avaliaÇÃo experimental do fluxo de neutrons de um
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ipen AUTARQUIA ASSOCIADA À UNIVERSIDADE DE SÃO PAULO
AVALIAÇÃO EXPERIMENTAL DO FLUXO DE NEUTRONS DE
UM IRRADIADOR COM FONTES DE AmBe E SUA
POSSIBILIDADE DE USO EM ANÁLISE DE MATERIAIS
RUY BARROS DE LIMA
Dissertação apresentada como parte dos requisitos para obtenção do Grau de Mestre em Ciências na Área de Tecnologia Nuclear- Aplicações.
Orientador: Or. Tufic Madi Filho
São Paulo 2003
2 5 . 5 . 0 3
a
INSTITUTO DE PESQUISAS E N E R G É T I C A S E NUCLEARES
A u t a r q u i a Associada à Universidade de São Paulo
AVALIAÇÃO E X P E R I M E N T A L DO FLUXO DE NÊUTRONS DE UM
IRRADIADOR C O M FONTES DE AmBe E SUA POSSIBILIDADE
DE USO EM ANALISE DE MATERL4LS.
RUY BARROS DE LIMA
Dissertação apresentada como par te dos requisitos para obtenção do Grau de Mestre na Area de Tecnologia Nuclear
Dr. Tiific Madi Fülio
2003
c c ^ s t o mmm. DE B M A WUOÍAIVSP-IPEM
A mews pais, Manoel (in memorian)
e
A G R A D E C I M E N T O S
- Ao CENTRO DE ENERGIA NUCLEAR (CEN) do INSTITUTO DE
PESQUISAS ENERGÉTICAS E NUCLEARES - IPEN - SP - pela utilização
das instalações e apoio material que tornaram possível a realização deste
trabalho.
- Ao Dr. Tufic Madi Filho pelo apoio, incentivo e orientação.
- À minha mãe, Judith de Moraes Lima, pelo seu carinlio e incentivo.
- À jornalista Genha Áuga pelo incentivo, paciência e apoio na formatação dos
textos.
- À Dra. Cibele Bugno Zamboni pela atenção, colaboração e valiosas críticas e
sugestões.
- Ao Dr. Admir dos Santos pelo apoio e sugestões no cálculo das secções de
choque.
- Ao Dr. Heho Yoriyaz pela colaboração na aplicação do Método Monte Cario.
- Ao Ms. Antonio Carlos Hemandes pela colaboração na aplicação do Método
Monte Cario.
- À Ms. Graciete P. Simões pela contribuição na determinação das secções de
choque.
- Ao Dr. Ulysses D'Utra Bitelli pelas sugestões na determinação da razão de
cadmio.
- Ao Sr. Sabino pela dedicação na confecção de alguns acessonos indispensáveis
na utilização do in'adiador.
- Aos colegas, do Grupo Experimental do CENTRO DE ENERGIA NRJCLEAR
(CEN), Laura Cristina Oliveira e Guilherme Soares Zalm pela colaboração na
indiretamente contribuíram para a realização deste trabalho.
I l l
A V A L I A Ç Ã O E X P E R I M E N T A L D O F L U X O DE N E U T R O N S DE U M
I R R A D I A D O R C O M F O N T E S DE A m B e E SUA P O S S I B I L I D A D E
DE USO E M ANÁLISE DE M A T E R I A I S
Ruy Bar ros de Lima
RESUMO
Este trabalho teve por objetivo determinar o fluxo de nêutrons sub
cadmio (Térmico) e sobre-cádmio (Epitérmicos e Rápido) do irradiador, do
Laboratório de Experimentação Nuclear do Centro de Energia Nuclear (CEN) do
Instituto de Pesquisas Energética e Nucleares - IPEN, e verificar a possibilidade
de sua utilização para Análise de Ativação por Nêutrons (NAA) pelo método
absoluto. A quantificação do fluxo de nêutrons foi realizada indiretamente
usando detectores de ativação, pela técnica de ativação de folhas de ouro nuas e
cobertas com cadmio. Foram determinados os fluxos de nêutrons para duas
situações: (a) com bloco de polietileno de 5,0 cm de espessura e (b) sem o bloco
de polietileno. A quantificação dos elementos presentes nas amostras irradiadas
foi obtida após a determinação experimental do fluxo de nêutrons incidente na
posição de irradiação da amostra. Foram determinados valores de fluxo ao longo
do eixo do irradiador. Foram analisados alguns materiais que apresentaram boa
concordância com valores de referência.
cwtssÃo wWL DÊ &&mh momisF-m
I V
E X P E R I M E N T A L E V A L U A T I O N O F T H E N E U T R O N S F L U X O F A
I R R A D I A D O R W I T H AmBe S O U R C E S AND ITS P O S S I B I L I T Y
O F USE IN M A T E R I A L S ANALYSIS
A B S T R A C T
Ruy Ba r ros de Lima
This work had as a target to determine the irradiator thermal and over-
cadmium (epithermal and fast) neutrons flux , of the Nuclear Experimental
Laboratory of the Nuclear Energy Center (CNEN) - IPEN, and the possibility of
its use for Neutron Activation Analysis (NAA) by the absolute method. The
neutrons flux quantification was performed indirectly by the gold naked and
cadmium-covered foils activation technique. The neutrons flux was determined
for two situations: (a) with polyethylene block 5.0 cm tiiick and (b) without the
polyethylene block. The quantification of the elements present in the irradiated
samples was obtained after the experimental determination of the incident
neutrons flux in the irradiation position of the sample. Flux values along the
iiTadiator axis were determined. Some materials were analyzed, presenting good
agreement with reference values.
SUMAMO
gma
1 - I N T R O D U Ç Ã O 01
1.1 Classificação das fontes de nêutrons 10
1.1 Objetivo do trabalho 11
2 - M A T E R I A I S E M É T O D O S . 12
2.1 Equipamentos e mater ia is utilizados na i r rad iação 12
2.1.1 Irradiador 13
2.1.2 Caiacterização do irradiador 15
2.1.3 Vantagens e desvantagens no uso do irradiador 16
2.1.4 Detector HPGe, eletrônica associada e esquema de blindagem 16
2.1.5 Fontes utilizadas 18
2.1.6 Termalização dos nêutrons 18
2.1.7 Posicionamento da Amostra no IiTadiador 20
2.1.8 Medida da atividade induzida 20
2.2 Eficiência 21
2.3 Cálculo da at ividade induzida por nêut rons 21
2.4 Medidas p a r a a de te rminação do fluxo de nêut rons 23
2.4.1 Fatores de correção para a detenninação do fluxo de nêutrons 24
3. R E S U L T A D O S 26
3.1 Eficiência do sistema de medidas gama. 26
3.2 Medidas para de te rminação do fluxo de nêu t rons do I r r a d i a d o r 28
3.3 C o m p a r a ç ã o da análise dos consti tuintes com a l i te ra tura 35
4. DISCUSSÃO 36
5. C O N C L U S Ã O 40
V I
APÊNDICE 1 42
APÊNDICE II 46
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS 47
1 I N T R O D U Ç Ã O
Um sistema gerador de nêutrons é um tipo de instalação importante,
uma vez que essa partícula vem sendo utilizada em análise de materiais e
fornecendo dados significativos e precisos nas várias áreas onde é aplicado.
Essa instalação poder ser desde um reator nuclear até pequenos sistemas
utilizando fontes de nêutrons.
Na industria pode-se avaliar o desgaste e durabilidade de máquinas
aplicando o método de ativação com nêutrons em produtos resultantes do
efeito tribológico^''* (efeito tribológico corresponde à fricção entre peças de
uma engrenagem em movimento, cujo produto resultante desse efeito é a
limalha). Técnicas como espalhamento de nêutrons em pequenos ângulos,
reflectometria e radiografia, vem sendo usadas para análise de materiais, tais
como: (a) análise de textura e estresse de materiais; (b) medida de estresse
intenso dentro de metal e cerâmica; (c) determinação de estratos superficiais;
(d) na análise de lâminas de turbinas'^'\
O método de análise por ativação com nêutrons (NAA) '"^^ é uma
técnica não destmtiva altamente sensível para a detemiinação da composição
elemental em amostras. Tem sido particularmente útil na determinação
simultânea de elementos químicos em amostras complexas de diversas
naturezas, tais como: de alimentos, de amalgamas, biológicas, do meio
ambiente, isto é, de vários produtos nos quais seja necessário conhecer seus
constituintes. O método consiste basicamente em submeter o material a ser
analisado a um fluxo de nêutrons gerados por reatores, aceleradores ou por
fontes radioativas, e após a irradiação do material realizar a espectrometria
gama da radiação induzida identificando e quantificando, desse modo, os
componentes da amostra. É um método aparentemente simples, mas exige
CCMSS. WJJm EMERfilA «l!CL& R/SP-tPEñí
conhecimento do tempo de iiTadiação em função do material a ser analisado,
do íluxo de nêutrons, da calibração, das condições operacionais do sistema de
medidas e do procedimento da análise espectral do decaimento radioativo,
além de alguns parâmetros inerentes ao nuclídeo identificado.
Esse método vem sendo utilizado há décadas, numa diversificação
de análises em variedades de amostras de diversas procedências.
A técnica da Análise por Ativação com nêutrons (NAA) é realizada,
em grande parte, com amostras de pequenas massas, submetidas a um elevado
fluxo de nêutrons em centrais nucleares. Essa técnica também pode ser
empregada em outras instalações que utilizam aceleradores ou fontes
radioativas emissoras de nêutrons tais como: AmBe, PuBe e Cf-252.
ÇEITNER, M.A. et al.^'\ util izaram a análise de ativação por
neutron instrumental (INAA) e a ativação cíclica por neutron instmmental
(INAAC) para a detenninação do fluxo de nêutrons térmicos em folhas de
metais e amostras em pó. As folhas e as amostras foram irradiadas no Centro
de Treinamento e Pesquisa Nuclear em Ankara Turquia, num sistema com três
fontes de AmBe de 592 GBq (16Ci) cada. O valor médio do fluxo de nêutrons
ténuicos na posição de irradiação, obtidos pelos pesquisadores, foi da ordem
de 3,55 10% cm"- s"'.
KHELIF R., et al.*"*' com o propósito de determinar a taxa de
concentração de Ca/Si em amostras de concreto, pelo método comparativo,
usaram a técnica de análise de ativação por nêutrons pela medida de raios
gama pronto (PGNAA), utilizando uma fonte de nêutrons de AmBe de 185
GBq (5Ci de Am). O Silício e o Cálcio foram também analisados por método
químico em amostras de concreto cimento e areia e os resultados apresentaram
boa concordância com os resultados da concentração de Si/Ca determinada
pela técnica de análise de ativação por nêutrons pela medida de raios gama
pronto (PGNAA).
BORSARU M., JENCY Z}^\ com o objetivo de analisar, em
laboratório, amostras de carvão para a industria australiana, aplicaram a
técnica de análise por ativação com nêutrons pela medida de raios gama
pronto (PGNAA), utilizando uma fonte de Cf-252. As medidas da radiação
gama induzida nas amostras foram realizadas com detector BGO (Bismuto,
Germânio e Oxigênio) numa geometria 471, e os conteúdos do carvão como a
cinza, Fe, Si e Al, foram determinados com boa precisão.
SILVA, A.S., CRISPIM, R.V^'\ com o propósito de desenvolver um
sistema nêutrongráfíco transportável, para aplicação em ensaios não
destiTJtivos, utilizaram uma fonte de Cf-252 por apresentar alta atividade
específica (2,3 lO^^n s"' g"'), baixa emissão de radiação gama e alto fluxo de
nêutrons térmicos, para obter imagens neutrongráficas com filmes
radiográficos. O sistema utilizado é composto por uma fonte de Cf-252 e um
colimador divergente.
EISSA, E. A. et a\y\ utilizaram a técnica de análise de ativação por
nêutrons em amostras de fosfatos de minérios do Egito para identificar e
determinar a concentração elemental de diversos elementos. As amostras
pesando 350g foram irradiadas no Centro de Pesquisa Nuclear, AEA, do
Egito, Cairo, com duas fontes de PuBe de 92,5 GBq (2,5 Ci) cada sob um
fluxo de nêutrons térmicos de aproximadamente 8,2 10"* n cm"-s"' e a medida
da espectrometria gama foram realizadas utilizando um detector HPGe.
MUKHERJEE, B}^\ com o propósito de calibrar dosímetros e
monitorar a energia média de nêutrons rápidos, desenvolveu um equipamento
para irradiar materiais utilizando uma fonte de 37TBq (1,0 Ci) AmBe e água
leve como moderador. O desenvolvimento do equipamento e as irradiações
realizadas ocorreram em Camperdown, Austrália e fizeram parte de um
programa de segurança e saúde.
Para analisar o espectro de raios gama emitidos por fontes de
nêutrons e calcular suas características dosimétricas, VEGA, H. R. ''*, et al.,
utilizaram fontes de PuBe com aüvidade de l ,85xlO" Bq e AmBe com
atividade de 3,7x10*^ Bq ( as afividades especificadas são dos emissores alfa).
Os espectros foram medidos, ufilizando-se um detector de Nal(Tl), e as
análises da espectrometria gama, ocon-eram na Universidade Autônoma de
Zacatecas, México.
A análise de ossos tem uma razão especial, pois os íons de cálcio
magnésio e fósforo que são fundamentais no metabolismo, atuam sempre em
conjunto com interações recíprocas nas concentrações. Os ossos, ao sofrerem
renovação também contribuem no fornecimento desses íons para o
metabolismo. A maior concentração de cálcio, magnésio e fósforo está no
esqueleto dos mamíferos que serve como reservatórios para estes minerais. A
descalcificação dos ossos pode originar algumas doenças como a osteoporose
(aumento anormal da porosidade dos ossos), a osteomalacia aguda (ossos
moles) e a Osteogenese imperfeita (ocorre acima de 55 anos causando dores,
imobilidade e calcificação de tecidos moles), dentre outras ( 1 0 )
A verificação de elementos em ossos, indicadores de doenças
podem ser determinados por meio da técnica de análise instmmental por
nêutrons (INAA). SATKI et al.*-"^ utilizaram essa técnica com curta e longa
i iTad iações em amostras de ossos de costelas selecionadas em autópsias de
vítimas de acidentes. Essas irradiações, com fluxo de nêutrons térmicos da
ordem de lO'^n cm" s"' ocorreram no reator lEA-Rl do Instituto de Pesquisas
Energéficas e Nucleares (IPEN). A análise espectral da concentração dos
elementos foi realizada por meio do método comparativo.
A ocorrência de doenças pulmonares causadas pelo pó de carvão é
verificada pela ocorrência de determinados metais pesados nos pulmões, nem
sempre revelados por exames de raios-X (RX). SAIKI et al. ' - aplicaram a
análise instrumental de afivação por neutron (INAA), em amostras de pulmões
de mineiros obtidas de dois grapos de homens adultos expostos ao pó de
carvão no curso de suas profissões. Essas iiTadiações, com fluxo de nêutrons
térmicos da ordem de 10'"n cm'-.s' ' ocon^eram no reator 1EA-R1 do Instituto
de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN). A análise espectral da
concentração dos elementos foi realizada por meio do método comparativo.
A ingestão não controlada de qualquer tipo de alimento traz
complicações que se manifestam em vários órgãos. Diagnósticos tem
revelado, que a maior incidência de concentração de elementos químicos
ocorre mais em deíeiTiiinados órgãos do que em üiilros. No caso de a}imení.os
onde há elementos traço tóxicos, a maior quantidade é refida pelos rins.
Parcela destes é eliminada pela urina e parte não excretada pode ocasionar
lesões nos órgãos, como por exemplo, o seu mau funcionamento*'"'.
ZAMBONI, B.C, et al*''*^ fizeram um estudo para determinação do efeito
toxicológico pela ingestão de urânio por animais, utilizando a técnica de
análise por ativação com nêutrons. Amostras de urina de cachoiTos da raça
"Beagle" alimentados com ração dopada com urânio foram objeto desse
estudo. Essas amostras foram iiTadiadas no reator lEA-Rl do Instituto de
Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN/SP com um fluxo de nêutrons
térmicos da ordem de lO'" n cm'~ s"'.
A identificação e quantificação de elementos traço em liquens, para
posterior uso na avaliação da poluição ambiental, pode ser detemiinada pela
técnica de análise instrumental de ativação por nêutrons (INAA). SAIKI et
al.*'^', ufilizaram essa técnica para análise elemental em amostras de cascas de
ái-vores extraídas no campus da Universidade de São Paulo e na cidade de
Ibiúna. Submetendo as amostras a irradiações longa e breve, sob um íluxo de
nêutrons térmicos da ordem de 4 10"n cm" s"' no reator lEA-Rl do Instimto
de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN).
Os solos que desempenham papel fundamental no crescimento de
plantas atuam como fonte de nutrientes os quais são considerados essenciais
para a sustentação de organismos e seus desenvolvimentos normais. O excesso
ou falta de nutrientes podem resultar na inibição do desenvolvimento. Os
nutrientes apresentam uma faixa de concentração ideal à vida dos organismos
e não são ecologicamente substituíveis. Os micros elementos, em especial,
tornam-se tóxicos quando presentes em excesso, desequilibrando o balanço
energético.
PINTO et. al.*'^\ utilizando técnicas de fluorescencia de raios X (R-X) e
a técnica de análise instrumental por nêutrons ativação (INAA), identificaram
e quantificaram os componentes fundamentais em amostras de solos da mata
atlântica, do estado de Minas Gerais. A irradiação das amostras OCOITCU num
reator - TRIGA IPR RI localizado no CNEN-BH, sob um fluxo de nêutrons
témiicos, na posição de irradiação da ordem de 6,6 lO" n cm"~ s"'. A análise
espectral dos resultados foi feita pelo método comparativo.
VEADO et al.*'^\ aplicaram a técnica de análise instrumental por
ativação com nêutrons (INAA) para identificar e quantificar elementos em
amostras de solo, que poderiam estar intoxicando animais da região e
causando doenças nervosas. Foram analisadas também amostras de leite e
fezes de gados criados na zona mral da cidade Cúrvelo no estado de Minas
Gerais. As amostras coletadas em fazendas próximas ao Rio das Velhas
durante o período de chuvas e inundações e irradiadas num reator - TRIGA
MARK I IPR - RI, sob um fluxo de nêutrons da ordem de 6,6 lO' ' n cm" s"'.
JONAH S.A., WILLIAMS, l.S}^^\ determinaram as concentrações
de alguns elementos nutrientes, em chá comercial da Nigéria e de outros
países, utilizando a técnica de análise de ativação por neutron instmmental
(INAA). As amostras foram in-adiadas com um fluxo de 3,0 lO" n cm"" s"', no
reator MNSR do Centro de Treinamento e Pesquisa em Energia em Zaria,
Nigéria, e no Instituto de Energia Atômica da China (CIAE), num reator tipo
MNSR, com mesmo fluxo. A proporção da concentração de potássio e cálcio
(K/Ca) foi alta em todas as amostras irradiadas, sugerindo que o cultivo foi
feito em solos ricos em potássio.
MAJÓLA, J; ZIKOVSKY, L . ' " \ com o propósito de verificar se
elementos tóxicos estavam presentes em amostras de águas minerais,
utilizaram a análise de ativação por neutron instrumental (lAAN). Foram
encontrados os seguintes elementos: Al, Ba, Br, Cl, Cu, I, In, K, Mg, Mn, Na,
Sb, Sn, Sr, U, V E Zn, em partes por bilhão, (ppb), em diversas amostras de
águas minerais do Canadá e de outros paises, vendidas no comércio de
Montreal. As amostras foram irradiadas num reator "SLOWPOKER" com um
fiuxo de nêutrons da ordem de 5 lO" n em's" ' .
WU D., LANDSBERG S; LARSON, M.S. ' '"\ com o objetivo de
analisar metais tóxicos em vários componentes do cigaiTO aplicaram a análise
por ativação por neutron instrumental (INNA) para determinar a concentração
desses metais no tabaco, tocos de cigan-o, filtros e papel de cigaiTo. Foram
identificados, vários metais pesados, tais como: As, Cd, K, Sb e Zn em cada
uma das amostras dos quinze tipos analisados. As amostras foram irradiadas
num reator 1.5 MW TRIGA na Universidade de Illinois, sob um fluxo de
nêutrons da ordem de lO' 'n cm"~ s"'.
BODE, P.^ ' utilizou a análise instrumental de ativação por nêutrons
(INAA), com o objefivo de detemiinar a composição elemental em materiais
com grandes massas. Analisou uma amostra de uma rocha de urânio de 2Kg
de massa. A amostra foi submetida a um fiuxo de nêutrons de
aproximadamente 3x10'" n cm"" s"', na Universidade de Tecnologia de Delft,
Holanda.
HULT, M.; FESSLER, A/ - - \ com a fmalidade de determinar a
proporção de Sr/Ca em ossos humanos utilizaram a análise de advação com
nêutrons rápidos (FNAA) na determinação dos elementos. Pedaços de ossos
de costelas, grandes e pequenos, foram irradiados sob um fluxo de
aproximadamente 10'' n cm"^ s ' com energia média de 16 MeV, produzidos no
acelerador Van de Graaff do Laboratório Van de Graaff do InstiUito para
Materiais de Referência e Medidas (IRMM) em Geel, Bélgica. Simulações
pelo método Monte Carlo e as medidas mostraram que as reações nucleares
* Sr (n, 2n) * '"Sr e ' ' Ca (n, p) " "K são bastante úteis para alcançar a fmalidade
proposta. As medidas foram realizadas utilizando dois detectores HPGe e a
análise dos resultados por espectrometria gama.
1.1 Classificação das fontes de nêutrons.
Os nêutrons são classificados de acordo com sua energia*'"^', em:
. Térmicos - nêutrons com energia menor que 0,5eV velocidade
con-espondente ao movimento dos átomos e moléculas em temperatura
ambiente. Da alta velocidade são levados ao nível térmico por moderação em
material hidrogenado. Os nêutrons térmicos tem energia mais provável em
tomo de 0,025eV.
. Intermediário ou epitérmico - nêutrons com energias entre 0,5eV e lOkeV.
. Nêutrons rápidos - nêutrons com energias entre lOKeV e 20MeV ou
superior.
Para a análise por ativação com nêutrons são utilizados reatores
nucleares, aceleradores e fontes de nêutrons"'*^ As tabelas 1.1, 1.2 e 1.3
apresentam vários tipos de fontes de nêutrons e suas energias de emissão.
10
Tabela 1 . 1 - Fontes de nêutrons, reação Be(a,n v(24)
Radioisótopo Energia Média
dos nêutrons (MeV)
'''Ra 3,,6 -"'Po 4,3
4,5 4,0
^^^Pu 4,0 4,0
Tabela 1.2 - Fontes fotoneutrônicas, reação (n y) '" ^
Radionuclídeo Alvo Energia do Neutron (MeV)
^^Na Be 0,20 D2O 0,80
'' 'Mn Be 0,20 D2O 0,20
Ga Be 0,20 D2O 0,13 Be 0,16
D2O 0,30 Be 0,02
'^^La Be 0,60 D2O 0,15
Tabela 1.3 - nêutrons produzidos em aceleradores'-''^ Reação Nuclear Energia Média dos nêutrons
D(d,n)^He 2,448 MeV T(d,n)-\He 63,9 keV T(d,n)'He 14,05 MeV Be(a,n) '-C 5,26 MeV '^C(d,n)'lN 3,4 keV ' ' C ( d , n ) ' ' 0 2,07 MeV ^Li(p,n)^Be 29,9 keV
1.2 O B J E T I V O DO TRABALHO
Este trabalho teve por objetivo a avaliação experimental do fluxo de nêutrons
de um IiTadiador que utiliza duas fontes de AmBe de 592 GBq cada, e
verificar sua possibilidade de uso em análise de materiais, sem a necessidade
de uso de padrões de referência. A determinação do fluxo de nêutrons foi
realizada indiretamente usando detectores de ativação, pela técnica de ativação
de folhas de ouro nuas e cobertas com cadmio. Foi utilizada a técnica de
ativação, neutrônica, absoluta para a quantificação dos elementos presentes
nas amostras irradiadas.
12
2. MATERIAS E MÉTODOS.
2.1 Equipamentos e materiais utilizados na irradiação
Neste trabalho os equipamentos e materiais utilizados foram:
® Irradiador: arranjo experimental de pequeno porte que opera com fonte de
nêutrons de AmBe.
® Detector HPGe, ORTEC- GEM 20200.
® Equipamentos eletrônicos: (a) pré-amplificador ORTEC, Modelo 142A,
(b) fonte de aha tensão ORTEC, Modelo 459; (c) amplificador ORTEC,
Modelo 570; (d) multicanal - Spectrum Master ORTEC, Modelo 919 e
Computador, (e) Osciloscópio Tektronix, Modelo TDS, 220.
© Blindagem de chumbo.
® Duas fontes de nêutrons de AmBe de atividade 592GBq de Americio
(16Ci) cada.
® Folhas de metais, de diversas espessuras, fabricante GoodFellow.
© Padrão de Bronze de 133,98g, NBS standard reference material.
© Bloco de cobre de 3,5g disponível no mercado.
© Liga para prótese dentária, de Níquel/Cromo e Cromo/Cobalto disponíveis
no mercado.
9 Sal Comercial para alimentação.
13
2.1.1 Irradiador
O Irradiador é um an-anjo experimental de pequeno porte que opera
com fontes de nêutrons, tem fonna de um cilindro de aproximadamente 120cm
de comprimento por 85m de diâmetro. Possui um tubo coaxial ao longo de seu
comprimento por onde são colocadas as amostras a serem irradiadas e duas
cavidades cilíndricas, diametralmente opostas, onde são colocados cilindros de
polietileno com as fontes de AmBe. Está Instalado no Laboratório de
Experimentação Nuclear (LEN) do Instituto de Pesquisas Energéticas e
Nucleares (IPEN) e desenvolvido para uma utilização de multiproposta. Figura
2.1. As figuras 2.2 e 2.3 apresentam maiores detalhes do Irradiador.
Irradiador
Figura 2 . 1 - Foto do Irradiador com detalhes da posição e da fonte de nêutrons
14
Irradiador
. Tubo "Central *4
Figura 2.2 - Foto do Irradiador com detalhe do posicionador de amostras
Figura 2.3 - Foto Frontal do IiTadiador
15
2.1.2 Caracterização do Irradiador
Neste trabalho, o fluxo de nêutrons do liTadiador foi determinado pelo
método indireto de detectores de iiTadiação, usando folhas de ouro com e sem
cobertura de cadmio. Foi empregado o método absoluto de análise por ativação
na determinação da composição de algumas amostras, com o objetivo de
verificar sua funcionalidade para análise de materiais.
Na aplicação do método absoluto de análise por ativação, diversas
constantes nucleares foram utilizadas e os valores dessas constantes são
tabelados e, os utilizados neste trabalho são apresentados na Tabela 2.1.
Tabela 2.1'-' ^^ - Elementos utilizados neste trabalho, reações, secção de choque,
energia e meia-vida dos produtos das reações.
Elemento Reação de ativação Secção de Meia Vida Energia Gama de
nuclear Choque o(bam) T,,..2 interesse (keV)
Au '^^^Au(n,y)'^'^^Au 98,659 2,69 d 411
Cu '-'Cu(n, y)''*Cu 4,506 12,8 h 511
Al ' 'Al(n,Y)^'Al 0,231 2,27 min 1778
Na ^-Na (n, Y) "Va 0,530 15,03 h 1368
Cl ^ 'Cl (n, Y) '^Cl 43,60 37,3 min 1642
Ni ''mn, prco 2,1 mb 5,27 a 1173
1333
Co ''Coin, Yf'Co 37,18 5,27 a 1173
1333
16
2.1.3 Vantagens e Desvantagens no uso do Irradiador
Vantagens Desvantagens
> An-anjo experimental de pequeno porte; > Baixo fluxo de nêutrons.
> Facilidade de manuseio; > Maior tempo de
> Baixo custo operacional; in-adiação.
> Opera com fontes de nêutrons de fluxo
constante;
> In-adiação de amostras de grande massa;
> Controle da tenualização do fluxo de
nêutrons.
2.1.4 Detector HPGe e eletrônica utilizada.
A medida da radiação gama emitida pelo material irtadiado foi realizada
usando um detector HPGe. A eletrônica utilizada apresenta-se no esquema da
Figura 2.4. O detector HPGe foi colocado numa blindagem de chumbo para
evitar interferência das radiações de fundo na medida da amostra em estudo.
Figura 2.5.
17
^ >••< •
6
Figura 2.4 - Esquema do detector e eletrônica utilizada - (1) Detector, (2) Pré -
Amplificador, (3) Fonte de alta tensão, (4) Amplificador, (5) Sistema multicanal,
(6) Osciloscópio.
Figura 2.5 -Foto da montagem do detector HPGe em blindagem de chumbo.
I a
2.1.5 Fontes utilizadas
Neste trabalho foram utilizadas duas fontes de Amerício-Berílio
(AmBe) tipo NSR-F com blindagem NCS-YB, com atividade de 16 Ci de
Americio (592 Gbq) cada, enviadas ao IPEN pela empresa Schlumberger
Serviços de Petróleo Ltda. A Figura 2.6 apresenta detalhes dessas fontes.
19,8cm
.2 .94cr
^ 4.39cm < ——
6.57cm
.45c ni
E o
CO
7,23c m
Fonte - Parte Ativa
S.93cm
Posicionador
Figura 2.6 - Esquema da fonte de nêutrons de AmBe com detalhes das
dimensões.
2.1.6 Termalização dos nêutrons
A fonte de AmBe emite nêutrons no espectro rápido de energia. Figura
2.7, desse modo toma necessário a termalização dos nêutrons, pois,
determinados tipos de materiais possuem alta secção de choque para nêutrons
térimcos. A temializaçào é obtida envolvendo a fonte em material hidrogenado.
Na Figura 2.8 é apresentada uma relação entre xariação do fluxo térmico e
espessura de parafina.
19
to o <<D
<a> •o o
o 5>
Am-B* SDURCE
a 4 « 8 10 12 Energia do Neutron (MeV)
14
Figura 2.7 - Espectro de energia de nêutrons de uma fonte de Am-Be. Figura de
Salgir e Walker"\
C3 - O
O
ca
-1—'—I—'—I—'—I—'—I—'—i—'—I 80 100 120 140 160 180 2 0 0
Espessura (mm)
Figura 2.8 - Fluxo de nêutrons térmicos em função da espessura de parafma
para uma fonte de AmBe .
20
2.1.7 Posicionamento da amostra no I r r ad iador
O material a ser in-adiado é introduzido no TiTadiador por meio de um
posicionador de acrílico, com marcadores de distância, que pennite colocar a
amostra na posição de interesse ao longo do eixo do In^adiador, Figura 2.2.
2.1.8 Medida da atividade induzida
Para a obtenção da atividade induzida foi utilizado um sistema de
medidas montado com detector HPGe e eletrônica Figura 2.5. O detector foi
colocado interno a uma blindagem de chumbo para evitar interferência de
in-adiação de fundo.
O sistema de medidas foi calibração em energia utilizando uma fonte
de '"'"Eu que apresenta um espectro de energia na faixa de 121,8 keV a 1408,0
keV, conforme descrito por Madi e Cunha '-'^\ A calibração em energia é
realizada para identificação dos emissores gama.
2.2. E F I C I E N C I A
A eficiência de contagem é um fator crítico para a detemiinação da
atividade do foto emissor. Em função dessa quantificação é determinado o fluxo
de nêutrons e, posteriomiente a fração de massa do elemento de interesse na
amostra analisada.
A eficiência do sistema de detecção foi determinada ufilizando uma fonte
de '^"Eu de atividade conhecida.
C(MssÃo wa^rn. K B^m^ NUCL&WSP-ÍPEM
21
A equação usada para cálculo da eficiência é dada por:
r i = — - — (2.1)
onde: C = contagens;
A = atividade da fonte de raios gama;
= abundância gama;
G = fator geométrico e
T = tempo de contagem.
2.3. Cálculo da atividade induzida por nêutrons.
A atividade gama induzida no núcleo alvo foi determinada usando a
equação 2.2*"'\ A determinação da atividade induzida é o primeiro passo para
determinar a quanfidade dos elementos contidos no material irradiado.
_N.<D.a.m.f.F.(l-e M
onde:
Ao= afividade absoluta da amostra iiTadiada (Bq) ao final da iiTadiação;
N = 6,02. 10^-' ( n° de Avogadro);
(|) = fluxo de nêutrons em nêutrons cm"-.s"'.
c = secção de choque para reação em cm".'""
m = massa da amostra em gramas;
f = fração do isótopo que irá sofrer ativação;
22
F = fração do isótopo que irá sofrer ativação quando o alvo é um composto
químico;
X = constante de desintegração do radio nuclídeo formado
t,= tempo de irradiação;
M = massa atômica do elemento.
O fluxo de nêutrons no Irradiador foi determinado pela técnica de
ativação de folhas de ouro usando razão de cadmio. Para isso foram iiTadiadas
folhas de ouro nuas e envolvida em cadmio'"'^
Se um intervalo de tempo decoiTcr entre o final da iiTadiação e o início
da contagem, a correção para o decaimento radioativo será feita utilizando-se a
Equação 2.3.
A = A o . e " ^ ' e (2.3)
onde:
A = atividade da amostra após um tempo de decaimento t ;
tc = tempo de decaimento entre o fmal da irradiação e o final da contagem.
Logo, das equações (2.2) e (2.3), a atividade da amostra, após um intervalo de
tempo te entre o fim da iiTadiação e o começo da contagem, é dada pela equação
(2.4).
M
Para cálculo da atividade A da amostra, deve-se considerar a eficiência detecção
do sistema de contagem usando a equação (2.5).
A= ^ (2.5)
23
onde:
Cobs = contagem registrada no sistema de detecção; área liquida do fotopico;
ri = eficiência de detecção da irradiação gama para a energia observada;
/ = intensidade da radiação emitida;
te = tempo de contagem.
fg= fator geométrico.
fu = fator de auto-absorção.
2.4. Medidas para determinação do fluxo de nêutrons.
No processo de análise para a detenninação do fluxo de nêutrons, as
amostras foram irradiadas nuas e com cobertura de cadmio. Depois de irradiadas
elas foram devidamente acondicionadas em castelos de chumbo e imediatamente
transportadas para o sistema de contagem.
A determinação do fluxo témiico do Irradiador é um fator crítico para
avaliar sua possibilidade de uso em determinadas situações, e para o cálculo da
fração de massa do elemento de interesse na amostra analisada. Para a aplicação
do método absoluto de análise por ativação o fluxo de nêutrons é um parâmetro
essencial. No cálculo do fluxo são usados diversos fatores, entre eles os fatores
de coiTeção de distorção de fluxo devido a presença de detectores de ativação e
filtros (folhas de ouro e cadmio/"'' ' , visto que a introdução de qualquer sensor
num campo neutrônico, provoca distorção no fluxo que está sendo avaliado. Das
equações (2.4) e (2.5) utilizando os fatores de c o i T e ç ã o , a equação do fluxo de
nêutrons pode ser expressa por:
0 = ^^oBs^^X 2 6)
N.GZ.m.f.F.fJ\-e-"-).e-''-'- .(1 -e~"^ ).f.f„
24
2.4.1 Fatores de correção para a determinação do fluxo de nêutrons
Todo instrumento de medida quando introduzido num meio onde são
efetuadas medidas poderá produzir perturbações que irão afetar os resultados.
Os níveis de perturbação são funções da geometria e das dimensões do
instrumento a ser inserido no meio. No caso de uma folha de ativação imersa
num campo neutrônico, as perturbações são menores que a dos detectores
convencionais por apresentar menores dimensões que estes.
Na determinação do valor absoluto do fluxo neutrônico é necessário
conhecer os fatores de con-eção, para obtenção do mesmo sem os efeitos da
perturbação. Esses efeitos podem ser desprezados*"^^ quando o produto da soma
das secções de choque macroscópicas de absorção (^ i : / ( £ ' ) ) e de espalhamento
(5 .v(£")) pela espessura d da folhas forem inferiores a 1, ou seja,
[i:a(E) + X s ( E ) ] d « 1 ( 2 . 7 )
Para os fluxos térmico e epitérmico de nêutrons são definidos os
seguintes fatores de perturbação:
1) Fator de peiturbação térmico Kt dado por:
Kt = FuE2 (2 .8 )
onde
F]t é o fator de autoblindagem térmico e
F2 é o fator de depressão do fiuxo.
25
2) Fator de perturbação epitérmico que é basicamente dado pelo fator
de autoblindagem ressonante é definido por:
onde ^ , = No,., onde o, é o valor máximo da secção de choque de ressonância,
N o número de átomos alvo/cm\
Para detectores de limiar, devido à pequena magnitude da secção de
choque e da mínima espessura do alvo, pode-se desprezar tais fatores de
con-eção. Assim sendo, os fatores de perturbação de fluxo podem ser reduzidos
a: fator de autoblindagem (Fn) e fator de depressão de fluxo (F2).
3 RESULTADOS
A identificação do elemento irradiado foi feita pela sua energia da
radiação gama característica. O detector fíPGe forneceu uma boa relação entre
altura de pulso e energia da radiação gama depositada, fornecendo, assim, uma
boa resolução em energia. A relação entre a radiação gama incidente e absorvida
pelo detector para várias energias, permitiu o cálculo da eficiência de detecção
em função da energia do raio gama incidente.
3.1 Eficiência do Sistema de Medidas Gama
O espectro em energia da fonte de '""Eu usada para calibração do
sistema de medidas, é apresentado na Figura 3.1.
Na Figura 3.2 é apresentada a cui^va da eficiência do sistema de
medidas, determinada usando a fonte de '^"Eu. A curva ajustada é uma
exponencial. A equação 3.1 fornece a eficiência em função da energia. A
eficiência apresentada foi calculada para fonte puntifomie. Para as folhas e
outros tipos de amostra foi calculada uma correção em função da geometria
apresentada.
n = 0 , 0 2 + 0,17.6' (3.1)
sendo:
^ = eficiencia do sistema em função da energia
E = energia do raio gama de interesse (keV)
2 7
looooo-
sooooh
E d)
6 0 0 0 0 I
c o ^ 400001-
20000h
o 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000
Canai
Figura 3.1 - Espectro de energia gama da fonte de '^^Eu. Energia em keV
0.12 h
0.10 h
to 0.08 ü c
<(D
• 5 0.06
lD 0.04
0.02
0.00
í
200 400
'l = 0.02021
A = 0,16868
B = 200.66208
600
Energia (keV)
800 1000 1200
Figura 3.2 - Eficiência de detecção para fonte puntiforme. As barras em tomo da
representação gráfica dos pontos experimentais são a representação
do e i T o da grandeza ajustada.
2$
3.2. Medidas para determinação do fluxo de nêutrons do In^adiador
Na Figura 3.3 é apresentada a comparação entre os valores obtidos
para a nxadiação das folhas de ouro nua e coberta com cadmio. Na posição
central do Irradiador.
E O) 15000 SS c o ^ 10000
5000 -
SO
- com cádmio ' nua
'—i—'• 109
—i—'—'—' 150 Canal
200 ' — I — '
250
Figura 3.3 - Espectro de energia gama das folhas de ouro i i T a d i a d a
Para a detenninação dos fluxos de nêutrons térmico (sub cadmio) e
epitérmico e rápido (sobre-cádmio) foram feitas medidas com folhas de ouro
nuas e cobertas com cadmio ao longo do tubo central do Irradiador. Os espectros
obtidos nessas irradiações foram semelhantes ao apresentado na Figura 3.3. O
fluxo foi calculado para duas geometrías de montagem do hradiador: (a) com
bloco de polietileno entre as fontes e o tubo central e (b) sem o bloco de
polietileno. O bloco de polietileno tem a função de moderar os nêutrons emitidos
pela fonte. Os valores das contagens integradas no pico do ouro das diversas
medidas foram utilizados no cálculo do fluxo de neutron do Irradiador. O fluxo
térmico foi calculado utilizando a equação 2.6. O fluxo de nêutrons sobre cadmio
2 9
foi determinado utilizando-se a equação 2.6 ponderada pelo fator de cadmio. Na
Figura 3.4 é apresentada a distribuição do fluxo de nêutrons ao longo do
Irradiador, usando entre as fontes e o tubo central um bloco de polietileno de 5,0
cm de espessura. As distribuições apresentadas foram obtidas experimentalmente
e, calculada usando o método de Monte Cario.
1 0 0 0 0 0
ü
w c o +-<
«D
73
1 0 0 0 0 -
o X
; r 1 0 0 0
Experimental Thermal
Experimental Fast
Monte Carlo Fast
Monte Carlo Thermal
- L
- 4 0 - 2 0 0 2 0 4 0
Posição ao longo do eixo do Irradiador (cm)
Figura 3.4 - Distribuição dos fluxos de nêutrons ao longo do eixo do Irradiador,
com o bloco de polietileno. A barra de erro experimental, estimado pela equação
de propagação de erros, está dentro da própria representação gráfica dos pontos
experimentais.
30
Na Figura 3.5 é apresentada a distribuição do fluxo de nêutrons ao longo do eixo
do l i T a d i a d o r , determinada sem o bloco de polietileno entre as fontes e o tubo
central. As distribuições apresentadas foram obtidas experimentalmente e
calculadas usando o método de Monte Carlo.
1 0 0 0 0 0
E o
t/5 C O
(D -a o X 3
1 0 0 0 0
1 0 0 0
— i —
• •
Experimental Thermal
Experimental Fast
Monte Carlo Thermal
Monte Carlo Fast
- 2 0 - 1 0 0 10 2 0
Posição ao longo do eixo do Irradiador (cm)
Figura 3.5 - Distribuição dos fluxos de nêutrons ao longo do eixo do Irradiador,
sem o bloco de polietileno. A barra de e i T O experimental, estimado pela equação
de propagação de erros, está dentro da própria representação gráfica dos pontos
experimentais.
O In-adiador foi modelado nas duas geometrias utilizadas para cálculo dos fluxos
de nêutrons pelo método Monte Carlo, utilizando o código computacional
MCNP-4B. Os cálculos com o MCNP foram realizados por Dr. Helio Yoriyaz e
Msc Antonio Carlos Hemandes*~'^\ Os resultados obtidos utilizando o MCNP-4
COWSSÃO l*»om D£ B&B&A NUCLEAfVSf-tPEN
31
são apresentados na Tabela 5.1. A Figura 3.6 apresenta o esquema da
modelasen! do Iiradiador.
Figura 3.6 - Irradiador modelado usando MCNP, corte passando pelo centro do
irradiador.
Tabela 3.1 - Comparação dos valores dos Flu.xos para posição central do
IiTadiador obtida por simulação, pelo Método Monte Cario e neste trabalho.
Tipo de
Neutron
Monte Cario
(|) (n cm " s'')
Este Trabalho
(|) (n cm" s"')
Com Polietileno Sem Polietileno Com Polietileno Sem Polietileno
Térmico 2.19 l ü ' 2,81 10' 2.11 ±0,08 10' 3.75±0.14 lO'
Sobre cádniio 2.77 10' 6,08 10' 2,34±0.09 10' 7,63±0.28 lO'
As figuras 3.7 e 3.8 apresentam os espectros de energia obtidos para amostras
irradiadas. Na Figura 3.7, é apresentado o espectro de uma folha padrão de
cobre, m=l,0996g. Na Figura 3.8 é apresentado o espectro obfido na irradiação
32
de um bloco de bronze padronizado, m=133,98g, de diâmetro ¡i) =3,1 Sem, altura
h=l,99cm que apresenta a seguinte composição: Cu-90,3%; Zn-9,4%: Fe-
0,046%; Sn-0,04%; Ni-0,048%; Pb-0,042%; P-0,002%. Os picos do cobre
aparecem bem destacados.
1 E 3 -
10
510,98 keV Folha de Cobre - 99,99% de pureza massa do cobre = 1,0996g
_l 1 L -j I I I I I I i I I I I I i_ 100 2 0 0 3 0 0 4 0 0 5 0 0 6 0 0 7 0 0 8 0 0 9 0 0 1 0 0 0 1 1 0 0
Canal
Figura 3.7 - Espectro de energia obtido para padrão de cobre irradiado.
1E6
1E5 r
1E4 r
E O
^ 1 E 3 ^
O O
100 -
10 r
Padrão de bronze comercial massa de cobre = 120.982
510,98 keV
I34.i,6 keV
-L. O 100 200 300 400 500 600 700 800
Canal
Figura 3.8 - Espectro de energia obtido para padrão de bronze iiTadiado
33
O valor do íluxo térmico obtido, para a posição cemral, foi utilizado
para cálculo da fração F, (equação 2.6). de constituintes das amostras. Foram
usados materiais padrões como o cobre, bronze, ligas de CrCo e NiCr (aço) e
amostras de sal de cozinha comercial.
A Figura 3.9 apresenta o espectro obtido para a liga de CrCo de massa m=8,5g,
disponível comercialmente. Esse material foi iiTadiado por 18h e a medida de
espectrometría gama foi realizada em Ih.
A Figura 3.10 apresenta o espectro obtido para a liga de NiCr de massa m=4,4g,
disponível comercialmente. Esse material foi irradiado por 19h e a medida de
espectrometría gama pós-iiTadiação realizada em Ih.
/ ) ( - \ ,^ \ I LOG I [T3;_aJ i AOSa I P\^\o\ I Dutfei
IMarksr 390 > 320.16 keV
Best library match Cr-51 at 320.07 , 0.00 Bq m Cnts
Figura 3.9 Espectro de energía para liga CrCo
34
C-o-60
Marker: 392 - 322,09 keV 241 Cnts Peek.: 390,00 • J2Ü,46 keV Librai>'; C,r-51 a 320,07, Ü 03 Bq
Figura 3.10 - Espectro gama pós-irradiaçào da liga NiCr.
Reações: -'"Cr(n,y)"Cr, " "Ni (n ,p rCo
A Figura 3.11 apresenta o espectro gama obtido após a irradiação do padrão de
aço. O padrão de aço in-adiado contém 42% de Mn, reação:''''Mn(n,Y)"'''Mn.
Eg|a | Efal I Ml A'l. YJ r~ã<~l _ »I[aJ Li°gU .g'jPl^j I Dutte
Mn-56
t
Marker 116 - 346,22 keV £35 Cnts P8ek . :4 -G,06.B«,33k,eV Libror^': Mr-56 at 846 60, OOG Bq
Figura 3.11 - Espectro gama do padrãu uc aço luadiado, com destaque para os
picos de energia dos raios gama do Mn-56.
3.3
3.3 Comparação da análise dos constituintes com a literatura
A fração da composição isotópica foi determinada utilizando-se o
método de análise por ativação com nêutrons gerados no Irradiador em estudo,
que possui duas fontes de Amerício-Berílio (AmBe) tipo NSR-F com blindagem
NCS-YB, com atividade de 16 Ci de Americio (592 Gbq) cada. Na Tabela 3.2
são apresentados os resultados obtidos para os elementos analisados e estes
concordam com. os valores tabelados*^~^\
Tabela 3.2 - Comparação entre os valores de F tabelado e calculado.
Material F(%) - Padrão F(%) - Calculado
Cobre* 90,3 85,4+3,2
Cloro* 38,94 39,9±1,5
Sódio* 24,19 20.8±0,8
Níquel** 26,22 30,2±1,1
Co* 100 100,2±3,7
Co* 100 101,8±3,8
Zn** 48,6 42,2±1,6
reação (n,7), ** reação (n,p)
3 6
4 DISCUSSÃO
Com o propósito de avaliar um sistema de iiTadiaçào que permitisse
o uso do método absoluto de análise por ativação com neutrons, foi
determinado o fluxo de neutrons em várias posições de um irradiador e testado
em análise de alguns materiais padronizados disponíveis no laboratório de
Experimentação Nuclear do Centro de Engenharia Nuclear. O método
absoluto dispensa o uso de padrões tomando o processo de análise menos
dispendioso. A aplicação do método absoluto é possível pois o fluxo de
neutrons no i i T a d i a d o r é constante durante todo o período de liTadiação. A
Figura 4.1 apresenta uma medida em. tem^po da fluencia de neutrons do
Irradiador, feita utilizando um detector B F 3 .
A detemiinação experimental do fluxo de neutrons foi realizada
utilizando a técnica de ativação de folhas de ouro nuas e cobertas com cadmio.
O cadmio serve de filtro para neutrons térmicos e a energia de corte do cadmio
depende da espessura da folha de cobertura, podendo variar de 0,4 a 0,7 eV'
Para a espessura da folha utilizada neste trabalho (0,5mm) a energia de corte é
da ordem de 0,55eV. Em simulações pelo método de Monte Cario a energia de
corte do cadmio utilizada é de 0,625 eV. Os neutrons com energia abaixo
desse valor (sub-cádmio) podem ser considerados térmicos e com energia
acima foram designados sobre-cádmio ^''\
37
J> MCS-32 - I r iuJ iaJui -Mus (Medida \in nsuliuns)
File Acquire Calculais Services ROI Display Help
e 5 | ü | ? | X'l/Ylt |â-*| I *| I ^ | Q |
COOOO Sec GO8,3O0OSec Cn t - 55.231 819,1300 Sec
Acquisit ion
Bteti r r
Pass: T
Preset:
Channel:
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Dwell:
8.192
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Horiz: 8,192 n
Vert: 128K Z *
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Auto
© ORTEC 20/03/2D03
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Figura 4.1 - Medida de neutrons do In-adiador, na escala de tempo,
usando detectorBF^.
Para a determinação experimental da atividade induzida nos
materiais i i T a d i a d o s , foi feita a calibração em energia e a detemiinação da
eficiência de contagem do sistema de medidas usado descrito em 2.2. A Figura
3.1 apresenta o espectro de energia gama do ''"Eu usado na calibração do
sistema em energia. A Figura 3.2 apresenta a curva de etlciência do sistema de
medidas.
Uma vez calibrado o sistema de medidas foram feitas irradiações de
folhas de ouro nuas e cobertas com cádmio, em várias posições do In-adiador
38
ao longo do tubo central. A Figura 3.3 evidência a diferença entre as medidas
das folhas de ouro in'adiadas com e sem cobertura de cadmio.
A performance do Irradiador foi estudada com e sem um bloco de
polietileno posicionado entre a fonte e o tubo central. A função desse
polietileno era de atenuar os neutrons da fonte de AmBe, que são emitidos no
espectro rápido como mostrado na Figura 2.7. Na Figura 2.8 é apresentado o
resultado da tenualização de neutrons em função de diferentes espessuras de
parafma. As medidas foram realizadas utilizando um detector de neutrons
(BF3.) cuja sensibilidade é maior para neutrons ténnicos. Pode-se notar um
acréscimo nas medidas em função do aumento da esnessura do moderador,
mas após determinada espessura, há um decréscimo nas medidas devido a
maior espalhamento e absorção no material moderador.
Nas figuras 3.4 e 3.5 são apresentados os resuhados dos fluxos de
neutrons obtidos ao longo do tubo central do Irradiador, com e sem o bloco de
polietileno respecüvamente. Na Figura 3.4 os valores obtidos
experimentalmente para os fluxos térmicos e sobre cadmio são comparados
com os obfidos pelo método de Monte Cario. A variação entre os fluxos
térmicos é de ~ -1 ,4%, e para o sobre cadmio temos uma variação de - 1 8 % ,
tomando o experimental como verdadeiro. Na Figura 3.5 os valores obfidos
experimentalmente para os fluxos térmicos e sobre cadmio são comparados
com os obtidos pelo método de Monte Cario. A variação entre os fluxos
ténnicos é de ~ 25%, e para o sobre cadmio temos uma variação de - 2 0 % ,
tomando o experimental como verdadeiro. Os valores obtidos
experimentalmente para os fluxos sobre cadmio e ténuicos apresentam uma
relação de duas vezes, nas medidas sem o moderador de polietileno. Essa
variação foi obtida na simulação feita por H e m a n d e s ' N a s medidas com !
polietileno os fluxos apresentam uma relação de 1,08, isto é, apresentam
pouca variação, assim notamos a influência do bloco de polietileno utilizado
como moderador. Era de se esperar uma maior diferença sem o moderador,
uma vez que o espectro de emissão da fonte é rápido. Figura 2.7. Mas, a
ordem de grandeza de lO' n cm"^ s"' é mantida, nas duas situações, com e sem o
moderador de polietileno. Os valores obtidos experimentalmente e os obtidos
usando o método Monte Carlo, apresentam uma discrepância de no máximo
25% (témiico, sem polietileno), mas mantém a ordem de grandeza de 10" n
cm" s"'. Essa discrepância pode ser devida ao processo de modelagem e
considerações nas energias de corte do cádmio e nas secções de choque usados
para os cálculos experimenntais.
As figuras 3.7 e 3.8 apresentam os espectros de energia obfidos para
amostras irradiadas. Na Figura 3.7, é apresentado o espectro da folha de
padrão de cobre, o pico referente a energia de 511 keV, principal energia do
foto emissor aparece bem destacada (f7^38,6%), o pico na energia 1345,6 keV
aparece mascarado pelo BG pois a fração de emissão gama nessa energia é
pequena (fY=0,49%)). Na Figura 3.8 é apresentado o espectro obtido na
iiTadiação de um bloco de bronze de massa 133,98g tendo 90,3 % de cobre.
Os picos do cobre aparecem bem destacados, mesmo o pico de 1345 keV. Na
Figura 4.2 são apresentadas simulações para a variação da atividade gama de
um material com fração e energia gama iguais ao segundo pico do '" Cu, todos
os demais parâmetros aplicados nos cálculos são os utilizados na determinação
de F. A Figura 4.2.a apresenta a variação da atividade em função da massa
(secção de choque do cobre mantida constante), e a Figura 4.2.b em função da
secção de choque (massa mantida constante e igual a 0,5g). Da Figura 4.2
40
podemos notar a dependência do sistema de l i T a d i a ç ã o quanto a massa o u
secção de choque do material analisado.
cr 8 OX 1 o -
-D
2.0x10' -
OQ
1 0 X 1 0 -
8.0X10 •
O)
< 4Ü;<10 -
2 0X10'" -
Massa vy) (a) (b)
Figura 4.2 - Simulação da variação da atividade de material i i T a d i a d o com
tluxo ténnico do In-adiador. (a) Em função da variação da massa, (b) em
função da variação da secção de choque.
As figura 3.9, 3.10 e 3.11 apresentam espectros gama de ligas metálicas.
Esses resultados indicam a possibilidade de identificar e quantificar
componentes das ligas, sendo como já afirmado, dependente da massa e d a
secção de choque do material irradiado.
A Tabela 3.2 apresenta o resultado da quantificação de alguns produtos
i i T a d i a d o s , e a comparação com valores certificados (padrão). As maiores
diferenças obtidas entre o padrão e o medido, foram para valores determinados
que envolvem reação (n, p). Isso pode ser por que essas reações tem energia
limiar, influenciando na diferença da secção de choque e do própno valor do
fluxo usado para cálculo.
cowssAo m\om. D€ bíebsia moimp-m
41
5 CONCLUSÃO
Os resultados obtidos para: (a) fluxos de nêutrons ténnicos, (b) e
fluxos de nêutrons sobre cadmio e (c) para a ativação dos vários materiais
usados na avaliação do IiTadiador, demonstraram que ele apresenta
possibilidades de ser utilizado para análise de materiais por A AN, usando
método absoluto. Podendo ser uma opção a reatores de pesquisa quando o
material analisado possuir: (i) grande massa ou (ii) alta secção de choque para
nêutrons ténnicos. Isso pode ser confínnado pelos resultados das medidas de
tr%(^r^(^r'frr\rY^f^tr^ o q rvrí^Cí=»n t o r l r ^c n o c fímit-oc ' Í O ^ l A o ' í l l »-*ír\1^
resultado de simulação apresentado na Figura 4.1.
Das figuras 3.4 e 3.5 pode-se notar que o fluxo ténnico e rápido, das
medidas, sem o bloco de poliefileno é maior que os valores do fluxo com o
bloco de poliefileno. Em principio, esperava-se que com o bloco de polietileno
houvesse um aumento do fluxo ténnico, com mostrado na Figura 2.8, mas
essa situação é válida para a fonte no ar. Como no Irradiador as fontes estão
envolvidas por polietileno e parafina, tem-se uma termalização dos nêutrons
nesses materiais, vindo a serem absoi^vidos ou re-espalhados no bloco de
polietileno.
Os valores dos fluxos sobre cadmio e térmico mostrados na Figura 3.4,
com o uso de polietileno, apresentam uma relação de 1.109 vezes, e o
calculado por Hernandes pelo método Monte Cario, simulando o Irradiador
em estudo. Figura 3.6, apresentam uma relação de 1.002 vezes. Na situação
42
sem polietileno. Figura 3.5, a relação entre os fluxos sobre cadmio e térmico
deteiTninado neste trabalho foi de 2,034 e o obtido por Hemandes foi de 1,601.
Dos resultados obtidos das medidas de fluxos e das análises de
materiais pode-se concluir, que a utilização do hradiador está limitado a
amostras de grande massa ou materiais de alta secção de choque de ativação.
Como trabalhos futuros, sugerimos;
(a) Uso de detectores limiares, para avaliar o fluxo epitémiico e rápido do
irradiador;
(b) Uso de mais outras fontes de nêutrons como apresentado no trabalho de
ÇEITNER, M.A. et al.* *, que utiliza três fontes de 592 GBq (16Ci) cada,
obtendo um fluxo semelhante ao obtido nesse trabalho com duas fontes de
igual magnitude.
43
A P É N D I C E 1
I - ANÁLISE ESTATÍSTICA
Os métodos estatísticos empregados possibilitam:
a) avaliar o desempenho e condições operacionais do sistema de medidas. Para
isso foram aplicado: teste de %" e o teorema do limite central.
b) determinar o tamanho da amostra para obtenção de determinado nível de
precisão nos resultados do método em estudo.
c) empregar a variabilidade estatística na distribuição amostrai e aplicar
detemiinados testes de inferência^'"*' como por exemplo o teste t de
Student ou o teste F, que tornam possível uma comparação dos resultados nos
dois processos de análise por ativação (In-adiador e Reator Nuclear).
I.l - Testes Realizados para Verificar o Sistema de Medidas
Existem vários métodos ' para verificar se o sistema de medidas está
em condições operacionais ou se apresenta algum defeito que impeça comprovar
a concordância entre dados observados e a hipótese formulada.
Admitindo como distribuição normal a distribuição das medidas
observadas, foram utilizados dois métodos para comprovar a hipótese de que o
sistema apresentava nível adequado de funcionamento. Os métodos foram: o
teorema do Limite Central e o teste do qui-quadrado ( y').
4 4
1.1.1 - Teorema do Limite Central (T.L.C.)
Sendo Ci o valor da i-ésima contagem obtida em um número N de
medidas realizadas, do T.L.C., temos que se
P\C - AC <C,< C+AC\ = 68,3% '" ^ (A. 1)
onde
C = valor médio
AC = desvio padrão
então, a hipótese é verdadeira.
Esse teste foi aplicado em todo início de operação e os resultados
obtidos levaram a aceitar a hipótese formulada.
L1.2 - Teste do Qui-Quadrado ( x )
Para confirmar os resultados da aplicação do T.L.C^^*"' foi aplicado o
teste do x" e para um determinado número N de medidas realizadas de valores C,
foi calculado o x ' usando a relação:
. ^ y f e z Ç i (A 2)
sendo
C = média das contagens;
AC = desvio padrão das contagens.
4 5
O valor obtido foi comparado com os valores tabelados/31/. Na tabela,
estão relacionados valores da probabilidade P de se obter certos valores de x"
para f graus de liberdade (neste caso f = N-1).
Para um valor muito pequeno de P é bem possível que exista algum
defeito no sistema de contagem. Analogamente um valor muito alto de P indica
uma concordância quase perfeita na obtenção dos valores de f^, o que leva a
suspeitar da ocorrência de algum vicio sistemático no sistema de contagem.
Na prática para um funcionamento adequado do sistema, P deve estar
entre 5% e 95%. " "*' Isso porque para decidir se um resultado é
estatisticamente significante é habitual estabelecer um nivel de confiança, que
representa a probabilidade com que a hipótese formulada pode ser aceita ou
rejeitada, e a hipótese de bom funcionamento, ufiliza um nivel de significância
bi-caudal.
Para o sistema de medida ufilizado, obteve-se x" = 15,04 para 23 graus
de liberdade. Feita a interpolação linear entre os valores mais próximos da tabela
de probabilidades^~^\ o resultado obtido foi: p=l 1,1%, o que permite afinuar que
o sistema de medidas está em condições operacionais.
1.2 - PROPAGAÇÃO DE ERROS
Em medidas, tipicamente nucleares, deve-se ter interesse no modo pelo
qual o erro associado com o número de contagens se e é refletido na grandeza
derivada.
As medidas de amostras radioativas obedecem à distribuição de
Poisson, assim o desvio padrão associado a contagem é dado pela raiz quadrada
posifiva da mesma, ou seja,
C3 = 4C^'\ (A.3)
46
Os parâmetros experimentais para a determinação de grandezas de
interesse, do mesmo modo que as contagens, são afetados por desvios.
Nesse caso é preciso definir uma expressão geral que possa ser
aplicada para qualquer número de variáveis porque o erro associado aos
parâmetros propaga-se no cálculo da grandeza. Assim, sendo x, y, z, os
parâmetros, e Gci, ac2vC?c3---OS respectivos desvios padrões, então o desvio-
padrão para qualquer grandeza u, derivada de parâmetros experimentais ou
tabelados, é dada pela expressão:
c>" = dy ( 3 0 ) (A.4)
que é a equação para cálculo de propagação de e i T o .
O en-o encontrado na eficiência do sistema de medidas, r\, Equação 3.1
foi da ordem de 17% e o da fração do elemento composto, F, Equação. 3.6, foi
de 3,7% %.
47
APÉNDICE II
11.1 PARÂMETROS
II. 1 . 1 . Valores dos Parâmetros utilizados no cálculos dos Fluxos*^" \
• Fator de autoblindagem F^ = 0,983
<• Fator de depressão de fluxo: F2 = 0,994
• Fator de perturbação ténnico: = 0,977
• Fator de autoblindagem epitérmica para folhas cobertas com cadmio:
F,e = 0,347
<• Espessura da cobertura de cadmio: e = 0,15cm.
48
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