caracterização de um espectrômetro gama de baixo fundo...
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UNIVERSIDADE ESTADUAL DE SANTA CRUZ - UESC
Departamento de Ciências Exatas e Técnologicas – DCET
Programa de Pós-Graduação em Física
Diango M. Montalván Olivares
Caracterização de um espectrômetro gama de baixo fundo para a
determinação de urânio e tório em amostras ambientais sólidas
Ilhéus - Bahia
2016
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Diango M. Montalván Olivares
Caracterização do espectrómetro gama de baixo fundo para a
determinação de urânio e tório em amostras ambientais sólidas
Dissetação apresentada ao Programa de Pós-Graduação
em Física, Universidade Estadual de Santa Cruz, para
obteção do grau de Mestre em Física
Área de concentração: Física
Orientador: Prof. Dr. Fermin G. Velasco
Profa. Dra. Maria V. M. Guevara
Ilhéus - Bahia
2016
O48 Olivares, Diango M. Montalván. Caracterização de um espectrômetro gama de baixo fundo para a determinação de urânio e tório em amostras ambientais sólidas / Diango M. Montalván Olivares. – Ilhéus, BA: UESC, 2016. 108 f. : il. ; anexos.
Orientador: Fermin G. Velasco. Dissertação (Mestrado) – Universidade Esta- dual de Santa Cruz. Programa de Pós-Graduação em Física. Inclui referências. 1. Espectrometria de raio gama. 2. Detectores. I. Título. CDD 537.5
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“La vida sería mucho más agradable si uno pudiera llevarse a donde quiera que fuera,
los sabores y olores de la casa materna”
Laura Esquível
A minha mãe e meu pai por seu amor incondicional. A todas essas pessoas
que, mesmo estando longe geograficamente,
não deixaram nem um minuto
de estar ao meu lado.
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Agradecimentos O escritor estadounidense William A. Ward numa ocasião escreveu: “O professor
medíocre diz, o bom professor explica, o professor superior demostra, mas só um grande
professor é capaz de inspirar”. Sou muito afortunado por ter tido a oportunidade não só de
conhecer, mas também de trabalhar com uma grande professora. Uma pessoa excepcional,
com um grande sentido da ética e de compromisso com o trabalho. Se hoje sou melhor físico
nuclear, melhor profissional e até melhor ser humano, devo tudo a você Professora Vicky.
Obrigado pela paciência que teve conmigo, pela constância, por me ensinar o valor da física
experimental, pelos conselhos que me deu e que levarei sempre comigo. Trabalhar com você
tem sido e será sempre uma experiência imensamente enriquecedora.
Quero agradecer também ao professor Fermin por todo o apoio não só no plano
profissional, mas também no pessoal. Obrigado por estar sempre ai, disposto a nos ajudar.
Agradeço a você, a Ivonne e a Clarita me fazer sentir parte dessa maravilhosa família, por
deixar as portas de sua casa abertas para mim. Diz Calderón de la Barca que é parentesco sem
laços de sangue, prova de uma amizade verdadeira. Dessa forma me sinto com relação a
vocês, os considero parte da minha família. Saiban que sempre poderão contar comigo.
Um agradecimento muito, muito especial para duas pessoas extraordinárias, dois
seres fora de este mundo, dois anjos com uma única missão “irradiar felicidade”: Agnes e
Anderson. Obrigado pelos abraços reconfortantes, pelas conversas sempre otimistas e
principalmente por todo esse carinho que recebi de vocês.
Agradeço a toda a equipe de trabalho do CPqCTR. Ao professor Félix por sua ajuda
com o MCNPX e por esse impulso inicial. Ao professor Luzardo pela sua dispossição para me
ajudar. A Karla, Jesser, Isa, Keyla, Maria, Leandro e Filippe, por dizer sempre “Sim” quando
precisei da ajuda de vocês.
Joseph Joubert disse: “Ensinar é aprender duas vezes” e por isso quero agradecer a
Matheus, Evelin e Anderson, não só por sua contribuição direita ao projeto, mas também pelo
desafio que foi partilhar meus conhecimentos com vocês. Desejo que o tempo que passamos
junto tenha sido para vocês tão proveitoso quanto o foi para mim.
A minhas três “meninas preferidas”: Danaisis, Dania e Gisell pela aventura que tem
sido partilhar esta experiência com vocês, obrigado por me consentir. Agradeço também a
Johana, Dailer e Orestes, pelo tempo que passamos juntos, pela amizade que surgiu e que
espero se mantenha.
A todo o corpo docente e os funcionários de PROFISCA, principalmente ao
professor Dr. Arturo R. Samana por todo seu apoio incondicional.
A FAPESB pelo apoio financiero a este projeto.
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Caracterização de um espectrômetro gama de baixo fundo para a determinação
de urânio e tório em amostras ambientais sólidas
Autor: Diango M. Montalván Olivares
Orientador: Dr. Fermin G. Velasco
Dra. Maria V. M. Guevara
Resumo
Neste trabalho é desenvolvida uma metodologia teórica-experimental para a análise
quantitativa de amostras ambientais, utilizando o Método Absoluto para a geometria de fonte
extensa. As medidas foram feitas utilizando um sistema de baixo fundo com detector
semicondutor de Ge (HPGe) coaxial tipo p com eficiência relativa de 25%. As eficiências do
fotopico para diferentes distâncias fonte-detector foram medidas entre 53-1408 keV usando
fontes de calibraçãocom atividades bem conhecidas. Combinando medições experimentais e
valores de eficiência, obtidos via simulação por Monte Carlo, foram ajustados os valores dos
parâmetros nominais do detector. Diferenças percentuais da ordem de 1% foram achadas entre
os dados experimentais e os simulados. Curvas de eficiência do pico para distâncias onde não
se determinaram dados experimentais foram obtidas por simulação depois de ter ajustado o
volume ativo do detector no MCNPX. A curva de eficiência para fontes volumétricas foi
determinada utilizando o método de transferência de eficiência e considerando as correções
por ângulo sólido e por auto-absorção dos raios gama dentro da amostra. Os coeficientes de
auto-absorção para ambas as amostras analisadas foram determinados a partir das curvas
experimentais de transmissão. A relação entre o coeficiente de transmissão (I/I0) e a densidade
foi estimada via simulação, o qual permitiu achar a densidade das amostras utilizando os
valores experimentais do coeficiente de transmissão. Como caso de estudo foram
determinadas as concentrações (ppm) de 238
U e 232
Th em duas amostras de sedimento da
região de Caetité com um erro relativo de um 5%.
Palavras-chaves: Espectrometria Gama, detector HPGe, eficiência, MCNPX, determinação de 238
U e 232
Th.
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Characterization of a low background gamma-ray spectrometer for the
determination of uranium and thorium in environmental solid samples
Author: Diango M. Montalván Olivares
Tutors: Dr. Fermin G. Velasco
Dra. Maria V. M. Guevara
Abstract
The present work is a theoretical-experimental methodology for quantitative analysis in
environmental sample by using the absolute method for extended source. Measurements were
carried out with a shielded coaxial p-type Ge semiconductor gamma-ray detector with 25%
relative efficiency. The full-energy peak efficiencies for different source-detector distances
were measured in the 53-1408 keV energy range by using calibrated point sources with
known activities. Precisely measured data and Monte Carlo calculations were combined to
optimize the detector´s parameter. A mean percentage difference about 1% between simulated
and experimental efficiency values was obtained. Full-energy peak efficiency curves for
distances, where no experimental data were determinate, were obtained by simulation after
the adjustment of active volume of the detector. The efficiency curve for volumetric samples
was determined by using the transfer efficiency method, which takes into account solid-angle
calculation and gamma-ray self-attenuation correction. The transmission curves for both
samples were measured; as a result, the corresponding self-attenuation correction factors were
obtained. The dependence of the transmission coefficient (I/I0) on the sample density was
obtained by Monte Carlo calculations, which allowed to estimate the samples density by using
experimental data. Finally, concentrations of the radioactive elements 238
U and 232
Th were
determined, with relative errors about 5%, on two sediments samples taken from Caetité
region.
Key words: Gamma-ray Spectrometry, HPGe detector´s efficiency, Monte Carlo calculations
(MCNPX), 238
U and 232
Th determination.
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Lista de Figuras
Figura 1.1: Séries de decaimento radioativo. Série de decaimento do 238
U (superior). Série do
232Th (inferior) (tomada de Ribeiro, 2010). ......................................................... 25
Figura 1.2: Respresentação esquemática do ângulo sólido. .................................................... 31
Figura 1.3: Diferença de ângulo sólido entre a configuração de fonte pontual e fonte extensa
.......................................................................................................................................... 32
Figura 1.4: Energia dos fótons espalhados em função do ângulo de espalhamento ............... 34
Figura 1.5: Esquema de decaimento que mostra a emissão de fótons em cascata (γ1 e γ2) .... 35
Figura 2.1: Interior da câmara de baixo fundo. ....................................................................... 39
Figura 2.2: a) Conjunto de fontes utilizado na calibração de energia. b) Representação
esquemática da geometría da fonte pontual. ..................................................................... 41
Figura 2.3: Representação dos pontos utilizados no cálculo do FWHM de um fotopico. ...... 43
Figura 2.4: Suportes para fontes de calibração. a) Suporte fixo à fonte de 155
Eu/22
Na. b)
Suporte universal com pinças adaptado com escala milimétrica........................... 45
Figura 2.5: Imagem tomográfica do detector. ......................................................................... 46
Figura 2.6: Modelo do detector HPGe simulado no MCNPX v. 2.6c. 1) Ampliação da zona
superior, mostra a camada morta e a janela IR. 2) Ampliação da zona do bore
hole, mostra a camada morta interna. .................................................................... 47
Figura 2.7: Espectros de 152
Eu obtidos experimentalmente e via simulação (MC). ............... 48
Figura 2.8: Representação do experimento de transmissão. ................................................... 49
Figura 2.9: Posicionamento da fonte para o experimento de transmissão (Vista superior).
a) Incidência normal (90º). b) Incidência a 45°. .................................................... 50
Figura 2.10: Esquema do experimento de transmissão utilizado para a determinação da
espessura da camada morta. ................................................................................ 50
Figura 2.11: Geometria com fonte volumétrica (cilindro amarelo) colocada a 5 cm do
detector. Mostra-se também o cristal de germânio (cilindro verde). .................. 52
Figura 2.12: Localização de Caetité no estado de Bahia......................................................... 55
8
Figura 2.13: Sitios de coleção das amostras: AM01 (estrela) e AM02 (quadrado). ............... 56
Figura 2.14: Estabelecimento do equilíbrio secular entre o 222
Rn (T1/2=3,8 dias) e o 226
Ra ... 57
Figura 3.1: a) Curva de calibração de energía. b) Resíduos. ................................................... 58
Figura 3.2: Espectro experimental do 60
Co, mostrando o cálculo do fator de conversão (r). . 60
Figura 3.3: Espectro experimental do 60
Co, mostrando a determinação da razão
Pico/Compton (P/C). ............................................................................................. 60
Figura 3.4: Espectros experimentais de 133
Ba e 155
Eu/22
Na a 15 e 20 cm do detector. ........... 61
Figura 3.5: Curvas experimentais de eficiência do pico no intervalo energético 53-1408 keV,
para diferentes distâncias fonte-detector. .............................................................. 62
Figura 3.6: a) Comparação entre as curvas de eficiência experimental e simulada utilizando
os valores nominais do detector. b) Diferença percentual entre ambos os valores
de eficiência. .......................................................................................................... 63
Figura 3.7: Fração de energia depositada na camada morta (t= 0,59 mm)
para as quatro configurações estudadas. ................................................................ 64
Figura 3.8: Espectros obtidos para uma fonte de 241
Am durante o experimento de transmissão
à distância de 25 cm do detector. ........................................................................... 65
Figura 3.9: Ajuste da espessura da camada morta a partir dos resultados da simulação (MC).
.......................................................................................................................................... 66
Figura 3.10: Comparação entre as curvas de eficiência experimental e simulada (valor
ajustado da camada morta t=0.874 mm). ............................................................ 67
Figura 3.11: Comparação entre os valores de eficiência experimental e as simuladas
utilizando os parâmetros do fabricante e os parâmetros ajustados neste trabalho.
............................................................................................................................. 68
Figura 3.12: Difereças percentuais entre as eficiências simuladas e experimentais para a linha
de 137
Cs para 10, 15, 20 e 25 cm. ........................................................................ 70
Figura 3.13: Ajuste da curva de eficiência. a) Ajuste polinomial logarítmico (53-1408 keV).
b) Ajuste linear para energias acima dos 200 keV. ............................................. 72
Figura 3.14: Curva de eficiência para amostras volumétricas ................................................ 73
9
Figura 3.15: Estimativa da densidade a partir da variação do coeficiente de transmissão
(--- Valor experimental para amostra 1, --- Valor experimental para amostra 2).
............................................................................................................................. 74
Figura 3.16: Curvas experimentais de atenuação para as amostras estudadas. ....................... 75
Figura 3.17: Espectro medido do fundo radioativo natural. .................................................... 77
Figura 3.18: Espectro medido da amostra AM01. a) Energias abaixo de 400 keV
b) Energias acima de 400 keV. ............................................................................ 79
Figura 3.19: Espectro medido da amostra AM02. a) Energias abaixo de 400 keV
b) Energias acima de 400 keV. ............................................................................ 80
Figura 3.20: Comparação dos níveis de atividade entre as amostas analisadas. ..................... 81
10
Lista de Tabelas Tabela 1.1: Linhas gama reportadas na literatura para a quantificação de
238U e
232Th.......... 30
Tabela 2.1: Linhas características das fontes utilizadas na calibração de energía. .................. 41
Tabela 2.2: Atividades e meia-vida das fontes utilizadas na calibração em eficiência. .......... 44
Tabela 2.3: Parâmetros geométricos do detector HPGe reportados pelo fabricante. .............. 47
Tabela 2.4: Dados utilizados no cálculo da camada morta externa pelo método experimental.
.......................................................................................................................................... 51
Tabela 2.5: Valores de concentração dos elementos no material de referência RM 8704. ..... 53
Tabela 3.1: Valores de resolução (FWHM) para diferentes linhas gama no intervalo 53-1408
keV. .................................................................................................................................. 59
Tabela 3.2: Atividades corrigidas das fontes utilizadas para a calibração em eficiência (d = 25
cm). ................................................................................................................................... 62
Tabela 3.3: Valor do NSI para a espessura da camada morta externa. .................................... 69
Tabela 3.4: Comparação entre ângulos sólidos. ...................................................................... 71
Tabela 3.5: Coeficientes dos polinômios de ajuste das curvas de eficiência........................... 73
Tabela 3.6: Valores ajustados da densidade para cada amostra. ............................................. 75
Tabela 3.7: Fator de auto-absorção das amostras no intervalo energético estudado ............... 76
Tabela 3.8: Linhas gama encontradas no espectro de fundo. .................................................. 77
Tabela 3.9: Valores (MDA) para as principais linhas gama dos radionuclídeos das cadeias
radioativas naturais. .......................................................................................................... 78
Tabela 3.10: Concentrações (ppm) de 238
U e 232
Th nas amostras analisadas. ......................... 81
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SUMÁRIO
Introdução ........................................................................................................ 13
OBJETIVO GERAL ........................................................................................................................... 17
OBJETIVOS ESPECÍFICOS ................................................................................................................. 17
Estado da Arte ................................................................................................. 19
Capítulo 1: Fundamentação Teórica ......................................................... 24
1.1. RADIOATIVIDADE NATURAL ........................................................................................................... 24
1.2 FUNDO RADIOATIVO NATURAL. ...................................................................................................... 26
1.3 ATIVIDADE MÍNIMA DETECTÁVEL E LIMITE DE DETECÇÃO. ............................................................. 27
1.4 CONSIDERAÇÕES GERAIS PARA A PREPARAÇÃO DE AMOSTRAS PARA ESTUDOS AMBIENTAIS. ............. 28
1.5 DETERMINAÇÃO DA ATIVIDADE EM AMOSTRAS VOLUMÉTRICAS. ..................................................... 29
1.5.1 DETERMINAÇÃO DA ATIVIDADE UTILIZANDO O MÉTODO ABSOLUTO. ........................................ 29
1.6 DETERMINAÇÃO DA EFICIÊNCIA EM FONTES EXTENSAS. .................................................................. 30
1.6.1 ÂNGULO SÓLIDO ................................................................................................................. 30
1.6.2 EFEITO DE AUTO-ABSORÇÃO. ............................................................................................... 32
1.6.3 RETROESPALHAMENTO. ....................................................................................................... 33
1.6.4 EMPILHAMENTO. ................................................................................................................. 34
1.6.5 EFEITO SOMA. ..................................................................................................................... 35
1.7 SIMULAÇÃO POR MONTE CARLOS. CÓDIGO MCNP. ....................................................................... 36
Capítulo 2: Materiais e Métodos ................................................................. 39
2.1 DESCRIPÇÃO DO SISTEMA ESPECTROMÉTRICO DE MEDIÇÃO. ........................................................... 39
2.2 CALIBRAÇÃO DO SISTEMA ESPECTROMÉTRICO. .............................................................................. 40
2.2.1 CALIBRAÇÃO EM ENERGIA E RESOLUÇÃO DO SISTEMA. ............................................................ 40
2.2.2 CALIBRAÇÃO EM EFICIÊNCIA. ............................................................................................... 43
2.3 DESCRIPÇÃO DO MODELO DO DETECTOR NO MCNPX..................................................................... 46
2.3.1 ESTIMATIVA POR SIMULAÇÃO DA CURVA DE EFICIÊNCIA DO FOTOPICO. ..................................... 48
2.4 ESTIMATIVA DO VOLUME ATIVO DO DETECTOR. ............................................................................. 49
2.5 TRANSFERÊNCIA DA EFICIÊNCIA PARA AMOSTRAS VOLUMÉTRICAS. ................................................ 52
2.6 DETERMINAÇÃO DA ATIVIDADE EM AMOSTRAS VOLUMÉTRICAS. ..................................................... 55
2.6.1 COLEÇÃO E PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS. ............................................................................. 55
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Capítulo 3: Resultados e Discussão ......................................................... 58
3.1 CALIBRAÇÃO DE ENERGIA E RESOLUÇÃO DO SISTEMA ESPECTROMÉTRICO. ..................................... 58
3.2 CALIBRAÇÃO EM EFICIÊNCIA DO SISTEMA ESPECTROMÉTRICO. ...................................................... 61
3.2.1 DETERMINAÇÃO DA EFICIÊNCIA USANDO MONTE CARLO. ....................................................... 63
3.3 DETERMINAÇÃO DOS PARÂMETROS NOMINAIS DO DETECTOR. ......................................................... 64
3.3.1 DETERMINAÇÃO EXPERIMENTAL DA ESPESSURA DA CAMADA MORTA. ...................................... 65
3.3.2 ESTIMATIVA DA ESPESSURA DA CAMADA MORTA VIA SIMULAÇÃO POR MONTE CARLO. .............. 66
3.4 DETERMINAÇÃO DA EFICIÊNCIA PARA AMOSTRAS VOLUMÉTRICAS. ................................................. 69
3.4.1 ESTIMATIVA DO ÂNGULO SÓLIDO. ......................................................................................... 69
3.4.2 CORREÇÃO POR AUTO-ABSORÇÃO NAS AMOSTRAS VOLUMÉTRICAS. ......................................... 74
3.5 DETERMINAÇÃO DA ATIVIDADE MÍNIMA DETECTÁVEL PARA O SISTEMA DE DETECÇÃO..................... 76
3.6 DETERMINAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO PARA DUAS AMOSTRAS DE CAITETÉ. ...................................... 78
Conclusões ...................................................................................................... 83
Recomendações ............................................................................................. 84
Referências bibliográficas ........................................................................... 85
ANEXO A: ESQUEMAS DE DECAIMENTO DAS FONTES UTILIZADAS .................. 94
ANEXO B: FOLHA TÉCNICA DO DETECTOR GC2518 ...................................... 98
ANEXO C: FOLHA TÉCNICA DA CÂMARA DE BAIXO FUNDO MODELO 747. .... 100
ANEXO D: CERTIFICADO DO MATERIAL DE REFERÊNCIA RM8704 ............... 103
ANEXO E: RESULTADO DA ANÁLISE POR FRX .............................................. 108
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Introdução
A poluição por metais tóxicos e radioativos representa um dos problemas ambientais
mais sensíveis para a saúde pública na atualidade. Trabalhos de avaliação e monitoramento
dos níveis de contaminação por estes elementos, nos diversos compartimentos ambientais, são
de extrema importância para a redução dos riscos à saúde de uma população, principalmente,
na região de influência das jazidas. Por outro lado, estes trabalhos refletem em longo prazo
no controle de custos por remediação do impacto ambiental, em áreas econômicas importantes
das indústrias extrativas e de transformação em geral.
Porém, as fontes de radiação mais comuns, às quais os seres humanos são expostos,
provêm da radioatividade natural e da interação dos raios cósmicos na atmosfera. A
radioatividade natural, presente em quase todos os materiais geológicos, tem sua origem nas
cadeias radioativas naturais, principalmente do 238
U e 232
Th. Devido à própria atividade
humana, que modifica de maneira continuada o ambiente natural, se faz necessário o
constante monitoramento dos radionuclídeos naturais, pois eles fazem parte do fundo
radioativo natural e contribuem em 85% para a dose anual de exposição que a população
mundial recebe (SANTAWAMAITRE et al., 2014).
Na quantificação e identificação dos radionuclídeos naturais são utilizadas diversas
técnicas analíticas, entre as mais importantes: espectrometria alfa, espectrometria gama,
espectrometria de massa, fluorescência de raios X (FRX), análise por ativação neutrônica
(AAN), e em alguns casos, como o do 210
Pb, espectrometria beta. A maioria destas técnicas
precisa de minuciosos procedimentos de processamento de amostras, que além de aumentar os
custos da pesquisa, destroem as amostras originais e aumentam o tempo até obter o resultado
final. Porém, a espectrometria gama é uma técnica rápida, multielementar, não destrutiva e
geralmente não precisa de tratamentos químicos complexos para ser aplicada. Por outro lado,
quando combinada com técnicas de baixo fundo, possibilita diminuir os limiares de detecção,
viabilizando o estudo de amostras com baixos conteúdos de radionuclídeos artificiais e
naturais.
Ao redor do mundo são dissímeis as pesquisas ambientais que utilizam a
espectrometria gama de baixo fundo para quantificar as concentrações dos radionuclídeos
descendentes das séries radiativas do 238
U e 232
Th. Estudos em regiões de: Irã (ABDI et al.,
2009), Cuba (RODRÍGUEZ, 2011; RUIZ, 2011), Grécia (PAPAEFTHYMIOU et al., 2011),
China (WANG et al., 2012), Qatar (AL-SULAITI et al., 2012), Espanha (CHARRO et al.,
2013), Índia (BABAI et al., 2013), Jordânia (SALEH; SHAYEB, 2014), África do Sul (MADI
et al., 2014), Tailândia (SANTAWAMAITRE et al., 2014), Turquia (KAYNAR et al., 2014),
Estados Unidos (HANNAN et al., 2015), Itália (GUIDOTTI et al., 2015) e México (GASO et
al., 2015) só para citar alguns, constituem uma prova do grande alcance e da atualidade deste
tipo de estudo.
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No Brasil, segundo a literatura consultada, a tendência é utilizar a espectrometria
gama, nos estudos ambientais, como técnica complementar e não como técnica principal.
Bezerra et al. (2014) realiza um estudo de solo na região de Pedra (Pernambuco) com o
objetivo de avaliar os riscos potenciais de contaminação e os níveis de toxicidade na área
agrícola. Nesse trabalho são reportadas as concentrações de metais pesados (As, Zn, Co, Cr e
Ba) em 23 amostras de solo, primeiramente ativadas com nêutrons e posteriormente
analisadas por espectrometria gama de alta resolução. O estudo mostrou que o nível de bário
contido nas amostras, encontrava-se acima do permitido pelo Conselho Nacional de Meio
Ambiente (CONAMA). No caso do trabalho de Bonotto (2015) são reportadas as
concentrações de 228, 226
Ra presentes em amostras de fontes de águas minerais, utilizadas no
consumo humano, em diversas regiões dos estados de Minas Gerais e São Paulo. A
concentração do 226
Ra foi calculada utilizando espectrometria alfa, enquanto que na
quantificação do 228
Ra se usou espectrometria gama. O estudo revelou que o 48% das
amostras possuíam valores de concentração de 228
Ra, que excedem os níveis permitidos pela
Organização Mundial da Saúde (OMS), o que implica um risco potencial à saúde humana.
Uma das atividades humanas, na qual é necessária a aplicação de métodos efetivos
para o monitoramento ambiental periódico é a mineração, catalogada pelo Comitê Científico
das Nações Unidas sobre os Efeitos da Radiação Atômica (UNSCEAR - acrônimo em inglês:
United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation) como uma fonte
potencial de exposição a elementos radioativos naturais (UNSCEAR, 2000). No trabalho de
Faanu et al. (2014) é feito um estudo na área da mina de ouro de Chirano (Gana), utilizando
espectrometria gama, para avaliar os níveis de radioatividade, devido aos radionuclídeos
naturais (238
U, 232
Th e 40
K) e artificial (137
Cs),. Tomando como base os resultados obtidos, foi
estimada a dose efetiva anual, a qual se encontrou abaixo do limite de exposição permitido
para o público. Em Carvalho et al. (2014) realizaram um estudo similar em minas de
Moçambique, dedicadas principalmente à extração de titânio, zircônio e alumínio. Ao
contrário do estudo anterior, neste foram detectadas elevadas concentrações de urânio (3,6 g
por cada 1 kg) na mina de Marropino, localizada no centro-norte do país. O cálculo da dose
efetiva anual para os trabalhadores dessa mina, levando em consideração 2000 horas de
trabalho, estimou-se em 84 mSv no ano.
Um aspecto importante a considerar em estudos ambientais é que nos processos
mineiros modifica-se o estado de equilíbrio secular dos minerais extraídos, devido à
eliminação acidental ou planejada dos elementos das cadeias radiativas naturais. No caso das
minas de urânio, esta modificação torna-se mais importante por diversos fatores. Uma
primeira razão é a possibilidade de liberação de rádon, o qual devido a sua natureza gasosa
aumenta o risco de exposição por inalação e consequentemente, o risco de padecimento de
câncer de pulmão. Em segundo lugar no processo de extração, junto ao urânio, aparecem
outros elementos radioativos e tóxicos como: tório, protactínio, rádio, chumbo, bismuto e
alguns metais alcalinos (BORYSENKO et al., 2014). Outro dos problemas adicionais
associados às minas de urânio é que durante o processo de lixiviação (extração ou
solubilização dos constituintes de um mineral pela ação de um fluido percolante) são
utilizados grandes volumes de água, que após o processo ficam contaminados e aumentam o
15
risco de contaminação, por gerações, dos terrenos adjacentes e do subsolo (SEIDEL, 1981).
No trabalho de Borysenko et al. (2014) se apresenta um método para identificar e quantificar,
de maneira rápida e confiável, a concentração de radionuclídeos em resíduos e derrames,
produto das operações próprias das minas de urânio em regiões semiáridas de Austrália. Este
método combina a espectrometria gama de alta resolução com a espectrometria alfa, o que
reduz os tempos de análise e os limites de detecção, sendo capaz de determinar concentrações
abaixo de 10 mBq g-1
.
No ano de 2014 o Brasil ocupou a décima quarta posição no ranking mundial de
produção de urânio e o terceiro no continente americano, só antecedido pela Canadá e pelos
Estados Unidos (WORLD NUCLEAR ASSOCIATION, 2015). Com o objetivo de atingir
autonomia energética, as Indústrias Nucleares do Brasil (INB) e a Comissão Nacional de
Energia Nuclear (CNEN) participam ativamente no desenvolvimento de projetos nucleares,
que abrangem a exploração, mineração e processamento primário do urânio. Atualmente a
produção de urânio está concentrada na região de Caetité, localizada no centro-sul do estado
da Bahia e que tem reservas de urânio estimadas em 100 mil toneladas (BENEDETTO, 2006).
Em Fernandes et al. (2006) se apresenta um estudo de caracterização radiológica na
mina de urânio de Caetité. Com o objetivo de avaliar o impacto radiológico ao meio ambiente
foram coletadas amostras de solo, ar, água e vegetais em cinco pontos diferentes. Utilizando-
se diferentes técnicas analíticas se determinaram as concentrações de vários radionuclídeos.
Na determinação do 226,228
Ra e 210
Pb, foram utilizadas espectrometria alfa e beta, enquanto
que o 238
U e 232
Th foram medidos por espectrometria de massa. O estudo revelou elevadas
concentrações dos isótopos do rádio em mandioca e de 210
Pb no pasto, ambos explicados
pelos elevados níveis de concentração desses radionuclídeos presentes no solo. De igual
maneira, encontraram-se elevados níveis de 238
U nas águas subterrâneas. No caso do ar
concluíram que o impacto é mínimo já que o rádon, gerado no processo de mineração,
encontrava-se restringido a uma área de 15 km2, menor do que a área sob a influência da
mineradora.
No ano 2008, dando continuidade ao trabalho anterior, Fernandes et al. (2008b)
realizou uma análise crítica do manejo dos rejeitos na planta de Caetité e desvelou dois
elementos importantes a serem considerados: o primeiro tem a ver com a geração de uma
grande quantidade de rejeitos sólidos (roxas e minerais lixiviados), que é 2,7 vezes maior do
que o valor esperado. As elevadas concentrações de 226
Ra presentes em esses rejeitos
poderiam ter um impacto importante em longo prazo. O segundo elemento, e talvez o de
maior importância, é que o impacto ambiental nas redes fluviais é maior do que o impacto
atmosférico, contrário ao reportado na literatura especializada. Com tudo, este estudo mostrou
a necessidade de realizar controles sistemáticos para avaliar as concentrações dos
radionuclídeos naturais na região da mineradora.
Considerando todos estes elementos, e possível compreender por que as avaliações
ambientais constituem um dos objetivos permanentes em que universidades e alguns de seus
programas de pós-graduação podem impactar numa dada região. Assim, prevendo a
16
integração entre o Centro de Pesquisa de Ciências e Tecnologia das Radiações (CPqCTR)
com os programas de pós-grado em Física (PROFISICA) e em Desenvolvimento Regional do
Meio Ambiente (PRODEMA), esta dissertação de mestrado pretende avaliar as capacidades
do recentemente instalado espectrômetro gama de baixo fundo com detector de radiação
semicondutor (HPGe - acrônimo em inglês: High Purity Germanium), tipo p, coaxial e
endcap, locado no Laboratório de Espectrometria Gama (LEG) do CPqCTR, para
quantificação de radioatividade ambiental em solos, como técnica alternativa de análise à
fluorescência de raios X, também locada e disponível para análise, por enquanto qualitativa,
no CPqCTR.
A quantificação dos elementos radioativos de interesse num analito dado –utilizando
espectrometria gama- tem uma forte dependência da curva de eficiência do sistema
espectrométrico e do fundo radiativo em que se mede a amostra. Isto obriga ao
espectrometrista a conhecer a mínima atividade que é capaz de detectar o arranjo
experimental. A determinação da: Atividade Mínima Detectável (MDA - acrônimo em inglês
de: Minimum Detectable Activity) vai depender, entre outros fatores, das características das
amostras a serem analisadas e as características particulares do sistema espectrométrico –
principalmente- da eficiência de detecção do detector. Por tais motivos, para caracterizar um
espectrômetro gama destinado a estudos ambientais são indispensáveis, curvas de eficiência
bem detalhadas em todo o intervalo de energia (para o qual foi desenhado o espectrômetro) e
para cada geometria de medição a ser usada, a redução ao mínimo do fundo radiativo natural.
Porém, a determinação das curvas de eficiência para amostras volumétricas, também
conhecidas como amostras extensas, o qual constitui o caso típico em estudos ambientais, não
é um problema de simples solução. Necessita-se um conjunto de fontes volumétricas
emissoras gama certificadas (isto é, com densidade e composição bem conhecidas), que
abranjam um intervalo de energia similar ao dos elementos radioativos de interesse para o
estudo ambiental. No entanto, os materiais de referência certificados (CRM - acrônimo em
inglês: Certified Reference Material) são caros ou não disponíveis para todos os tipos de
matrizes que se desejam estudar. Um caminho alternativo é determinar as curvas de eficiência
partindo de um conjunto de fontes de calibração e depois usando o método de transferência de
eficiência, obter a curva de eficiência para fontes volumétricas, considerando as correções
devidas ao efeito da matriz, ângulo sólido e outros efeitos relacionados com a física da
interação da radiação com a matéria.
As dificuldades citadas podem ser parcialmente resolvidas através de simulações
computacionais baseadas nos códigos de Monte Carlo (MC), especificamente aqueles que
consideram todos os fenômenos de transporte e interação da radiação (fótons e elétrons) com
a matéria. Estes códigos permitem com muito boa aproximação estimar as eficiências do
fotopico, sempre que sejam conhecidas as características detalhadas do detector (no texto da
dissertação chamado de Parâmetros Nominais), a geometria e as características da fonte de
radiação ou a composição e densidade da matriz do analito que se deseja estudar. Por outro
lado, agregam economia de tempo à análise no caso de variações de geometria, composição
17
ou densidade das amostras, sempre que as simulações tenham sido previamente validadas com
dados experimentais (combinação de um método científico experimental-computacional).
Objetivo Geral
Por todos os critérios dados acima, o objetivo geral desta dissertação é implementar
uma metodologia teórico-experimental que permita a aplicação do Método Absoluto de
análise quantitativa de amostras sólidas ambientais, em geometria de fonte extensa usando a
Espectrometria Gama de baixo fundo.
Objetivos Específicos
- Determinar ou ajustar os parâmetros nominais do detector.
- Estudar e determinar os modelos teóricos para o ajuste da curva de eficiência do
detector, combinando dados experimentais com simulação por Monte Carlo do
transporte e interação da radiação.
- Desenvolver um código computacional visando a quantificação de elementos
radioativos naturais em amostras sólidas ambientais, baseado no Método Absoluto de
quantificação.
- Reportar as concentrações de urânio e tório em duas amostras de sedimento da área de
Caetité.
Estrutura do trabalho
A presente dissertação está dividida em três capítulos. No capítulo 1 serão expostos os
conceitos fundamentais, que conformam o marco teórico do seguinte trabalho. São abordados
temas relacionados à radioatividade natural, aspectos gerais da preparação de amostras
ambientais, os fatores que influem na determinação da eficiência para fontes extensas e os
elementos gerais do código MCNPX, versão 2.6c.
No capítulo 2 são descritos o equipamento e os procedimentos experimentais utilizados
na presente pesquisa, os métodos de calibração do sistema espectrométrico e o modelo
computacional desenvolvido do detector; assim como os procedimentos para estimar os
parâmetros nominais do detector. Também são abordados aspectos essenciais relacionados
com o tratamento das amostras coletadas e elementos que devem ser levados em conta para a
determinação da atividade nas amostras de interesse.
No capítulo 3 se expõem e discutem os principais resultados obtidos na presente
pesquisa. Apresentam-se as curvas de eficiência e os valores estimados dos parâmetros
nominais do detector, ajustados experimentalmente e via simulação por Monte Carlo. São
calculados os fatores de correção (geométrico e de auto-absorção) para a determinação da
eficiência para amostras volumétricas e finalmente, como caso de estudo são determinadas as
concentrações de 238
U e 232
Th nas amostras de sedimento da área de Caetité, a partir do
Método Absoluto de quantificação.
18
Na última seção apresentam-se as conclusões e recomendações deste trabalho, assim
como as referências bibliográficas utilizadas. Nos anexos aparece um conjunto de
informações adicionais, consideradas necessárias para o conhecimento do leitor.
19
Estado da Arte
Em espectrometria gama, a quantificação dos radionuclídeos naturais pode ser feita
utilizando dois métodos: o método relativo e o método absoluto. O primeiro deles é o mais
antigo e ainda hoje é considerado um dos mais precisos (GILMORE, 2008). Esse método
parte da utilização de um padrão para determinar a atividade de uma dada amostra. O
principal inconveniente dele é o requisito do que o padrão corresponda exatamente com a
amostra a ser analisada, isto é, padrão e amostra devem ter iguais dimensões, composição e
densidade. Outras dificuldades associadas a este método têm a ver com os altos custos dos
materiais de referência certificados e com o fato de que não existem padrões para todos os
tipos de amostras ambientais.
Quando não se têm materiais de referência certificados, a quantificação de um
radionuclídeo em uma dada amostra pode ser feita utilizando o método absoluto. Vidmar e
Vodenik (2010) utilizam o método absoluto para amostras, cujas caracterísitcas diferem das
características do padrão. Para isso, combinaram o método de transferência de eficiência com
cálculos por Monte Carlo. Eles fazem uma verificação experimental utilizando padrões de
radionuclídeos dissolvidos em água, medidos usando um detector HPGe tipo p com uma
eficiência relativa de 36%. O desvio relativo das atividades medidas em relação às
certificadas foi de 3,5%, o qual mostrou que o método fornece nível de precisão suficiente
para ser aplicado em estudos que envolvam medições ambientais utilizando detectores tipo p.
O método absoluto tem como principal problema o fato de precisar o conhecimento
exato da curva de eficiência para cada uma das configurações geométricas em que serão
medidas as amostras. A eficiência de detecção é uma medida da capacidade do detector de
produzir um sinal mensurável na saída, por cada partícula que interage no volume ativo do
detector. Esta grandeza não é uma propriedade de cada detector, é uma função que depende -
entre outros fatores- da energia dos fótons, da geometria fonte-detector específica para cada
medição e das dimensões do detector.
A determinação da curva de eficiência do pico é realizada a partir de medições
experimentais utilizando fontes de calibração. Este procedimento consume tempo e requer da
perícia de um espectrometrista, devido aos complexos arranjos experimentais (DRUMOND,
2012). Em geral, as fontes de calibração são fontes de pequenas dimensões comparadas com o
tamanho do detector, que a grandes distâncias da superfície do detector podem ser
consideradas pontuais. As dificuldades aparecem quando as amostras a serem medidas têm
geometria e composição diferente da fonte de calibração, como é o caso das amostras
analisadas nos estudos ambientais. Quando se trabalha com fontes extensas uma das
possibilidades é desenvolver uma fonte de calibração com a mesma geometria da amostra
extensa e utilizar o método relativo. Mas na maioria dos casos, os esforços devem ser
dirigidos à obtenção das correções necessárias para transferir a eficiência -medida com fontes
pontuais- para medidas onde a geometria da fonte envolvida é extensa.
20
Nos últimos anos a tendência tem sido desenvolver métodos, chamados de semi-
empíricos (DRUMOND, 2012), que combinem medidas experimentais de eficiência com
cálculos teóricos e ofereçam elevados níveis de exatidão. Porém, ainda não se conta com uma
única função analítica, baseada nos processos físicos que acontecem no detector, que descreva
satisfatoriamente as variações da eficiência em função da energia. Em vez disso, têm sido
propostas diferentes expressões semi-empíricas para as mais diversas geometrias: Alfassi et
al. (2007) propõe um modelo de eficiência para fontes em forma de disco e em Peng et al.
(2012) se faz o mesmo para fontes cilíndricas. Mohammadi et al. (2011), emplea o modelo do
detector pontual virtual (VPD - acrônimo em inglês: Virtual Point Detector) para o cálculo da
eficiência de fontes pontuais no caso de geometrias coaxiais e geometrias fora do eixo de
simetria. A equação semi-empírica proposta, que é função da energia dos fótons, a distância
fonte-detector e a distância detector-ponto virtual, geram valores que estão em
correspondência com os dados experimentais e cujas incertezas são inferiores a 4%. Porém,
como o método precisa que uma das medidas seja feita na superfície do detector, existe a
desvantagem de que quando são usadas fontes muito intensas, os efeitos por soma,
empilhamento e por tempo morto afetam seriamente os resultados.
Além da determinação da eficiência, outra grande dificuldade que se tem quando se
trabalha com fontes extensas é o conhecimento da densidade e composição da amostra que se
quer estudar. Uma importante correção, que deve ser considerada para amostras ambientais, é
a correção por atenuação ou auto-absorção da radiação gama dentro do material (PRESLER et
al., 2004), fundamentalmente quando se tem interesse em determinar concentrações de urânio
utilizando as linhas analíticas de 63 e 92 keV, pois devido a sua baixa energia os efeitos de
matriz têm maior influência nelas. Métodos para correção por auto-absorção podem ser
encontrados na literatura, mas em geral podem ser classificados em métodos empíricos, onde
o fator de atenuação é medido no material de interesse (BONDE, P. et al., 1981;
VUKAŠINOVIĆ, I. et al., 2007) ou métodos computacionais (códigos Monte Carlos), onde
a correção é obtida por simulação (ORESEGUN, M.O., 1993; SEAGUSA, J. et al., 2004;
VARGAS, M.J. et al., 2002).
Em Vargas et al. (2002) simularam a dependença da eficiência do fotopico com a
densidade de uma amostra com geometria cilíndrica, assumindo que os materiais naturais têm
o mesmo coeficiente de atenuação mássico do que a água. Eles obtiveram que a relação entre
a eficiência e a densidade vem descrita por uma função linear. Tomando essa função como
base calcularam os fatores de correção por auto-abosrção em matrizes ambientais, no
intervalo energético entre 60-2000 keV. Os valores achados diferenciam-se em torno de um
2% dos valores experimentais. Por outro lado, Vukašinović et al. (2007) estudaram
experimentalmente o efeito, na eficiência de detecção, da densidade das amostras utilizando
dois detectores coaxiais HPGe (um tipo p e outro tipo n) e materiais de referência certificados
de leite, resina de silicona e solo. Acharam também que existe uma relação linear entre a
eficiência e a densidade. Calcularam os coeficientes de ajuste da função linear no intervalo
entre 60-2000 keV para energias pertencentes aos radionuclídeos que são encontrados,
21
geralmente, em amostras ambientais. O estudo permitiu concluir que o efeito da variação da
densidade tem uma maior influência para energias até os 600 keV.
Os códigos Monte Carlo permitem incorporar simulações precisas dos diversos
mecanismos de interação da radiação com a matéria e métodos de rastreamento de cada uma
das partículas envolvidas na simulação. Os códigos mais utilizados na simulação do transporte
de fótons e sua interação nos detectores são: GEANT4, MCNP e PENELOPE (PEYRÉS,
2010; SANTOS 2012). De maneira geral, cada código precisa dados relacionados com os
materiais, a configuração geométrica do sistema e a definição do tipo de fonte. Porém, alguns
grupos de pesquisa desenvolvem seus próprios códigos para serem utilizados em aplicações
mais específicas. Nesse caso temos o GESPECOR (Germanium Spectrometry Correction) que
calcula os fatores de correção por efeito soma e que tem sido utilizado para extender o estudo
da eficiência até energias de 2,7 MeV, com incertezas inferiores a 4% (ARNOLD; SIMA,
2004). Mais recente o código DETEFF realiza a calibração em eficiência de detectores
coaxiais utilizando fontes de diferentes geometrias (pontuais, retangulares, cilíndricas e em
forma de Marinelli) (CORNEJO; VARGAS, 2008). Esse código tem sido aplicado para a
calibração em eficiência de detectores utilizados na determinação de níveis de atividade em
solos a partir de espectrometria gama in situ (CARRAZANA, G. et al., 2012).
No trabalho de Vidmar et al. (2008) se fez um exercício de intercomparação entre os
códigos de Monte Carlo mais utilizados na espectrometria gama: EGS4, GEANT3, GEANT4,
GESPECOR, MCNPX, PENELOPE e TRIPOLI-4. O exercício teve como objetivo principal
comparar os resultados de eficiência obtidos pelos diferentes códigos, sem referência a
nenhum dado experimental. Depois de um primeiro exercício de comparação encontraram-se
diferenças de até um 10% no valor médio da eficiência entre usuários de um mesmo código.
Para unificar os cálculos foram definidas algumas pautas como: não utilizar técnicas de
redução da variância, adotar 1 keV como energia de corte e fixar um espectro com 1000
canais para todas as energias simuladas. Os resultados finais mostraram que para altas
energias os códigos exibem diferenças inferiores a 1%, porém existem discrepâncias de até
um 10% na faixa de energias abaixo dos 45 keV. Fato que foi justificado, explicando que as
seções de choque calculadas na faixa de baixas energias por códigos mais antigos como o
GEANT3 e o MCNP, apresentam algumas discrepâncias com os valores reportados na
literatura.
O MCNP (acrônimo em inglês: Monte Carlo N-Particle) é um código desenvolvido
em “Los Alamos National Laboratory” há pouco mais de 60 anos. Com esse código pode ser
simulado o transporte de fótons, elétrons e nêutrons em uma ampla faixa de energia
(BRIESMEISTER, 2000). A versão MCNPX (MCNP eXtended) incorpora, entre outros
elementos, o transporte de íons (Z>2) e a captura de múons (PELOWITZ, 2008). O MCNPX
para o caso de fótons abrange, além dos mecanismos principais de interação, o espalhamento
coerente e não coerente, a emissão fluorescente e a fotoprodução de partículas. Este código
tem sido utilizado na espectrometria gama com detectores semicondutores, principalmente
detectores de germânio para: determinar a função resposta de detectores HPGe (SIMA, 2010;
SOOD; GARDNER, 2004); calcular fatores de correção por efeito soma (GARCÍA-
22
TALAVERA et al., 2001; JOHNSTON et al., 2006) e por auto-absorção nas amostras
(VARGAS et al., 2002), assim como para estudar o comportamento da eficiência do fotopico
dos detectores HPGe (AGARWAL et al., 2011; BELGIN; AYCIK, 2015; DRYAK; KOVAR,
2006; EWA et al., 2001; HARDY et al., 2002; HELMER et al., 2004; MORERA et al., 2015).
A utilização do MCNP, na determinação das curvas de eficiência tem permitido a
extensão das mesmas até intervalos maiores de energia e seu estudo para diferentes tipos de
matrizes e geometrias de medição. Em Hardy et al. (2002) se faz a calibração em eficiência de
um detector HPGe coaxial em um intervalo de energia que inclui desde 53 até 1836 keV. Para
isso, combinaram medições experimentais de eficiência com cálculos por Monte Carlo. As
eficiências calculadas a partir do Monte Carlo foram ajustadas até conseguir uma
concordância de 0,1% com os valores experimentais. Esse procedimento permitiu utilizar os
valores simulados, para interpolar os valores de eficiência com precisão de 0,2% para energias
acima de 200 keV e com 0,4% para energias abaixo desse valor. Em Helmer et al. (2004)
realizaram um procedimento similar que extendeu o estudo de eficiência até 3,5 MeV,
obtendo precisão de até 0,4%.
Mas o uso destes procedimentos computacionais encontra algumas dificuldades
difíceis de contornar. A falta de informações precisas da geometria interna do detector
(parâmetros nominais) e das características físico-químicas da amostra, que se deseja estudar,
constituem exemplos dessas dificuldades. Para obter uma boa concordância entre os valores
de eficiência experimentais e simulados é necessário ter informação bem detalhada sobre: a
geometria do arranjo experimental; as características físicas do detector; as dimensões,
composição elementar e densidade dos materiais que conformam o sistema e as características
da fonte, diga-se tipo de radiação, dimensões e o espectro de energia emitida. A maioria
destes dados é conhecida a priori.
Mesmo que os métodos computacionais fornecem valores similares aos experimentais,
os resultados obtidos estão tipicamente entre 10-20% acima das estimativas experimentais
(BOSON et al., 2008). Como as incertezas dos dados experimentais geralmente são inferiores
a 5%, as discrepâncias entre ambos os métodos são atribuídas fundamentalmente, às
incertezas na forma e dimensões reais do volume ativo do detector (AZLI; CHAOUI, 2015;
BERNDT; MORTREAU, 2012; BOSON et al., 2008), efeito que é mais notável em
detectores coaxiais, onde existem diferentes zonas insensíveis à radiação (DEBETIN &
HELMER, 1988).
Devido à complexidade do processo de fabricação dos detectores semicondutores, é
muito difícil produzi-los em série. Portanto, os parâmetros nominais para um mesmo modelo
variam levemente entre eles. Geralmente, os dados fornecidos pelo fabricante são utilizados
como base na construção do modelo teórico do detector. Porém, o esquema e as dimensões
que nele aparecem correspondem às de um detector padrão e não às do próprio detector em
particular. Alguns autores (GASPARRO et al., 2008; JOHNSTON et al., 2006; HELMER et
al., 2003) mostram que poucas unidades (mm) de diferença nos parâmetros nominais do
23
detector introduzem, na eficiência simulada do fotopico, erros superiores a 20%. Conforme
com Budjáš et al. (2009) essas variações têm sua origem na:
Limitada precisão no processo de montagem, o qual produz erros na distância do
cristal ao endcap e o desalinhamento dos eixos do cristal.
Mudanças nas dimensões dos componentes do detector depois de esfriá-lo a
temperaturas criogênicas.
Em Miller e Voutchkov (2013) é modelado o impacto nos valores de eficiência das
incertezas associadas às características físicas de um detector HPGe tipo p. É introduzido o
parâmetro “impacto de sensibilidade normalizado” (NSI - acrônimo em inglês: Normalized
Sensitivity Impact), que indica a percentagem de mudança nos valores de eficiência para cada
um dos erros presentes nos parâmetros do detector. O estudo revelou que os parâmetros, cujos
erros geram maior impacto na eficiência são: o radio do cristal (NSI=0.55), a altura do cristal
(NSI=0.16) e o gap entre a superfície do cristal e o encapsulado de alumínio (NSI=0.12),
resultando evidente, pois esses parâmetros estão diretamente relacionados com o volume ativo
do detector. Porém, este estudo não reporta o NSI para outros parâmetros como as dimensões
do buraco interno (bore hole) e a espessura dos contatos p+ e n
+ (camada morta), cuja
influência sobre os valores de eficiência tem sido vastamente demostrada em vários trabalhos
(ANDREOTTI et al., 2014; ALINE et al., 2012; HUY, 2011; KARFOPOULOS et al., 2010;
PADILLA et al. 2010).
Nos detectores HPGe coaxiais tipo p, o contato n+
cobre as superfícies frontais e
laterais do cristal de germânio. Esse contato é criado a partir da difusão de átomos de lítio
dentro do cristal de germânio e é considerado como um material completamente inativo. A
energia depositada pela radiação incidente nesta camada gera um sinal que não contribui para
o sinal gerado no volume ativo do detector (CHHAM, 2015). É por este motivo que essa zona
é denominada “camada inativa de germânio” ou “camada morta”, que geralmente tem uma
espessura de centenas de micrômetros. Esse valor pode aumentar com o tempo, reduzindo
dessa forma o volume ativo do cristal e, portanto, a eficiência do detector (KNOLL, 2010).
Inúmeros autores assinalam que a espessura da camada morta nos detectores de
germânio é um parâmetro importante que pode afetar sua resposta (AGUAYO et al., 2013;
ANDREOTTI et al., 2014; BRUALLA et al., 2015; ELANIQUE et al., 2012; RÓDENAS et
al., 2003). Nesses mesmos trabalhos reporta-se que o valor da espessura da camada morta é,
geralmente, maior do que o valor nominal fornecido pelo fabricante. Estudos mais recentes
têm mostrado, além disso, que a camada morta não é homogênea e que apresenta
irregularidades em sua espessura, as quais têm grande influência na eficiência de detecção,
fundamentalmente na faixa de baixas energias (AZLI; CHAOUI, 2015; BOSON et al., 2008;
MAIDANA et al., 2013). Por estas razões, é necessário o estudo e a avaliação continua deste
parâmetro, nas aplicações que envolvam o trabalho com detectores de germânio,
fundamentalmente se estão submetidos a danos por radiação ou a muitos anos de uso.
24
Capítulo 1: Fundamentação Teórica
1.1. Radioatividade natural
A radioatividade caracteriza o processo de transformação de um núcleo inestável em
outro mais estável (geralmente após a emissão de uma partícula subatômica como uma
partícula alfa ou beta, ou através de emissão de radiação eletromágnetica). Os núcleos
radioativos presentes na natureza se têm classificado em: primordiais, cosmogênicos e
antropogênicos. Os radionuclídeos primordiais são espécies de larga vida que têm estado
presentes na crosta da Terra desde sua formação (238
U, 232
Th, 40
K). Os elementos
cosmogênicos são formados pela interação de raios cósmicos com as camadas da atmosfera, e
se caracterizam em geral por ter curtos tempos de vida (3He,
14C,
85Kr). Enquanto que os
antropogênicos foram introduzidos pela atividade humana; provêm de ensaios nucleares ou
dos rejeitos da indústria energética nuclear. O caso mais conhecido é do 137
Cs, que forma
parte do fallout desde 1954.
Os isótopos 238
U, 235
U e 232
Th (abundância natural 99,27%, 0,72% 100%,
respectivamente) são os iniciadores das três séries de decaimento radioativo, que encontram-
se na natureza. O decaimento dos núcleos destas séries ocorre preferencialmente via emissão
de partículas alfa e/ou beta. No processo são gerados núcleos menos inestáveis, os quais
decaem em outros núcleos dando lugar a uma cadeia de decaimento radiativo que termina nos
isótopos estáveis de chumbo (206
Pb, 207
Pb e 208
Pb) (Fig 1.1).
O decaimento radiativo obedece a uma lei de decrescimento exponencial formulada
por Rutherford e Soddy em 1902 e aprimorada depois por Bateman em 1910 (PODGORŠAK,
2006)
(1.1)
Onde A(t) é a atividade de uma amostra no instante de tempo t, λ é a constante de decaimento
radioativo e N(t) é o número de núcleos radioativos contidos na amostra. A constante de
decaimento λ tem uma dependência com o tempo de meia-vida (T1/2) tal e como se mostra na
seguinte equação.
(1.2)
Em um decaimento radioativo o radionuclídeo “pai” se transmuta em outro dando
origem a um radionuclídeo estável “filho”, cuja atividade (Af) pode ser expressa em função da
atividade do núcleo pai da seguinte forma:
(1.3)
Onde AP(0) é a atividade do núcleo pai no instante t=0.
)()( tNtA
2/1
2ln
T
tt
p
pf
f
f
fp eeAtA
0
25
Figura 1.1: Séries de decaimento radioativo. Série de decaimento do 238
U (superior). Série do 232
Th
(inferior) (tomada de Ribeiro, 2010).
26
Trabalhando algebraicamente a equação 1.3 pode ser obtida a seguinte expressão
(1.4)
Quando a meia-vida do pai é extremamente longa em relação à do elemento filho mais
próximo λf >> λP ou (T1/2)f << (T1/2)P se obtém que:
(1.5)
Esse é o chamado equilíbrio secular e no dado momento em que é atingido, pode-se
afirmar que a atividade mensurada para o radionuclídeo filho é igual à atividade do
radionuclídeo pai. No caso das séries de decaimento radioativo (N1→ N2→ N3→...→Nn) o
núcleo pai (N1) decae e após n-decaimentos se atinge a estabilidade. A atividade do n-ésimo
núcleo da série pode ser calculada a partir da equação de Bateman:
(1.6)
No caso de que na série se atinja o equilíbrio secular é cumprida a condição:
(1.7)
O período necessário para que um sistema fechado, contendo inicialmente os
nuclídeos pais de cada série natural, atinja 98,5% do equilíbrio é cerca de seis vezes a meia-
vida do radionuclídeo filho de menor constante de decaimento. Para o caso das séries do 238
U
(meia-vida 4,5×109 anos) e 232
Th (meia-vida 1,4×1010
anos) o equilíbrio é atingido após um
período de 1,5 milhões e 40 anos respectivamente (CHAGAS, 2010).
1.2 Fundo radioativo natural.
Nos laboratórios analíticos nucleares analizam-se, de maneira frequente, amostras
ambientais com baixa concentração de radionuclídeos naturais. A determinação desses baixos
níveis de atividade, principalmente para aqueles radionuclídeos que provêm das séries do
urânio e tório, encontra-se afetada pela contribuição do fundo radioativo natural (ALIYU;
RAMLI, 2015; ANJOS et al., 2004; MITCHELL et al., 2015; ÖZMENN et al., 2013). Tal
contribuição, de maneira geral, pode chegar até um 10% na área dos fotopicos
(DRAGOUNOVÁ; RULÍK, 2013). O fundo radiativo natural é simplesmente a resposta que
oferece o detector em ausência de uma fonte radioativa. Entre as principais fontes geradoras
cabe mencionar: a radioatividade dos materiais que rodeiam o detector e a radiação cósmica
(NÚÑEZ-LAGOS; VIRTO, 1996).
O espectro de fundo gerado pelos materiais que rodeiam ao detector está conformado
por raios gama que têm sua origem nas cadeias radioativas naturais; além da contribuição do 40
K. Também é possível encontrar contribuições de isótopos artificiais como o 137
Cs,
t
pf
f
p
f pfetA
tA
1
1
tA
tA
p
f
n
kn
kjj
kj
tn
i
in
keNtA
1
)(1
1
1 0
nnNNNN 332211
27
liberados à atmosfera em acidentes e provas nucleares. Uma das principais fontes do fundo
radiativo a constituem os isótopos do rádon: 222
Rn (T1/2= 3,8d), 220
Rn (T1/2= 56s) e 219
Rn
(T1/2= 4s) (NÚÑEZ-LAGOS; VIRTO, 1996), já que pelo fato de ser gás, pode entrar
facilmente dentro da blindagem do detector e seus descendentes –que são sólidos- se depositar
sobre as paredes interiores da blindagem, incrementando-se assim o número de linhas gama
que aparecem no espectro, o que dificulta a análise dos espectros das amostras.
A outra grande fonte geradora de fundo é a radiação cósmica, já seja por interação
direita (componente primária) ou por reações induzidas por múons (componente secundária).
A radiação cósmica está composta, maiormente por múons (75%), só um 0,1% de prótons e o
resto por partículas betas e fótons (NÚÑEZ-LAGOS; VIRTO, 1996). As partículas carregadas
com elevada energia (p=1 GeV, µ=100 MeV e e-=10 MeV) podem atingir o volume ativo do
detector e gerar pulsos instantâneos. Por causa do decaimento de múons, da ordem dos
microssegundos (μs), podem ser criados pósitrons (e+), que em seu processo de aniquilação
geram fótons de 511 keV, os quais aparecem também no espectro de fundo.
Especial atenção requerem os nêutrons, os quais são produzidos através de reações
induzidas por múons, quando interagem com os prótons dos materiais ao redor do detector. A
probabilidade de captura dos múons depende do número atômico (Z) (NÚÑEZ-LAGOS;
VIRTO, 1996). Os nêutrons gerados nos materiais da blindagem – principalmente no
chumbo- incrementam o fundo radioativo, pois induzem reações inelásticas (n, n’) e com
produção de raios gama (n, γ), (n, n’ γ) tanto nos materiais da blindagem, quanto no próprio
cristal de germânio (BOSSEW, 2005; NÚÑEZ-LAGOS; VIRTO, 1996).
1.3 Atividade mínima detectável e limite de detecção.
Em espectrometria gama para estudos ambientais, geralmente os níveis de atividade dos
radionuclídeos de interesse são tão baixos, que ficam muito próximos aos níveis do fundo
radioativo natural, o que ocasiona que as incertzas associadas às concentrações e, portanto,
aos níveis de atividade determinados sejam elevados. Por isso é necessário estimar, de forma
confiável, a mínima atividade detectável (MDA), a qual se define como o menor valor de
atividade que poderia ser determinado com o sistema espectrométrico utilizado (KNOLL,
2010). Essa grandeza depende da composição da amostra, da energia da radiação incidente, da
distância fonte-detector, da eficiência de detecção e do fundo radioativo natural.
Um sistema de medição padrão deve ser capaz de distinguir se as contagens medidas
(N) em um intervalo de tempo (t) são maiores do que as contagens do fundo (Nf) no mesmo
intervalo temporal. Se o número de fótons detectados, que provêm da amostra (NA),
(determinado da forma: NA = N - Nf) é da ordem das flutuações estatísticas do fundo (N1/2
),
então não existe uma evidência clara da existência dos efeitos da atividade da amostra. Se, por
outro lado, NA é maior do que 3Nf1/2
, então os sinais detectados podem ser atribuídos à
existência da atividade própria da amostra (DEBERTIN & HELMER, 1988). Esse critério
pode se considerar como uma primeira estimação do limite de detecção, porém não é
suficiente, pois ainda é inexata.
28
Currie (1986) assinalou que era necessário distinguir, como mínimo, entre dois limites:
um limite de decisão (LC) e um limite de detecção (LD). O primeiro é utilizado para decidir se
um sinal está ou não presente em uma medição real e é aplicado a posteriori, é dizer, depois
da medição ter sido realizada. O segundo, o limite de detecção é definido como a quantidade
ou concentração mínima de um radionuclídeo que permite discriminar, com um elevado nível
de confiança, um pico de interesse em relação ao fundo radiativo; esse limite é aplicado antes
do processo de medição. Atualmente utilizam-se três critérios, que garantem mais de um 95%
de confiança, na determinação rigorosa dos limites de detecção.
(1.8)
Uma vez conhecido o limite de detecção (LD) pode se calcular a MDA para cada
radionuclídeo de interesse usando a seguinte expressão:
kgBqmIt
LMDA D /
(1.9)
Onde ε é a eficiência de detecção para a energia de interesse, t é o tempo de medição, Iγ é a
probabilidade de emissão do fóton para cada energia (branching) e m a massa seca da amostra
analisada. Para o estudo de amostras com baixos níveis de atividade deve se garantir uma boa
estatística de contagens tanto para o fundo radiativo quanto para a amostra.
1.4 Considerações gerais para a preparação de amostras para estudos
ambientais.
A espectrometria gama é uma das principais técnicas não destrutivas utilizadas na
determinação das concentrações de radionuclídeos de origem natural ou artificial (IAEA-
TECDOC 1360, 2003). Mesmo sendo uma técnica não destrutiva, que não requer tratamentos
químicos complexos, as amostras após sua coleta precisam passar por um conjunto de
processos, que garantam condições físicas ideais para serem analisadas.
Os procedimentos de preparação de amostra são de grande importância para a
obtenção de resultados experimentais fiáveis. O principal objetivo dele é preservar no tempo,
a distribuição elementar original da amostra e impedir a introdução de elementos estranhos
que possam contamina-lá (IAEA-TECDOC 1360, 2003). O processamento pode ser dividido
em três etapas principais: redução de tamanho ou seleção granulométrica, secagem e
homogenização.
A primeira dessas etapas consiste em passar a amostra por uma peneira e dessa forma
reduzir o tamanho do grau, se recomenda que a peneira seja inferior a 0,3 mm (48 mesh). Esta
etapa deve ser repetida utilizando várias peneras menores para descartar impurezas sólidas de
maior tamanho que possam ter as amostras (IAEA-TECDOC 295, 1989). A segunda etapa, a
secagem, reduz o peso e o volume das amostras e, além disso, permite que sejam armazendas
tempos maiores. As amostras devem ser secas, a uma temperatura fixa, por um período de
BD
BD
BD
NLmodificadoCurrie
NLCurrie
NLIAEA
23,37,2:
23,34,5:
23,3:
29
tempo suficiente para adquirir um peso seco constante. O procedimento deve ser realizado em
uma estufa de baixas temperaturas a 105ºC ou a temperatura ambiente. É recomendável medir
o peso úmido e o peso seco, pois no momento da análise e da embalagem as pesagens
subseqüentes devem diferir em menos de 5 mg (IAEA-TECDOC 295, 1989). Após o processo
de secagem a amostra é geralmente homogeneizada. O processo pode ser realizado por uma
variedade de meios, tais como misturadores em V, moinho de bolas, etc. É extremamente
importante que as amostras sejam cuidadosamente homogeneizadas quando réplicas das
amostras forem usadas para análise. Além disso, durante o processo de preparação deve se
tomar todo tipo de precauções que garantam a qualidade do mesmo, por exemplo, um sistema
de rotulagem adequado e inequívoco para preservar a identidade das amostras.
1.5 Determinação da atividade em amostras volumétricas.
Em geral, a quantificação da radioatividade, presente em uma amostra de interesse, se
reduz à determinação experimental da atividade dos radionuclídeos contidos na amostra. No
caso de estudos ambientais, onde se quer determinar 238
U e 232
Th, a atividade específica dos
mesmos é medida através da atividade dos radionuclídeos descendetes, que se encontram em
equilíbrio secular com o pai. A estimativa direta de sua concentração dificulta-se, pois os
raios gama emitidos no decaimento desses núcleos têm uma baixa intensidade relativa
(SANTAWAMAITRE et al., 2014).
1.5.1 Determinação da atividade utilizando o método absoluto.
A atividade específica para um dado radionuclídeo contido na amostra analisada é
calculada, utilizando o método absoluto, através da seguinte expressão:
kgBqmI
CPSCPSA
fm/
(1.10)
Onde CPSFP e CPSf indicam as taxas de contagens no fotopico e do fundo radioativo e ε, Iγ e
m são os mesmos termos que foram explicados 1.9.
Para a determinação da concentração do 238
U, as energias nas regiões de 63 e 92 keV do 234
Th, têm sido normalmente as mais utilizadas. O fotopico de 63 keV é formado pelas
emissões gama do 234
Th, 232
Th e 231
Th, sendo que a contribuição do último é negligenciada
(exceto quando a amostra for enriquecida em 235
U). Alguns trabalhos (JUNIOR, J. et al.,
2009; SALEH, H., SHAYEB, M., 2014) utilizam essas linhas gama para o cálculo da
concentração de 238
U. Porém, o uso das mesmas apresenta algumas dificuldades já que,
devido a sua baixa energia e intensidade relativa de emissão, os efietos de auto-absorção na
matriz tornam-se importantes.
Outros autores como Santawamaitre et al. (2014) usam, com a mesma finalidade, as
linhas gama acima dos 300 keV de outros núcleos descendentes como: o 214
Pb e o 214
Bi,
pertencentes também à série do
238U. Essas linhas são de uma energia e intensidade relativa de
emissão maior e, portanto aparecem melhor resolvidas nos espectros gama. Além disso, não
30
apresentam grandes interferências com as linhas energéticas provenientes da série do 232
Th e
devido ao fato de terem maior energia, a influência do efeito de auto-absorção na própria
amostra pode ser desconsiderada. Na tabela 1.1 são apresentadas as linhas gama mais
utilizadas para a determinação da atividade do 238
U e 232
Th.
Tabela 1.1: Linhas gama reportadas na literatura para a quantificação de 238
U e 232
Th.
Para 238
U Para 232
Th
Núcleo Energia (keV) Iγ (%) Núcleo Energia (keV) Iγ (%)
234Th
63,3 4,8 208
Tl 583,2 30,6
92,3 2,8 2614,5 99,0
214Pb 351,9 35,3
212Pb 238,6 43,6
214Bi
609,3 45,2
228Ac
338,3 11,3
1120,3 14,9 911,2 25,8
1764,5 15,2 968,9 16,2
1.6 Determinação da eficiência em fontes extensas.
A curva de eficiência de um espectrômetro gama é uma tarefa necessária para a
estimativa da concentração de elementos radioativos naturais, em amostras ambientais e/ou
biológicas, quando usado o método absoluto. Comumente a curva de eficiência é obtida com
fontes de baixa atividade, consideradas pontuais em virtude de terem dimensões pequenas se
comparadas à distância de separação entre fonte e detector.
Para aplicações onde a atividade específica da amostra é muito baixa, como no caso de
medidas ambientais sem excitação previa, o estudo se faz com amostras volumétricas,
chamadas fontes extensas. Nestes casos as amostras não só têm dimensões que tornam-se
comparável com as dimensões do cristal, mas também composições diferentes a da fonte de
calibração. É por isso que aparecem dificuldades na determinação da curva de eficiência, pois
devem ser levados em conta efeitos que modificam a resposta do detector. Esses efeitos serão
explicitados nos itens a seguir.
1.6.1 Ângulo sólido
De manera geral, a eficiência de detecção pode se dividir em absoluta (εabs) e
intrínseca (εint) (KNOLL, 2010). A primeira é a razão entre o número de pulsos registrados e
o número de fótons emitidos pela fonte. Ela depende das propriedades do detector e da
geometria selecionada para a medição. Por outra parte, a eficiência intrínseca é definida como
a razão entre o número de pulsos registrados e o número de fótons que incidem no detector,
esta é independente do ângulo sólido (Ω) subtendido pelo detector. Ambas eficiências, no
caso de fontes isotrópicas, vêm relacionadas através da seguinte expressão (KNOLL, 2010):
31
(1.11)
O ângulo sólido para uma fonte (Fig. 1.2) é definido pela integral sobre toda a face do
detector voltada para a fonte:
(1.12)
Onde r é a distância fonte-detector, dS é o elemento de área na superfície do detector e α é o
ângulo formado entre a normal à superfície do detector e a direção de incidência dos fótons
provenientes da fonte.
Figura 1.2: Respresentação esquemática do ângulo sólido.
Se a fonte é colocada a uma distância (d) muito maior do que o diâmetro do detector
(D=2rd) se considera que a fonte é pontual. A eficiência de detecção –em primeira
aproximação- para fontes pontuais é proporcional ao ângulo sólido efetivo (Ω), o qual varia
aproximadamente como d-2
, tal e como se mostra na expressão:
(1.13)
No caso de uma fonte extensa, como a atividade se encontra distribuída ao longo do
volume, não todos os pontos iluminarão frontalmente o detector -como no caso da fonte
pontual- (Fig.1.3). Isto produz a diminuição da quantidade de raios gama que incidem no
detector e, portanto na eficiência de detecção. O caso de uma fonte homogênea e cilíndrica
(de altura L e raio r0), cujo eixo de simetria coincide com o eixo do detector, pode ser
estudado considerando a fonte composta por camadas múltiplas em forma de disco. Nesse
caso deve ser feita uma segunda integração sobre todos os elementos de volume dessa fonte,
dificultando-se a determinação do ângulo sólido. Isto é feito em geral através de métodos
numéricos.
(1.14)
4intabs
dSr
2
cos
2212
d
pontual
rd
d
det0
0
2/3222000
2
0 cos2
4RrL
vol
ldrRrR
RdRdrdrdlLd
Lr
32
Figura 1.3: Diferença de ângulo sólido entre a configuração de fonte pontual e fonte extensa
(tomada de Santos, 2012).
1.6.2 Efeito de auto-absorção.
Este efeito representa a atenuação dos fótons na própria matriz da amostra e vai
depender da energia deles e do número atômico efetivo (Zeff) do material, o qual está
relacionado com a composição química e a densidade do mesmo. As dificuldades associadas à
reprodução da matriz constitui uma das maiores fontes de erro na determinação da eficiência.
A composição química da amostra tem uma grande influência para fótons com energias
abaixo dos 100 keV, enquanto que para energias maiores as variações na densidade da
amostra cobram maior importância (CSN-IINFORME TÉCNICO 11.2004, 2004).
A correção por auto-absorção pode ser estimada para uma fonte extensa em geometria
cilíndrica de altura (H), que emite N0 fótons, considerando que o número de fótons emitidos
pode ser concentrado em um disco de altura dh:
(1.15)
Onde e-μh
é a probabilidade de transmitir o feixe na espessura h e μ o coeficiente de atenuação
linear total dos fótons, que é função do número atômico e da energia dos fótons μ≡μ(Z,E).
Esse coeficiente representa a seção de choque total de interação dos fótons, desconsiderando
só a seção de choque por interação fotonuclear, devido a que o intervalo de energia dos fótons
envolvidos não é suficiente para produzir este tipo de interação. Integrando a expressão
anterior entre zero e a altura do cilindro (H), se obtém:
(1.16)
A fração de fótons que interagem no material (as), que leva em conta os fótons
atenuados dentro da própria fonte é definida como (DEBERTIN & HELMER, 1988):
(1.17)
dheH
NdN hmedido 0
H
eNdN
HH
medido
10
0
H
e
N
Na
Hmedido
s
111
0
33
Se na amostra a ser estudada acontece o efeito de auto-absorção, mas na fonte utilizada
para a calibração esse efeito é desconsiderado; então no cálculo da eficência volumétrica deve
ser incluso um fator de correção por auto-absorção (Fautoabs) na amostra, definido pela
seguinte expressão:
(1.18)
Se for levada em consideração a expressão de atenuação para feixes de radiação gama,
o fator de correção pode ser escrito em termos da intensidade inicial do feixe (I0) e da
intensidade do feixe transmitido (I), tal e como se mostra:
(1.19)
Nas bases de dados como a NIST XCOM (BERGER, M.J., 2011), normalmente é
fornecido o coeficiente de atenuação mássico (μm). Quando a fonte é composta por vários
materiais o coeficiente mássico para uma matriz é:
(1.20)
Onde o ai é a fração de cada um dos i-elementos que compõem a amostra e (μ/ρ)i é o
coeficiente de atenuação mássico de cada elemento da matriz. Devido a que os efeitos de
matriz têm maior influência nas linhas gamas de baixa energia e que para a determinação da
concentração de urânio, geralmente, utilizam-se as linhas gama de 63 e 92 keV, em nosso
trabalho será considerado o fator de auto-absorção.
1.6.3 Retroespalhamento.
Outro efeito que deve ser levado em conta, quando se trabalha com fontes extensas e
que vai depender da densidade da amostra, é o retroespalhamento. Parte da radiação é emitida
no sentido oposto à superfície do detector e interage com o material em torno a ele. Como
resultado da interação muda a direção dos fótons e eles chegam ao detector com menor
energia. Esse efeito produz interferências nas contagens do fotopico e altera a eficiência de
detecção do sistema com relação à situação de calibração com a fonte pontual.
A energia do fóton espalhado depende do ângulo de espalhamento, mas qualquer
alteração na eficiência devida ao espalhamento na própria fonte (amostra extensa) deverá
acontecer em ângulos próximos a 180º. É por isso que a contribuição desse efeito é achada em
torno da região com energia entre 200 e 260 keV (Fig. 1.4), o qual depende fracamente da
energia do fotopico original, quando a energia do raio gama é grande (hν >> m0c2/2).
(1.21)
i
im a
H
s
autoabse
H
aF
11
1
0
0
1
ln
II
IIFautoabs
keVcm
cmh
hvh 250
2/21
2
0
2
0º180
34
Figura 1.4: Energia dos fótons espalhados em função do ângulo de espalhamento
(tomada de Knoll, 2010).
1.6.4 Empilhamento.
O empilhamento de dois fótons, não emitidos na mesma cascata de decaimento gama
(fótons não coincidentes), pode introduzir uma diminuição do valor da eficiência. Este efeito
desloca eventos, que devem ser registrados no fotopico, para outras regiões do espectro. Este
não é um efeito exclusivo de fontes extensas, tem sido observado também com fontes
pontuais e mostra uma dependência quadrática com a atividade da fonte. A taxa de eventos
devido ao empilhamento é dada por:
(1.22)
Onde A é a atividade da fonte, I1 e I2 são as probabilidades de emissão dos fótons com energia
E1 e E2, ε(E1) e ε(E2) são as eficiências correspondentes às duas linhas gama e o τres é a
resolução temporal eletrônica.
Como o efeito é proporcional ao quadrado da atividade da fonte é necessário se
assegurar que a fonte usada para calibrar em eficiência tenha uma atividade similar à fonte
extensa usada, o qual não pode ser garantido quando se estudam amostras ambientais.
Levando em consideração a baixa atividade das amostras utilizadas e a boa resolução
temporal do detector, esse efeito será desconsiderado neste trabalho.
res
emplh
EEIIAt
N
2121
2
35
1.6.5 Efeito soma.
Um elemento que deve ser levando em conta quando se trabalha com fontes de
calibração com emissões múltiplas é a possibilidade de emissão de fótons em cascata (Fig.
1.5). Se um fóton deposita sua energia no volume ativo do detector e durante o tempo de
coleção interage outro fóton, aparece então um pulso soma que provoca a perda da
informação da interação primária.
Figura 1.5: Esquema de decaimento que mostra a emissão de fótons em cascata (γ1 e γ2)
(tomada de Debertin & Helmer, 1988).
Só fótons coincidentes podem provocar este efeito, o qual tem uma dependência
também com a atividade da fonte, mas nesse caso é uma dependência linear:
(1.23)
Onde A, I1, ε(E1) e ε(E2), τres são os mesmos termos que aparecem na equação 1.22. Neste
caso I12 é a probabilidade de que o segundo fóton seja emitido no mesmo decaimento que foi
emitido o fóton primário, w(θ12) é o fator de correlação angular na emissão dos fótons em
cascata e θ12 é o ângulo formado pelos fótons.
A probabilidade de ocorrência destes eventos “soma” é particularmente dependente da
distância fonte-detector, pois quanto maior é o ângulo sólido, aumenta a eficiência e, portanto
maior será a probabilidade de detecção de dois fótons emitidos em cascata. No caso de fontes
extensas a contribuição de cada elemento volumétrico à área do fotopico vai depender da
posição desse elemento dentro da própria fonte, por isso o fator de correção por efeito soma
(C1) deve ser calculado para cada um dos elementos de volume dV a partir da eficiência do
fotopico para esse elemento específico (DEBERTIN & HELMER, 1988).
(1.24)
A influência deste efeito entre fontes pontuais e extensas tem sido estudada por vários
autores (AZBOUCHE et al, 2015; AGARWAL et al., 2011; JOHNSTON et al., 2006;
1221121 wEEIIAt
Nres
soma
dVr
dVrr
C
t
1
21
1
11
36
RÓDENAS et al., 2003). Agarwal et al. (2011) observou diferenças relativamente pequenas
entre os fatores de correção para uma distância fonte-detector de 2 cm (para a linha gama de
1050 keV do 106
Ru a maior diferença foi do 18%, porém as diferenças típicas oscilaram entre
1 e 5%). Em nosso trabalho optou-se fazer medidas com as fontes pontuais para distâncias
fonte-detector superiores a 10 cm, a modo de minimizar qualquer interferência produzida por
este efeito, mas ele só pode ser desconsiderado depois de olhar os espectros das amostras.
1.7 Simulação por Monte Carlos. Código MCNP.
O método de Monte Carlo simula sequencialmente um determinado evento na trajetória
de uma partícula, pesada pela probabilidade de ocorrência desse evento. No caso de transporte
de fótons, estes são seguidos desde sua emissão na fonte até serem absorvidos, espalhados ou
escaparem do meio (PEYRÉS, 2010). Após a interação dos fótons cada uma das partículas
geradas: elétrons, pósitrons e fótons secundários (Bremsstrahlung, Raios X característicos e
fótons de aniquilação) são rastreados ao longo do seu caminho no detector. O resultado de
cada interação vem determinado pela probabilidade de ocorrência (seção de choque) de cada
um dos mecanismos de interação. Os resultados obtidos usando métodos computacionais são
afetados por uma incerteza estatística similar às dos experimentos, razão pela qual é
necessário gerar um grande número de histórias para afinar a exatidão dos mesmos. Nesta
epígrafe se faz uma breve exposição dos elementos básicos do código MCNP (sem fazer
distinção entre as diferentes versões do código), que são de interesse para o desenvolvimento
do presente estudo.
A informação concernente ao problema de estudo se introduz no MCNP através de um
arquivo de entrada, que contém dados relativos à: os materiais e a geometria do sistema; o
tipo de fonte e sua posição relativa ao detector; a especificação das livrarias de seções de
choque, que serão utilizadas; o número de histórias simuladas e os tallies (observáveis a
serem estudados), que suministram os dados de saída do programa. A geometria no MCNP
consiste em uma configuração de materiais definidos em celas delimitadas por superfícies,
especificadas pelo usuário através dos coeficientes das respectivas equações analíticas em
coordenadas cartesianas.
Usando as superfícies definidas, o MCNP, acompanha as trajetórias das partículas,
através de toda a geometria definida. Em cada passo, não só é calculada a distância entre
colisões, mas também se calcula a interseção da trajetória da partícula com cada superfície e
se acha a distância mínima ao ponto de interseção. Se a distância até o ponto é menor do que a
distância até a próxima colisão, então a partícula abandona a cela atual. Dependendo da
trajetória da partícula, o MCNP acha a seguinte cela para a qual se dirige, dando continuidade
dessa forma ao transporte da partícula.
Na simulação do transporte de fótons, primeiramente se calcula a distância entre
colisões e se identifica as características do átomo, com o qual vai a interagir. Dependendo da
energia do fóton e da natureza do átomo, é determinado o tipo de interação que terá lugar. Os
principais processos de interação da radiação gama com a matéria, que estão inclusos no
37
MCNP são: efeito fotoelétrico, espalhamento de Compton, formação de pares e espalhamento
coerente (espalhamento de Thomson). No caso dos fótons, o MCNP, utiliza a livraria ENDF
(acrônimo em inglês: Evaluated Nuclear Data File), a qual contém dados de interação de
fótons (seções de choque, bordas fotoelétricas, etc.) para elementos desde Z=1 até Z=94, em
um intervalo de energia entre 1 keV e 100 MeV (BRIESMEISTER, 2000). No caso particular
do MNCPX, a versão 2.6 inclui a livraria BCDLIB, a qual possui dados atualizados de
estrutura nuclear, que melhoram a descrição do processo de decaimento gama e, portanto os
resultados das interações com a matéria (PELOWITZ, 2008).
O MCNP tem dois modelos de interação de fótons: o modelo simples e o modelo
detalhado (BRIESMEISTER, 2000). O simples se concentra em resolver problemas de fótons
de altas energias ou problemas com elétrons livres. Esse modelo não leva em conta os
processos de espalhamento coerente e assume que o espalhamento Compton acontece com
elétrons livres, o que quer dizer, que não utiliza os fatores de forma atômicos. O modelo
detalhado, além dos mecanismos de interação principais, inclui a dispersão coerente, a
emissão de fótons de fluorescência -após a absorção fotoelétrica- e interações fotonucleares.
Utiliza –também- fatores de forma, que levam em consideração os efectos de ligação dos
elétrons dentro do átomo. O limite de aplicabilidade desse modelo é até 100 MeV e é o mais
utilizado na maioria das aplicações, principalmente, aquelas que envolvem núcleos pessados.
O modelo detalhado é o utilizado por default no MCNPX (BRIESMEISTER, 2000).
Como se falou anteriormente a interação da radiação gama com a matéria produz
partículas secundárias, fundamentalmente elétrons e pósitrons, por isso é preciso fazer
menção de algumas particularidades de como o MCNP realiza o transporte dessas partículas.
No caso de elétrons e pósitrons, os processos de interação com a matéria vêm dados por
colisões elásticas e inelásticas, emissão de radiação de freamento (Bremsstrahlung) e
aniquilação positrônica. O transporte de elétrons está dominado pela força de Coulomb, a qual
gera uma grande quantidade de interações. As livrarias de elétrons, usadas pelo MCNP,
possuim tabelas com os dados de seções de choque para produção de Bremsstrahlung,
parâmetros do poder de freamento radiativo, energias das bordas K, produção de elétrons de
Auger, fatores de correção de Mott à seção de choque de Rutherford (utilizada na teoria de
Goudsmit-Saunderson da deflexão angular de elétrons), entre outros processos
(BRIESMEISTER, 2000).
Os resultados da simulação são obtidos a partir dos tallies. Esses sãos os observáveis
de interesse, pois registram parâmetros como: a corrente de partículas, o fluxo através de uma
superfície ou de um volume, a distribuição de energia e/ou a energia depositada em uma cela,
entre outros. O tipo de tally a ser utilizado vai depender da finalidade do estudo e é definido
pelo usuário no arquivo de entrada. O tally F8, que é o utilizado nesse trabalho, é conhecido
como tally de altura de pulso. Quando uma partícula atravessa uma cela, deposita nela parte
de sua energia. Se a partícula abandonar a cela, a energia que carrega consigo será adicionada
à conta da cela, na qual está entrando. Ao concluir o ciclo, a conta em cada cela é normalizada
em função do número de partículas emitidas pela fonte, e o valor de energia resultante é
armazenado no bin de energia correspondente, na forma de um pulso. A partir do número de
38
pulsos em cada bin de energia se obtém a distribuição de altura de pulsos gerado na cela de
interesse. A saída do tally F8 é análoga ao espectro de altura de pulso de um detector de
radiação, pois os bines de energia podem ser estabelecidos ou fixados como os canais do
analisador multicanal (BRIESMEISTER, 2000). Quando utilizado o tally *F8 o MCNPX
fornece na saída a energia depositada (em MeV) pelas partículas na cela especificada.
Os resultados dos tallies são impressos num arquivo de saída junto ao erro relativo
(er). O MCNP estima o valor do tally e a incerteza dele depois de completar cada história. O
erro relativo é proporcional a N-1/2
, onde N é o número de histórias simuladas
(BRIESMEISTER, 2000), motivo pelo qual para ter resultados precisos (er ≤ 0,01), o número
de histórias devem ser superiores a 100 mil histórias. O erro relativo estimado pode ser
utilizado para construir um intervalo de confiança ao redor do valor médio. Dessa forma
podem ser realizadas as análises sobre o nível de precisão dos resultados, já que partindo do
Teorema do Limite Central, se conhece que para grandes valores de N (N → ∞) a
probabilidade de que o resultado certo fique no intervalo de um desvio padrão (σ) é de 68% e
de 95% se o intervalo for de duas vezes o desvio padrão (2σ).
39
Capítulo 2: Materiais e Métodos
2.1 Descripção do sistema espectrométrico de medição.
As medições foram realizadas no Laboratório de Espectrometria Gama (LEG), do
CPqCTR. O sistema espectrométrico conta com um detector de germânio de alta pureza
(HPGe) coaxial tipo p, modelo GC2518, fabricado pela Canberra (número de série 10440).
Esse detector, segundo as especificações do fabricante, possui uma resolução de 1,8 keV e
uma eficiência relativa de 25%, ambas reportadas para a linha de 1332 keV do 60
Co.
Acoplado ao detector está ligado um pré-amplificador modelo 2002C, também da Canberra,
no qual encontra-se a fonte que fornece tensão no intervalo de 0-5000 V, ajustada em +4000
V, valor recomendado pelo fabricante para esses tipos de detectores.
O detector encontra-se dentro de uma câmara de baixo fundo cilíndrica (Fig 2.1),
(Modelo 747) com 50,8 cm de diâmetro e 63,5 cm de altura. A câmara está composta por
camadas de diferentes materiais. A mais externa é de aço com baixo conteúdo de carbono
(0,95 cm de espessura), a camada intermédia – a mais espessa com 10 cm- é de chumbo e as
duas camadas mais internas estão constituídas por estanho e cobre (0,1 cm e 0,16 cm de
espessura, respectivamente). Estas duas últimas camadas estão desenhadas para atenuar os
raios X do chumbo, cuja energia fica na faixa entre os 70-80 keV.
Figura 0.1: Interior da câmara de baixo fundo.
O sinal de saída do detector é armazenado e processado por um sistema de adquisação
de dados ligado ao computador. O processamento do pulso é feito no DSA-200 (acrônimo no
inglês: Digital Spectrum Analyzer), no qual estão integrados todos os subsistemas eletrônicos
necessários para realizar a conformação do pulso a saber: o processador de sinais digitais
(DSP - acrônimo no inglês: Digital Signal Processor), o estabilizador digital e o analizador
multicanal (MCA - acrônimo no inglês: Multichannel Analyzer). Através do DSA-200 se liga
e desliga o detector e se fornece tensão a ele. Uma vantagem adicional, que possui este
40
equipamento é que todos os parâmetros da eletrônica podem ser ajustados através do
computador, utilizando o software GENIE 2000, fornecido pela Canberra e que permite a
adquisição dos espectros gamas. Todos os espectros foram obtidos com os seguintes
parâmetros iniciais: 8192 canais, um tempo de conformação do pulso (shaping time) de 4 μs e
o ganho de x40 (ganho grosso) e 1,052x (ganho fino).
2.2 Calibração do sistema espectrométrico.
Para determinar as atividades de qualquer radionuclídeo de interesse em amostras
sólidas de solo ou sedimento é necessário partir do espectro característico de cada amostra, o
qual deve ser conhecido com precisão. Para isto o primeiro passo que deve ser realizado é a
calibração completa do sistema espectrométrico, procedimento que é descrito a continuação.
2.2.1 Calibração em energia e resolução do sistema.
Nos sistemas de espectrometria gama os espectros são obtidos sob a forma de
histogramas de altura de pulsos por canais. Existe uma proporcionalidade entre a energia
depositada pelo fóton (E) no volume ativo do detector e o canal (C) correspondente no
espectro. A calibração de energia consiste em se atribuir uma energia para cada canal do
histograma, o que é importante para a identificação dos fotopicos presentes no espectro. A
função que liga a energia depositada com o canal do espectro se conhece como calibração de
energia do detector. Em detectores semicondutores essa função expressa-se através de um
polinômio de ordem N, para o qual a contribuição diferencial de altura de pulsos de ordem
superior (N>1) é desprezível, ambas as grandezas se relacionam linearmente (KNOLL, 2010).
A função de calibração é obtida através do ajuste por mínimos quadrados da seguinte
expressão:
(2.1)
A calibração em energia realiza-se com fontes radioativas pontuais com energias
definidas, cujos fotopicos sejam facilmente distinguíveis no espectro. Isto permite determinar
de maneira fácil os centroides para cada um dos picos. No nosso caso, o conjunto de fontes de
calibração utilizado (Fig. 2.2a) foi fornecido pelo Instituto de Radioproteção e Dosimetria
(IRD) e no caso da fonte de 155
Eu/22
Na pela Canberra. Estas são fontes pontuais seladas em
acrílico, onde o material radiativo fica confinado em uma cavidade central de 4 mm de
diâmetro e 3 mm de altura, tal e como se mostra na figura 2.2(b).
As linhas gama utilizadas e o branching (Iγ) aparecem na tabela 2.1. Os dados foram
tomados da base de dados da Agência Internacional de Energia Atómica (AIEA) (IAEA,
2007). Os esquemas de decaimento de cada uma das fontes utilizadas se mostram no Anexo A.
As fontes foram colocadas dentro da cámara de baixo fundo a uma distância de 20 cm com
respecto à superficie do detector, dessa forma os efeitos por empilhamento e efeito soma
podem ser desconsiderados. O tempo de adquisição dos espectros (tempo vivo) foi de 4h para
todas as fontes. Em todos os casos o tempo morto ficou abaixo do 1%.
bCmCE
41
a)
b)
Figura 0.2: a) Conjunto de fontes utilizado na calibração de energia. b) Representação esquemática da
geometría da fonte pontual.
Tabela 2.1: Linhas características das fontes utilizadas na calibração de energía.
Fonte Energia (keV) Iγ (%) Fonte Energia (keV) Iγ (%)
22Na 1274,5 99,94 ± 0,01
152Eu
39,9* 37,7 ± 0,5
60Co
1173,2 99,85 ± 0,03 45,7* 11,8 ± 0,2
1332,5 99,98 ± 0,001 121,8 28,4 ± 0,1
133Ba
80,9 32,90 ± 0,03 244,7 7,55 ± 0,04
276,4 7,16 ± 0,05 344,3 26,6 ± 0,1
302,9 18,3 ± 0,1 443,9 3,12 ± 0,01
356,0 62,1 ± 0,2 778,9 12,9 ± 0,1
383,8 8,9 ± 0,1 867,4 4,24 ± 0,02
137Cs
661,6 84,9 ± 0,2 964,1 14,6 ± 0,1
155Eu
86,6 30,7 ± 0,3 1085,7 10,1 ± 0,1
105,3 21,1 ± 0,6 1112,1 13,4 ± 0,1
241Am 59,5 35,8 ± 0,1 1408 20,9 ± 0,1
* Linhas Kα e Kβ do 152Sm
42
Os picos de raios gama obtidos com um detector semicondutor são razoavelmente bem
descritos por uma função gaussiana (KNOLL, 2010).
(2.2)
Onde A corresponde à amplitude, σ é a dispersão na energia do pico e E0 o centroide do pico.
A dispersão da gaussiana relaciona-se com sua largura a meia altura (FWHM - acrônimo em
inglês: Full Width at Half Maximum) por meio da expressão (KNOLL, 2010).
(2.3)
A largura típica dos fotopicos, que aparecem nos espectros gama, impõe um limite
para distinguir entre linhas próximas entre si. É por isso que o FWHM está
convencionalmente relacionado com a resolução energética do detector. Esta grandeza é
utilizada nos algoritmos de identificação de picos, para estabelecer a região do espectro que
corresponde ao fotopico analisado e estimar o número de contagens (área do fotopico).
O primeiro passo na determinação da resolução de um detector de germânio é
determinar o fator de conversão (r), o qual representa a energia por canal. Para esse
procedimento a Canberra recomenda o uso de algum dos seguintes isótopos: 55
Fe, 57
Co, 60
Co e 109
Cd. Em nosso caso o fator foi estimado utilizando a fonte de 60
Co e a seguinte expressão
(CANBERRA, 2012):
(2.4)
Uma vez conhecido o fator de conversão, se procede a calcular o FWHM para as
linhas de interesse. O procedimento seguido é o descrito no manual (CANBERRA, 2012).
Primeiramente se localiza o canal e o número de contagens no centroide de cada fotopico,
depois se calcula a metade do número de contanges no máximo (HM - acrônimo em inglês:
Half Maximum) e são localizados os canais com os números de contagens inferior e superior
mais próximo do valor do HM para ambos os lados do pico. O valor do FWHM vem
determinado pela seguinte expressão:
(2.5)
Onde cada termo representa:
b: Número de contagens inferior mais próximo ao HM à esquerda do pico (5).
c: Número de contagens superior mais próximo ao HM à esquerda do pico (6).
d: Canal correspondente a c.
e: Número de contagens superior mais próximo ao HM à direita do pico (10).
f: Canal correspondente a e.
g: Número de contagens inferior mais próximo ao HM à direita do pico (11).
r: fator de conversão.
canaisemSeparação
keVEr
)(
rge
HMe
bc
HMcdfFWHM
2
0
2
22)(
EE
eA
EG
2ln22FWHM
43
Cada um dos termos anteriores encontra-se representado, pelo número entre parêntese,
na figura 2.3.
Figura 0.3: Representação dos pontos utilizados no cálculo do FWHM de um fotopico.
(tomada de IEEE, 1996)
Finalmente, a modo de comprovação de todas as especificações fornecidas pelo
fabricante, é achada a relação Pico/Compton (P/C), a qual é uma especificação típica dos
detectores coaxiais (DEBERTIN & HELMER, 1988). No efeito Compton os fótons, quando
espalhados pelos elétrons, perdem parte de sua energía e após múltiplos espalhamentos,
podem escapar ou ser absorbidos no detector. Aqueles que são absorbidos geram contagens na
faixa de energía à esquerda do fotopico (energias menores), criando-se uma zona denominada
“contínuo de Compton”. Quando são realizados estudos ambientais, nos espectros das
amostras, aparecem picos múltiples e cada um deles tem associado um contínuo de Compton,
que se sobrepõe aos fotopicos, o que dificulta a análise dos mesmos, principalmente a baixas
energias. É por isso, que se torna importante determinar a relação P/C, pois é um fator
limitante na hora de estabelecer a atividade mínima detectável para radionuclídeos de baixa
atividade em amostras ambientais (IEEE, 1996).
Geralmente a relação P/C é reportada para a linha de 1332 keV do 60
Co e é calculada
através da seguinte expressão (CANBERRA, 2012):
(2.6)
Onde NFP é o número de contagens no canal correspondente ao centroide do fotopico e NC é a
média do número de contagens por canal na região entre os 1040 e os 1096 keV (contínuo de
Compton asociado à linha de 1332 keV).
2.2.2 Calibração em eficiência.
Para quantificar os radionuclídeos contidos em uma amostra é necessário conhecer a
curva de eficiência do detector. Este procedimento deve ser feito de maneira que se garanta
)10961040(
)1332(/
keVekeVN
keVNCP
C
FP
44
uma elevada precisão, pois quando utilizado o método absoluto, os resultados quantitativos e
as suas incertezas dependerão entre, outros fatores, da exatidão com que foi determinada a
eficiência.
A eficiência do pico para uma energia particular pode ser estimada com o auxílio de
fontes de atividade conhecida, que cubram o intervalo energético de interesse. Recomenda-se
que na faixa entre os 50 e 300 keV, região onde há grandes variações na eficiência, existam
pontos de calibração cada 50 keV aproximadamente. Enquanto para energias acima dos 300
keV devem existir -como mínimo- pontos de calibração cada 200 keV (IAEA-TECDOC 295,
1989). Nesse caso a eficiência de pico para uma fonte pontual é obtida por meio da expressão:
IA
CPSCPS fFP
(2.7)
Onde CPSFP e CPSf indicam as taxas de contagens no fotopico e do fundo radioativo, A é a
atividade da fonte no momento da medição e Iγ é a probabilidade de emissão do fóton.
Para a obtenção da curva de eficiência experimental utilizou-se o conjunto de fontes
pontuais mostrado na figura 2.2, cujos dados são mostrados na tabela 2.2. Os mesmos foram
tomados da base de dados da IAEA (IAEA, 2007). As medidas foram realizadas colocando as
fontes dentro da câmara de baixo fundo e situando-as, com auxílio dos suportes ilustrados na
figura 2.4, a quatro distâncias do detector: 10, 15, 20 e 25 cm. Ao suporte universal da figura
2.4(b) adaptou-se uma escala milimétrica que permite a colocação das fontes às distâncias de
interesse com uma incerteza de 0,5 cm.
Tabela 2.2: Atividades e meia-vida das fontes utilizadas na calibração em eficiência.
Fonte T1/2 (anos) er(%) Atividade (kBq) Data de referência
22Na 2,6 0,02 53,023 13.08.2009
60Co
5,2 0,01 433,002 13.08.2009
133Ba 10,5 0,03 485,396 13.08.2009
137Cs
30 0,36 489,202 28.10.2008
152Eu 13,5 0,14 417,608 13.08.2009
155Eu 4,7 0,35 37 30.01.2012
241Am 432 0,15 462,765 13.08.2009
Essas distâncias foram escolhidas, devido às dimensões das fontes, para preservar a
condição de fontes pontuais. Outra razão foi o fato de que, quando a atividade da fonte é
grande são necessárias correções para efeitos secundários diga-se: empilhamento, efeito soma
e correções por tempo morto. Outra razão é que na maioria da literatura consultada, para essas
distâncias são reportadas as curvas de eficiência, incluída a fornecida pelos fabricantes de
detectores semicondutores, que é geralmente para 25 cm.
45
a) b)
Figura 0.4: Suportes para fontes de calibração. a) Suporte fixo à fonte de 155
Eu/22
Na. b) Suporte
universal com pinças adaptado com escala milimétrica.
Para garantir uma boa estatística de contagem (número de contagens no fotopico
superior a 100 mil) e dessa forma minimizar as incertezas dos valores experimentais, o tempo
de adquisição dos espectros foi escolhido dependendo da atividade da fonte. As fontes de 60
Co, 133
Ba, 137
Cs e 241
Am foram medidas 6 h, enquanto que as fontes de 22
Na, 152
Eu e 155
Eu
foram medidas 10 e 12 h respectivamente, devido a sua baixa atividade e ao fato -no caso das
duas últimas- de terem espectros complexos.
Com o objetivo de fazer uma caracterização precisa da contribuição do fundo
radioativo, foram realizadas medições com a câmara fechada sem nenhuma fonte dentro. O
tempo de medição foi, neste caso, 72 h (259 200 s), visando garantir uma elevada estatística
de contagem, e o tempo morto foi de 0,09%. Este procedimento deve ser realizado
rotineiramente, a partir do momento que o detector é usado em medidas que possam
contaminar o equipo.
Quando se realiza a calibração em eficiência, se faz impossível ter fontes pontuais para
todas as energias e, portanto, obter todos os valores de eficiência no intervalo energético
estudado. Uma forma de solucionar esse problema é expresar a eficiência em função da
energia dos fótons através de uma expressão matemática e calcular a eficiência de pico para
uma dada energia em regiões onde não se têm dados experimentais. Geralmente, para o ajuste
utiliza-se um polinômio logarítmico de quarta ordem (DEBERTIN & HELMER, 1988):
(2.8)
O procedimento anterior, se bem é um procedimento válido existem dados na
literatura apontando incertezas superiores a 12% na determinação da eficiência usando essas
aproximações. Um método alternativo (no qual se incorre em erros menores, quando
0
loglogi
i
i Ea
46
conhecidos todos os parâmetros reais do detector) é obter valores de eficiência para a enegia
de interesse via simulação (códigos de Monte Carlo). Esses códigos fazem o transporte da
radiação e levam em consideração todos os possíveis processos de interação que acontecem
dentro do detector.
2.3 Descripção do modelo do detector no MCNPX.
Para ter uma primeira estimativa das dimensões externas do cristal e da sua posição
relativa ao encapsulado de alumínio, foram feitas imagens tomográficas do detector. Esse tipo
de imagem tem sido utilizado como ferramenta auxiliar em estudos de caracterização de
detectores (HEDMAN et al., 2015). A imagen obtida (Fig. 2.5) foi adquirida com um
tomógrafo volumétrico de feixe cônico modelo i-Cat, utilizando os seguintes parâmetros: 120
kVp e 36,12 mAs, o tempo de adquisição da imagen foi de 40 s.
Figura 0.5: Imagem tomográfica do detector.
Na imagen tomográfica não é possivel estimar as dimensões do bore hole, devido ao
elevado poder de absorção do germânio na faixa energética dos raios X utilizados. Além
disso, é importante ressaltar que a imagem tem uma inclinação entre 5º-15°
aproximadamente, já que o tomógrafo é utilizado em estudos de radiodiagnóstico de arcada
dentária, e não foi possível o correto alinhamento do conjunto dewar-detector com o feixe do
tomógrafo.
Apoiado na imagem tomográfica e na informação que aparece na folha técnica do
detector modelo GC2518, fornecida pelo fabricante (Anexo B), foi construído o modelo
computacional do detector utilizando o código MCNPX versão 2.6c (PELOWITZ, 2008).
Pôs-se especial ênfase nos detalhes geométricos, para diminuir possíveis fontes de incertezas
no cálculo da eficiência, e assim obter resultados em boa correspondência com as eficiências
experimentais.
O cristal do detector foi simulado como um cilindro de germânio (ρ=5,32 g/cm3) com
uma cavidade (bore hole) localizada no centro, também em forma de cilindro (ver Figura
47
Anexo B). Dentro do cristal de germânio, foram definidas três regiões: a mais externa
corresponde ao contato n+ (camada morta externa), que cobre as superficies frontais e laterais;
uma camada intermediária definida como volumen ativo do detector e uma terceira camada,
mais interna, que corresponde ao contato p+ (camada morta interna) e que rodeia ao bore
hole. A parte superior do cristal de germânio foi coberta com uma camada composta de mylar
e kapton (ρr=1,41 g/cm3). A superfície do cristal foi colocada a 4,88 mm do encapsulado de
alumínio (ρ=2,70 g/cm3) que cobre todo o detector. Todo esse sistema foi colocado dentro da
câmara de baixo fundo, simulada seguindo também as especificações fornecidas pelo
fabricante (Anexo C). Na figura 2.6 se mostra o modelo computacional do detector com as
dimensões especificadas pelo fabricante (tabela 2.3). A imagen foi disenhada usando o visor
MORITZ do MCNPX.
Tabela 2.3: Parâmetros geométricos do detector HPGe reportados pelo fabricante.
Parâmetros Valores nominais (mm)
Diâmetro do cristal (D) 60,9
Altura do cristal (L) 36,0
Diâmetro bore hole (d) 8,0
Altura bore hole (h) 21,0
Espessura da camada de alumínio 1,5
Espessura da camada morta externa (t) 0,59
Espessura da camada morta interna 0,3*10-3
Espessura da janela IR (mylar + kapton) 1,1*10-2
Figura 0.6: Modelo do detector HPGe simulado no MCNPX v. 2.6c. 1) Ampliação da zona superior,
mostra a camada morta e a janela IR. 2) Ampliação da zona do bore hole, mostra a camada morta
interna.
Volume ativo
Volume ativo
1
2
48
2.3.1 Estimativa por simulação da curva de eficiência do fotopico.
Os códigos Monte Carlo, como já foi explicado, permitem investigar a interação entre
fótons e um determinado material (volume ativo do detector), incluindo qualquer efeito da
fonte e outros materiais que rodeiam o arranjo experimental. A resultante da simulação pode
também ser um espectro de altura de pulso, o qual quando processado permite calcular a
eficiência em um amplo espectro de energia. Esses valores levam em conta todos os efeitos
relatados anteriormente. Porém, a validação dos resultados deverá ser feita com ajuda de
observáveis experimentais (curvas de eficiência experimental obtida a diferentes distâncias
fonte-detector).
Para testar a validade do modelo do detector construído (Fig. 2.6) foram realizadas
diferentes simulações variando a distância fonte-detector e comparando com as curvas
experimentais de eficiência. Os termos fontes no código definiram-se como pontuais e
isotrópicos. As fontes de 22
Na, 137
Cs e 241
Am foram definidas monoenergéticas, pois só têm
uma única linha com alta probabilidade de emissão: 1274 keV (99,94%), 661 keV (84,99%) e
59 keV (35,78%), respectivamente. No caso das fontes de 60
Co, 133
Ba, 152
Eu e 155
Eu foram
levados em consideração todas as linhas gama de seus espectros, assim como as
probabilidades de emissão de cada uma delas. Nos espectros simulados o bin de energia foi de
0,2302 keV/canal para reproduzir as condições experimentais. Os valores de eficiência se
obtiveram a partir do tally F8, que fornece o espectro de altura de pulso. Na figura 2.7 é
mostrada a comparação entre o espectro simulado e o experimental para uma fonte de 152
Eu.
Figura 0.7: Espectros de 152
Eu obtidos experimentalmente e via simulação (MC).
49
Como foi explicado na epígrafe 1.7, o número total de histórias em cada simulação
deve ser grande suficiente para minimizar as incertezas dos resultados simulados de
eficiência. No nosso caso, para as fontes definidas monoenergéticas o número total de
historias foi de 70 milhões e para as fontes multienergéticas foi de 140 milhões. Em ambos os
casos o erros relativos ficaram abaixo do 1% exceto para a linha de 1212 keV do 152
Eu, que
devido à baixa probabilidade de emissão (0.64%), o erro relativo máximo foi de
aproximadamente 1.72%. Não foi usada nenhuma técnica de redução de variância.
2.4 Estimativa do volume ativo do detector.
Para obter valores simulados de eficiência em correspondência com os valores
experimentais é necessário conhecer de maneira precisa os parâmetros nominais do detector.
A sobreestimação do volume ativo do detector e a incerteza associada à espessura da camada
morta são os fatores que geram maiores discrepâncias entres os valores de eficiência simulada
e experimental (ANDREOTTI et al., 2014; ALINE et al., 2012; KARFOPOULOS et al.,
2010). Por esse motivo, se decidiu ajustar ambos os parâmetros, e assim obter uma melhor
correspondencia entre as curvas de eficiência simuladas e experimentais.
A espessura da camada morta é um dos fatores que mais afeta a resposta do detector,
principalmente na faixa das baixas energias (E < 100 keV). Os fótons com essas energias
interagem fundamentalmente, nas regiões próximas à superficie do cristal e devido à
existência da camada morta, a energia depositada pela radiação em essa zona, não é inclusa no
processo de coleção de carga.
A estimativa da camada morta foi feita através de um experimento de transmissão.
Quando um feixe de radiação gama de intensidade I0 incide em um material de espessura L e
coeficiente de atenuação linear μ (Fig.2.8), a intensidade do feixe emergente I vem dada pela
Lei de Beer-Lambert, expressão válida só quando o feixe é estreito, paralelo e
monoenergético e não considera a radiação espalhada no detector:
(2.9)
Figura 0.8: Representação do experimento de transmissão.
Devido ao fato de que os fótons de baixa energias interagem mais provavelmente na
superfície do detector, para determinar a espessura da camada morta foi escolhida –para a
realização de nosso experimento de transmição- a linha de 59 keV do 241
Am. O tempo de
LeII 0
50
adquisição do espectro foi de 40 min (2400 s) e o tempo morto ficou abaixo de 0,7%. Como a
fonte não estava colimada foi necessário colocá-la a uma maior distância da superfície do
detector e dessa forma garantir que as condições do nosso experimento estivessem mais
próximas às do experimento de transmissão.
O arranjo experimental, que mostra as duas posições em que foi medida a fonte para o
experimento de transmissão é apresentado na figura 2.9.
a) b)
Figura 0.9: Posicionamento da fonte para o experimento de transmissão (Vista superior). a)
Incidência normal (90º). b) Incidência a 45°.
A figura 2.10 mostra o esquema do arranjo experimental no laboratório, onde AO=BO=
(25,0 ± 0,5) cm são as distâncias fonte-detector no caso de incidência normal (90º) e
incidência a 45º. Para colocar a fonte na posição B, que está a 45º em relação à posição
original foi preciso descer a pinça do suporte com a fonte até (17,7 ± 0,5) cm e logo girar ela
em um ângulo de 90°.
Figura 0.10: Esquema do experimento de transmissão utilizado para a determinação da espessura da
camada morta.
cmOAAOAA 37452525 ,cos
A A’
B
Z
Y
45°
O
51
Quando a fonte se desloca e fica em um ângulo de 45º em relação ao ponto O, a
distância que os raios gama percorrem dentro de cada um dos materiais (x’) difere da
distância no caso de incidência normal (x). Colocando a equação 2.9 para as duas posições em
que foi feito o experimento de transmissão temos:
(2.10)
Dividindo ambas as equações 2.10 se obtém uma expressão que permite calcular a
espessura da camada morta. Para esse cálculo são utilizados os dados da tabela 2.4, os quais
foram tomados da base de dados NIST XCOM (BERGER, M.J., 2011).
(2.11)
Tabela 2.4: Dados utilizados no cálculo da camada morta externa pelo método experimental.
Material μL (cm-1
) Espessura (cm)
Acrílico 2,30×10-1
0,1
Ar 2,42×10-4
25
Alumínio 7,68×10-1
0,15
Mylar+Kapton 2,61×10-1
1,10×10-2
Germânio 1,13 -
Para o ajuste da camada morta, via simulação, foi seguido o procedimento descrito por
Budjáš et al. (2009), no qual aprimora-se o modelo geométrico de um detector HPGe coaxial
tipo p combinando resultados experimentais e simulados. O ajuste baseia-se no incremento
gradual da espessura da camada morta assumindo a uniformidade da mesma em toda a
superfície do detector. Em cada passo acham-se os valores de eficiência simulados para as
linhas gama de 59, 99 e 103 keV da fonte de 241
Am, a qual foi colocada a 5 cm da superfície
do detector. A partir dos valores de eficiência simulados calcula-se a razão de eficiência (Γ),
onde ε é a eficiência para cada energia especificada no subscrito.
(2.12)
Essa razão de eficiência é ajustada a uma função analítica, na qual avaliando a Γexp
pode ser obtido o valor da espessura da camada morta. A razão de eficiência experimental
(Γexp) foi calculada utilizando os valores experimentais de eficiências para as mesmas linhas
gama do 241
Am. Devido à baixa probabilidade de emissão das linhas de 99 e 103 keV
(0,0203% e 0,0195%, respectivamente), foi preciso um tempo de medição de 72 h para ter
uma elevada estatística nesses fotopicos.
Para avaliar o impacto no valor da eficiência que tem a incerteza associada à espessura da
camada morta é calculado o parâmetro NSI (MILLER, M; VOUTCHKOV, M., 2013). Esse
parâmetro vem definido como a razão entre a diferença percentual média dos valores de
1
145
90ln21
1 n
j CM
jj
CM
CM
x
I
IX
i
ii
i
ii xx
eIIeII
045090
59
10399
52
eficiência (Δε), na faixa de energia estudada (53-1408 keV), e o valor absoluto da diferença
percentual (E) entre o valor real e o valor errado do parâmetro analisado.
(2.13)
2.5 Transferência da eficiência para amostras volumétricas.
A estimativa das eficiências volumétricas para nossas amostras, consideradas fontes
extensas, realizou-se utilizando o método de transferência de eficiência, a partir da curva de
eficiência para uma fonte pontual e acrescentando os fatores de correção necessários.
(2.14)
A diferença nas dimensões das fontes pontuais e das fontes volumétricas muda o ângulo
sólido com o qual o detector enxerga a fonte, portanto a primeira das correções que deve ser
feita é a geométrica. O ângulo sólido pontual foi calculado de forma direita a partir de sua
expressão analítica (eq. 1.13), enquanto que o ângulo sólido para fontes volumétricas (Ωvol)
foi estimado via simulação, e assim evitar a resolução analítica da integral (eq. 1.14).
O procedimento seguido foi definir, no MCNPX, uma fonte volumétrica de 133
Ba com a
mesma geometria das amostras estudadas (r=1,41 cm e h=2,70 cm) (Fig. 2.11). Como o
processo de transporte inclui todos os efeitos de interação, as eficiências volumétricas
simuladas encontram-se já corrigidas pelo fator de auto-absorção. O ângulo sólido para a
fonte volumétrica foi estimado a partir da relação entre as eficiências simuladas em geometria
pontual e as obtidas para a fonte volumétrica.
Figura 0.11: Geometria com fonte volumétrica (cilindro amarelo) colocada a 5 cm do detector.
Mostra-se também o cristal de germânio (cilindro verde).
correção
pontual
volijpontualijvol FEE
ENSI
53
2.5.1 Correção por auto-absorção em fontes volumétricas.
O processo de atenuação da radiação gama dentro da própria amostra está direitamente
relacionado com a composição química e a densidade da mesma. Como em nosso caso não
eram conhecidas nem a composição, nem a densidade das amostras; o fator de auto-absorção
se determinou combinado medidas experimentais e simulação por Monte Carlo.
Para corrigir as variações na eficiência por efeito de auto-absorção, foi determinado o
fator de tranmissão (I/I0) para as amostras de interesse, utilizando o mesmo conjunto de fontes
pontuais, apresentadas na tabela 2.2. O conjunto (fonte + amostra) foi colocado a uma
distância de 10 cm em relação à superfície do detector, e assim diminuir o tempo morto
durante o processo de medição. Os espectros foram adquiridos durante 3600 s visando obter
uma boa estatística, mesmo para aqueles fotopicos de baixas energias e relativamente baixa
probabilidade de emissão.
Um estudo mais detalhado do processo de auto-absorção dos fótons nas amostras
estudadas foi feito através de simulação por Monte Carlo, utilizando o modelo computacional
do detector desenvolvido no MCNPX (epígrafe 2.3). A realização deste estudo requer o
conhecimento exato da composição química e da densidade das amostras. Uma prática
comum é utilizar a composição química de um material de referência certificado (CRM) como
a própria composição da amostra de interesse, mas nesse caso a densidade continua sendo um
parâmetro importante a determinar.
O CRM utilizado foi o RM 8704 da NIST (acrônimo em inglês: National Institute of
Standards & Technology) que pertence a sedimentos do rio Buffalo (New York, Estados
Unidos) e é válido até 01 de dezembro de 2017. Na tabela 2.5 são apresentados os elementos e
as concentrações, que segundo o manual que acompanha o material de referência (Anexo D),
estão contidos nele. A modo de comprovação da semelhança entre as matrizes do material de
refrencia certificado (RM8704) e a das amostras foi feito uma análise qualitativa usando a
técnica de fluorescência de raios X (FRX). O equipamento utilizado encontra-se no
Laborátorio de Pesquisas Ambientais (LPA) do CPqCTR. O espectrômetro de fluorescência
de raios X é Minipa, modelo Panalytical com uma potência de 80 W. O tempo de adquisição
dos espectros foi de 10 minutos.
Tabela 2.5: Valores de concentração dos elementos no material de referência RM 8704.
Elemento Fração de massa (%)
Alumínio (Al) 6,10 ± 0,18
Cálcio (Ca) 2,641 ± 0,083
Carbono (C) 3,351 ± 0,017
Ferro (Fe) 3,97 ± 0,10
Magnésio (Mg) 1,200 ± 0,018
54
Potássio (K) 2,001 ± 0,041
Sódio (Na) 0,553 ± 0,015
Titânio (Ti) 0,457 ± 0,020
Elemento Fração de massa (mg/kg)
Antimônio (Sb) 3,07 ± 0,32
Bário (Ba) 413 ± 13
Cádmio (Cd) 2,94 ± 0,29
Cério (Ce) 66,5 ± 2,0
Césio (Cs) 5,83 ± 0,12
Chumbo (Pb) 150 ± 17
Cobalto (Co) 13,57 ± 0,43
Crômo (Cr) 121,9 ± 3,8
Escândio (Sc) 11,26 ± 0,19
Európio (Eu) 1,31 ± 0,038
Háfnio (Hf) 8,4 ± 1,5
Manganês (Mn) 544 ± 21
Níquel (Ni) 42,9 ± 3,7
Tório (Th) 9,07 ± 0,16
Urânio (U) 3,09 ± 0,13
Vanádio (V) 94,6 ± 4,0
Zinco (Zn) 408 ± 15
Para estimar a densidade das amostras de interesse via simulação definiu-se, no
arquivo de entrada do MCNPX, uma nova geometria de medição. Definiu-se um cilindro com
as dimensões da amostra e com a composição química do material de referência, colocado
entre a fonte pontual e o detector. Para a simulação se trabalhou com as fontes de 133
Ba e 152
Eu, pois têm linhas gama com energias entre 100 e 600 keV, intervalo no qual o efeito da
densidade tem maior importância (VUKAŠINOVIĆ, I. et al.,2007). Ambas as fontes foram
colocadas a 10 cm do detector, à mesma distância que o experimento de transmissão. A
densidade das amostras foi variada em um intervalo de 0,5-1,0 g/cm3 e foi simulado o fator de
transmissão (I/I0) para cada uma das linhas de interesse. Os valores obtidos foram ajustados a
uma função analítica, a partir da qual se fez uma estimativa da densidade para cada amostra
utilizando os valores experimentais do coeficiente de transmissão.
55
2.6 Determinação da atividade em amostras volumétricas.
Como foi explicado na epígrafe 1.5 para a quantificação da atividade de uma amostra
podem ser utilizados dois métodos. O uso do método absoluto (eq. 1.10), que é o utilizado
neste trabalho, precisa do conhecimento da curva de eficiência para a geometria em que as
amostras são medidas, procedimento que foi descrito nas epígrafes anteriroes.
Por causa da baixa atividade das amostras, foi preciso colocá-las em uma configuração
mais próxima do detector (distância fonte-detector 5 cm). Os espectros das amostras foram
adquiridos em um tempo de 72 h, para garantir um grande número de contagens na área dos
fotopicos utilizados para a quantificação do urânio e tório. O limite de detecção e a atividade
mínima detectável para cada uma das linhas de interesse foram determinados a partir do
espectro de fundo. Como foi explicado no capítulo 1, antes das amostras serem analisadas
precisam ser preparadas para sua análise, o processo de preparação de nossas amostras é
descrito a continuação.
2.6.1 Coleção e preparação das amostras.
As amostras de sedimento foram coletadas na zona mineração de Caetité. O centro de
produção de urânio INB Caetité está localizado no centro sul do estado de Bahia (13º 56´ 36´´
S e 42º 15´ 32´´ O) perto da localidade do mesmo nome, a qual tem uma população estimada
–em 2015- de 52 353 habitantes1 (Fig. 2.12). A área sob a influência da mina abrange uma
circunferência de radio igual a 20 km (FERNANDES et al., 2006).
Figura 0.12: Localização de Caetité no estado de Bahia.
1 Fonte: Instituto Brasileiro de Geografia e Estatística (IBGE)
56
Foram selecionados dois pontos de interesse, que pertencem aos pontos de
monitoramento habitual da própria planta: AM01 e AM02 (Fig. 2.13). O ponto AM01
(amostra 1, coloração avermelhada) encontra-se próximo à planta de beneficiamento, que é
onde têm lugar as diferentes etapas do processo de lixiviação e obtenção final do urânio. O
segundo ponto AM02 (amostra 2, coloração alaranjada) está localizado na área de depósito.
Ambas são amostras superficias, coletadas de forma independente os dias 26 de novembro e o
02 de dezembro de 2014. No instante de sua coleção foram depositadas em bolsas plásticas,
previamente identificadas e seladas, com o objetivo de evitar qualquer tipo de contaminação
externa.
Figura 0.13: Sitios de coleção das amostras: AM01 (estrela) e AM02 (quadrado).
A preparação das amostras foi realizada no Laboratório de Preparação de Amostras
(LPAM) do CPqCTR. As vidrarias utilizadas (placa de Petri e Béquer 350 mL) foram
higieneizadas com água destilada e sabão e em seguida deixadas em banho de solução de
ácido nítrico (HNO3) ao 10%. Após 24 h foram retiradas e lavadas novamente com água
destilada e posteriormente levadas à estufa para secagem a uma temperatura de 110º C.
O primeiro passo foi reduzir o tamanho do grau das amostras utilizando uma peneira
de 170 mesh (90 μm) da marca Bertel indústria metalúrgica Ltda. (8’’x 2’’, inox 304) com o
aúxilio de um pincel. Uma placa de Petri foi utilizada para reter o material peneirado. O
processo de peneiramento serviu também como etapa de homogeneização da amostra. Depois
desse processo foi determinada a massa úmida das amostras na balança analítica (incerteza de
0,0001 g) do Laboratório de Pesquisas Ambientais (LPA) do CPqCTR. Posteriormente as
amostras foram levadas à estufa, onde se fixou uma temperatura de 110 ºC, para sua secagem.
A cada 2 h verificavam-se suas massas, até que a diferença entre elas foi menor a 5 mg e se
consiguiu um peso seco estável a condições de temperatura e umidade de 20°C e 40%,
respectivamente.
57
Após a secagem as amostras foram colocadas em recipientes plásticos, identificados
previamente, de geometria cilíndrica (6,2 cm2 x 2,7 cm). Em um recipiente foi colocado uma
m=(14515,8 ± 0,2)*10-6
kg de AM01 e no outro m=(9842,2 ± 0,2)*10-6
kg de AM02. Ambas
as amostras foram conservadas em um dessecador -para manter o nível de umidade o mais
baixo possível- por um período superior a 30 dias, visando que o rádon atingisse o equilíbrio
secular com os demais elementos da série radioativa natural (Fig. 2.14).
Figura 0.14: Estabelecimento do equilíbrio secular entre o 222
Rn (T1/2=3,8 dias) e o 226
Ra
(T1/2=1600 anos).
58
Capítulo 3: Resultados e Discussão
3.1 Calibração de energia e resolução do sistema espectrométrico.
A figura 3.1 mostra a curva de calibração de energia obtida utilizando o software
OriginPro 8.0 com o correspondente gráfico de resíduos.
a)
b)
Figura 0.1: a) Curva de calibração de energía. b) Resíduos.
59
Na figura 3.1(a) observa-se a relação linear que existe entre a energia e o número de
canais, comportamento que é o esperado, tal e como foi mencionado na epígrafe 2.2.1. Os
parâmetros da reta de ajuste (eq. 2.1) são: m=0,2302 keV/canais e b= -0,6077 keV. No caso
da figura 3.1(b) mostra-se a análise dos resíduos, técnica utilizada para investigar a
adequabilidade do modelo de regressão a nossos dados experimentais. Neste tipo de gráficos
o fato de que os pontos não apresentem nenhum comportamento regular, como em nosso
caso, sugere que o modelo proposto para os dados é adequado.
O segundo passo foi determinar o valor de FWHM para a linha de 1332 keV do 60
Co.
O fator de conversão foi calculado utilizando o espectro medido para o 60
Co (Fig 3.2). O valor
obtido a partir da eq. 2.4 foi r=0,2302 keV/canais, o qual coincide com o valor do coeficiente
angular da reta de ajuste, como era de esperar. Na tabela 3.1 são apresentados os valores de
FWHM para as linhas gama de interesse com uma elevada probabilidade de emissão,
calculados a partir da equação 2.5.
Tabela 3.1: Valores de resolução (FWHM) para diferentes linhas gama no intervalo 53-1408 keV.
Energia (keV) FWHM (keV)
59 0,807
80 0,880
86 0,869
105 0,838
276 1,045
302 1,057
356 1,085
383 1,105
443 1,380
661 1,348
778 1,546
964 1,635
1173 1,632
1274 1,636
1332 1,723
1408 1,842
Para a determinação da relação Pico/Compton (P/C) foi utilizado também o espectro
de 60
Co (Fig. 3.3) e a equação 2.6. O valor obtido para o nosso detector foi P/C =58:1.
60
Figura 0.2: Espectro experimental do 60
Co, mostrando o cálculo do fator de conversão (r).
Figura 0.3: Espectro experimental do 60
Co, mostrando a determinação da razão Pico/Compton (P/C).
61
Os valores calculados do FWHM e a relação P/C para a linha de 1332 keV do 60
Co
diferenciam-se em aproximadamente um 6% do valor reportado pelo fabricante para a mesma
linha (FWHM = 1,617 keV e P/C = 61,6:1). Porém, encontram-se dentro do intervalo de
valores permissíveis (FWHM ≤ 1,80 keV e P/C ≥ 54:1) para detectores semiconductores de
este tipo (CANBERRA, 2012).
3.2 Calibração em eficiência do sistema espectrométrico.
Na figura 3.4 são mostrados, como exemplos, dois dos espectros experimentais, a
partir dos quais se estimou a eficiência.
Figura 0.4: Espectros experimentais de 133
Ba e 155
Eu/22
Na a 15 e 20 cm do detector.
62
A eficiência experimental do pico foi calculada a partir da eq. 2.7, na qual o termo de
atividade foi corrigido pelo próprio decaimento da fonte no tempo transcurrido desde a data
de fabricação até a data da medição. Como a mesma fonte não foi medida um único dia, a
atividade entre a medida para uma distância e outra vária, é por isso que na tabela 3.2 são
mostrados os valores de atividade só para a distância de 25 cm.
Tabela 3.2: Atividades corrigidas das fontes utilizadas para a calibração em eficiência (d = 25 cm).
Fonte Tempo transcurrido (dias) Atividade (kBq) Erro relativo (%)
22Na 2250 10,28 0,08
60Co
2232 193,86 0,04
133Ba 2235 324,55 0,02
137Cs
2585 415,60 0,06
152Eu 2246 305,70 0,05
155Eu 1361 21,48 0,19
241Am 2238 458,239 0,001
A figura 3.5 mostra as curvas de eficiência do fotopico experimentais para as quatro
distâncias estudadas.
Figura 0.5: Curvas experimentais de eficiência do pico no intervalo energético 53-1408 keV, para
diferentes distâncias fonte-detector.
Na figura pode se apreciar como as barras de incertezas dos valores experimentais são
pequenas, já que o tempo de medição foi o suficiente para que as incertezas associadas à área
do fotopico ficaram abaixo de 1%. Só no caso da linha de 60 keV da fonte de 155
Eu, devido à
baixa probabilidade de emissão (1,22%) essa condição não foi cumprida e, portanto a
incerteza associada a ela é maior.
63
Na borda superior direita da figura anterior aparece a curva de eficiência típica para um
detector HPGe coaxial tipo p, distância fonte-detector 25 cm (tomada da folha técnica
CANBERRA, 2013). Essa figura permite apreciar como as curvas de eficiência obtidas têm o
comportamento esperado para esse tipo de detectores semicondutores. Elas apresentam um
máximo ao redor dos 100 keV, uma queda na faixa de baixas energias e um comportamento
linear para as altas energias. Ao mesmo tempo vemos como a eficiência decresce com a
distância, já que ela depende da geometria de medição, em particular com o ângulo sólido, o
qual tem uma relação inversa com a distância fonte-detector (eq. 1.13).
3.2.1 Determinação da eficiência usando Monte Carlo.
O gráfico da figura 3.6 mostra-se uma comparação entre as curvas de eficiência
experimentais e as obtidas via simulação para as distâncias fonte-detector 10 e 25 cm
utilizando os parâmetros nominais do detector, fornecidos pelo fabricante (tabela 2.3) e as
diferenças percentuais entre os valores experimentais e simulados.
a)
b)
Figura 0.6: a) Comparação entre as curvas de eficiência experimental e simulada utilizando os valores
nominais do detector. b) Diferença percentual entre ambos os valores de eficiência.
64
A análise dos gráficos revela como os valores de eficiência obtidos via simulação,
utilizando os parâmetros nominais, fornecidos pelo fabricante, não reproduzem a curva de
eficiência experimental. A grande diferença percentual, principalmente na região das baixas
energias sugere uma superestimação dos valores de eficiência.
Para verificar essa afirmação se fez o cálculo da eficiência relativa, que segundo a
fornecida pelo fabricante para o nosso detector é (≥ 25%). A eficiência relativa de un detector
de germânio é definida como a razão entre o valor da eficiência para a linha de 1332 keV do 60
Co e 1.2*103 (Valor de eficiência para a mesma linha gama medida com um detector de
NaI(Tl) de 7,62 cm x 7,62 cm, KNOLL, 2010). Fazendo o cálculo para ambos os valores de
eficiência, experimental e simulado, foi obtido 25,8% para o valor experimental e 28,2% para
o valor simulado, corroborando-se, mais uma vez, a sobreestimação da eficiência por parte
dos valores simulados.
Como tem sido mencionado varias vezes ao longo do trabalho, a principal causa da
discrepância entre ambos os valores é a falta do conhecimento preciso dos parámetros
geométricos do detector. Com o objetivo de corrigir essas discrepâncias deve se ajustar o
valor do volume ativo do detector.
3.3 Determinação dos parâmetros nominais do detector.
A figura 3.7 mostra a fração da energia depositada (FEP) pelos fótons ao atravesar a
camada morta, calculada principalmente para fótons de baixas energias para as quatro
distâncias fonte-detector estudadas.
(3.1)
Figura 0.7: Fração de energia depositada na camada morta (t= 0,59 mm)
para as quatro configurações estudadas.
100
fótondoinicialEnergia
externamortacamadanadepositadaEnergiaFEP
65
Os resultados obtidos correspondem ao valor da espessura da camada morta fornecido
pelo fabricante (t=0,59 mm). A análise do gráfico revela que em todos os casos a fração de
energia perdida (FEP) na espessura da camada morta é menor do que 1.5% da energia inicial.
Porém, pode se apreciar como as maiores perdas energéticas correspondem aos fótons com
energias abaixo dos 100 keV. Para os fótons mais energéticos (276, 661 e 1173 keV) as
perdas são menores do que 0,1%, o qual é uma evidência de que os fótons com energias acima
de 250 keV quase não são atenuados na camada morta do detector.
A análise anterior ratifica que a espessura da camada morta se torna um parâmetro
importante na detecção de fótons de baixas energias. É por isso, que pequenas variações na
sua espessura produziriam mudanças nos valores de eficiência e daí a importância de
conhecer exatamente seu valor.
3.3.1 Determinação experimental da espessura da camada morta.
A espessura da camada morta foi determinada através da equação 2.11 e os dados
apresentados na tabela 2,4. O espectro adquirido para o caso de incidência a 45º se mostra na
figura 3.8.
Figura 0.8: Espectros obtidos para uma fonte de 241
Am durante o experimento de transmissão à
distância de 25 cm do detector.
A estimativa experimental da espessura da camada morta resultou (texp= 0,9 ± 0,1) mm,
o qual difere em um 34,4% do valor nominal da espessura reportada pelo fabricante. Toda vez
que se desconhece o erro na determinação do coeficiente de atenuação linear, o erro na
estimativa da espessura foi deduzido das incertezas na determinação da posição da fonte (9%)
e do erro na determinação da área dos fotopicos, inferior a 0,2% para 45º e 90°.
66
3.3.2 Estimativa da espessura da camada morta via simulação por Monte Carlo.
Quando foi estimada a espessura da camada morta eram desconhecidas as incertezas
associadas às espessuras da camada de alumínio do endcap e da janela de mylar+kapton,
termos que aparecem no segundo termo da equação 2.11. Com o objetivo de levar em
consideração todos os processos de interação acontecidos nelas foi estimada a espessura da
camada morta via simulação, usando o procedimento descrito na epígrafe 2.4.
A figura 3.9 mostra a razão de eficiência Γ (eq. 2.12) em função das diferentes
espessuras da camada morta. Os dados simulados foram ajustados a um polinômio de segundo
grau. O valor ajustado da espessura da camada morta (tCM= 0,874 mm) foi obtido por
interpolação a partir da Γ calculada usando os valores das eficiências experimentais.
Figura 3.9: Ajuste da espessura da camada morta a partir dos resultados da simulação (MC).
Função de ajuste: y=A+B1X+B2X2.
Parâmetros: A=1,983, B1=1,081 mm-1
e B2=1,073 mm-2
O fato de que a estimativa é feita utilizando uma razão entre eficiências, elimina as
incertezas associadas à atividade da fonte e à posição da fonte em relação à superfície do
detector, assim como qualquer outro fator de correção, diga-se: correção por tempo morto, por
empilhamento, etc.
Utilizando o valor simulado da espessura da camada morta (t=0,874 mm) se procedeu
a calcular novamente os valores da eficiência. A comparação desses valores com a eficiência
experimental para 10 e 25 cm é mostrada no gráfico da figura 3.10. Pode se apreciar como
melhora o nível de correspondência entre os valores experimentais e simulados para a faixa de
baixas energias (menores de 100 keV). As discrepâncias médias entre os valores
67
experimentais e simulados caíram de um 9% para um 4% a 10 cm e de 10% para 6% a 25 cm.
Porém, ainda existem pequenas divergências entre os valores de eficiência experimentais e
simulados.
Figura 0.10: Comparação entre as curvas de eficiência experimental e simulada (valor ajustado da
camada morta t=0.874 mm).
A espessura da camada morta achado experimentalmente foi de 0,9 ± 0,1 mm, isso sugere
que na simulação se mude a espessura dessa cela desde 0,8 até 1,0 mm. Porém, os dados
obtidos para 0,874 mm ainda não ajustam as curvas de eficiência simulada e experimental.
Assim, ajustou-se o intervalo para a simulação entre 0,88 e 1,0 mm, para achar o valor para o
qual as diferenças entre as eficiências experimentais e as simuladas eram menores. Para o
valor de 0,92 mm as diferenças médias em relação ao valor experimental resultaram inferiores
a 0,2% para 10 cm e 1% para 25 cm.
Na figura 3.11(a) apresenta-se uma comparação entre as curvas de eficiência
experimentais e as obtidas por simulação, quando usados os parâmetros nominais fornecidos
pelo fabricante e os parâmetros ajustados neste trabalho. A figura 3.11(b) permite apreciar
melhor como diminuíram as discrepâncias entre ambos os valores de eficiência (para 25 cm).
Igualmente, persistem maiores diferenças para a região de baixas energias (~ 20%) do que
para as altas.
68
a)
b)
Figura 0.11: Comparação entre os valores de eficiência experimental e as simuladas utilizando os
parâmetros do fabricante e os parâmetros ajustados neste trabalho.
Como foi mencionado no final da epígrafe 2.4, o impacto na eficiência que tem a
incerteza associada à espessura da camada morta pode ser avaliado apartir do parâmetro NSI
(eq. 2.13). Neste trabalho foram calculados três valores diferentes para este indicador: o
primeiro para o valor fornecido pelo fabricante (valor nominal) e os outros dois para cobrir o
valor ajustado por simulação (0,92 mm) com uma incerteza de 3% Os resultados obtidos
apresentam-se na tabela 3.3.
69
Tabela 3.3: Valor do NSI para a espessura da camada morta externa.
Parâmetro Erro introduzido Valor estimado
(mm)
Valor errado
(mm) E (%) Δε (%) NSI
Contato n+
(camada morta
externa)
Valor nominal
0,92
0,59 35,9 10,04 0,28
Espessura –0.03 0,89 3,3 0,09 0,03
Espessura +0.03 0,95 -3,3 0,07 0,02
O indicador ratifica o fato de que a espessura da camada morta é um parâmetro que deve
ser levado em conta quando se determina a eficiência de um detector HPGe tipo p, porque o
valor fornecido pelo fabricante introduz um erro no cálculo da eficiência uma ordem de
magnitude acima do valor esperado (Note-se que o erro e de aproximadamente 30% só devido
à imprecisões na espessura da camada morta).
Por outro lado, como para a faixa das altas energias a curva de eficiência simulada ajusta-
se bem aos dados experimentais (as diferencias médias estão na ordem de 0.2%) decidiu-se
unicamente com o ajuste da camada morta corregir o volume ativo do detector. O valor real
do volume ativo foi estimado em 98,06 cm3, o qual difere em um 2,4% do valor nominal
(100,47 cm3.) reportado pelo fabricante.
3.4 Determinação da eficiência para amostras volumétricas.
A curva de eficiência para amostras volumétricas foi estimada utilizando o método de
transferência de eficiência (eq. 2.14). Mas o uso desse método requer de do conhecimento de
três termos fundamentais: a curva de eficiência pontual para a mesma distância em que serão
medidas as amostras (as quais já foram obtidas), o fator de correção geométrica e o
coeficiente de correção por auto-absorção.
3.4.1 Estimativa do ângulo sólido.
A correção geométrica vem dada pela razão entre os ângulos sólidos para uma fonte
pontual e para a fonte volumétrica. Quando foram simuladas as eficiências para 10, 15, 20 e
25 cm o termo fonte foi definido como pontual, portanto o ângulo sólido para esse caso pode
se calcular utilizando a equação 1.13. Mesmo que as nossas fontes de calibração têm
dimensões pequenas, o fato de considerá-las como fontes pontuais constitui uma
aproximação. Uma forma de comprovar quanto elas se afastam da geometria pontual é utilizar
o método de trasnferência de eficiência, considerando as eficiências experimentais das fontes
de calibração como eficiências de amostras volumétricas.
(3.2)
correção
pontual
fonte
ij
pont
simij
vol FEE
exp
70
Nesse caso, além do fator por auto-absorção, devem ser considerados fatores de
correção por efeito soma e empilhamento. Como o coeficiente de atenuação do acrílico é
menor do que 10-1
cm2/g, esse efeito pode ser desconsiderado. O valor de eficiência
experimental para a linha de 661 keV, pertencentes à fonte de 137
Cs, os efeitos de
empilhamento e o efeito soma podem ser desconsiderados pois essa fonte não emite fótons em
cascata. Portanto, se achamos a razão entre as eficiências simuladas e experimentais para essa
linha gama, se poderia ter uma estimativa de quanto se afastam nossas fontes do
comportamento pontual.
(3.3)
A figura 3.12 mostra as diferenças percentuais entre os valores de eficiência simulados
e experimentais para as linhas de 661 keV.
Figura 0.12: Difereças percentuais entre as eficiências simuladas e experimentais para a linha de 137
Cs
para 10, 15, 20 e 25 cm.
O gráfico mostra como as discrepâncias entre os valores de eficiência são maiores para
configurações mais próximas do detector. Em esta fonte, onde os outros efeitos que afetam a
eficiência podem ser desconsiderados, este comportamento evidencia uma possível
divergência entre os ângulos sólidos; fato que sugere um afastamento no comportamento
pontual da fonte.
Na tabela 3.4 apresenta-se uma comparação entre os valores analíticos dos ângulos
sólidos pontuais a partir da equação 1.13 e os valores dos mesmos corrigidos a partir da razão
3.3.
fonte
pontualsim
exp
71
Tabela 3.4: Comparação entre ângulos sólidos.
Cálculo 10 cm 15 cm 20 cm 25 cm
Ωpontual (*10-2
sr)
Valor analítico 24,9 11,8 6,8 4,4
Valor corrigido (25,6 ± 0,1) (11,97 ± 0,04) (6,89 ± 0,03) (4,46 ± 0,01)
Δ (%) 2,4 1,4 0,9 0,5
*Δ (%) – diferença percentual entre o valor analítico e o corrigido
Os dados na tabela ratificam a análise anterior. Mostra-se como as fontes de
calibração, mesmo tendo dimensões pequenas (ver Fig. 2.2b) comparadas com o cristal do
detector, quando colocadas perto do detector; a aproximação de fonte pontual não é mais
válida. Considerando as diferenças percentuais entre os valores, vemos que para distâncias
acima de 20 cm o cálculo do ângulo sólido utilizando a equação 1.13 é uma aproximação
válida. Mesmo assim pode se apreciar que a não consideração das dimensões reais da fonte,
na simulação, afetam os valores da eficiência, máximo em um 2 %.
No caso de amostras extensas, em configurações próximas ao detector, a contribuição
do fator geométrico cobra maior importância. É por isso que para fazer uma estimativa correta
da eficiência para amostra volumétrica, utilizando o método de transferência de eficiência, se
faz necessário determinar o valor do ângulo sólido para a fonte extensa analisada. Seguindo o
procedimento descrito na epígrafe 2.5 o valor estimado, via simulação, foi Ωvol=45,51*10-2
sr.
Como as amostras foram colocadas a uma distância fonte-detector de 5 cm, devido à
sua baixa atividade, foi preciso construir a curva de eficiência pontual para a mesma
configuração. Esta curva de eficiência foi obtida via simulação, utilizando o modelo do
detector construído no MCNPX. Aos valores de eficiência simualdos foi associado uma
incerteza de 5%. Essa incerteza foi colocada visando levar em conta as verdadeiras dimensões
do bore hole e da camada morta interna, parâmetros do detector que não foram ajustados.
Além disso, inclui também as correções por coincidência, que deveriam ser levadas em contas
pelo fato de ter trabalhado com fontes multienergéticas e as incertezas no posicionamento das
fontes.
Os gráficos da figura 3.13 mostram a curva de eficiência simulada para 5 cm ajustada
em toda a faixa energética por um polinômio logarítmico de 4ta ordem. Para energias acima de
200 keV se fez também um ajuste linear. Todas as curvas de eficiência de fotopico foram
ajustadas usando as mesmas funções com coeficientes de χ2acima de 0,9994.
72
a)
b)
Figura.0.13: Ajuste da curva de eficiência. a) Ajuste polinomial logarítmico (53-1408 keV). b) Ajuste
linear para energias acima dos 200 keV.
73
A tabela 3.5 mostra os parâmetros de ajuste para cada uma das curvas de eficiência.
Tabela 3.5: Coeficientes dos polinômios de ajuste das curvas de eficiência.
Distância
(cm)
log (ε) = a0 + a1(log E) + a2(log E)2 + a3(log E)
3 + a4(log E)
4
(Intervalo 53-1408 keV)
log (ε) = b0 + b1(log E)
(Intervalo 244-1408 keV)
a0 a1 a2 a3 a4 b0 b1
5 -57,71 85,56 -47,79 11,66 -1,06 0,68 -0,98
10 -54,24 78,95 -43,73 10,57 -0,95 0,21 -0,97
15 -53,46 77,11 -42,60 10,27 -0,92 -0,11 -0,96
20 -52,55 75,12 -41,33 9,92 -0,89 -0,34 -0,96
25 -52,22 74,22 -40,75 9,76 -0,87 -0,53 -0,95
A figura 3.14 mostra a curva de eficiência para amostras volumétricas para 5 cm,
calculada a partir da eficiência pontual, para a mesma distância, e a relação entre os ângulos
sólidos. No gráfico aparecem inclusos os valores de eficiêcia para as linhas utilizadas na
determinação das concentrações de 238
U e 232
Th (pontos vermelhos). Esses valores ainda
precisam ser corrigidos pelo fator de auto-absorção para cada amostra.
Figura.0.14: Curva de eficiência para amostras volumétricas
a0=-57,65,a1=85,50, a2=-48,02, a3=11,79, a4=-1,08.
74
3.4.2 Correção por auto-absorção nas amostras volumétricas.
O excercício de comparação, utilizando fluorescência de raios X, entre as amostras
estudadas e o material de referência certificado (RM 8704) mostrou que nas três amostras
analisadas encontram-se os elementos maioritarios: Ca, Fe, Mg e Ti e que também há
presença de minoritários: Cr, Co, Eu, Hf, Mn, Ni, Pb, U, Th e Zn, mas não aparecem: Cd, Ce,
Sc e V. Além disso, a análise revelou que as amostras 01 e 02 contêm: Ac, Bi, Cu, Sr e Ra,
elementos que não aparecem no CRM. Estes últimos elementos não foram considerados na
matriz, definida na simulação. Os detalhes desta análise são mostrados no Anexo E.
A semelhança entre as matrizes do material certificado e as nossas amostras, permitiu
utilizar, em primeira aproximação, a composição química do CRM para o ajuste das
densidades das amostras. A figura 3.15 mostra a variação do fator de transmissão simulado
com a densidade para ambas as amostras, e para energias entre 244-778 keV. Os valores
simulados do coeficiente de transmissão (I/I0) mostraram uma dependença linear decrescente
com a variação da densidade de amostra, resultado que era esperado. Entrando nesse gráfico
os valores do coeficiente de transmissão experimental, obtiveram-se os valores estimados da
densidade para cada matriz.
Figura 0.15: Estimativa da densidade a partir da variação do coeficiente de transmissão
(--- Valor experimental para amostra 1, --- Valor experimental para amostra 2).
Os valores da densidade de cada amostra foram estimados em primeira aproximação a
partir do conhecimento da massa contida em cada recipente e a altura que ocupava dentro do
mesmo. Os valores experimentais achados são: ρAM01= (0,86 ± 0,06) g/cm3 e ρAM01= (0,67 ±
0,05) g/cm3. A tabela 3.6 apresenta os valores ajustado de densidade para cada amostra,
obtido a partir dos valores experimentais do coeficiente de transmissão, pode se apreciar
75
como os valores médios da densidade para cada amostra diferem em um 5% e 4% dos valores
achados experimentalmente.
Tabela 3.6: Valores ajustados da densidade para cada amostra.
Energia (keV) 244 276 356 778 Valor médio
Densidade AM01 (g/cm3) 0,849 0,818 0,813 0,793 0,818
Densidade AM02 (g/cm3) 0,727 0,712 0,706 0,686 0,708
O comportamento do fator de trasmissão (I/I0) no intervalo energético de 53-1408 keV
para cada amostra é descrito pelas curvas de atenuação (Fig. 3.16). As curvas de atenuação
foram ajustadas a funções exponenciais, o qual permite encontrar o fator de transmissão para
uma dada energia.
a)
b)
Figura 0.16: Curvas experimentais de atenuação para as amostras estudadas.
2
0
1
0
210
t
xx
t
xx
eAeAyy
3
0
2
0
1
0
3210
t
xx
t
xx
t
xx
eAeAeAyy
76
Os parâmetros de ajuste das funções anteriores são:
a) y0=0,82, x0=47,38, A1=-0,26, A2=-0,40, t1=217,45, t2=8,72
b) y0=0,86, x0=48,95, A1=-0,18, A2=-78,56, A3=-0,19, t1=23,96, t2=0,61, t3=336,92
A partir do conhecimento do fator de transmissão foram calculados os fatores de auto-
absorção pela equação 1.21 para diferentes energias (tabela 3.7).
Tabela 3.7: Fator de auto-absorção das amostras no intervalo energético estudado
Energia Fautoabs (AM01) er (%) Fautoabs (AM02) er (%)
53 1,58 1,27 1,49 1,34
59 1,44 0,15 1,32 0,17
81 1,29 0,16 1,24 0,18
121 1,25 0,18 1,19 0,22
244 1,19 0,65 1,14 0,82
276 1,16 0,82 1,14 0,93
302 1,16 0,48 1,14 0,54
356 1,15 0,27 1,13 0,29
661 1,12 0,34 1,09 0,43
778 1,12 1,39 1,09 1,75
964 1,11 0,89 1,09 0,94
1173 1,11 0,71 1,08 0,90
1332 1,10 0,80 1,08 0,98
1408 1,09 0,66 1,08 0,76
3.5 Determinação da atividade mínima detectável para o sistema de
detecção.
A determinação da atividade mínima detectável (MDA) precisa do conhecimento dos
valores da eficiência para amostras volumétricas (calculadas aplicando o método de
transferência de eficiência) e do espectro de fundo (Fig. 3.17). Na tabela 3.8 são apresentadas
as taxas de contagens (CPS) e os valores de energias (E’) das linhas gama encontradas no
espectro de fundo medido.
77
Figura 0.17: Espectro medido do fundo radioativo natural.
Tabela 3.8: Linhas gama encontradas no espectro de fundo.
E´ (keV) Iγ (%) Núcleo CPS (10-3
) er (%)
63,6 4,8 234
Th (U) 4,24 3,0
92,6 5,41 234
Th (U) 11,9 1,8
143,9 10,9 235
U 1,40 5,2
185,5 3,28 226
Ra (U) 7,52 2,3
238,7 43,3 212
Pb (Th) 3,28 3,4
351,6 35,6 214
Pb (U) 0,83 6,8
511 - - 12,6 1,8
582,5 84,5 208
Tl (Th) 0,81 6,9
609,2 46,1 214
Bi (U) 0,53 8,5
1000,9 0,83 234m
Pa (U) 0,46 9,2
1461,1 10,7 40
K 0,68 7,5
(U) = série do 238
U, (Th)= série do 232
Th.
O cálculo da MDA (tabela 3.9) se fez a partir da equação 1.9, onde o limiar de
detecção (LD) foi calculado seguindo o critério de Currie modificado.
78
Tabela 3.9: Valores (MDA) para as principais linhas gama dos radionuclídeos das cadeias radioativas
naturais.
Núcleo E (keV) Iγ (%) MDA (Bq/kg)
AM01 AM02
234Th (U) 63,3 4,8 72,6 98,7
234Th (U) 92,6 5,41 127,4 153,8
226Ra (U) 186,2 3,53 76,7 112,4
212Pb (Th) 238,5 43,3 6,1 9,0
214Pb (U)
241,9 7,19 10,9 18,8
214Pb (U)
295,1 18,28 6,0 9,9
214Pb (U) 351,9 35,6 4,3 6,4
208Tl (Th) 583,1 84,5 13,1 15,1
214Bi (U) 609,3 46,1 2,3 3,1
228 Ac (Th)
911,2 25,8 0,8 1,2
228 Ac (Th)
968,9 16,2 16,8 26,2
214Bi (U) 1120,3 14,87 7,3 11,8
40K 1461,1 10,7 56,7 83,6
214Bi (U)
1764,6 15,17 15,3 25,7
(U) = série do 238
U, (Th)= série do 232
Th
3.6 Determinação da concentração para duas amostras de Caiteté.
Utilizando o método absoluto foram determinadas as atividades de 238
U e 232
Th em
duas amostras da região de Caetité,. Para o cálculo da atividade foram escolhidas as linhas:
351,9 keV (214
Pb), 1120,3 keV (214
Bi) e 1764 keV (214
Bi) para o 238
U; as 583,1 keV (208
Tl),
911,2 keV(228
Ac) e 968,9 keV (228
Ac) para o 232
Th. Existem diversas razões que justificam a
escolha destas linhas, entre elas: o fato de serem linhas bem resolvidas, que se encontram na
faixa de energias intermediárias e altas, região onde a eficiência de detecção é bem conhecida
e apresenta um comportamento linear. Por outro lado, não têm interferências de outras linhas
do espectro de fundo e tem uma boa estatística de contagem no fotopico.
Os espectros obtidos para as duas amostras são mostrados nas figuras 3.18 e 3.19,
onde se dividiu o espectro em duas regiões para ter uma melhor visualização dos mesmos. Os
números em vermelho indicam as linhas gama utilizadas para estimar as concentrações de 238
U e 232
Th.
79
a)
b)
Figura 0.18: Espectro medido da amostra AM01. a) Energias abaixo de 400 keV
b) Energias acima de 400 keV.
80
a)
b)
Figura 0.19: Espectro medido da amostra AM02. a) Energias abaixo de 400 keV
b) Energias acima de 400 keV.
81
Utilizando a equação 1.10 e as eficiências volumétricas calculadas para as linhas
mencionadas anteriormente e corrigidas pelo fator de auto-absorção, foram calculadas as
atividades específicas (Bq/kg) para os radionuclídeos de interesse. O gráfico da figura 3.20
mostra uma comparação entre os níveis de atividade das amostras.
Figura 0.20: Comparação dos níveis de atividade entre as amostas analisadas.
Na tabela 3.10 são apresentadas as concentrações calculadas, em ppm: parte por
milhão, de 238
U e 232
Th nas amostras analisadas.
Tabela 3.10: Concentrações (ppm) de 238
U e 232
Th nas amostras analisadas.
Energia (keV) Concentração (ppm)
AM01 AM02
238U
351 22 ± 1 64 ± 3
1120 21 ± 1 61 ± 3
1764 24 ± 1 67 ± 4
232Th
583 68 ± 4 117 ± 7
911 98 ± 6 150 ± 9
968 74 ± 5 111 ± 8
Pode-se apreciar como os valores das concentrações e suas incertezas, determinados
utilizando diferentes linhas analíticas, são consistentes. Os erros relativos variam entre o 5-
7%. As maiores diferenças percentuais encontra-se para as concentrações de 232
Th reportada
para a linha de 911 keV, devida a uma superestimação do número de contagens nesse
fotopico. Nessa faixa energética aparecem contagens por efeito soma entre as linhas de 186
keV (226
Ra) e 727 keV (212
Bi) com probabilidade de emissão de 3,6 e 6,6%,
82
respectivamente.Tanto no gráfico quanto na tabela se observa, que as concentrações dos
radionuclídeos de interesse são maiores na amostra AM02, resultado esperado, pois essa
amostra pertence a um punto mais próximo à própria área de mineração.
Este caso de estudo permitiu colocar um exemplo da aplicação da metodologia
implementada neste trabalho para a determinação de concentrações de radionuclídeos de
interesse em amostras sólidas ambientais.
83
Conclusões
Os valores de resolução (FWHM =1,723 keV) e relação Pico/Compton (P/C =58:1) do
detector não se correspondem com os valores que foram solicitados.
Uma diminuição do volume ativo em um 2,4%, só devido à camada morta externa,
introduz erros de até 30% na eficiência intrínseca para baixas energias.
Foi determinada a curva de eficiência para fontes volumétricas com geometria cilíndrica
(6,2 cm2 x 2,7 cm) a uma distância fonte-detector de 5 cm.
Podem ser quantificado 238
U e 232
Th em amostras que tenham até uma atividade mínima de
6,4 e 15,1 Bq/kg, respectivamente.
84
Recomendações
Determinar os parâmetros nominais do detector com maior precisão utilizando um feixe
colimado (pencil beam).
Obter as curvas de eficiência para outras geometrias (Marinelli) ou adquirir materiais de
refêrencia certificados
Utilizar material de referência certificado para comparar os valores de concentração
obtidos neste trabalho, usando o método relativo.
Adquirir fontes de calibração com energias na faixa entre 450-600 keV para cobrir a falta
de dados experimentais que existe nesses intervalos.
Adquirir fontes de calibração com energias abaixo de 60 keV para fazer o estudo da função
resposta do detector para baixas energias.
85
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ANEXO A: ESQUEMAS DE DECAIMENTO DAS FONTES
UTILIZADAS
Fonte: 22
Na
Meia-vida: 2,60 anos
Linha gama: 1274,5 keV
Branching (Iγ): 99,94 %
Fonte: 60
Co
Meia-vida: 5,27 anos
Linhas gama:
1173,2 keV e 1332,5 keV
Branching (Iγ):
99,90 % e 99,98%
Fonte: 133
Ba
Meia-vida: 10,52 anos
Linhas gama:
53,2 keV, 80,9 keV,
276,4 keV, 302,9 keV,
356,0 keV e 383,8 keV
Branching (Iγ):
2,2%, 32,9%,
7,16%, 18,34%,
62,05% e 8,94%
95
Fonte: 137
Cs
Meia-vida: 30,07 anos
Linha gama: 661,7 keV
Branching (Iγ): 85,10%
Fonte: 155
Eu
Meia-vida: 4,76 anos
Linhas gama:
60,0 keV
86,5 keV
105,3 keV
Branching (Iγ):
1,13%
30,7%
21,2%
96
Fonte: 152
Eu
Meia-vida: 13,54 anos
Linha gama:
121,8 keV, 244,7 keV,
344,3 keV, 411,1 keV,
443,9 keV, 778, 9 keV,
867 keV, 964,1 keV,
1085 keV, 1089, 7 keV,
1112, 1 keV, 1212,9 keV,
1299,1 keV e 1408, 0 keV
Branching (Iγ):
28,41%, 7,55%,
26,58%, 2,23%,
3,12%, 12,96%,
4,24%, 14,62%,
10,13%, 1,71%,
13,40%, 1,41%,
1,63% e 20,85%
97
Fonte: 241
Am
Meia-vida: 432,2 anos
Linha gama: 59,5 keV
Branching (Iγ): 36%
98
ANEXO B
FOLHA TÉCNICA DO DETECTOR GC2518
99
100
ANEXO C
FOLHA TÉCNICA DA CÂMARA DE BAIXO FUNDO
MODELO 747.
101
102
103
ANEXO D
CERTIFICADO DO MATERIAL DE REFERÊNCIA
RM8704
104
105
106
107
108
ANEXO E: RESULTADO DA ANÁLISE POR FRX
Elemento RM8704 AM01 AM02
Elemento RM8704 AM01 AM02
Contagens por segundo Contagens por segundo
Al 0,107 1184 106,351 Eu 0,085 4,900 2,595
Ca 10,840 226,278 387,216 Hf 0,075 2,170 0,889
C - - - Pb 0,323 8,560 17,337
Fe 16,237 7017 8418 Mn 0,218 18,438 40,156
Mg 0,075 5,800 3,791 Ni 0,156 2,442 2,934
K 5,220 3296 4140 Sc 0,079 - -
Na 0,001 12,773 66,555 Th 0,323 33,514 23,531
Ti 4,316 568,369 672,345 U 0,281 55,681 50,866
Sb 0,146 206,434 227,951 V 0,564 - -
Ba 0,014 631,443 775,980 Zn 0,223 21,367 25,403
Cd 0,124 - - Cu - 0,915 2,269
Ce 0,106 - - Ra - 2,762 3,574
Cs 0,019 871,785 1036 Sr - 69,970 95,440
Cr 0,070 0,091 0,625 Bi - 3,161 1,378
Co 0,105 44,898 45,952 Ac - 50,776 26,884
Lenda:
- Elementos maioritários presentes em todas as amostras.
- Elementos minoritários presentes e todas as amostras.
- Elementos que sendo maioritários, segundo o documento do CRM, não concordam com
a análise do RM8704.
- Elementos reportados minoritários no RM8704 que aparecem sendo maioritários nas
amostras AM01 e AM02.
- Elementos presentes no RM8704 que não aparecem nas amostras AM01 e AM02.
- Elementos presents nas amostras AM01 e AM02 que não aparecem no RM8704.