figura 44 Esquema da amostra com largura reduzida exibindo tambeacutem os contatos para medidas eleacutetricas
46
42 ndash Caracterizaccedilotildees
421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
As propriedades estruturais da mateacuteria podem ser amplamente investigadas por
meio de raios X Isto se faz possiacutevel porque em boa parte dos soacutelidos existe algum tipo de
ordenamento estrutural cujas dimensotildees satildeo da mesma ordem de grandeza dos
comprimentos de onda dos raios X Mesmo no caso de amorfos haacute analises possiacuteveis visto
que o espalhamento de raios X se daacute se houver um par de aacutetomos disponiacutevel No caso dos
amorfos o que se consegue estabelecer eacute uma funccedilatildeo distribuiccedilatildeo de pares ou sua
transformada o fator de estrutura No caso de policristais como nossas multicamadas pode
ser estudada a estrutura de cada camada ou ateacute a superestrutura formada pela repeticcedilatildeo das
bicamadas
A teacutecnica consiste no uso de um feixe monocromaacutetico de raios X tipicamente a
linha Kα do cobre ( ~ 154 Aring) incidindo sobre a amostra Uma fraccedilatildeo desta radiaccedilatildeo eacute
refletida ou difratada e entatildeo coletada pelo detector que se posiciona no acircngulo
equivalente relativo agrave amostra em que se faz a incidecircncia ( - 2) Por meio da anaacutelise deste
sinal diversas propriedades referentes agrave estrutura cristalina ou morfologia do material
podem ser determinadas
O difratograma completo de raios X pode ser dividido em regiotildees distintas sendo
que a reflectometria (XRR) corresponde a incidecircncias entre 0 e 5ordm e a difratometria (XRD)
para acircngulos maiores
4211 Difraccedilatildeo de raios X
Atraveacutes da difraccedilatildeo de raios X (XRD) eacute possiacutevel obter informaccedilotildees sobre a
composiccedilatildeo estrutura cristalina grau de cristalinidade e tamanho de gratildeo a partir das
posiccedilotildees intensidades e larguras dos picos de difraccedilatildeo
No caso de filmes finos observa-se frequentemente a intensificaccedilatildeo de alguns
picos devido a orientaccedilotildees cristalinas preferenciais (textura) Tal teacutecnica eacute amplamente
47
conhecida e um oacutetimos compecircndios sobre esta podem ser encontrado na literatura [por
exemplo 52]
No caso de uma multicamada magneacutetica aleacutem da periodicidade inerente agraves redes
cristalinas dos materiais tem-se que o padratildeo de repeticcedilatildeo das camadas resulta numa rede
artificial que eacute responsaacutevel pelo surgimento de picos extras no difratograma do filme
chamados entatildeo de pico sateacutelites por situarem-se em torno de um pico de Bragg tanto agrave
esquerda como agrave direita
4212 Refletometria de raios X
A reflectometria de raios X (XRR) eacute uma teacutecnica natildeo destrutiva que permite a
obtenccedilatildeo da espessura de filmes (cristalinos ou amorfos) entre 2 e 200 nm com precisatildeo de
cerca de 1 - 3 Aring Aleacutem disto a teacutecnica tambeacutem eacute empregada na determinaccedilatildeo da densidade
e rugosidade de filmes e multicamadas
A reflexatildeo na superfiacutecie externa e interfaces eacute devida agrave diferenccedila de densidade
eletrocircnica nas diferentes camadas correspondendo a diferentes iacutendices de refraccedilatildeo da oacutetica
claacutessica [52 53] A figura 45 ilustra uma simulaccedilatildeo de medidas de reflectometria de raios
X [54]
Para acircngulos de incidecircncia abaixo de um valor criacutetico θC ocorre reflexatildeo externa
total resultando em um sinal muito intenso A densidade do material da superfiacutecie pode
assim ser obtida atraveacutes de θC Para valores acima deste acircngulo a intensidade cai
abruptamente e comeccedilam a surgir os picos oriundos da interferecircncia construtiva dos raios
espalhados por interfaces distintas
Considerando um filme uacutenico como ilustrado na figura 45 surgem as chamadas
franjas de Kiessig que estatildeo diretamente relacionadas com a espessura da camada Esta
pode ser determinada via
asymp ΔKiessig (41)
onde Kiessig eacute a distacircncia n entre dois maacuteximos de interferecircncia
48
A amplitude das franjas de Kiessig depende do contraste de densidade (oacuteptica na
faixa de comprimentos de onda dos raios X) entre as camadas e da rugosidade da superfiacutecie
e interfaces Quando existe uma superfiacutecie lisa e uma interface rugosa como na figura 45
(b) ocorre um decreacutescimo na amplitude das franjas devido ao espalhamento mais difuso na
interface
Por outro lado quando se tem uma superfiacutecie rugosa e uma interface lisa ocorre o
contraacuterio uma vez que a superfiacutecie rugosa tem uma transmissividade maior [52]
Se a superfiacutecie e as interfaces satildeo rugosas a intensidade refletida cai drasticamente
com o acircngulo de incidecircncia e as franjas satildeo fortemente atenuadas Para uma superfiacutecie
rugosa a transmissividade eacute maior do que para superfiacutecies lisas e assim a intensidade das
franjas de interferecircncia eacute aumentada
422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
A caracterizaccedilatildeo magneacutetica eacute realizada em um magnetocircmetro de gradiente de
forccedila alternado (AGFM) que se baseia na medida da forccedila em uma determinada direccedilatildeo
(Fmz) que uma amostra magnetizada sofre quando submetida a um gradiente de campo
magneacutetico (dHdz) Esta forccedila eacute dada por
Figura 45 Refletividades calculadas para (a) Camada de Cu de 30 nm sobre substrato de Si (b) Camada de Cu de 30nm sobre substrato de Si com rugosidade na interface [54]
49
= (42)
onde M eacute a magnetizaccedilatildeo da amostra Desta forma para um dado valor fixo do gradiente
temos que a forccedila magneacutetica gerada eacute proporcional ao valor da magnetizaccedilatildeo Um
diagrama esquemaacutetico da teacutecnica de AGFM eacute apresentado na figura 46
Inicialmente a amostra (3) eacute fixada numa haste de vidro (2) (natildeo magneacutetica) e
posteriormente posicionada entre os polos de um eletroiacutematilde (5) que eacute responsaacutevel pela
magnetizaccedilatildeo da amostra a partir da aplicaccedilatildeo de um campo magneacutetico constante H0z
Um arranjo de bobinas (4) produz um gradiente de campo magneacutetico dHdz cuja
magnitude oscila com o tempo Assim a amostra sofre uma forccedila alternada proporcional agrave
magnetizaccedilatildeo que iraacute defletir a haste (2) e entatildeo seraacute transformada em sinal eleacutetrico
oscilatoacuterio devido agrave compressatildeo exercida sobre um material piezeleacutetrico (1) fixado ao
corpo do magnetocircmetro
Com o objetivo de obter a maior relaccedilatildeo sinalruiacutedo antes da medida em si eacute
determinada a frequecircncia de ressonacircncia do sistema amostrahastepiezeleacutetrico (usualmente
Figura 46 Diagrama esquemaacutetico do magnetocircmetro por gradiente de forccedila alternada (AGFM) [55]
50
cerca de 20 Hz no sistema utilizado) e entatildeo esta frequecircncia eacute usada na alimentaccedilatildeo das
bobinas de gradiente promovendo uma grande deflexatildeo da haste e gerando portanto um
sinal de saiacuteda maior
Atraveacutes de um amplificador sensiacutevel agrave fase (Lock-In Amplifier) compara-se o
sinal proveniente do experimento com o sinal de referecircncia gerando uma diferenccedila de
potencial proporcional agrave magnetizaccedilatildeo da amostra (a teacutecnica natildeo fornece uma medida
absoluta da magnetizaccedilatildeo) o que permite a obtenccedilatildeo de curvas de histerese magneacutetica
variando-se o campo externo gerado pelo eletroiacutematilde
423 Magnetotransporte
As caracterizaccedilotildees por magnetotransporte foram realizadas atraveacutes da tiacutepica medida
de quatro pontas na configuraccedilatildeo CIP (corrente no plano da amostra) utilizando um
sistema de detecccedilatildeo siacutencrona Isto permite a obtenccedilatildeo da magnetorresistecircncia em funccedilatildeo do
campo magneacutetico aplicado sobre a amostra
Medidas em temperatura ambiente foram realizadas utilizando-se um sistema
montado especialmente para este fim em nosso laboratoacuterio O esquema esta representado na
figura 47 e eacute composto por
Um porta amostras com suporte modular embutido para permitir a raacutepida troca
de orientaccedilatildeo da amostra em relaccedilatildeo ao Campo Magneacutetico contendo um sensor
Hall (tipo AD22151) com sensibilidade melhor que 01 Gauss (veja figura 48)
Um Resistocircmetro Diferencial RD2 [56] que permite medir as variaccedilotildees da
resistecircncia eleacutetrica da amostra com sensibilidade ateacute uma parte em 105
Um solenoide onde eacute posicionada a amostra a ser medida (o maacuteximo Campo
Magneacutetico possiacutevel por curto periacuteodo de tempo de cerca de plusmn1 kG com
refrigeraccedilatildeo para evitar sobreaquecimento)
Uma fonte de corrente para alimentar a bobina geradora do Campo Magneacutetico
controlada por sinal externo controlado por computador ou com um gerador de
rampa Uma chave de inversatildeo eacute necessaacuteria para inverter a polaridade
Um gerador de rampa com taxa variaacutevel a varredura completa pode ir de 30 s a
15 min na configuraccedilatildeo atual
51
Um gaussiacutemetro com precisatildeo melhor que 01 Gauss com saiacuteda analoacutegica
proporcional construiacutedo no Setor de Eletrocircnica do IF para a realizaccedilatildeo deste
trabalho (veja figura 49)
Dois multiacutemetros HP 34401A (precisatildeo de ateacute 6frac12 diacutegitos e leitura GP-
IBIEEE488)
Computador com placa de aquisiccedilatildeo GP-IB e programa HP-VEE instalado
O solenoide eacute alimentado pela fonte de potecircncia com corrente controlada pelo
gerador de rampa Assim a magnitude da corrente que circula no solenoide e o campo
magneacutetico no seu interior satildeo proporcionais ao sinal instantacircneo provido pelo gerador de
rampa A velocidade de varredura do campo magneacutetico aplicado eacute controlada assim por
este gerador de rampa
Durante a varredura contiacutenua do campo magneacutetico satildeo feitas paralelamente a
medida da resistecircncia eleacutetrica pelo Resistocircmetro Diferencial e a medida do campo
magneacutetico pelo gaussiacutemetro Estas medidas foram lidas pelos multiacutemetros e a aquisiccedilatildeo de
todos os dados no computador eacute feita atraveacutes das interfaces GP-IB (IEEE-488) Foi tambeacutem
desenvolvido um programa em linguagem HP-VEE para mediar a comunicaccedilatildeo entre o
usuaacuterio e o equipamento
Figura 47 Diagrama esquemaacutetico do sistema para medida de magnetorresistecircncia
52
Algumas medidas em baixa temperatura foram realizadas e para isso foi utilizada
uma plataforma para medidas de propriedades fiacutesicas PPMS (Physical Property
Measurement System) modelo Evercool II produzido pela Quantum Design instalada no
LANSENUFPR O equipamento possui uma bobina supercondutora que permite a
aplicaccedilatildeo de campos magneacuteticos entre 0 e plusmn 9 T na amostra que eacute instalada num suporte
apropriado (puck) O sistema possui criogenia agrave base de heacutelio liacutequido com ciclo fechado
Figura 48 Porta amostra (a) e suporte tubular (b) onde estaacute instalado o sensor Hall
Figura 49 Gaussiacutemetro construiacutedo para a execuccedilatildeo deste trabalho
53
permitindo medidas em temperaturas entre 19 e 400 K A figura 410 exibe o referido
sistema bem como alguns detalhes de sua estrutura interna
43 ndash Tratamento Teacutermico
Para a realizaccedilatildeo dos tratamentos teacutermicos das amostras (recozimentos) foi
utilizado um sistema que consiste basicamente de um forno resistivo tubular convencional
no qual eacute inserido um tubo de Vycorreg cuja extremidade estaacute conectada a vaacutelvulas que
permitem bombear o interior do mesmo ateacute pressotildees da ordem de 10-5 Torr intercalado por
lavagens com argocircnio e por fim mantido agrave pressatildeo de 05 atm deste gaacutes
Dentro deste tubo posiciona-se a amostra sobre uma mesa (moldada em alumina
sinterizada produzida no Laboratoacuterio de Altas Pressotildees do Instituto de Fiacutesica UFRGS)
sustentada por uma haste em accedilo inox atraveacutes de quatro contatos de pressatildeo feitos tambeacutem
em accedilo inox que ao mesmo tempo fazem o papel dos contatos eleacutetricos
Para monitorar a temperatura da amostra utilizamos um termocircmetro de platina
(sensor resistivo Pt100) que eacute fixado na face inferior da mesa Os fios de contatos tanto
Figura 410 Plataforma de medidas PPMS (a) Fotografia do sistema utilizado (b)
Esquema da parte interna do equipamento
54
para a amostra como para o sensor Pt100 satildeo de prata e isolados por capilares de Vycorreg
que estatildeo inseridos na haste de accedilo inox e levados ateacute os conectores na outra extremidade
que eacute vedada
A resistecircncia do sensor Pt100 eacute medida diretamente pelo multiacutemetro em
configuraccedilatildeo de quatro pontas enquanto que a resistecircncia da amostra eacute obtida com o auxilio
do Resistocircmetro Diferencial Durante as medidas foi usada uma corrente alternada (onda
quadrada) de 50 microA o que resulta numa densidade de corrente da ordem de 102 Acm2
suficientemente baixa como para garantir que natildeo haveraacute auto-aquecimento A figura 411
mostra um esboccedilo da montagem do sistema
Com isto eacute possivel monitorar a variaccedilatildeo da resistecircncia da amostra em funccedilatildeo da
temperatura e do tempo e assim acompanhar in-situ as modificaccedilotildees na amostra Esta
mudanccedila na resistividade das amostras deve vir para aleacutem das mudanccedilas naturalmente
induzidas pelo aumento da temperatura em metais principalmente das modificaccedilotildees nas
interfaces que mudam devido ao movimento atocircmico (difusatildeo) propiciado pela
temperatura como resultado da segregaccedilatildeo entre cobalto e cobre
Figura 411 Diagrama esquemaacutetico do sistema para realizaccedilatildeo do tratamento
55
5 ndash RESULTADOS E DISCUSSOtildeES - PARTE I
51 ndash Reflectometria de raios X
Para estabelecer as espessuras desejadas na composiccedilatildeo estrutural da multicamada
utilizamos a teacutecnica de reflectometria de raios X (XRR) Basicamente antes da deposiccedilatildeo da
estrutura de interesse filmes dos materiais que compotildee a estrutura da amostra foram
depositados e analisados pela teacutecnica a partir das espessuras estabelecidas e dos tempos de
deposiccedilatildeo determinam-se as taxas de deposiccedilatildeo que foram utilizadas na confecccedilatildeo da
multicamada
Para que se determine a espessura de um filme (em nosso caso os filmes de
calibraccedilatildeo) a partir da curva de reflectometria utiliza-se programas como WinGixa[57] e
Suprex[58] para a execuccedilatildeo de um ajuste que tambeacutem proporciona a medida da densidade
do filme Entretanto as curvas de reflectometria obtidas para esta tarefa natildeo abrangiam
infelizmente a faixa angular de mais baixos acircngulos onde se encontra o chamado acircngulo
criacutetico (comparar figura 45 com a figura 51) Por conta disto natildeo eacute recomendaacutevel que se
proceda com o ajuste utilizando a equaccedilatildeo 41 costumeiramente empregada para o caacutelculo
da espessura
0 1 2 3 4 501
1
10
100
1000
10000
100000
Inte
nsi
dad
e (u
a)
(graus)
Figura 51 Curva de reflectometria de raios X de um filme cobalto utilizado para calibraccedilatildeo de taxa de deposiccedilatildeo
56
Embora tal caacutelculo baseado apenas na separaccedilatildeo entre os picos de Kiessig seja
interessante por conta de sua simplicidade a espessura obtida eacute apenas uma aproximaccedilatildeo da
real Para casos em que um valor mais preciso da espessura natildeo eacute um ponto primordial tal
aproximaccedilatildeo eacute suficiente mas natildeo eacute nosso caso
Uma vez que a GMR alterna-se entre valores grandes e quase nulos em uma pequena
variaccedilatildeo da espessura da camada de cobre como podemos ver na figura 25 a acuraacutecia da
medida eacute essencial
Em nossas primeiras tentativas de construccedilatildeo das amostras as multicamadas
depositadas natildeo apresentaram GMR apreciaacutevel fato este que associamos ao possiacutevel erro na
determinaccedilatildeo da taxa de deposiccedilatildeo do filme de cobre repercutindo em uma espessura real
menor do que a preacute-estabelecida (baseada na taxa de deposiccedilatildeo determinada usando a eq
41)
Apresentamos aqui a metodologia aplicada para obtenccedilatildeo de uma melhor estimativa
da espessura do filme onde ao inveacutes da equaccedilatildeo 51 utilizamos uma forma mais exata dada
por [53] = + + frasl ( ) (51)
onde θm eacute o acircngulo correspondente ao pico da reflexatildeo de ordem m θC eacute o acircngulo criacutetico λ eacute
o comprimento de onda do raio X incidente e d eacute a espessura do filme O termo frac12 presente
na equaccedilatildeo eacute devido agrave mudanccedila de fase da onda uma vez que o substrato eacute opticamente
menos denso que o filme
Assim para determinar a espessura do filme plotamos um graacutefico das posiccedilotildees dos
picos em funccedilatildeo de seus iacutendices Eacute necessaacuterio certo cuidado na indexaccedilatildeo dos picos
entretanto o desvio do caraacuteter linear do graacutefico indica que esta deve ser refeita
Podemos perceber que o coeficiente linear do ajuste representa o quadrado do acircngulo
criacutetico enquanto que atraveacutes do coeficiente angular podemos calcular a espessura do filme
No caso especiacutefico das figuras 51 e 52 obtivemos uma espessura de 105 Aring sendo este
valor menor (cerca de 9) que o estimado pela equaccedilatildeo 41 levando a uma taxa de
deposiccedilatildeo mais confiaacutevel
57
0 10 20 30 40 50 6000
50x10-4
10x10-3
15x10-3
20x10-3
25x10-3
30x10-3
35x10-3
d = 105 Aring
m
2 (ra
d2 )
(m + 12)2
(C)2 = 2041 x 10-4 rad2
(2d)2 = 0538 x 10-4
Figura 52 Ajuste dos pontos de maacutexima intensidade da curva de XRR por meio da
equaccedilatildeo 51
52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
A confirmaccedilatildeo da existecircncia de uma multicamada como anteriormente dito pode ser
obtida atraveacutes da anaacutelise por difraccedilatildeo de raios X uma vez que a periodicidade da rede
artificial promove o aparecimento de picos sateacutelites ao redor de um pico estrutural
(formaccedilatildeo de uma superrede) A figura 53 apresenta o resultado da medida de XRD para a
multicamada em estudo
Cabe observar que as amplitudes dos picos sateacutelites satildeo muito menores que a do pico
central (correspondendo a menos de 3) Um fato que poderia ser associado a tal resultado
seria uma possiacutevel interdifusatildeo entre as diferentes camadas o que resultaria em interfaces
rugosas causando uma degradaccedilatildeo na modulaccedilatildeo quiacutemica que por fim tenderia a suprimir
os picos sateacutelites Esta interdifusatildeo poderia ocorrer durante o processo de deposiccedilatildeo jaacute que
os aacutetomos que chegam sobre a superfiacutecie das amostras possuem energia suficiente para
penetraacute-la por alguns poucos angstrons entretanto esta condiccedilatildeo natildeo deve evoluir apoacutes esta
etapa uma vez que em temperatura ambiente os elementos Cu e Co satildeo imisciacuteveis
58
Figura 53 Difratograma da multicamada com composiccedilatildeo nominal SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] Acima de cada pico tem-se a indexaccedilatildeo do pico central e dois sateacutelites No inset eacute apresentado o ajuste dos vetores de espalhamento em funccedilatildeo das respectivas ordens harmocircnicas
A explicaccedilatildeo para esses picos pouco intensos tambeacutem estaacute associada ao pequeno
contraste oacuteptico (para comprimentos de onda na faixa de raios X) entre os elementos em
consideraccedilatildeo o que resulta numa reflexatildeo mais fraca nas interfaces Aleacutem disso como as
camadas existentes satildeo muito finas existem poucos planos cristalinos em cada camada o
que leva a uma pequena intensidade dos picos sateacutelites
Natildeo obstante agrave utilizaccedilatildeo da escala logariacutetmica eacute possiacutevel notar claramente a
presenccedila dos dois primeiros picos sateacutelites e consequentemente confirma-se que a amostra
possui uma estrutura de multicamada bem definida Os iacutendices m associados aos picos
representam a ordem harmocircnica com relaccedilatildeo ao pico central
No detalhe (inset) da figura 53 eacute possiacutevel verificar a dependecircncia linear dos valores
dos vetores de espalhamento q = 4πsen(θ)λ com relaccedilatildeo ao iacutendice m Dado o ajuste da
curva a intersecccedilatildeo em m = 0 resulta na medida do vetor de espalhamento meacutedio Este
valor em nosso caso eacute qM 304 Aring-1 o que corresponde a uma distacircncia interplanar meacutedia
= frasl asymp 7 Å Podemos considerar entatildeo que o pico central que estamos tratando
estaacute associado agraves contribuiccedilotildees dos espalhamentos nos planos (111) do cobre cfc e cobalto
cfc
36 40 44 48 52
10
100
1000
10000
-1 0 128
29
30
31
32
33
q (
Aring-1)
m
m = 0
m = 1
Inte
nsi
dad
e (u
a)
2 (graus)
m = -1
59
O coeficiente linear da reta da figura 53 trata-se do vetor de espalhamento (QMult) da
superrede que corresponde agrave multicamada Obtemos entatildeo que o periacuteodo da multicamada de
CoCu eacute DMult = 2πQMult 344 Aring Este valor tem oacutetima concordacircncia com o periacuteodo
nominal (34 Aring) excedendo pouco mais de 1 deste Assim embora natildeo tenha sido possiacutevel
determinar os valores individuais das espessuras das camadas de cobalto e de cobre (apenas
a soma das espessuras de ambas) constatamos que a amostra apresenta estrutura em
multicamada com periacuteodo bem definido e muito proacuteximo do valor nominal
53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
Os graacuteficos de magnetorresistecircncia satildeo mostrados apoacutes realizarmos a conversatildeo dos
valores absolutos de resistecircncia para a medida de sua variaccedilatildeo percentual segundo a
equaccedilatildeo
= minus (52)
onde R(H) eacute a resistecircncia para um dado campo H e RS eacute a resistecircncia de saturaccedilatildeo obtida no
campo de saturaccedilatildeo Na praacutetica nem sempre alcanccedilamos a saturaccedilatildeo magneacutetica da amostra
mas ainda assim utilizamos a equaccedilatildeo 52 substituindo RS pela miacutenima resistecircncia medida
Na figura 54 satildeo apresentadas as curvas de magnetorresistecircncia da multicamada As
medidas foram realizadas em temperatura ambiente sendo o campo magneacutetico aplicado nas
direccedilotildees paralela (linha preta) e perpendicular (linha vermelha) com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
fluxo da corrente sempre no plano da amostra Estas curvas correspondem agrave amostra como
depositada e com grande largura (3 mm)
Percebemos um tiacutepico resultado para uma multicamada de CoCu no segundo pico de
acoplamento AF ou seja existem dois picos de igual formato e tamanho que se posicionam
de forma equidistante com relaccedilatildeo ao campo nulo Aleacutem disso o valor da
magnetorresistecircncia eacute maior para medida feita com H perp J (499 ) do que para H J (450
) Entretanto como podemos observar no inset da figura 53 em que ambas as curvas satildeo
60
normalizadas percebe-se uma oacutetima sobreposiccedilatildeo o que indica natildeo existir anisotropia
magneacutetica significativa que propiciaria sensiacuteveis alteraccedilotildees na resposta magneacutetica a
depender da direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado A diferenccedila no valor de MR pode estar
associada agrave presenccedila da magnetorresistecircncia anisotroacutepica (AMR) somada agrave
magnetorresistecircncia gigante (GMR)
-1000 -500 0 500 1000
0
1
2
3
4
5
-600 -300 0 300 600
00
05
10
MR
Norm
aliz
ad
a
H (Oe)
MR
(
)
H (Oe)
H J H J
Figura 54 Curvas de magnetorresistecircncia da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtidas em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) agrave corrente No inset eacute apresentada a medida normalizada
61
Figura 55 Curva de magnetizaccedilatildeo da multicamada SiSiO2[Cu (20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] obtida em temperatura ambiente com o campo aplicado no plano da amostra e paralelo (linha preta) ou perpendicular (linha vermelha) a um eixo arbitraacuterio (orientaccedilatildeo em que a corrente fluiacutea na medida de MR) No inset eacute mostrada a curva de histerese em campos mais baixos juntamente com a de MR
A curva de magnetizaccedilatildeo obtida no AGFM tambeacutem em temperatura ambiente eacute
apresentada na figura 55 Novamente natildeo satildeo perceptiacuteveis grandes alteraccedilotildees entre medidas
realizadas com o campo magneacutetico aplicado em diferentes eixos arbitraacuterios da amostra (por
convenccedilatildeo foram escolhidas as mesmas direccedilotildees da corrente na medida de MR) O valor da
magnetizaccedilatildeo eacute dado em fraccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo (normalizado)
Os ramos ascendentes e descendentes das curvas de magnetizaccedilatildeo coincidem a partir
de aproximadamente 460 Oe o que embora seja menor estaacute proacuteximo do correspondente na
curva de magnetorresistecircncia (~ 530 Oe) Por outro lado podemos constatar a partir do
inset da figura 55 uma oacutetima correspondecircncia entre a posiccedilatildeo da mais alta resistecircncia com o
cruzamento da curva de magnetizaccedilatildeo com o eixo x ou seja a maacutexima resistecircncia daacute-se no
campo coercivo
Este resultado natildeo surpreende uma vez que no campo coercivo eacute esperado que as
magnetizaccedilotildees das camadas de cobalto adjacentes estejam em meacutedia antiparalelas entre si
resultando numa magnetizaccedilatildeo nula e tambeacutem numa resistecircncia eleacutetrica mais elevada
-600 -300 0 300 600
-10
-05
00
05
10
-150 -100 -50 0 50 100 150
-1
0
1
MM
S
H(Oe)
0
2
4
6
MR
(
)
H J HJ
MM
S
H (Oe)
62
Assim costuma-se identificar a posiccedilatildeo do pico da magnetorresistecircncia como o valor do
campo coercivo
54 ndash Efeitos do Recozimento
Haja vista que durante o processo de reduccedilatildeo da largura por litografia as amostras
satildeo inevitavelmente submetidas a processos que promovem seu aquecimento seja para a
cura e evaporaccedilatildeo do filme de ldquoresisterdquo ou mesmo por aquecimento da superfiacutecie por conta
da incidecircncia do laser eacute importante conhecermos que tipo de modificaccedilatildeo nas curvas de
magnetorresistecircncia eacute induzido por um processo de recozimento
Os resultados obtidos na literatura mostram-se contraditoacuterios quanto agrave mudanccedila do
valor da GMR Ou seja existem trabalhos que obtecircm um decreacutescimo no valor da GMR em
amostras no segundo acoplamento AFM quando recozida em 523 K [28] mas tambeacutem eacute
possiacutevel a verificaccedilatildeo de resultados onde natildeo eacute observada alteraccedilatildeo significativa ou mesmo
um aumento da GMR [59] Mudanccedilas tambeacutem satildeo percebidas no perfil da curva de MR (e
histerese) onde se podem alterar os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo
Sabe-se que eacute preciso considerar que os resultados do recozimento dependem da
rotina utilizada no estudo onde se pode variar por exemplo as temperaturas e tempos de
tratamento
Outro fator importante remete-se agrave composiccedilatildeo da multicamada (que depende dos
elementos em questatildeo espessuras presenccedila de buffer etc) e tambeacutem de sua microestrutura
no qual estatildeo agregados paracircmetros como a interdifusatildeo inicial entre as camadas fases
cristalograacuteficas presentes tamanho de gratildeo etc
Assim eacute interessante conhecer as possiacuteveis influecircncias do efeito de recozimento
(annealing) nas medidas de magnetorresistecircncia em nossas estruturas em especifico a fim de
natildeo interpretarmos mudanccedilas que poderiam ser induzidas durante o processo de reduccedilatildeo da
dimensatildeo da amostra com efeitos realmente relativos ao tamanho
Na coluna ldquoIrdquo da figura 56 estatildeo apresentadas as evoluccedilotildees das resistecircncias das
amostras (todas com a mesma composiccedilatildeo e depositadas simultaneamente) em funccedilatildeo da
temperatura A saber o processo utilizado consiste numa elevaccedilatildeo da temperatura numa taxa
constante (tratamento isocrocircnico) ateacute determinado valor e posteriormente esfriada ateacute
63
retornar agrave temperatura ambiente (as setas em vermelho indicam os sentidos de aquecimento
e resfriamento da curva) Durante este processo a resistecircncia eacute monitorada in situ
Inicialmente a resistecircncia cresce linearmente com a temperatura (comportamento
claacutessico de metais) entretanto a depender da temperatura alcanccedilada tal comportamento eacute
perdido indicando que algum tipo de transformaccedilatildeo estaacute ocorrendo As escalas das figuras
satildeo as mesmas para todos os tratamentos para uma melhor comparaccedilatildeo
Tambeacutem satildeo apresentadas na figura 56 coluna ldquoIIrdquo as medidas de
magnetorresistecircncia para as amostras antes do recozimento (como depositada CD)
sobrepostas com as medidas das multicamadas recozidas segundo a rotina representada
graficamente agrave esquerda No inset tem-se a mesma curva normalizada
Na figura 56-I(a) temos o recozimento realizado ateacute a mais baixa temperatura (363
K) dentre todos Percebe-se que a curva R x T na subida e descida satildeo praticamente
indistinguiacuteveis o que indica que ocorreu apenas aquecimento na amostra sem qualquer tipo
de alteraccedilatildeo decorrente disso Isto eacute corroborado pelas curvas de magnetorresistecircncia [figura
56-II(a)] que natildeo apresentam qualquer modificaccedilatildeo
No segundo recozimento [figura 56-I(b)] onde aumentamos a temperatura final em
cerca de 100 K com relaccedilatildeo agrave anterior jaacute verificamos alguma mudanccedila Quando proacuteximo de
420 K a inclinaccedilatildeo da curva R x T tende a diminuir sinalizando a ocorrecircncia de alguma
evoluccedilatildeo na estrutura da multicamada A linha de resfriamento fica abaixo da de
aquecimento e a resistecircncia final em temperatura ambiente fica em torno de 92 da inicial
A este fato deve estar associado o pequeno aumento no valor da magnetorresistecircncia
ou seja a variaccedilatildeo na GMR deu-se pela pequena queda na resistecircncia global da amostra No
entanto a resposta com o campo sofreu uma pequena alteraccedilatildeo como pode ser visto no inset
da figura 56-II(b) onde as curvas natildeo satildeo totalmente coincidentes
64
Figura 56 (I) Variaccedilatildeo da resistecircncia em campo nulo durante o recozimento das multicamadas normalizada pela resistecircncia inicial (II) Curvas de magnetorresistecircncia das multicamadas como depositada (CD) em preto e recozida em vermelho No inset tem-se a curva de MR normalizada
No terceiro tratamento [figura 56-I(c)] a temperatura elevou-se aleacutem da regiatildeo em que
dRdT recomeccedila a aumentar indo ateacute 517 K A curva de retorno agrave temperatura ambiente
passa a ocorrer em valores acima da curva de subida Observando as curvas de
magnetorresistecircncia correspondentes vemos que a esta diminuiu o que pode ser reflexo do
valor da resistecircncia final que eacute levemente superior ao da amostra como depositada O perfil
da curva sofreu uma alteraccedilatildeo maior que no caso anterior e constatamos que o cruzamento
entre as curvas em campo nulo estaacute mais proacuteximo ao valor de maacutexima resistecircncia
65
Avanccedilando no valor da temperatura maacutexima obtemos mais uma inflexatildeo na
dependecircncia da resistecircncia com a temperatura Desta vez existe uma forte tendecircncia de
diminuiccedilatildeo no valor da resistecircncia e a curva de resfriamento estaacute bem abaixo da curva de
aquecimento levando a uma draacutestica reduccedilatildeo da resistecircncia poacutes-recozimento ficando em
torno de 72 da resistecircncia inicial
A curva de magnetorresistecircncia apresenta-se muito diferente da inicial onde vemos
que aumentou um pouco mais o valor relativo do cruzamento em campo nulo dos ramos da
curva de GMR Aleacutem disso as curvas coincidem (em H ne 0) em valores de campo menores
que nos casos anteriores e aleacutem disso a curva natildeo parece totalmente saturada ateacute o campo
maacuteximo aplicado
Em suma a multicamada parece natildeo evoluir ateacute temperaturas proacuteximas de 413 ndash 423
K e a partir daiacute existe uma primeira inflexatildeo na curva R x T proporcionando uma reduccedilatildeo
na resistecircncia da amostra e tambeacutem pequeno aumento da GMR Quando a temperatura
chega proacutexima de 453 ndash 473 K o comportamento muda e aumenta o valor da resistecircncia
induzindo a diminuiccedilatildeo da GMR Tambeacutem constata-se mais facilmente a modificaccedilatildeo no
perfil da resposta magneacutetica da multicamada
Elevando a temperatura acima de 670 K ocorre uma diminuiccedilatildeo da resistecircncia de
modo mais intenso mas desta vez ao inveacutes de aumentar a magnetorresistecircncia ocorre o
contraacuterio e aparece um perfil diferente para a GMR
O aspecto mais importante a ser retirado dessa anaacutelise eacute que as multicamadas em
estudo satildeo relativamente estaacuteveis em relaccedilatildeo a processos teacutermicos em temperaturas
moderadas De acordo com o que foi dito a amostra natildeo eacute modificada significativamente se
submetida a temperaturas menores que 450 K (~ 180 degC) desde que em intervalos de tempo
natildeo muito longos Ademais se observa que exceto para o caso em que a temperatura
chegou acima de 670 K natildeo houve modificaccedilatildeo significante no valor do campo coercivo
(obtido a partir da curva de MR) paracircmetro muito importante em nossas anaacutelises
Diversos tipos de mudanccedilas estruturais nas multicamadas podem estar associados agraves
alteraccedilotildees descritas nas curvas de GMR tais como mudanccedila no stress e texturizaccedilatildeo dos
filmes segregaccedilatildeo ou interdifusatildeo dos aacutetomos nas interfaces CoCu alteraccedilatildeo no tamanho
de gratildeo mudanccedila de fase estrutural fragmentaccedilatildeo das camadas etc [54 60] Para distinguir
quais mecanismos estatildeo presentes nas diversas etapas do recozimento seria necessaacuterio um
estudo mais minucioso onde o emprego de teacutecnicas como microscopia de transmissatildeo e
medidas de XRD e XRR de melhor estatiacutestica e precisatildeo dentre outras seriam vitais
66
Constatamos por fim que nossas amostras satildeo estaacuteveis em temperaturas natildeo muito
elevadas o que nos informa que o processo de litografia (T ~ 380 K) muito provavelmente
natildeo promoveu artefatos que poderiam comprometer nossos estudos
55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
O plano inicial do nosso trabalho considerava a utilizaccedilatildeo de medidas em baixas
temperaturas como modo de minimizar os efeitos teacutermicos nas respostas magneacuteticas e de
transporte assim promovendo um melhor entendimento dos efeitos inerentes agrave mudanccedila na
largura das amostras Infelizmente natildeo foi possiacutevel realizar um estudo sistemaacutetico neste
sentido pois durante todo o periacuteodo de desenvolvimento deste trabalho nosso laboratoacuterio
natildeo contou com suprimento regular de heacutelio liacutequido para utilizaccedilatildeo do PPMS SQUID ou
outros criostatos Houve tentativa de utilizar um refrigerador criogecircnico para este fim
entretanto o valor de campo maacuteximo possiacutevel natildeo era grande o suficiente para saturar as
amostras
Na tentativa contornar este problema foram realizadas medidas em laboratoacuterio
externo (LANSEN - UFPR) mas ainda assim natildeo foi o suficiente para proceder com
anaacutelises mais detalhadas Na figura 57 apresentamos resultados para medidas de
magnetorresistecircncia de uma amostra de 30 m de largura para quatro temperaturas
diferentes
67
0
10
20
0
10
20
0
10
20
-3 -2 -1 0 1 2 30
10
20
300 K
200 K
100 KMR
(
)
H (kOe)
42 K
Figura 57 Medidas de magnetorresistecircncia da amostra de composiccedilatildeo SiSiO2[Cu(20 Aring)Co(14 Aring)Cu (50 Aring)] e com largura de 30 m em diferentes temperaturas
Claramente se veem as mudanccedilas que decorrem das diferentes temperaturas em
questatildeo seja na amplitude do efeito ou nos valores dos campos coercivos (HC) e de
saturaccedilatildeo (HS) que crescem progressivamente com a diminuiccedilatildeo da temperatura Na figura
58 satildeo mostradas as dependecircncias teacutermicas de HC e HS
Os valores do campo coercivo e de saturaccedilatildeo satildeo dentre diversos outros paracircmetros
tambeacutem determinados pela competiccedilatildeo entre a energia de pinning e a energia teacutermica da
amostra Assim em temperaturas elevadas os domiacutenios magneacuteticos podem evoluir com
maior facilidade do que em baixas temperaturas resultando no comportamento medido
68
0
20
40
60
80
100
120
0 100 200 3000
1
2
3
4
5
HC (
Oe
)
Positivo Negativo
HS (
KO
e)
Temperatura (K)
Figura 58 Variaccedilatildeo dos campos coercivos (a) e de saturaccedilatildeo (b) com a temperatura Observa-se que as curvas natildeo satildeo simeacutetricas com relaccedilatildeo ao campo nulo
Um efeito interessante eacute a perda da simetria entre os picos como destacado na figura
58 Em temperatura mais alta os picos apresentam a mesma magnitude e perfil mas ao
reduzir a temperatura um dos picos fica mais elevado que o outro estabelecendo uma
discrepacircncia entre os valores positivos e negativos dos campos coercivos e de saturaccedilatildeo A
priori natildeo seria esperada tal disparidade mas este efeito pode estar relacionado agrave histoacuteria
magneacutetica da amostra
O procedimento de medida das amostras consiste em aplicar inicialmente um campo
suficiente para saturar a amostra (campo maacuteximo HM = 6 kOe em nosso caso) quando entatildeo
se inicia a aquisiccedilatildeo de dados e o campo eacute variado ateacute que o campo negativo maacuteximo (ndashHM)
seja atingido voltando a seguir para HM Por fim retorna-se ao campo nulo e a temperatura eacute
modificada reiniciando o ciclo e as medidas O ponto chave da explicaccedilatildeo para a diferenccedila
entre os picos eacute que apoacutes o retorno a H = 0 a amostra reteacutem alguma memoacuteria do estado de
saturaccedilatildeo na direccedilatildeo positiva do campo que permanece com a reduccedilatildeo da temperatura
69
Assim enquanto que para temperaturas elevadas a energia teacutermica favorece a
movimentaccedilatildeo dos domiacutenios magneacuteticos a memoacuteria eacute ldquoperdidardquo ou ldquoapagadardquo quando a
amostra eacute submetida a campos negativos Por outro lado em temperaturas mais baixas os
diversos mecanismos que geram os pinning mais ldquoenergeacuteticosrdquo presentes principalmente
nas camadas mais externas por apresentarem maior rugosidade natildeo satildeo vencidos pela
energia teacutermica de modo que devido ao estado remanente surge uma anisotropia da
resposta magneacutetica quanto ao sentido do campo Isto implica que se o campo for aplicado
no sentido positivo os domiacutenios em cada camada (ou a magnetizaccedilatildeo total) tendam a se
alinhar a este mais facilmente do que no sentido contraacuterio Como resultado verificam-se as
modificaccedilotildees no campo coercivo e de saturaccedilatildeo na figura 58
A diferenccedila das alturas dos picos de MR tambeacutem pode ser explicada nesses termos
Uma vez que cada camada possui uma certa coercividade e que pelas razotildees justificadas nos
paraacutegrafos anteriores estas coercividades tendem a ter uma distribuiccedilatildeo de valores mais
larga para o campo aplicado no sentido negativo ocorre que enquanto um dado par de
camadas de cobalto encontra-se no seu melhor alinhamento antiparalelo os pares seguintes
poderatildeo estar distantes dessa condiccedilatildeo diminuindo assim o antiparalelismo global entre as
camadas da amostra reduzindo o valor da maacutexima resistecircncia No sentido positivo acontece
o mesmo mas como as coercividades das camadas satildeo mais parecidas (por terem sido
orientadas na primeira magnetizaccedilatildeo) o pico de MR eacute superior ao do sentido negativo
Neste ponto eacute interessante traccedilar alguns comentaacuterios Poderia-se alegar que devido agrave
forma como a medida foi realizada o ldquoverdadeirordquo perfil da curva de MR eacute mascarado e
que se fosse aplicado campo intenso o suficiente de modo a saturar ldquototalmenterdquo a
multicamada as curvas deveriam tender agrave simetrizaccedilatildeo De fato este resultado poderia
ocorrer entretanto observariacuteamos os dois picos semelhantes ao pico da esquerda e isto
esconderia as diferenccedilas na amplitude da GMR provocadas pela presenccedila de pinning
Apesar de se saber a importacircncia da coerecircncia entre as orientaccedilotildees das camadas
magneacuteticas ao longo de toda estrutura no valor da GMR [61 62] ateacute onde sabemos natildeo
existe na literatura trabalho que discuta tal aspecto induzido por pinning em baixa
temperatura Um estudo que vise melhor investigar este problema seria pertinente mas estaacute
fora do escopo deste trabalho
A despeito da divergecircncia das alturas dos picos em mais baixa temperatura
observamos que tambeacutem haacute uma grande mudanccedila neste valor dependendo da temperatura
da medida Levando em conta a equaccedilatildeo 52 definimos a magnetorresistecircncia como sendo a
70
razatildeo entre a variaccedilatildeo maacutexima da resistecircncia [ΔRMAX = R(HC) - R(HS)] e a resistecircncia
miacutenima obtida no estado de saturaccedilatildeo da amostra [RMIN = R(HS)] Assim sua variaccedilatildeo com a
temperatura origina-se da combinaccedilatildeo da variaccedilatildeo desses dois fatores Uma maneira
conveniente de analisar a dependecircncia teacutermica eacute toma-la com referecircncia agrave medida em
temperatura ambiente definindo um paracircmetro de razatildeo de magnetorresistecircncia (RMR)
expressa pela equaccedilatildeo 53
= = [ ] [ ∆ ∆ ] (53)
O primeiro termo entre colchetes remete-se agrave influecircncia da resistecircncia no campo de
saturaccedilatildeo com a temperatura e estaacute relacionada agrave contribuiccedilotildees de resistividade que natildeo
dependem de spin No segundo colchete estatildeo as contribuiccedilotildees que dependem do estado
magneacutetico abrangendo mudanccedilas nos valores e assimetria das resistividades dos canais de
conduccedilatildeo (modelo de duas correntes) alteraccedilatildeo no efeito de mistura de spins relacionado a
espalhamentos eleacutetron-magnon etc [63] Aleacutem disso como foi discutido acima os efeitos de
pinning tambeacutem estatildeo associados a este segundo termo Na figura 59 estatildeo plotados os
valores obtidos para os termos da equaccedilatildeo 53 e da razatildeo R(300K)R(T) em funccedilatildeo da
temperatura
Os pontos em preto e vermelho referem-se respectivamente aos picos da direita e
esquerda Embora tenhamos um nuacutemero limitado de temperaturas sugere-se que os valores
da magnetorresistecircncia dos picos agrave direita crescem linearmente com a reduccedilatildeo da
temperatura enquanto que os picos da esquerda aleacutem de serem menores natildeo seguem o
mesmo comportamento A resistecircncia na saturaccedilatildeo apresenta uma dependecircncia
aproximadamente linear semelhante agrave medida em campo nulo (curva em azul) e a diferenccedila
entre ambas deve estar associada a uma dependecircncia magneacutetica da resistividade no estado de
remanecircncia
71
0 100 200 300
10
12
14
16
18
20
22
Razatilde
o
Temperatura (K)
RMR (D) RMR (E) R
MAX(T) R
MAX(300K) (D)
RMAX
(T) RMAX
(300K) (E)
RMIN
(300K) RMIN
(T)
RH=0
(300K) RH=0
(T)
Figura 59 Variaccedilatildeo dos fatores da equaccedilatildeo 53 (dos quais dependem o valor da magnetorresistecircncia) com a temperatura Tambeacutem esta inclusa a variaccedilatildeo da razatildeo entre as resistecircncias em campo nulo
A influecircncia de cada fator no valor final da magnetorresistecircncia representados pelos
siacutembolos vazados mostra que a elevaccedilatildeo da MR com a diminuiccedilatildeo da temperatura eacute em
geral principalmente dependente da variaccedilatildeo da resposta magneacutetica Percebe-se poreacutem que
enquanto no lado direito da curva esta resposta continua crescendo o mesmo natildeo ocorre
para o lado esquerdo onde esta resposta aparenta tender a ficar constante com a reduccedilatildeo da
temperatura Assim eacute visto que para o pico da esquerda em 42 K haacute uma inversatildeo na
relaccedilatildeo de importacircncia entre os fatores sendo o termo independente de spin superior ao
dependente ou seja a elevaccedilatildeo na MR se daacute principalmente por conta da diminuiccedilatildeo dos
espalhamentos tipo eleacutetron-focircnon ao inveacutes de ser resultado do aumento da dependecircncia
magneacutetica da resistividade Novamente associamos tal comportamento agrave memoacuteria
magneacutetica e agrave presenccedila de pinning como jaacute discutido
72
6 ndash RESULTADOS E DISCUSSAtildeO - PARTE II
Neste capitulo apresentamos os resultados que concernem agraves amostras com larguras
reduzidas O design das amostras estaacute representado na figura 61 e foi obtido via processo
de litografia oacutetica como explicado no capiacutetulo 4 (Experimental) Foram utilizadas cinco
larguras (w) distintas que variam de 30 a 2 m onde podemos observar alteraccedilotildees nos
graacuteficos de magnetorresistecircncia Todas as medidas foram realizadas em temperatura
ambiente
Figura 61 Design utilizado para a conformaccedilatildeo das multicamadas exibindo as conexotildees
para as medidas de MR e PHE O inset eacute uma ampliaccedilatildeo da regiatildeo ativa da amostrais w eacute a largura da amostra
Infelizmente os esforccedilos no sentido de reduzir ainda mais estas larguras foram
frustrados A tentativa de reduccedilatildeo direta atraveacutes da litografia falhou por conta da
necessidade de trabalhar o limite de resoluccedilatildeo da LaserWriter e devido ao emprego de
corrosatildeo uacutemida (wet etching) isto natildeo permitiu uma conformaccedilatildeo precisa e controlada
abaixo dos 2 microm Os testes com FIB (Focused Ions Beam) tampouco deram bons resultados
pois a dose necessaacuteria para ldquocortarrdquo a multicamada eacute demasiadamente alta e assim mesmo
fora da linha de corte estipulada existe uma fluecircncia consideraacutevel sobre a aacuterea uacutetil da
amostra o que promove a implantaccedilatildeo de Ga (ou reimplantaccedilatildeo das espeacutecies desbastadas)
formaccedilatildeo de defeitos amorfizaccedilatildeo etc [64] De fato embora tenhamos conseguido reduzir a
73
largura perdemos qualquer sinal da presenccedila de GMR Existem formas de contornar o
problema mas estas exigem grande investimento em recursos e tempos de preparaccedilatildeo o que
nos desencorajou a trilhar esse tipo de soluccedilatildeo
Na figura 62 satildeo apresentados os graacuteficos de magnetorresistecircncia para amostras com
diferentes larguras sendo que a direccedilatildeo do campo magneacutetico eacute perpendicular ou paralelo ao
maior eixo da amostra (que coincide com a direccedilatildeo do fluxo de corrente como representado
na figura 61) e estaacute sempre no plano da amostra Uma vez que na maior parte deste capiacutetulo
estaremos concentrados na discussatildeo quanto agrave mudanccedila na resposta magneacutetica as curvas
foram normalizadas para auxiliar a comparaccedilatildeo
Figura 62 Magnetorresistecircncia em temperatura ambiente para os campos aplicados perpendiculares ou paralelos ao fluxo de corrente w eacute a largura de cada amostra
74
Nas amostras com 30 m de largura constata-se um perfil que eacute semelhante ao da
amostra com largura milimeacutetrica (como exibido no detalhe da figura 44) isto eacute as curvas se
sobrepotildeem quase que perfeitamente em quase todos os valores de campo inclusive no
campo coercivo indicando que ateacute este estaacutegio natildeo haacute efeito apreciaacutevel No entanto quando
w eacute mais reduzido ainda veem-se alteraccedilotildees na dependecircncia em campo da MR elevando-se
os valores dos campos coercivo e de saturaccedilatildeo Isto eacute mais notaacutevel nas medidas em que H eacute
perpendicular ao eixo faacutecil sendo que as curvas nas duas orientaccedilotildees tambeacutem ficam cada
vez mais diferentes entre si Os toacutepicos seguintes trataram separadamente das mudanccedilas
relacionadas ao efeito da largura
61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
Num primeiro momento foquemos a atenccedilatildeo no valor da resistecircncia das amostras em
campo nulo Na figura 63 satildeo apresentados os valores das resistecircncias das amostras em H =
0 onde observamos que os pontos experimentais natildeo seguem uma dependecircncia linear com o
inverso da largura da amostra o que indicaria uma mudanccedila na restistividade
Entretanto eacute inerente ao processo de litografia a formaccedilatildeo de estruturas com bordas
irregulares que pode ser oriunda da imperfeiccedilatildeo da cobertura da camada de resiste corrosatildeo
natildeo homogecircnea etc Assim se consideramos que existe uma borda ldquomortardquo ou seja uma
fatia muito defeituosa junto agrave borda poderiacuteamos desconsiderar a conduccedilatildeo eleacutetrica por esta
(resistecircncia infinita) diminuindo a largura efetiva da amostra Dizemos entatildeo que se estas
regiotildees irregulares natildeo contribuiacutessem em nada para a conduccedilatildeo a resistecircncia da amostra
seria equivalente a
= minus (61)
onde RM e RC seriam as resistecircncias medida e calculada w eacute a largura da amostra e δ eacute a
largura ldquomortardquo de cada borda O graacutefico 63(b) mostra uma melhor dependecircncia com 1w
para resistecircncia corrigida segundo a equaccedilatildeo 61 Neste caso foi constatado que o melhor
ajuste eacute feito considerando δ = 1λ8 nm
75
Considerando que a espessura total da amostra eacute de 44 nm e que temos uma corrosatildeo
uniforme durante o procedimento de litografia o valor de δ aparenta ser exagerado (cerca de
cinco vezes maior) poreacutem eacute provaacutevel que o tempo de corrosatildeo empregado tenha sido maior
que o necessaacuterio Tambeacutem eacute possiacutevel que a corrosatildeo tenha se dado de maneira mais efetiva
lateralmente do que em profundidade criando regiotildees caracterizadas por cavitaccedilatildeo e
oxidaccedilatildeo preferencial nas cavidades formadas
Figura 63 Dependecircncia da resistecircncia da amostra com 1w (a) Valores medidos (b) Valores corrigidos considerando fatias ldquomortasrdquo junto agrave borda da amostra
76
62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
A figura 64 mostra o graacutefico do campo coercitivo em funccedilatildeo da largura da amostra
com o campo magneacutetico aplicado paralelo ou perpendicular ao eixo faacutecil Mais uma vez as
diferenccedilas observadas para cada orientaccedilatildeo satildeo mais pronunciadas quando as amostras se
tornam mais estreitas
Figura 64 Campo coercivo (HC) em funccedilatildeo do inverso da largura w (as linhas consiste em uma regressatildeo linear sobre os quatro primeiros pontos) O inset exibe a dependecircncia direta de HC vs w
O ciclo de histerese magneacutetica para filmes ferromagneacuteticos depende de vaacuterios
fatores tais como a rugosidade o stress a espessura anisotropias etc [13] Para as amostras
de largura reduzida satildeo esperadas mudanccedilas em sua resposta magneacutetica natildeo apenas porque
o campo desmagnetizante (HD) tende a ser muito mais significativo mas tambeacutem devido a
outros fatores tais como a proximidade entre o tamanho da largura com paracircmetros
magneacuteticos como tamanhos de domiacutenio ou o comprimento das paredes de domiacutenios [65]
Como pode ser visto na figura 64 as amostras mais largas seguem uma tendecircncia
linear entre o campo coercivo e 1w similar ao que eacute visto em outros trabalhos em que tal
comportamento estaacute associado agrave influecircncia do campo desmagnetizante [66 67] No entanto
este natildeo parece um fator significante aqui uma vez que a largura das amostras eacute muito maior
77
que a espessura de modo que a fator desmagnetizante no plano da amostra eacute muito pequeno
(menor que 10-4) Aleacutem disso para w = 2 m (1w = 05 m-1) esta dependecircncia natildeo eacute
observada de modo que se observa um campo coercivo significativamente abaixo da linha
extrapolada do ajuste Mais do que isso o mesmo comportamento eacute visto nos nossos
resultados tanto para o campo aplicado perpendicularmente como tambeacutem paralelo ao eixo
faacutecil
Tambeacutem eacute de se esperar que o efeito de pinning nas bordas da amostra (devido
principalmente agraves irregulares inerentes ao processo de fabricaccedilatildeo como jaacute discutido no
toacutepico anterior) contribua fortemente para o aumento do campo coercivo [68 69] Ambos os
efeitos mencionados tendem a aumentar o campo coercivo mas estes natildeo parecem ser os
uacutenicos que aqui operam mais uma vez o campo coercivo medido eacute significativamente
menor do que a extrapolaccedilatildeo para larguras menores
A aacuterea superficial das terminaccedilotildees de contato em nossas amostras pode ser um dos
culpados desta discrepacircncia nas estruturas mais largas a nucleaccedilatildeo dos domiacutenios pode
ocorrer com a mesma facilidade (ou dificuldade) na regiatildeo que agrega os terminais de tensatildeo
e na regiatildeo entre estes tornando a presenccedila destes terminais negligenciaveis para a evoluccedilatildeo
magneacutetica No entanto o papel das terminaccedilotildees passa a ser vital nas estruturas mais estreitas
como pode ser observado na figura 65
Figura 65 Comparativo entre as aacutereas disponiacuteveis para nucleaccedilatildeo de paredes de dominio magneacutetico na regiatildeo em que existem contatos e na regiatildeo entre os contatos (a) Configuraccedilatildeo relativa agrave situaccedilatildeo em que o canal de corrente eacute muito mais largo que as terminaccedilotildees dos contatos de tensatildeo (b) Configuraccedilatildeo em que as larguras satildeo proacuteximas
Quando isso acontece a formaccedilatildeo de paredes de domiacutenio nas intersecccedilotildees entre as
terminaccedilotildees e o canal de corrente se daacute mais facilmente do que na regiatildeo entre os terminais
78
promovendo a propagaccedilatildeo das paredes de domiacutenio desta aacuterea maior para a regiatildeo em que a
MR eacute medida [67] produzindo resultados bastante diferentes
Aleacutem dos fatores acima citados qualquer tipo de alteraccedilatildeo no acoplamento entre
camadas tambeacutem pode contribuir para este comportamento
63 ndash Formato das Curvas de MR
Um aspecto mais interessante para explorar nestas amostras eacute a mudanccedila do perfil
dos graacuteficos de MR com a largura das amostras Se tomarmos um sentido de varredura de
campo como por exemplo partindo do campo de saturaccedilatildeo negativo para o positivo uma
clara assimetria do pico de MR em torno do campo coercivo eacute visto para as amostras mais
largas ou seja a resistecircncia varia mais raacutepido antes de chegar a HC do que apoacutes a passagem
por este
Esta observaccedilatildeo pode ser constatada observando a figura 65 em que um ramo
ascendente do graacutefico de MR eacute apresentado com o lado agrave esquerda de HC refletido para a
direita de modo a evidenciar a diferenccedila entre os dois lados do ponto de resistecircncia maacutexima
Com a reduccedilatildeo da largura da amostra uma tendecircncia para simetrizaccedilatildeo eacute observada
isto eacute a resistecircncia tende a ser mesma se tomarmos dois campos equidistantes (em lados
diferentes) do campo coercivo Isto eacute visto pelo espaccedilamento decrescente entre os ramos
crescentes e decrescentes da variaccedilatildeo da resistecircncia com H Para a amostra mais estreita e
com o campo aplicado perpendicularmente ao eixo faacutecil isso se torna mais claro o perfil
estaacute mais perto de uma curva em forma de sino (centrada no campo coercivo) e sugere que
as camadas estatildeo melhor acopladas [70]
79
Figura 66 Comparaccedilatildeo dos lados positivo e negativo com relaccedilatildeo ao campo coercivo dos ramos ascendentes e descendentes da MR na direccedilatildeo paralela (a) e perpendicular (b) do campo magneacutetico com relaccedilatildeo ao fluxo de corrente (ou eixo faacutecil)
De acordo com uma descriccedilatildeo semiclaacutessica a curva de GMR estaacute diretamente
relacionada ao processo de magnetizaccedilatildeo das camadas [71] e em alguns casos pode ser
fenomenologicamente descrita por uma equaccedilatildeo tal que ∆ frasl = minus minus 4 onde = frasl ldquobrdquo representa uma medida do fator de acoplamento bilinear-AF e ldquocrdquo eacute uma
medida do acoplamento biquadraacutetico [72] Deste modo eacute aceitaacutevel que as alteraccedilotildees nas
curvas de GMR estejam ligadas a uma mudanccedila no mecanismo de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo
quando a largura da amostra eacute reduzida
Apesar disto natildeo eacute possiacutevel inferir a partir da curva de GMR a orientaccedilatildeo das
magnetizaccedilotildees das camadas com respeito a alguma direccedilatildeo arbitraacuteria como por exemplo a
do fluxo de corrente jaacute que a GMR depende da direccedilatildeo relativa entre as camadas magneacuteticas
vizinhas
O efeito Hall Planar (PHE) no entanto se estabelece como uma ferramenta muito
uacutetil neste caso uma vez que ele responde muito bem agrave mudanccedila de orientaccedilatildeo da
80
magnetizaccedilatildeo da amostra com relaccedilatildeo a uma direccedilatildeo conhecida que eacute exatamente a do fluxo
de corrente [73 74]
Para ilustrar a potencialidade do PHE na determinaccedilatildeo da orientaccedilatildeo da
magnetizaccedilatildeo faremos um ldquoexperimento mentalrdquo inicialmente consideremos duas camadas
magneacuteticas de mesmo material e espessura muito bem acopladas antiferromagneticamente
de modo que a magnetizaccedilatildeo liacutequida do conjunto seja nula na ausecircncia de campo Ao
aplicarmos um campo magneacutetico no intuito de saturar o sistema na direccedilatildeo do campo os
vetores de magnetizaccedilatildeo saem da orientaccedilatildeo antiparalela e comeccedilam a apontar
progressivamente para o sentido do campo
Entretanto esta rotaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees natildeo se daacute de qualquer maneira mas deve
ser na forma que mantenha a energia magneacutetica do sistema (geralmente escrita a partir da
equaccedilatildeo de Stoner-Wohlfarth [74]) minimizada para todos os valores de H Neste caso a
soluccedilatildeo eacute tal que os acircngulos de cada vetor magnetizaccedilatildeo de camada individual satildeo
simeacutetricos entre si com relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo de saturaccedilatildeo [61 75] Como resultado temos o que
chamamos de ldquomovimento de tesourardquo (MT) das magnetizaccedilotildees como de fato eacute relatado na
literatura [75 76] Esta situaccedilatildeo eacute esboccedilada na figura 66
Figura 67 Representaccedilatildeo do ldquomovimento de tesourardquo entre as magnetizaccedilotildees das camadas magneacuteticas com acoplamento AF exibindo as configuraccedilotildees onde (a) Hexterno = 0 e (b) para um H diferente deste
Levando em consideraccedilatildeo a equaccedilatildeo 29 o valor do efeito Hall Planar pode ser
descrito pela equaccedilatildeo 62 onde consideramos a contribuiccedilatildeo das duas camadas
ferromagneacuteticas e = minus
81
prop [ minus ] + [ minus ] (62)
Na equaccedilatildeo 62 MS eacute a magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo α eacute o acircngulo entre o campo
aplicado e a direccedilatildeo da corrente θ1 e θ2 satildeo os acircngulos entre o vetor de magnetizaccedilatildeo de
cada camada e a direccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo de saturaccedilatildeo e satildeo funccedilotildees de H que atendem ao
criteacuterio de minimizaccedilatildeo de energia
De modo semelhante a partir da equaccedilatildeo 24 a magnetorresistecircncia anisotroacutepica
(AMR) eacute dada por
prop [ minus ] + [ minus ] (63)
Por outro lado uma vez que a GMR depende da orientaccedilatildeo relativa entre os vetores de
magnetizaccedilatildeo das camadas fenomenologicamente ela pode ser escrita na forma da equaccedilatildeo
64 (maneira alternativa agrave equaccedilatildeo 27) onde RS representa a resistecircncia de saturaccedilatildeo e RM o
termo dependente de spin
= + minus cos [ minus ] (64)
No caso em que estamos tratando ou seja em um movimento de tesoura tem-se que = minus = o que transforma as equaccedilotildees 62 63 e 64 respectivamente
em
prop [ ] [ ] (65)
prop [ minus ] + [ + ] (66)
= + minus cos [ ] (67)
82
Podemos entatildeo comparar as respostas do efeito Hall Planar com a MR sendo esta
ultima uma sobreposiccedilatildeo dos dois efeitos poreacutem dominada pela GMR Na figura 67(a)
representamos uma funccedilatildeo arbitraacuteria θ(H) de modo que a orientaccedilatildeo dos vetores de
magnetizaccedilatildeo variassem 180deg ou seja o sistema sai de uma condiccedilatildeo de saturaccedilatildeo para a
outra Jaacute em 67(a) e (b) expressamos as respostas dos efeitos PHE e MR Enquanto que a
partir da medida de MR natildeo se podem distinguir as orientaccedilotildees das magnetizaccedilotildees o PHE
passa a ser muito sensiacutevel agrave direccedilatildeo em que o campo eacute aplicado Aleacutem disto um desvio do
MT seria percebido na medida de PHE por conta do aparecimento de um sinal natildeo nulo em
α = 0 ou 90deg diferentemente da medida de MR
Figura 68 (a) Variaccedilatildeo da orientaccedilatildeo das magnetizaccedilotildees a partir de uma dependecircncia hipoteacutetica θ(H) As setas esboccedilam o ldquomovimento de tesourardquo (b) Resposta da PHE a uma evoluccedilatildeo do tipo MT para acircngulos diferentes entre a corrente e o campo magneacutetico aplicado (c) Resposta da MR
Um outro fator a ser citado eacute a relaccedilatildeo entre a derivada da equaccedilatildeo 63 com relaccedilatildeo ao
campo magneacutetico pois obtemos uma expressatildeo que manteacutem uma relaccedilatildeo com a equaccedilatildeo
62
83
prop [ ( minus )] + [ minus ] (68) prop +
Isto daacute a ideia de que os graacuteficos do PHE e d(AMR)dH devem guardar alguma
semelhanccedila entre si
Na figura 68 mostramos os ramos ascendentes do PHE e da derivada da
magnetorresistecircncia dMRdH para a amostra com largura de 5 m Utilizamos diferentes
acircngulos (α) entre o campo magneacutetico e a corrente
Como pode ser visto na figura 68(a) para H J a tensatildeo associada ao PHE
permanece proacutexima de zero desde o campo de saturaccedilatildeo negativo ateacute o ponto lsquoArsquo Isto eacute
compatiacutevel com um processo em que os vetores de magnetizaccedilatildeo de camadas adjacentes
giram em sentidos opostos com mudanccedila angular equivalente em relaccedilatildeo agrave direccedilatildeo do
campo no que jaacute chamamos de movimento de tesoura Como discutido acima isto pode ser
decorrente de que as multicamadas estatildeo bem acopladas antiferromagneticamente como eacute
de se esperar para a amostra com espaccedilador de 20 Aring de cobre e camadas magneacuteticas
ldquoidecircnticasrdquo o que seria uma aproximaccedilatildeo razoaacutevel agrave nossa amostra uma vez que temos um
nuacutemero par de camadas ferromagneacuteticas de mesmo material e espessura Esta condiccedilatildeo de
fato satisfaz uma condiccedilatildeo de PHE nula quando α = 0deg (ou 90deg)
Poreacutem apoacutes o ponto lsquoArsquo a tensatildeo cresce repentinamente (pico no ponto lsquoBrsquo) e depois
volta para lsquoCrsquo Deste ponto em diante a tensatildeo volta gradualmente ao valor de saturaccedilatildeo
juntando-se ao outro ramo em lsquoDrsquo completando a curva de PHE Isto significa que para
valores de campo entre lsquoArsquo e lsquoDrsquo a magnetizaccedilatildeo liacutequida natildeo segue a mesma direccedilatildeo do
campo aplicado (que eacute mesma direccedilatildeo da corrente) Isto significa que o movimento de
tesoura natildeo estaacute mais presente indicando que algumas camadas tecircm suas magnetizaccedilotildees
variando mais raacutepido que outras
Para a medida com α = 45 deg (Fig 68(b)) quando a amostra eacute saturada as camadas
magneacuteticas estatildeo alinhadas ao campo aplicado satisfazendo a condiccedilatildeo de maacuteximo PHE
Em seguida com a diminuiccedilatildeo do campo o ldquomovimento de tesourardquo (abrindo) comeccedila
reduzindo a magnetizaccedilatildeo total sem mudanccedila de direccedilatildeo (como para H J) e
consequentemente uma diminuiccedilatildeo monotocircnica da voltagem PHE ateacute ao ponto lsquoArsquo eacute
84
observada Apoacutes o ponto lsquoArsquo a curva mostra as caracteriacutesticas inerentes agrave descontinuaccedilatildeo do
ldquomovimento de tesourardquo ocorrendo na mesma faixa de campo em que sucedeu para α = 0 deg
isto eacute o aparecimento de um pico abrupto entre o ponto lsquoArsquo e os pontos lsquoBrsquo aleacutem de outro
mais largo que inclui os pontos lsquoCrsquo e lsquoDrsquo
Figura 69 Medida de PHE para a amostra com largura de 5 m com diferentes acircngulos entre campo magneacutetico aplicado e fluxo de corrente O graacutefico de dMRdH tambeacutem eacute traccedilado para mostrar a correlaccedilatildeo entre as duas quantidades As linhas azuis satildeo apenas guias para os olhos
A despeito da diferenccedila das curvas de PHE inerente agrave orientaccedilatildeo em que o campo
magneacutetico eacute aplicado com relaccedilatildeo agrave corrente representada (no experimento hipoteacutetico) pela
figura 68(b) inferimos que o modo em que as magnetizaccedilotildees evoluem eacute semelhante em
85
ambos os casos ou seja as curvas de PHE para esses acircngulos apresentam picos em regiotildees
equivalentes da medida
Associado a este desequiliacutebrio entre as direccedilotildees de magnetizaccedilatildeo para diferentes
camadas responsaacutevel pelo valor de PHE (principalmente o pico agudo) eacute de esperar uma
mudanccedila correspondente em dMRdH Isto pode ter origem na GMR (a partir que uma
mudanccedila raacutepida no alinhamento relativo entre magnetizaccedilotildees de camadas adjacentes) ou na
AMR (devido a uma mudanccedila brusca da orientaccedilatildeo da magnetizaccedilatildeo em relaccedilatildeo ao fluxo de
corrente como suposto na equaccedilatildeo 68)
No entanto as fraccedilotildees relativas de cada uma das contribuiccedilotildees da GMR e AMR natildeo
podem ser a priori determinadas A curva dMRdH mostra dois picos (um positivo um
negativo) cuja diferenccedila estaacute diretamente associada agrave assimetria da curva de MR
(apresentada na figura 65) Estes picos estatildeo ligados ao graacutefico do PHE especialmente o
pico agudo visto no intervalo entre o ponto lsquoArsquo e a regiatildeo proacutexima a lsquoBrsquo
Para H J [α = 90ordm figura 68(c)] a condiccedilatildeo de voltagem PHE nula eacute novamente
constatada proacuteximo do campo de saturaccedilatildeo Aleacutem disto o valor da voltagem PHE eacute baixo
(comparado aos valores das outras orientaccedilotildees) para todos os valores de campo e sem
mudanccedilas bruscas como mencionado anteriormente para a faixa de lsquoArsquo ateacute lsquoBrsquo
Como resultado tambeacutem natildeo satildeo vistas alteraccedilotildees bruscas na inclinaccedilatildeo da MR (como
visto no inset da figura 68 o graacutefico dMRdH mostra um pico menor para α = 90 deg do que
para α = 0 deg) Neste caso uma evoluccedilatildeo mais simples da magnetizaccedilatildeo pode estar presente
sem variaccedilatildeo suacutebita do estado magneacutetico O comportamento do PHE de lsquoCrsquo para lsquoDrsquo sugere
um pequeno desequiliacutebrio entre a direccedilatildeo eou magnitude das magnetizaccedilotildees de camadas
alternadas entretanto este efeito eacute fraco em comparaccedilatildeo com outras orientaccedilotildees
Em resumo a mudanccedila na (anti)simetria de dMRdH com relaccedilatildeo a HC estaacute por oacutebvio
relacionada agrave mudanccedila mencionada no perfil da curva de MR Aleacutem disso picos abruptos no
graacutefico dMRdH estaacute associado tambeacutem a picos equivalentes na curva de PHE nos mesmos
valores de campo (como eacute observado para a medida realizadas com campo paralelo ao eixo
faacutecil da amostra) Poreacutem quando medimos na condiccedilatildeo em que o campo estaacute sendo aplicado
na dirrccedilatildeo perpendicular agrave corrente surge uma curva menos abrupta na derivada e o pico no
graacutefico do PHE desaparece tendo um comportamento mais suave e de menor amplitude
Nota-se que ao reduzir a largura da amostra existe uma tendecircncia de que as curvas de MR
tenham perfis mais simeacutetricos principalmente para H J levando segundo nossas
observaccedilotildees a um efeito PHE praticamente nulo
86
Para explicar esses resultados devemos considerar que haacute uma mudanccedila no processo
de reversatildeo da magnetizaccedilatildeo Estes resultados pode ser relacionados com os obtidos por
Aitchison et al[77] onde por meio de microscopia eletrocircnica (magneacutetica) de Lorentz
observaram uma mudanccedila brusca na direccedilatildeo de magnetizaccedilatildeo em certas regiotildees de
multicamadas de CoCu que apresentavam grande assimetria na curva de MR enquanto que
natildeo foram observadas tais mudanccedilas abruptas da magnetizaccedilatildeo em amostras que tecircm o
graacutefico de MR simeacutetrico em torno de HC A assimetria foi atribuiacuteda agrave presenccedila de diferente
distribuiccedilatildeo das orientaccedilotildees dos domiacutenios magneacuteticos nas diferentes camadas da amostra ou
seja natildeo haveria uma boa correlaccedilatildeo entre os domiacutenios correspondentes em camadas de
cobalto vizinhas
A partir das consideraccedilotildees relatadas acima as curvas de MR mais simeacutetricas devem
referir-se agraves situaccedilotildees em que a magnetizaccedilatildeo em cada domiacutenio de uma camada estaacute
correlacionada com um domiacutenio de suas camadas vizinhas evoluindo por rotaccedilatildeo coerente
entre magnetizaccedilotildees e sem perceptiacutevel ldquodepinningrdquo individual de domiacutenios especiacuteficos Esta
correlaccedilatildeo pode ser melhorada com o aumento da energia de interaccedilatildeo AF
De fato verificamos a elevaccedilatildeo do cruzamento entre os trechos ascendentes e
descentes em H = 0 das curvas de MR quando a largura w eacute reduzida (ver figura 62) e isto
eacute um indicativo de que as camadas magneacuteticas (ou os seus domiacutenios) tornaram-se mais
acopladascorrelacionadas [78] Isto pode ser compreendido considerando que se o
cruzamento ocorresse no valor de resistecircncia miacutenima isto significaria que as camadas
estariam desacopladas e por consequecircncia seria reproduzido o efeito tipo pseudo-vaacutelvula de
spin Por outro lado se o cruzamento ocorresse no valor maacuteximo de resistecircncia isto seria
caracteriacutestico de camadas muito bem acopladas AF e por consequecircncia teriacuteamos um uacutenico
pico (os dois trechos coincidiriam para todos os valores de campo)
Uma condiccedilatildeo de boa correlaccedilatildeo entre as camadas (ou domiacutenios) poderia ser
alcanccedilada por exemplo atraveacutes da intensificaccedilatildeo do acoplamento tipo RKKY como
geralmente visto em amostras com camadas de Cu com espessura correspondente ao
primeiro (e mais intenso) pico de acoplamento (t ~ 10 Aring) Nestes casos aparecem curvas em
forma de sino ao redor H = 0 Aleacutem disso o aumento do nuacutemero de bicamadas (ateacute no
maacuteximo 20 - 30) pode aumentar a fraccedilatildeo da aacuterea total da multicamada de CoCu acoplada
antiferromagneticamente [79]
No entanto nossos resultados mostram que o acoplamento parece ser afetado com a
reduccedilatildeo da largura das multicamadas Este efeito parece estar relacionado com a semelhanccedila
87
entre a largura das amostras e os tamanhos de domiacutenio magneacutetico nas camadas de cobalto
(geralmente entre 05 e 15 m em filmes de CoCu com larguras macroscoacutepicas [8081])
Quando a largura da amostra eacute reduzida o crescimento e a orientaccedilatildeo dos domiacutenios
magneacuteticos satildeo limitados pelas bordas Isto implica necessariamente em mudanccedilas na
evoluccedilatildeo magneacutetica pela aproximaccedilatildeo a um estado de monodomiacutenio aumentando
consequentemente a correlaccedilatildeo intercamadas
Outro aspecto importante a ser considerado eacute o aumento relativo da contribuiccedilatildeo
magnetostaacutetica Os ldquopoacutelos magneacuteticos natildeo balanceadosrdquo associados aos domiacutenios
magneacuteticos junto das bordas da amostra interagem com os poacutelos das bordas das camadas
vizinhas A condiccedilatildeo que minimiza a energia dessa interaccedilatildeo tende a promover o
acoplamento AF entre esses domiacutenios mais externos (proacuteximos das bordas) Ver figura 610
Figura 610 Esquema da ampliaccedilatildeo da regiatildeo da borda evidenciando a rugosidade (a) Condiccedilatildeo que resultaria em um acoplamento FM eacute desfavoravel por conta da interaccedilatildeo magnetostaacutetica (b) O acoplamento AF eacute a configuraccedilatildeo energeacuteticamente mais favoraacutevel
Em amostras estreitas o tamanho das bordar torna-se significantes de modo que a
fraccedilatildeo de domiacutenios proacuteximos destas torna-se maior (frente ao nuacutemero total) e mais
importante para a configuraccedilatildeo magneacutetica global Isto leva a um aumento do acoplamento
AF total da amostra que por sua vez promove os efeitos observados na MR e no PHE
88
7 ndash CONCLUSOtildeES E PERSPECTIVAS
Neste trabalho buscamos compreender modificaccedilotildees na resposta magneacutetica e
eleacutetrica de multicamada magneacutetica de CoCu com acoplamento antiferromagneacutetico ao ter
sua largura reduzida
Para isso as amostras foram depositadas utilizando a teacutecnica de magnetron
sputtering e posteriormente estas foram conformadas quanto agrave largura empregando-se o
processo de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida Seguem alguns pontos que no acircmbito
desta tese merecem destaque
As multicamadas de CoCu foram produzidas com sucesso
A caracterizaccedilatildeo estrutural foi obtida por medida de XRD que demonstrou a
presenccedila de uma super-rede associada agrave multicamada
Os tratamentos teacutermicos indicaram que as multicamadas produzidas eram
estaacuteveis ateacute em temperaturas acima das utilizadas no processo de litografia
Assim pudemos inferir que as alteraccedilotildees vistas em amostras de larguras
diferentes natildeo carregam artefatos oriundos de aquecimento
Produzimos a partir de litografia oacutetica com corrosatildeo uacutemida amostras de
diversas larguras
Constatamos que as curvas de MR dependem claramente da largura da
amostra e que a presenccedila das terminaccedilotildees que fazem os contatos eleacutetricos se
faz importante nas amostras mais estreitas
Sugerimos que as curvas de MR que apresentam melhor simetria em torno do
campo coercivo estatildeo associadas a rotaccedilotildees coerentes entre camadas
adjacentes (ou domiacutenios nas mesmas) o que indica que estas devem ter um
acoplamento AF mais intenso
Ao diminuir a largura da multicamada as camadas adjacentes de cobalto satildeo
forccediladas a ficar mais bem correlacionadas entre si suprimindo eventuais
desalinhamentos entre magnetizaccedilatildeo (total) da amostra e o campo aplicado
Essa correlaccedilatildeo pode ser resultado natildeo apenas da limitaccedilatildeo das possibilidades
89
de orientaccedilotildees a que os domiacutenios estatildeo sujeitos por conta da reduccedilatildeo da
largura da amostra mas tambeacutem devido ao aumento da relevacircncia das
interaccedilotildees magnetostaacuteticas nas bordas Infelizmente natildeo eacute possiacutevel
determinar qual desses fatores eacute o dominante
Alguns outros aspectos poderiam ser investigados Aleacutem de realizar as medidas em
baixa temperatura e em amostras com largura submicromeacutetricas (neste caso o
procedimento de preparaccedilatildeo da amostra deve ser outro) medidas em funccedilatildeo da frequecircncia a
fim de estudar a dinacircmica de paredes de domiacutenio Seria uacutetil tambeacutem o emprego de teacutecnicas
mais sofisticadas para imageamento dos domiacutenios tais como meacutetodos magneto-oacutepticos
Algumas modificaccedilotildees na estrutura da amostra poderiam ser interessantes para
ampliar o conhecimento em torno do tema tais como
Utilizar outras espessuras da camada de cobre para que se inicie o estudo de
uma condiccedilatildeo acoplamento diferente
Utilizar um nuacutemero impar de multicamadas ou intercalar camadas de
cobalto de espessuras diferentes de modo que natildeo fosse satisfeita a condiccedilatildeo
de voltagem nula no PHE
Empregar vaacutelvulas ou pseudo-vaacutelvulas de spin etc
90
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- Agradecimentos
- Lista de Figuras
- Lista de Tabelas
- Lista de Siacutembolos
- Resumo
- Abstract
- 1 - Introduccedilatildeo
- 2 - Aspectos Teoacutericos
-
- 21 ndash Magnetismo da mateacuteria
-
- 212 ndash Anisotropia Magneacutetica
- 213 ndash Magnetismo de Filmes Finos e Multicamadas
-
- 22 ndash Magnetorresistecircncia
-
- 221 ndash Magnetorresistecircncia Ordinaacuteria
- 222 ndash Magnetorresistecircncia Anisotroacutepica
- 223 ndash Magnetorresistecircncia Gigante
-
- 23 ndashEfeito Hall
-
- 231 Efeito Hall Planar (PHE)
-
- 3 ndash Apresentaccedilatildeo do Problema
-
- 31 ndash Confinamento Lateral das Multicamadas
- 32 ndash Multicamadas de CoCu
-
- 321 ndash Composiccedilatildeo
- 322 - Espessura da Camada natildeo Magneacutetica
- 323 - Espessura da Camada Magneacutetica
- 324 - Camada de Buffer
- 325 - Nuacutemero de Bicamadas
- 326 - Camada de Cobertura
-
- 33 ndash Estruturas para Estudo
-
- 4 ndash Aspectos Experimentais
-
- 41 - Confecccedilatildeo das Amostras
-
- 411 Limpeza
- 412 Pulverizaccedilatildeo Catoacutedica ou Sputtering
- 413 Conformaccedilatildeo da amostra
-
- 42 ndash Caracterizaccedilotildees
-
- 421 Caracterizaccedilatildeo por raios X
- 422 Magnetometria de Gradiente de Forccedila Alternada
- 423 Magnetotransporte
-
- 43 ndash Tratamento Teacutermico
-
- 5 ndash Resultados e Discussotildees - Parte I
-
- 51 ndash Reflectometria de raios X
- 52 ndash Difraccedilatildeo de raios X
- 53 ndash Magnetorresistecircncia e Magnetizaccedilatildeo
- 54 ndash Efeitos do Recozimento
- 55 ndash Medidas em Baixas Temperaturas
-
- 6 ndash Resultados e Discussatildeo - Parte II
-
- 61 ndash Dependecircncia da Resistecircncia
- 62 ndash Dependecircncia do Campo Coercivo
- 63 ndash Formato das Curvas de MR
-
- 7 ndash Conclusotildees e Perspectivas
- Referecircncias
-
