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PREVISÃO DE COMPORTAMENTO DE REATOR DE SÍNTESE DE AMÔNIA VIA REDE NEURONAL

Yamamoto, Carlos I. * ; Baba, Elaine H. * *; Nascimento, Cláudio A. 0.* *t

* Depto. Tecnologia Química, Setor de Tecnologia da UFPR, Cx.P. 19011 ,CEP 81531-970 ,CURITIBA, PR , BRASIL ** Laboratório de Simulação e Controle de Processos Químicos, DEQ-EPUSP, CX.P. 61548, CEP 05424-970, SÃO PAULO, SP, BRASIL

t Autor a quem a correspondência deve ser enviada.

RESUMO

Este trabalho reporta o emprego de redes neuronais na modelagem de reator de síntese de amônia. A rede empregada é a "feedforward" contendo uma única camada oculta, utilizando-se o algoritmo de "backpropagation" na fase de aprendizado. Verificou-se que o aumento do número de neurônios na camada oculta, apesar de mapear bem o conjunto de dados da fase de aprendizado, não melhorou a previsão em outras situações não pertencentes àquele conjunto. A modelagem via rede neuronal mostrou-se adequada na previsão dos perfis de temperatura e da produção de amônia, quando comparada com os resultados obtidos pela modelagem fenomenológica.

1. INTRODUÇÃO

Uma das técnicas de inteligência artificial que nos últimos anos tem mostrado grande desenvolvimento é a de redes neuronais. Na área de engenharia química só recentemente esta técnica começou a ser utilizada, notadamente em detecção e diagnóstico de falhas de processos químicos [Hoskins et alii (1988,1990); Venkatasubramanian et alii (1990); Watanabe et alii (1989)] e em modelagem e controle de processos químicos [Bhat et alii (1990); Bhat & McAvoy (1990); Ungar et alii (1990); Psichogios & Vngar (1991); Su & McAvoy(1992)].

A potencialidade do uso de redes neuronais em processos químicos é grande, pois a maioria deles apresenta fortes não-linearidades. A rede teria uma capacidade de "aprender" o que ocorre no processo. Desta forma, contornam-se as dificuldades inerentes à obtenção de um modelo fenomenológico representativo do processo. O sucesso de uma modelagem e controle de processo via rede neuronal, no entanto, depende fortemente do conhecimento das principais variáveis do processo, além de se ter uma base de dados de boa qualidade, ou seja, que contenha todas as informações importantes do processo e que o domínio desejado.

Uma das dificuldades no emprego de redes neuronais está ligada à estrutura da rede e à fase de aprendizado. Embora existam muitos tipos de redes neuronais, duas classes de rede são geralmente empregadas: a rede de múltiplas camadas, cuja informação segue uma única direção ("multilayer feedforward network"), e a rede recursiva ("recurrent network"). Estas duas classes de rede são mostradas respectivamente nas figuras IA e lB. A fase de aprendizado ou treinamento é geralmente realizada através do método de retropropagação ("backpropagation") que foi obtido do método de otimização do gradiente descendente. Esta metodologia foi basicamente consolidada por Rumelhardt & McClelland (1986). Freqüentemente, a fase de treinamento exige a apresentação do conjunto de dados à rede por milhares de vezes e, como em qualquer problema de otimização (que é o caso da fase de treinamento), a possibilidade de existência de mínimos locais é muito grande. Não existe até hoje algoritmo comprovadamente eficiente que assegure treinamento "ótimo".

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No presente trabalho é apresentado o estudo e aplicação de redes neuronais ao processo de produção de amônia. O reator industrial de síntese de amônia será aqui representado por um modelo fenomenológico.

x(l)

x(2)

x(q)

1 (bias)

camada de entrada

camada oculta

camada de saída

Figura IA - Rede de Múltiplas Camadas ( "Multilayer Feedforward Network" )

y(l)

y(2)

Y(P)

Figura 1B - Rede Recursiva ( "Recurrent Network" )

Figuras IA e IH - Esquema de tipos de redes neuronais

y(l)

2. PROCESSO DE SÍNTESE DE AMÔNIA E MODELAGEM FENOMENOLÓGICA

A síntese de amônia é realizada industrialmente em reatores catalíticos de leito fixo com catalisadores à base de ferro . A reação que descreve o processo é dada por:

N 2 + 3 H 2 ~ 2 NH 3

Existem vários tipos de reatores industriais utilizados no processo de síntese de amônia, e a diferença entre eles reside na forma de aproveitamento do calor ( trocadores de calor internos) e tipo de escoamento ( fluxo axial ou radial ). O processo escolhido neste trabalho utiliza um reator de fluxo axial com tubos internos de refrigeração (tipo TVA), apresentado por Murase et alii (1970), por se tratar de um reator clássico com modelo fenomenológico muito bem estabelecido. O modelo proposto por estes autores e aqui utilizado como sendo representativo da planta é o seguinte :

Balanço de massa dNN __ 2 =-R

dZ v (1)

( P pl.S P)

R = a K N2 H2 _ K NH, v I P 2 pl,S

NH, H2 (2)

(3)

Balanço de energia na corrente de alimentação do reator

(4)

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Balanço de energia no leito catalítico

dTr = _ US 1 (T _ T ) + (-MI)S2 R dZ WC r a WC v

pr pr (5)

o sistema de equações (1) a (5) representa o modelo matemático fenomenológico clássico p'ara o processo de obtenção de amônia num reator mostrado esquematicamente na figura 2 . A descrição com mais detalhes deste processo é mostrada em Murase et alii (1970).

leito catalítico

Figura 2 - Esquema de reator tipo TV A utilizado em síntese de amônia

3. MODELAGEM VIA REDES NEURONAIS

3.1 - Estrutura da Rede Neuronal

A rede neuronal utilizada na modelagem e simulação do processo de síntese da amônia é a "feedforward network" ( figura IA ). Nesta rede os neurônios de uma camada são conectados a todos os neurônios da camada seguinte. Cada informação que sai de um neurônio de uma camada (i) é ponderada por um dado peso ( Wij ) e enviada a todos os neurônios da camada seguinte 0). A convergência da rede neuronal está ligada à melhor escolha possível do conjunto de pesos W. A rede escolhida possui três camadas : a camada de entrada de dados, a camada oculta ("hidden layer") e a camada de saída. A camada de entrada não efetua nenhum processamento. A fim de diminuir as dificuldades de convergência, todos os dados do conjunto de aprendizagem são normalizados entre zero e um. Além dos dados de entrada, alimentamos também um valor de referência ("bias") à rede.

A relação entre a entrada e a saída dos neurônios é dada por uma função do tipo :

1 f(a)- --

1 + e-a (6)

A figura 3 apresenta um neurônio de uma camada j da estrutura da rede. Todas as variáveis de entrada Xi são ponderadas com um valor Wij e somadas, conforme a equação (7) :

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n S . = L:W .. x.+W I ·

J i=1 1,J I n+ ,J (7)

A saída do neurônio, Oj , é então calculada à partir da expressão :

(8)

Xl W lj

W nj X

n

1 W n+1j

(bias)

Figura 3 - Representação de um neurônio j da estrutura da rede

o sistema "aprende" a partir de uma adaptação dos pesos, de forma a minimizar o quadrado da diferença entre os valores experimentais e os calculados pela rede neuronal (Eq.9 ) .

(9)

No presente trabalho os "dados experimentais" foram gerados através de um modelo matemático, de maneira que podemos considerá-los precisos. Utilizou-se então o critério dado pela equação (9) . Outros critérios foram propostos recentemente na literatura como os dados por Pollard et alii. (1992), onde a função objetivo seria menos sensível a dados com erros grosseiros.

3.2 - Algoritmo de Treinamento de Redes Neuronais

Pelas figuras 1 A e 1 B podemos verificar que para se obter o conjunto de pesos (W) é preciso se ter, antes de mais nada, um conjunto de dados formado por subconjuntos de pares entrada/saída do processo ("learning set"), que deve ser montado de tal forma que se contemplem todas as informações relevantes do processo. Em particular, tal conjunto foi obtido a partir do modelo fenomenológico do processo descrito anteriormente, na falta de dados oriundos de uma unidade industrial. Tendo esse conjunto de dados, utiliza-se um algoritmo de otimização a fim de se obter o conjunto de pesos que satisfaça um critério dado, por exemplo, pela equação (9).

O algoritmo mais utilizado para determinar o conjunto de pesos ( W ) é o "backpropagation", que é uma derivação do gradiente descendente ( Rumelhart & McClelland, 1986 ). Este é obtido a partir da minimização do resíduo quadrático ( E ) com respeito a Wij . Desta forma, o gradiente 8E/8Wij pode ser calculado e, conseqüentemente, a direção a ser seguida no processo de minimização do resíduo.

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A diferença entre o método do gradiente descendente e o "backpropagation" é que este último usa apenas um subconjunto de dados entrada/saída de cada vez, enquanto que o método do gradiente tradicional emprega todos os dados do conjunto de aprendizado. Desta forma, a variação dos pesos a cada iteração é dada por:

~ W~m) = n f'(S )(y(m) _ O(m) )O(m) J,k '( k k k J (lO)

para a camada de saída, e :

(11)

para a camada oculta ("hidden layer") .

o procedimento de ajuste dos pesos é feito da seguinte maneira : primeiro são ajustados os pesos entre a camada oculta e a de saída ( Wj,k ) e depois os pesos entre a camada de entrada de dados e a oculta ( WiJ ). Isto é feito para cada apresentação dos pontos experimentais.

Neste trabalho utilizou-se uma variante deste método, na qual ocorre uma mudança dinâmica do fator 11 de acordo com o desempenho da função resíduo E . Se o resíduo diminui após um certo número consecutivo de apresentações ( 3 apresentações ), ocorre um aumento do fator 11 de certo percentual ( + 1 % ). Se o resíduo aumenta uma única vez o fator 11 é desacelerado ( - 1 % ). O número de apresentações consecutivas e o percentual de aumento ou diminuição do fator 11 são parâmetros escolhidos de forma arbitrária.

Uma vez determinado o conjunto de pesos (W) que minimiza o resíduo (E), para simular o processo basta multiplicar um conjunto de dados de entrada qualquer pelos respectivos pesos, respeitando a estrutura da rede, e obter o conjunto de resultados após a camada de saída da rede.

4. RESULTADOS E DISCUSSÃO

o conjunto de dados fornecido para a fase de aprendizado foi gerado pelo modelo fenomenológico a partir de um "projeto de experimentos" fatorial completo, tendo como variáveis vazão e temperatura de alimentação e pressão de operação. O intervalo de cada uma dessas variáveis é :

Vazão de alimentação (N2 + H2 + NH3 ) : 25000 a 27500 kglh Temperatura de alimentação : 245 a 285°C Pressão de operação : 275 a 300 atm.

A tabela 1 apresenta os valores das condições operacionais referentes ao projeto fatorial (2U onde u = 3 ).

O conjunto de dados de aprendizado da rede foi composto por oito pares entrada/saída, cada um contendo como entrada as vazões mássicas de nitrogênio, hidrogênio e

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amônia, a pressão e temperatura de operação e, como saída as vazões mássicas dos reagentes e produtos e 10 temperaturas ao longo do reator.

Tabela 1 - Valores das condições operacionais que geraram o conjunto de dados para o aprendizado da rede

PONTO W (kglh) P (atm) T~ eC) 1 25000 275 245 2 27500 275 245 3 27500 300 245 4 25000 300 245 5 25000 275 285 6 27500 275 285 7 27500 300 285 8 25000 300 285

Foram testadas redes contendo de 2 a 30 neurônios na camada oculta. Utilizou-se o "backpropagation" com valor do fator 11 constante entre 0,01 e 10. As figuras 4A e 4B mostram, respectivamente, o valor do resíduo definido pela equação (9) em função do número de neurônios e do fator 11 , ( 0,5 e 5 constantes), após 7000 apresentações.

0,035 _ 0,03

I:;a;;:l 0,025 --co 0,02

"ª 0,015 'fii ~ 0,01

0,005

2 6 10 14 18 22 26 30

Número de neurônios na camada oculta

Figura 4A - 11 = 0,5

2 6 10 14 18 22 26 30

Número de neurônios na camada oculta

Figura 4B - 11 = 5

Figuras 4A e 4B - Resíduo após 7000 apresentações. Fator de amortecimento (11) contante.

Em geral, na literatura são recomendados valores de 11 menores que 1 ( Jacobs, (1988) ), mas tem-se observado que isto não pode ser considerado como uma regra. Este fato é mais bem observado quando se utiliza o algoritmo com 11 variável ( figura 5 ). O valor inicial de 11 foi de 0,01 e após cerca de 1000 apresentações já atingia valor de 10 ( limite máximo arbitrado). Nesta mesma figura é dado o valor do resíduo (E) em função do número de apresentações.

Os perfis de temperatura do reator previstos em condições não pertencentes ao conjunto de dados da fase de aprendizado são mostrados na figura 6 ( interpolação) e na figura 7 ( extrapolação ). Em ambos os casos os resultados são bastante satisfatórios.

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100 ' .. , ........ _ .. -------- ..... 10 , , . , , , . " , 10 . . 8 ;~ . - .

~ . 6 -= 11 = 't:S 0,1 4 '. --resíduo ~

~ ···_·eta

0,01 2

. . 0,001 O

100 1100 2100 3100 4100 5100 6100

NÚMERO DE APRESENTAçóES

Figura 5 - Fator de amortecimento (11) e resíduo (E) em função do número de apresentações. 10 neurônios na camada oculta

A maior discrepância é observada na previsão da produção de amônia, onde o desvio dos resultados em condições de interpolação e extrapolação são maiores que os do perfil de temperatura. Na figura 8 são apresentados esses resultados. Um aumento no número de neurônios na camada oculta não melhora a previsão na produção de amônia. Este problema é discutido por Pollard et alii (1992), onde é mostrado através de experimentos numéricos que um maior número de neurônios na camada oculta pode mapear melhor os dados da fase de aprendizado, mas pode piorar a previsão. Este fato foi também alertado por Su et alii (1992), onde um aumento excessivo de neurônios ocasionaria um sobreajuste ("overfitting"). A comparação da previsão de produção de amônia obtida por redes contendo 1 O e 30 neurônios na camada oculta com dados "reais" é apresentada na tabela 2, mostrando na maioria dos casos uma piora com redes com maior número de neurônios.

600

S50 /--~----<:r-_

500 g 450

/ --G--_ -o-/ - ----()

f 400

~ 350 8,300 5 250

E-o 200 150 100

o

--Taexp - - -Trexp

• TaRN o TrRN

2 3 4

Posiçilo no Leito (m)

Figura 6 - Perfil de temperaturas (interpolação)

5

W = 26250 kg!h; P = 285 atm ; Ta = 285°C

·54·

600

550

6 500 '-' 450 f 400

~ 350 X, 300 e 250 41

f-o 200 150 100

o

.... e----(7- __ ..<::'>. ", '7- __ -€>-

/'" ---e

--Taexp

- - -Trexp

• TaRN

o TrRN

1 2 3

Posição no Leito (m)

4 5

Figura 7 • Perfil de temperaturas (extrapolação) W = 28500 kg!h ; P = 287,5 atm ; Ta = 265°C

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-) 8000 • Aprendizado - O Interpolado

.~ -. Â EnrapoIado cO;

cC) c 7500

--y=x

e e = = ~ ~

"'O C

= ~ "'0"'0 '... ~ 7000 eIS a.. foi} = ~ .... "'O~ C) 1= ~ 6500 >

6500 7000 7500 8000

Vazão de saída de amônia (kglh) ( experimental)

Figura 8 - Comparação entre os valores "experimentais" e os estimados pela rede com 10 neurônios na camada oculta.

Tabela 2 - Previsão da produção de amônia (kglh) com rede neuronal contendo 10 e 30 neurônios na camada oculta. Condições de operação fora do domínio fornecido na fase de aprendizado (extrapolação) . NR - número de neurônios na camada oculta.

Valor "real" Previsão com NR = 10 Previsão com NH = 30 6985 6931 6950 6858 6925 6997 7345 7302 7277 7439 7474 7488 6557 6531 6508 7793 7770 7734

5. CONCLUSÕES

A modelagem de processos químicos via rede neuronal tem apresentado um grande desenvolvimento nestes últimos anos. A previsão do comportamento da produção de amônia via rede neuronal apresentou bons resultados quando comparados com os dados "reais". Um aumento do número de neurônios na camada oculta, apesar de representar bem os dados do conjunto de aprendizado, piorou a previsão em condições não pertencentes àquele conjunto, mostrando que é necessário evitar possíveis problemas de sobreajuste ("overfitting").

Uma grande vantagem de uma rede neuronal treinada é a velocidade com que se consegue simular o processo, podendo ser efetuada mesmo em microcomputadores de baixa capacidade de cálculo. Em contrapartida, a etapa de treinamento da rede pode ser um processo demorado, exigindo assim equipamentos de maior porte.

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6. NOTAÇÃO

a - Atividade catalítica CPa - Calor específico do gás de alimentação no trocador de calor CPr - Calor específico da mistura reagente no leito catalítico E - Desvio quadrado entre dados experimentais e calculados Ei - Energias de ativação f - Função sigma ( eq. 6 ) Ki - Constantes de velocidade de reação ki - Constantes da equação de Arrhenius (eq. 3 ) n - Número de variáveis de entrada NR - Número de neurônios na camada oculta NN2 - Vazão mássica de nitrogênio Oj - Saída do neurônio j da camada de cálculo Ok - Saída do neurônio k da camada de saída p - Número de variáveis de saída da rede neuronal PH2 - Pressão parcial de hidrogênio PN2 - Pressão parcial de nitrogênio PNH3 - Pressão parcial de amônia q - Número de variáveis de entrada da rede r - Número de pares entrada/saída do conjunto de aprendizado Rv - Velocidade de reação R - Constante universal dos gases SI - Área de transferência de calor por unidade de comprimento S2 - Área transversal do reator catalítico Sj - Soma ponderada das entradas de um neurônio Tr - Temperatura do gás no leito catalítico Ta - Temperatura do gás no tubo trocador de calor U - Coeficiente global de troca térmica Wij - Peso da variável i , neurônio j W - Vazão mássica global W - Conjunto dos pesos da rede Xi - Variável normalizada de entrada da rede neuronal yk - Variável k normalizada da saída da rede neuronal Z - Distância axial

Gregos

a - Variável da função sigma 11 - Fator de amortecimento e/ou aceleração LlH - Calor de reação

Superscrito

m - Ponto do learning set u - Potência do "projeto de experimentos"

Derivada primeira

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7. REFERÊNCIAS BffiLIOGRÁFICAS

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Jacobs, R A Increased rates of convergence through learning rate adaptation , Neural Networks, v. 1, p. 295-307 , 1988

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