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  • Publicacin Tcnica 01/2009

    Evaluacin del reasuperficial especfica

    de los anlogos delcombustible nuclear irradiado

  • Eduardo Iglesias Jimnez

    CIEMAT

    Evaluacin del reasuperficial especfica

    de los anlogos delcombustible nuclear irradiado

  • ENRESADi rec cin de Di vi sin Tc ni ca. De par ta men to de Coor di na cin de Pro yec tos e I+DEmi lio Var gas n 728043 Ma drid - Espa aTfno.: 915 668 100Fax: 915 668 169www.en re sa.es

    Di se o y pro duc cin: Trans EditImpri me: GRAFISTAFF, S.L.ISSN: 1134-380XD.L.: M-2872-2009Abril de 2009

    Este tra ba jo ha sido rea li za do bajo con tra to con ENRESA. Las con clu sio nes y pun tos de vis ta ex pre sa dos en l co rres pon den a sus au to res y pue den no coin ci dir ne ce sa ria men te con los de ENRESA

    De acuer do con lo dis pues to en la vi gen te nor ma ti va, le in for ma mos de que los da tos fa ci li ta dos por us ted para re ci biresta pu bli ca cin son in clui dos en un fi che ro del que es res pon sa ble ENRESA, don de pue de di ri gir se para ejer ci tar susde re chos de ac ce so, rec ti fi ca cin, opo si cin o can ce la cin de la in for ma cin obran te en el mis mo, bien a tra vs de ladi rec cin de co rreo elec tr ni co re gis tro@en re sa.es o por es cri to en la ca lle Emi lio Var gas, 7, 28043 Ma drid. Los da tosper so na les so li ci ta dos al sus crip tor son los es tric ta men te im pres cin di bles para po der re ci bir esta pu bli ca cin. Estos da -tos se tra tan ni ca men te para ges tio nar la lis ta de sus crip to res y no se co mu ni can a nin gn ter ce ro.

  • ndi ce

    ndi ce

  • ndice

  • III

    ndi ce

    Abstract. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

    Re su men. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

    0. Si nop sis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

    1. Obje ti vos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

    2. Intro duc cin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

    2.1. Ante ce den tes mi ne ra les . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

    2.2. Ca rac te ri za cin de la su per fi cie de un s li do . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

    2.2.1. M to do de ca rac te ri za cin su per fi cial BET . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

    2.2.2. An li sis cr ti co y co rrec cio nes pro pues tas en la bi blio gra fa . . . . . . . . 30

    2.3. Ca rac te ri za cin de la pas ti lla de com bus ti ble irra dia do . . . . . . . . . . . . . . . 33

    2.3.1. rea de su per fi cie es pe c fi ca. Usos y apro xi ma cio nes. . . . . . . . . . . . . 37

    2.4. Influen cia del es ta do de oxi da cin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

    2.5. Des crip cin del mo de lo de al te ra cin de la ma triz (MAM) . . . . . . . . . . . . . . 43

    3. Pro ce di mien to ex pe ri men tal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

    3.1. Des crip cin del ma te rial . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

    3.2. Tc ni cas em plea das . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

    3.2.1. Equi pos de fisi-qui mi sor cin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

    3.2.2. Ter mo gra vi me tra (TG)/Ca lo ri me tra di fe ren cialde ba rri do (DSC) . . . . . 62

    3.2.3. De ter mi na cin de ta ma o de par t cu la por di frac cin lser . . . . . . . . 63

    3.2.4. Di frac cin de ra yos X (DRX) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

    3.2.5. Mi cros co pa elec tr ni ca de ba rri do (SEM). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

    3.3. Ti pos de en sa yos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

    3.3.1. Ensa yos de di so lu cin ace le ra da. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

    3.3.2. M to dos de me di da . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

    3.3.3. Ensa yos de oxi da cin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

  • IV

    Evaluacin del rea superficial especfica de los anlogos del combustible nuclear irradiado

    4. Re sul ta dos y Dis cu sin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

    4.1. Va lo res de la su per fi cie es pe c fi ca de com bus ti bles irra dia dos . . . . . . . . . . . . 71

    4.1.1. Re la cin en tre va lo res me di dos y cal cu la dos. Fac tor de ru go si dad . . . . 71

    4.1.2. De pen den cia del fac tor de ru go si dad con el ta ma o de par t cu la. . . . . 76

    4.1.3. Con clu sio nes pre li mi na res. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

    4.2. Evo lu cin tem po ral del rea de la su per fi cie es pe c fi ca. . . . . . . . . . . . . . . . 81

    4.2.1. Evo lu cin tem po ral de la dis tri bu cin del ta ma o de par t cu la . . . . . . 86

    4.2.2. Extra po la cin a las con di cio nes de al te ra cin a lar go plazo . . . . . . . . 95

    4.2.3. Con clu sio nes pre li mi na res. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

    4.3. Influen cia del es ta do de oxi da cin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100

    4.3.1. Ci n ti ca de oxi da cin del UO2+x . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

    4.3.2. Ta ma o de par t cu la en fun cin del es ta do de oxi da cin . . . . . . . . . 106

    4.3.3. De ter mi na cin del rea su per fi cial es pe c fi ca BET . . . . . . . . . . . . . . 113

    4.3.3.1. Apli ca cin de la ex tra po la cin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117

    4.3.4. Con clu sio nes pre li mi na res . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119

    4.4. Imple men ta cin de los re sul ta dos en el MAM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

    4.4.1. Caso base gra ni to . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

    4.4.2. Mo de lo H bri do. So la pa mien to de ta sas de al te ra cin . . . . . . . . . . . 122

    4.4.2.1. Apro xi ma cin Emp ri ca . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122

    4.4.2.2. Apro xi ma cin te ri ca . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125

    4.4.2.3. Mo de lo H bri do de So la pa mien to. Va lo res cal cu la dosy medidos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126

    4.4.3. Con clu sio nes pre li mi na res . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131

    5. Con clu sio nes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

    6. L neas fu tu ras de in ves ti ga cin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139

    7. Re fe ren cias . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143

    8. Apn di ce . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157

    8.1. Ta blas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159

    8.2. Fi gu ras. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 175

  • V

    ndi ce

    In di ce de Ta blas

    Ta bla I. Eva lua cin de las ca pa ci da des de cada uno de los mo de los con si de ra dos en la ac cin coor di na da MICADO [132], fren te a las va ria bles ms re le van tes del re po si to rio. . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

    Ta bla II. Reac cio nes de re com bi na cin del agua con si de ra das en el MAM [17, 137]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

    Ta bla III. Reac cio nes de re com bi na cin de los car bo na tos con si de ra das en el MAM [17, 137]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

    Ta bla IV. Reac cio nes de re com bi na cin de los clo ru ros con si de ra das en el MAM [17, 137]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

    Ta bla IV. Reac cio nes de re com bi na cin de los clo ru ros con si de ra das en el MAM [17, 137] (Cont.). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

    Ta bla V. Reac cio nes de re com bi na cin de la ma triz con si de ra das en el MAM [17, 137], ba sa das en los me ca nis mos pro pues tos por J. de Pa blo et al. [101]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

    Ta bla VI. Evo lu cin de la com po si cin qu mi ca y de la tasa de do sis para el caso base [142]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

    Ta bla VII. Pa r me tros del caso base: con di cio nes de con tor no del ejer ci cio base de eva lua cin en me dio gra n ti coben to n ti co [137, 143]. . . . . . . 55

    Ta bla VIII. rea su per fi cial es pe c fi ca (N2) y dis tri bu cin de ta ma os de par t cu la me di da de las dis tin tas frac cio nes de UO2. . . . . . . . . . . . 77

    Ta bla IX. Dis tri bu cin de ta ma o de par t cu la me di da para dis tin tas frac cio nes de UO2. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86

    Ta bla X . Fa ses en con tra das en los an li sis con TG. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105

    Ta bla XI. Dis tri bu cin de ta ma os de par t cu la de las mues tras A, B, C y D . . . . 113

    Ta bla XII. Re sul ta dos de rea BET para las mues tras A, B, C y D . . . . . . . . . . . . 116

    Ta bla XIII. Va lo res de su per fi cie es pe c fi ca de com bus ti bles de di fe ren tes na tu ra le zas. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159

    Ta bla XIV.