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“DETERMINAÇÃO DA RADIOATIVIDADE NATURAL DE
ÁGUAS SUBTERRÂNEA E SUPERFICIAL DE
BRUMADINHO E NOVA LIMA, BRASIL.”
Lígia Santana de Faria
Dissertação apresentada como parte dos requisitos para obtenção do grau de Mestre em Ciência e Tecnologia das Radiações, Minerais e Materiais
2013
Comissão Nacional De Energia Nuclear CENTRO DE DESENVOLVIMENTO DA TECNOLOGIA NUCLEAR
Programa de Pós Graduação em Ciência e Tecnologia das Radiações, Minerais e Materiais
DETERMINAÇÃO DA RADIOATIVIDADE NATURAL DE ÁGUAS SUBTERRÂNEA E SUPERFICIAL DE BRUMADINHO E NOVA LIMA, BRASIL.
Lígia Santana de Faria
Dissertação apresentada ao Curso de Pós-Graduação em Ciências e Tecnologia das Radiações, Minerais e Materiais, como requisito parcial à obtenção do Grau de Mestre.
Área de concentração: Minerais e Meio Ambiente
Orientador: Dr. Rubens Martins Moreira
Belo Horizonte 2013
“Cada sonho que você deixa para trás é um pedaço do seu
futuro que deixa de existir”
Steve Jobs
i
AGRADECIMENTOS
Ao Professor Dr. Rubens Martins Moreira pela oportunidade, pela orientação paciente e
segura.
À pesquisadora Dra. Amenônia Ferreira Pinto pelo apoio, pelas sugestões e ensinamentos.
Ao condomínio Quintas de Casa Branca por abrir as portas para a pesquisa.
À Vale, nas pessoas de Flávio Nunes pela permissão ao acesso às áreas pertencentes à
mineradora, ao hidrogeólogo Carlos Vitor pela colaboração; e aos demais funcionários pelo
apoio aos trabalhos realizados na Mina Tamanduá.
À Vallourec & Mannesmann Mineração, nas pessoas de Flávio Leocádio e Odiel Marques
pelo interesse, colaboração e apoio.
À pesquisadora Raquel Maia Mingote do CRCN-CO pelos treinamentos, pelo constante
incentivo e pela incansável dedicação em transmitir seus conhecimentos.
À pesquisadora do CDTN Helena Palmieri pela disponibilidade e eficiências na realização das
análises de urânio e tório.
Aos funcionários do CDTN Namir Souza, Nayron Lemos, Claudio Chagas, Claudia Marques,
Liessi Santos e aos motoristas do CDTN pela companhia e pela ajuda em campo.
Às secretarias Helena, Luciana , Roseli, Perpétua e Rosália sempre atenciosas e prestativas.
Aos amigos Fernanda Camargo, Fernanda Vasconcelos, Débora, Jussara, Simone, Láuris,
Jociane, Thaís, Vitor e aos novos alunos de Iniciação Científica Cristiane, Bruno e Ariane
pelos momentos de descontração, desabafo e que de alguma forma contribuíram com este
trabalho. Em especial à Gilmara por ser a responsável pela minha oportunidade no CDTN.
Aos parentes que sempre estiveram presentes em todas as minhas batalhas, que no final são
comemoradas com grande alegria.
Ao meu companheiro, Davidson, sempre presente com compreensão, carinho e estímulo para
seguir em frente.
À minha família, Jóiter, Cristina, Kaio e Kauã pelo amor, pelo apoio e por acreditar nas
minhas escolhas.
A Deus, pela vida.
ii
RESUMO
DETERMINAÇÃO DA RADIOATIVIDADE NATURAL DE ÁGUA SUBTERRÂNEA E SUPERFICIAL DE BRUMADINHO E NOVA LIMA, BRASIL.
Lígia Santana de Faria
Os municípios de Brumadinho e Nova Lima estão localizados na região metropolitana de
Belo Horizonte. São municípios importantes por pertencer a uma Área de Proteção Ambiental
inserida no Quadrilátero Ferrífero. Além da riqueza mineral, a região apresenta características
geológicas que inclui conglomerados quartzítico associados ao urânio e um expressivo
potencial hídrico subterrâneo com características hidrogeológicas bastante particulares e
complexas como o aquífero quartzítico, pertencente à Formação Moeda.
No presente trabalho foram realizadas medidas radiométricas em 44 amostras de água
coletadas durante treze meses em quatro pontos distintos, três pontos situados em
Brumadinho de natureza superficial e um ponto pertencente à Nova Lima de natureza
subterrânea. Essas amostras tiveram o conteúdo de urânio e tório determinados a partir de um
Espectrômetro de Massa com Plasma Acoplado Indutivamente. Foram avaliados as atividades
de alfa total, beta total, radio 226, radio 228 e chumbo 210 usando a técnica de Espectrometria
de Cintilação em Líquido no qual foi necessário a calibração do mesmo usando padrões de 241Am e 90Sr/90Y, de maneira a obter uma melhor discriminação α/β para determinação de alfa
total e beta total.
Os resultados obtidos foram comparados com as recomendações da Organização Mundial da
Saúde, Ministério da Saúde e o Conselho Nacional do Meio Ambiente. Os níveis máximos de
radioatividade natural da água encontrados foram 0,275 ± 0,052 Bq.L-1 para alfa total, 0,130 ±
0,046 Bq.L-1 para 226Ra e 0,096 ± 0,005 Bq.L-1 para 228Ra. As concentrações de betal total e 210Pb ficaram abaixo do limite de detecção. Para as concentrações de urânio e tório os valores
máximos encontrados foram 0,068 µg.L-1 e 0,027 µg.L-1 respectivamente.
Palavras-chave: água, radioatividade natural, Espectrômetro de Massa com Plasma Acoplado
Indutivamente, Espectrometria de Cintilação em Líquido.
iii
ABSTRACT
DETERMINATION OF NATURAL RADIOACTIVITY OF GROUNDWATER AND SURFACE OF BRUMADINHO AND NOVA LIMA, BRAZIL.
Lígia Santana de Faria
The municipalities of Brumadinho and Nova Lima are located in the metropolitan area of
Belo Horizonte city. They are of ecological interest since they belong to an Environmental
Protection Area, which is located on a very important deposit of iron ore. In addition of
mineral wealth, the region has a geological characteristic that includes quartzitic
conglomerates associated with uranium and significant potential underground water with
hydrogeological characteristics very particular and complex, as the Quartzite Aquifer, which
belongs to a geological formation called the “Moeda Formation”.
In the present work radiometric measurements were performed for 44 water samples. The
samples were collected in four geographical points, three of them situated in Brumadinho
(surface water) and one point situated in Nova Lima municipality (underground water). The
period of sampling extended for a thirteen months period. Some of these locations was used
as an alternative sampling point. Uranium and thorium concentrations of the samples were
determined using an Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer. The content of gross
alpha and gross beta activity, and the concentration of the radionuclides 226Ra,228Ra e 210Pb
were determinate by using Spectrometer Liquid Scintillation. In this case was necessary to
calibrate the spectrometer using 241Am e 90Sr/90Y standards.
The resultants values were compared with those recommended by the World Health
Organization, Ministry of Health and the National Council of the Environment. The
maximum level of water natural radioactivity found was 0,275 ± 0,052 Bq.L-1 for gross alpha
radioation, 0,130 ± 0,046 Bq.L-1 for 226Ra and 0,096 ± 0,005 Bq.L-1 for 228Ra. The levels of
gross beta activity and 210Pb were below the detection limit. The maximum concentrations of
uranium and thorium found were 0,068 µg.L-1 and 0.027 µg.L-1 respectively.
Keywords: water, natural radioactivity, Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer,
Spectrometer Liquid Scintillation.
iv
LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS
α Alfa
Am Amerício
ANA Agência Nacional das Águas
APA Sul RMBH Área de Proteção Ambiental Sul da Região Metropolitana de Belo
Horizonte
β Beta
Bq Becquerel – 1 desintegração por segundo
CDTN Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear
CONAMA Conselho Nacional do Meio Ambiente
CNEN Comissão Nacional de Energia Nuclear
EDTA Ethylenediamine Tetraacetic Acid (Ácido Etilenodiamino Tetracético)
Ga Bilhão de anos
ICP-MS Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer (Espectrômetro de
Massa com Plasma Acoplado Indutivamente)
K Potássio
LD Limite de Detecção
LSC Liquid Scintillation Counting (Contagem por Cintilação Líquida)
MS Ministério da Saúde
ORP Potencial de oxi-redução
OMS Organização Mundial da Saúde
Pb Chumbo
PL (A, B, C) Pluviômetro (A, B, C)
PMA Plano de Monitoramento Ambiental
ppb Parte por bilhão
ppm Parte por milhão
PSA Pulse Shape Analyzer (Analisador de forma de pulso)
Ra Radio
Sr Estrôncio
TDS Sólidos Totais Dissolvidos
Th Tório
U Urânio
VMP Valor Máximo Permitido
Y Ítrio
v
LISTA DE FIGURAS
FIGURA 1 Distribuição do urânio e tório no ecossistema....................................... 7
FIGURA 2 Aplicação e orientação dos níveis de triagem....................................... 12
FIGURA 3 Localização dos municípios participantes da APA Sul RMBH e as respectivas áreas de estudo..............................................................
16
FIGURA 4 Representação das unidades estratigráficas........................................... 18
FIGURA 5 Representação das bacias hidrográficas e os reservatórios de água subterrânea situados em Brumadinho e Nova Lima.............................
22
FIGURA 6 Pontos de coleta nos municípios de Brumadinho e Nova Lima, e a localização dos pluviômetros pertencentes a Agência Nacional das Águas (ANA)....................................................................................
24
FIGURA 7 Etapas das coletas de água superficial no ponto P1e as medidas físico-químicas usando um multiparâmetro portátil........................................
26
FIGURA 8 Etapas das coletas de água superficial no ponto P2 e P2’, processo de filtração das amostras de água para análise de U/Th e medidas físico-químicas usando um multiparâmetro portátil......................................
27
FIGURA 9 Etapas das coletas de água subterrânea em poços tubulares no ponto P3 e P3’e as medidas físico-químicas usando um multiparâmetro portátil...
28
FIGURA 10 Etapas das coletas de água superficial no ponto P4............................. 29
FIGURA 11 Espectrômetro de Cintilação em Meio Líquido – Quantulus 1220 juntamente com o sistema de detectores e blindagem passiva...................
33
FIGURA 12 Espectro do padrão de 241Am em HNO3 0,05M........................................ 35
FIGURA 13 Espectro do padrão de 90Sr/90Y em HNO3 0,05M...................................... 35
FIGURA 14 Interferências alfa (τα), beta (τβ) e total (τ)........................................ 36
FIGURA 15 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH realizadas no ponto P1.......................................................................................
48
FIGURA 16 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de condutividade realizadas no ponto P1.......................................................................
48
FIGURA 17 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de sólidos totais dissolvidos (TDS) realizadas no ponto P1............................................
49
FIGURA 18 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de potencial de oxi-redução (ORP) realizadas no ponto P1...........................................
50
FIGURA 19 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH, condutividade, sólidos totais dissolvidos e potencial de oxi-redução realizadas no ponto P2 e P2’..............................................................
50
FIGURA 20 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH realizadas nos pontos P3 e P3’................................................................................
51
vi
FIGURA 21 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de condutividade realizadas no ponto P3 e P3’FIGURA 22 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de sólidos totais dissolvidos (TDS) realizadas no ponto P3 e P3’.................................................................
52
FIGURA 22 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de sólidos totais dissolvidos (TDS) realizadas no ponto P3 e P3’.......................................
52
FIGURA 23 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de potencial de oxi-redução (ORP) realizadas no ponto P3 e P3’......................................
53
FIGURA 24 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH realizadas no ponto P4............................................................................................
53
FIGURA 25 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de condutividade realizadas no ponto P4..........................................................................
54
FIGURA 26 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de sólidos totais dissolvidos (TDS) realizadas no ponto P4.................................................
54
FIGURA 27 Relação entre o índice pluviométrico com as medições de potencial de oxi-redução (ORP) realizadas no ponto P4................................................
55
FIGURA 28 Concentração da radioatividade alfa total em Bq.L-1 nos pontos de coleta.....................................................................................................
56
FIGURA 29 Concentrações de 226Ra e 228Ra no ponto de coleta P3............................ 57
FIGURA 30 Comportamento do urânio e do 226Ra nas amostras de água do ponto de coleta P3......................................................................................................
58
FIGURA 31 Relação entre o índice pluviométrico e as concentrações de urânio no ponto P3..................................................................................................
59
vii
LISTA DE TABELAS
TABELA 1 Série natural de decaimento radioativo do urânio-238.......................... 6
TABELA 2 Série natural de decaimento radioativo do tório-232................................. 6
TABELA 3 Valores de referência para radionuclídeos da série do 238U e 232Th.....................................................................................................
10
TABELA 4 Concentrações dos radionuclídeos da série do urânio e tório nos órgãos....................................................................................................
13
TABELA 5 Distribuição de U3O8 em 21 amostras pertencentes à Formação Moeda.
20
TABELA 6 Pontos de água situados na APA Sul RMBH........................................ 21
TABELA 7 Coordenada e definição dos pontos de coleta............................................ 23
TABELA 8 Coordenadas dos pluviômetros das estações PL-A, PL-B e PL-C......... 47
viii
SUMÁRIO
1 INTRODUÇÃO..................................................................................... 1
2 OBJETIVOS................................................................................................. 3
2.1 Objetivo geral.................................................................................................. 3
2.2 Objetivos específicos....................................................................................... 3
3 JUSTIFICATIVA.......................................................................................... 4
PARTE I REVISÃO DA BIBLIOGRAFIA
4 RADIOATIVIDADE NATURAL............................................................... 5
4.1 Urânio e tório no ecossistema..................................................................... 7
4.2 Considerações sobre rádio e chumbo.......................................................... 8
4.3 Valores de referência para radioatividade nas águas................................... 10
4.4 Efeitos biológicos....................................................................................... 12
PARTE II ÁREA DE ESTUDO
5 CARACTERIZAÇÃO DA ÁREA DE ESTUDO...................................... 15
5.1 Localização e vias de acesso........................................................................ 15
5.2 Aspectos fisiográficos.................................................................................... 15
5.2.1 Clima e cobertura vegetal............................................................................ 15
5.2.2 Geologia......................................................................................................... 18
5.2.3 Hidrologia..................................................................................................... 20
5.3 Pontos de amostragem..................................................................................... 23
5.3.1 Coleta das amostras de água.......................................................................... 25
PARTE III METODOLOGIA
6 DETERMINAÇÃO DA RADIOATIVIDADE NATURAL DA ÁGUA... 31
6.1 Métodos para determinação de alfa total e beta total...................................... 31
6.1.1 Determinação das concentrações alfa total e beta total por LSC.................... 31
6.1.2 Espectrômetro de cintilação em meio líquido e preparo de soluções padrão para calibração............................................................................................
32
6.1.3 Cálculo das eficiências alfa e beta.................................................................. 36
6.1.4 Determinação da interferência alfa e beta...................................................... 37
ix
6.1.5 Cálculo da atividade por massa.................................................................... 38
6.1.6 Limite crítico................................................................................................ 39
6.1.7 Limite de detecção......................................................................................... 39
6.2 Determinação de 226Ra, 228Ra e 210Pb por LSC.............................................. 40
6.2.1 Cálculo da atividade de 226Ra, 228Ra e 210Pb................................................. 42
6.2.2 Limite de detecção....................................................................................... 44
6.3 Determinação da razão U/Th por espectrometria de massas.......................... 44
6.4 Materiais e reagentes....................................................................................... 45
6.4.1 Equipamentos............................................................................................... 45
6.4.2 Materiais de laboratório................................................................................ 45
6.4.3 Reagentes e soluções.................................................................................... 46
PARTE IV RESULTADOS E DISCUSSÕES
7 DETERMINAÇÃO DA RADIOATIVIDADE NATURAL DA ÁGUA DO AQUÍFERO QUARTZÍTICO..............................................................
47
7.1 Determinações dos parâmetros físico-químicos.......................................... 47
7.2 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto P1...................................................................................................
48
7.3 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto P2 e P2’............................................................................................
50
7.4 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto P3 e P3’............................................................................................
51
7.5 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto P4.....................................................................................................
53
7.6 Atividades alfa total e beta total em água..................................................... 55
7.7 Atividades de 226Ra, 228Ra e 210Pb em água................................................ 56
7.8 Concentrações de urânio e tório dissolvidos em água................................ 57
8 CONCLUSÃO............................................................................................... 60
REFERÊNCIAS............................................................................................ 62
ANEXOS....................................................................................................... 66
1
1 INTRODUÇÃO
A água, substância mais comum no planeta, é um constituinte essencial para a vida e
atualmente está se tornando um recurso precioso. Praticamente todos os países do mundo
utilizam água subterrânea para suprir suas necessidades tendo sido registrado um crescimento
acelerado na sua utilização (CPRM, 2001). Analisando esse cenário, os aquíferos tornam-se
elementos de extrema importância por representar reservas valiosas de água com potencial de
utilização para o abastecimento humano.
Estudos desenvolvidos em regiões de alta radioatividade natural tem avaliado o dano
biológico para o homem decorrente de exposições prolongadas às baixas doses de radiações
ionizantes, devidas basicamente aos radionuclídeos naturais das séries do urânio 238 (238U) e
do tório 232 (232Th) que possuem meias-vidas relativamente longas (MALANCA et al.,
1997).
No início da década de 80, a importância que as pesquisas davam às águas subterrâneas,
levando em consideração os problemas de avaliação quantitativa, migrou para problemas de
avaliação e controle da qualidade da água. As atenções voltaram para as contaminações de
águas subterrâneas por resíduos industriais, resíduos de depósitos de lixo urbano como o
chorume, derramamentos de produtos do petróleo, uso de fertilizantes, pesticidas, herbicidas
em atividades agrícolas e ainda rejeitos radioativos depositados em formações geológicas
profundas (FEITOSA et al.,2000).
Os municípios de Brumadinho e Nova Lima nas proximidades de Belo Horizonte, áreas
escolhidas para o desenvolvimento deste trabalho, possuem um potencial hídrico significativo
e a população destas regiões faz o uso de captação de água subterrânea e superficial como
uma solução alternativa de abastecimento. A portaria do Ministério da Saúde n° 2.914/2011
define que para uma água ser considerada potável deve-se atender aos padrões de potabilidade
que envolve parâmetros físicos, químicos, microbiológicos, organolépticos,
cianobactérias/cianotoxinas e radioatividade. As análises realizadas no presente trabalho
envolvem apenas o estudo de radioatividade.
Nas décadas de 70 e 80 vários trabalhos de prospecção de urânio foram realizados no
quadrilátero ferrífero, visando especificamente à localização de metaconglomerados
radioativos, e descobriram diversas ocorrências de minérios de urânio e tório. Por isso a
2
avaliação da radioatividade na água torna-se importante, segundo o Conselho Nacional do
Meio Ambiente (CONAMA resolução nº 396/2008) e o Ministério da Saúde (portaria MS
2914/2011) toda região que apresentar alguma ocorrência de elementos radioativos deverão
caracterizar radioquimicamente as águas subterrâneas.
3
2 OBJETIVOS
2.1 Objetivo geral
O objetivo principal desse trabalho é o estabelecimento de uma metodologia eficiente de
medidas de água subterrânea e superficial, de maneira que possibilite avaliar se o seu
consumo direto acarreta riscos para a saúde devido à radioatividade.
2.2 Objetivos específicos
O presente trabalho tem como objetivos específicos:
1. Determinar as atividades de alfa e beta total pelo método de Contagem por Cintilação
Líquida (LSC);
2. Determinar as atividades dos radionuclídeos de meia vida longa da série do urânio e
tório, tais como 226Ra, 228Ra e 210Pb por LSC;
3. Determinar as concentrações de urânio e tório dissolvidos em águas do sistema
aquífero quartzítico.
4
3 JUSTIFICATIVA
Medições precisas e exatas de radionuclídeos em concentrações de baixo nível são
frequentemente necessárias em atividades de monitoração e pesquisas nas áreas ambientais.
Todos os isótopos naturais de meia vida longa do urânio e tório decaem por emissão de
radiações alfa e beta. Como estas radiações são de curto alcance, o homem fica exposto a esse
tipo de radiação quando ele ingere ou inala radionuclídeos. Portanto, a importância em obter o
conhecimento das concentrações de radionuclídeos em águas é de grande valia, visto que
estas aparecem como um dos principais veículos de entrada de radionuclídeos naturais no
corpo humano.
Técnicas nucleares na hidrologia, como o método de espectrometria de massa e o método de
espectrometria de cintilação em meio líquido, permitem estudar a provável ocorrência de
urânio e tório dissolvidos, além da radioatividade natural nas águas superficiais e subterrâneas
pertencentes ao sistema aquífero quartzítico da região estudada.
5
PARTE I REVISÃO DA BIBLIOGRAFIA
4 RADIOATIVIDADE NATURAL
A humanidade sempre ficou exposta a fontes de radiação de ocorrência natural, tornando-a
apta a suportar certos níveis de radioatividade sem consequências prejudiciais detectáveis. A
exposição à radiação se dá normalmente pela radiação externa, provenientes de raios
cósmicos e de radionuclídeos naturais, e por exposição interna proveniente da ingestão e
inalação de radionuclídeos naturais presentes em alimentos, bebidas e ar.
A radiação cósmica proveniente do espaço (Sol e Via Láctea) é composta por uma gama de
energias, principalmente prótons, mas também de partículas alfa e alguns núcleos mais
pesados, elétrons e raios gama. Muitos radionuclídeos são gerados na estratosfera e na
troposfera quando essas radiações cósmicas interagem com os gases presentes na atmosfera
(NUCLEAR ENERGY AGENCY, 1997).
Além dos radionuclídeos cosmogênicos, radionuclídeos de fontes naturais de radiação estão
presentes na Terra desde a sua formação, há 4.500 milhões de anos (4.5 Ga). Os elementos
primordiais são o urânio, tório e potássio. A abundância média do urânio é da ordem de
poucas partes por milhão (ppm), possuindo esse elemento dois isótopos primários, o 238U e o 235U, os quais ocorrem na proporção de aproximadamente 99,3% de 238U para 0,7% de 235U. O
tório possui apenas um isótopo primordial, o 232Th, sua abundância é cerca de quatro vezes
maior que a do urânio nas rochas crustais. O potássio é amplamente distribuído nas rochas e
apresentam três isótopos: 39K, 40K e 41K com abundâncias de 93%, 0,012% e 6,9%
respectivamente, sendo somente o 40K radioativo (BONOTO, 2003).
Quase todos os isótopos da série do urânio e do tório que possuem meia-vida longa decaem
por emissão de partículas alfa. A partícula alfa é de curto alcance ficando o homem mais
exposto a este tipo de radiação por ser fácil de inalar ou ingerir, pois a via de exposição,
principalmente do urânio que é solúvel, se dá pelos alimentos ou pela água (CAMARGO,
1994).
Várias pesquisas radiológicas estão sendo realizadas em regiões que apresentam uma
radioatividade natural elevada, com o objetivo de averiguar os possíveis efeitos biológicos no
homem causado pela exposição prolongada a baixas doses de radiação ionizante, devido aos
6
radionuclídeos das séries de decaimento do 238U e 232Th. As séries radioativas desses dois
isótopos estão representadas nas tabelas 1 e 2.
TABELA 1
Série natural de decaimento radioativo do urânio-238
Nuclídeo Partícula de decaimento Meia-vida Energia de
decaimento (MeV) Produto de decaimento
238U α 4,4 x 109 a 4,270 234Th 234Th β- 24 d 0,273 234Pa 234Pa β- 6,7 h 2,197 234U 234U α 254.500 a 4,859 230Th
230Th α 75.380 a 4,770 226Ra 226Ra α 1602 a 4,871 222Rn 222Rn α 3,8 d 5,590 218Po 218Po α 99.98% 3,1 min 6,874 214Pb
β- 0,02% 2,883 218At 218At α 99.90% 1,5 s 6,874 214Bi
β- 0,10% 2,883 218Rn 218Rn α 35 ms 7,263 214Po 214Pb β- 27 min 1,024 214Bi 214Bi β- 99,98% 20 min 3,272 214Po
α 0,02% 5,617 210Tl 214Po α 0,16 ms 7,883 210Pb 210Tl β- 1,3 min 5,484 210Pb 210Pb β- 22,3 a 0,064 210Bi 210Bi β- 99,99987% 5 d 1,426 210Po
α 0,00013% 5,982 206Tl 210Po α 138 d 5,407 206Pb 206Tl β- 4,2 min 1,533 206Pb 206Pb estável
FONTE – LEHTO et al., 2011. p. 2.
TABELA 2
Série natural de decaimento radioativo do tório-232
Nuclídeo Partícula de decaimento Meia-vida Energia de
decaimento (MeV) Produto de decaimento
232Th α 1,41 x 1010 a 4,081 228Ra 228Ra β- 5,8 a 0,046 228Ac 228Ac β- 6,3 h 2,124 228Th 228Th α 1,9 a 5,520 224Ra 224Ra α 3,6 d 5,789 220Rn 220Rn α 56 s 6,404 216Po 216Po α 0,15 s 6,906 212Pb 212Pb β- 10,6 h 0,570 212Bi 212Bi β- 64,06% 61 min 2,252 212Po
α 35,94% 6,208 208Tl 212Po α 299 ns 8,955 208Pb 208Tl β- 3,1 min 4,999 208Pb 208Pb estável
FONTE – LEHTO et al., 2011. p. 3.
7
O estudo e o monitoramento de radionuclídeos no meio ambiente, principalmente na água, são
importantes para garantir um padrão de qualidade aceitável, de maneira que não prejudiquem
o meio ambiente e, consequentemente, o ser humano. De acordo com a UNSCEAR (2000) a
água é considerada um fator importante para o aumento da exposição à radiação natural em
humanos.
4.1 Urânio e tório no ecossistema
Os radioisótopos de urânio e tório são liberados para atmosfera, solo e água através do
intemperismo das rochas. Os radionuclídeos quando introduzidos na água ou na atmosfera são
dispersos, diluídos, espacialmente distribuídos e finalmente acumulados em componentes
específicos do meio ambiente (BONOTTO, 2003). A distribuição do urânio e tório no
ecossistema está representada na figura 1.
Rn* - Produtos de decaimento do radônio MP - Material Particulado em suspensão FIGURA 1 - Distribuição do urânio e tório no ecossistema FONTE – adaptado de CAMARGO, 1994. p. 17
O urânio está presente em águas naturais em concentrações em torno de 0,01 a 500 ppb,
eventualmente de forma dissolvida, adsorvida ou absorvida. Numa escala global, as
concentrações de urânio solúvel geralmente variam de 0,1 a 10 µg.L-1 em rios, lagos e águas
Rn+MP
8
subterrâneas. O seu transporte presente nas rochas e sedimentos para a água e mobilidade
dependem principalmente de quatro fatores: potencial de oxi-redução, pH, agentes
complexantes e materiais adsorventes presentes na água (CAMARGO, 1994).
Os estados de valência do urânio são 2+, 3+, 4+, 5+ e 6+, sendo mais frequentes na natureza
as formas 4+ e 6+ por serem mais estáveis. Nos minerais mais solúveis de urânio como
uraninita ou pechblenda e cofinita, o urânio se oxida para o estado de valência 6+,
constituindo o íon uranila (UO���), isso ocorre apenas em condições de intemperismo. Os
teores de urânio nas águas subterrâneas variam de acordo com a litologia do local, levando em
conta que valores acima de 4 µg.L-1 são considerados como anômalos (BONOTO, 2003).
O tório ocorre naturalmente na crosta terrestre em concentrações na faixa de 0,01 a 21,5 ppm,
predominantemente como íons tetravalentes, e são encontrados em areia monazítica, rochas e
alguns minerais. A baixa solubilidade do tório na água faz com que este elemento fique retido
preferencialmente na fase sólida ou na interface sólido - água (CAMARGO, 1994), entretanto,
sua migração é facilitada quando a ocorrência de complexos inorgânicos ou orgânicos são
formados com íons Cl-, NO��, H�PO�, H�PO��,SO��, F-, OH-, HPO���, oxalatos e citratos
(BONOTO et al., 2008).
Uma vez que os radionuclídeos naturais da série 238U e 232Th estão presentes na rocha, podem
também ser dissolvidos em água subterrânea. Alguns estudos realizados em águas minerais
engarrafadas concluíram que águas subterrâneas, principalmente as que têm valores de sólidos
totais dissolvidos (TDS) elevados, podem conter isótopos radioativos de emissores alfa e beta.
Em diferentes profundidades e tempo de fluxo subterrâneo pode variar consideravelmente o
teor de CO�, razão pela qual há grandes diferenças nos valores de TDS encontrados nas águas
subterrâneas engarrafadas (KOZŁOWSKA et al., 2007).
4.2 Considerações sobre rádio e chumbo
As atividades dos isótopos de urânio em água são geralmente mais baixas comparadas com as
atividades do rádio em função da ocorrência de desequilíbrios na cadeia de decaimento,
devidos a processos geoquímicos de sorção ou precipitação e a processos nucleares como o
mecanismo de recuo durante o decaimento alfa. Deve-se, portanto, considerar que a
quantidade de isótopos de rádio presente na água determina a sua radioatividade e seu risco
radiológico (CHAU et al., 2012). Em águas subterrâneas as atividades de radio variam de
9
0,01 Bq.L-1 a 38 Bq.L-1, dependendo da geoquímica, hidrogeologia, características físico-
químicas do meio e tempo de contato (LAURIA et al., 2000a; LAURIA et al., 2004b).
O nível de radioatividade natural em água potável tem sido estudado na Finlândia desde 1960,
com objetivo de identificar áreas com maior concentração de radionuclídeos naturais. Nas
últimas décadas, poços perfurados se tornaram muito populares em casas particulares na
Finlândia e houve um aumento no consumo de água juntamente com o uso desses poços em
um esforço para encontrar um substituto para o uso de água na de superfície. Salonen e seus
colaboradores (2000) determinaram as atividades de 238U, 226Ra e 210Pb, além de outros
radionuclídeos, em diferentes redes de distribuição de água espalhados na Finlândia. Os
valores máximos encontrados de 238U, 226Ra e 210Pb em poços perfurados foram 150 Bq.L-1,
49 Bq.L-1 e 21 Bq.L-1, respectivamente, em poços artesianos 1,1 Bq.L-1, 2,0 Bq.L-1 e 1,4
Bq.L-1 e para abastecimento com uso de sistemas hidráulicos foram encontrados valores de
0,16 Bq.L-1, 3,8 Bq.L-1 e 0,03 Bq.L-1.
As águas que circulam em rochas com maiores teores de urânio e tório, como as graníticas,
tendem a ter maiores concentrações de isótopos do que aquelas que circulam em aquíferos
com rochas pobres em urânio e tório, como as rochas carbonáticas.
De acordo Webster (citado por CHAU et al., 2012) a salinidade da água influencia no
comportamento de radio. Valores elevados de radio têm sido encontrados em águas que
apresentam concentrações salinas elevadas. Outro parâmetro que influencia no
comportamento de radio é o pH, sendo que o aumento da lixiviação é maior em pH menor que
4 (LAURIA et al., 2000a).
O chumbo no ambiente possui uma mobilidade bastante restrita, no entanto, condições
especiais como altas concentrações de ácidos húmicos em água podem ser responsáveis por
elevar as concentrações de chumbo. (LAURIA et al., 2004b).
O 210Pb pode ser detectado a uma certa distância do suposto local de liberação, como
resultado da extrema mobilidade do gás 222Rn que é solúvel em água e pode estar presente em
aquíferos, assim como em águas superficiais. O rápido decaimento deste radionuclídeo gera 210Pb, que na atmosfera é adsorvido pelos aerossóis e retorna ao ambiente terrestre e aquático
por deposição gravimétrica ou pela ação da chuva. O tempo de residência do 210Pb na
10
atmosfera varia cerca de 10 dias a algumas semanas. A presença de 210Pb na água é resultado
da deposição atmosférica e da lixiviação do solo e das rochas. (SAITO, 1996).
4.3 Valores de referência para radioatividade nas águas
Os valores de referência para radioatividade nas águas para consumo têm como objetivo
fornecer critérios que permitam avaliar a segurança do consumo da água potável levando em
consideração ao teor de radionuclídeos presentes. Os valores indicativos de radioatividade em
água potável recomendado pela Organização Mundial da Saúde (WORLD HEALTH
ORGANIZATION, 2011a) foram baseados sobre os riscos da exposição e as consequências
para a saúde.
Segundo a OMS (WORLD HEALTH ORGANIZATION, 2011b), o processo para determinar
individualamente as espécies radioativas e suas respectivas concentrações acaba sendo um
processo caro e não justificativo pela detecção ser muito baixa. Assim sendo, primeiro
determina-se a concentração de alfa total e beta total, onde o valor máximo permitido (VMP)
para alfa total é 0,5 Bq.L-1 e para beta total 1,0 Bq.L-1. Se os valores das amostragens for
superior aos valores VMP´s torna-se necessário a determinação das atividades dos
radionuclídeos de meia-vida longa que são o 226Ra, 228Ra e 210Pb. Seus valores de referência
estão expressos na tabela 3.
TABELA 3
Valores de referência para radionuclídeos da série do 238U e 232Th
Radionuclídeos Valor de referência (Bq L-1)
226Ra 1,0 228Ra 0,1 210Pb 0,1
FONTE: WHO, 2011b.
Numa pesquisa realizada na região da Turquia para determinar as concentrações de alfa total e
beta total em águas de torneira foram encontradas concentrações que variaram de 0,002
Bq.L-1 a 0,015 Bq.L-1 para α total e 0,252 Bq.L-1 a 2,644 Bq.L-1 para β total (DAMLA et al.,
2006). Valores esses bem abaixo do que determinado pela OMS.
No Brasil, a portaria do Ministério da Saúde nº 518/2004 adaptou os valores determinados
pela OMS e definiu os valores de 0,1 Bq.L-1 para alfa total e 1,0 Bq.L-1 para beta total. Em
2011, o Ministério da Saúde, portaria nº 2914/2011, alterou o nível de triagem que conferem a
11
potabilidade da água do ponto de vista radiológico, onde o limite para alfa total 0,5 Bq.L-1 e
para beta total 1,0 Bq.L-1. Caso os valores tenham excedido aos VMP, apenas os
radionuclídeos 226Ra e 228Ra deverão ser determinados, não podendo ultrapassar os valores de
1,0 Bq.L-1 para 226Ra e 0,1 Bq.L-1 228Ra.
Para a concentração de urânio, o valor máximo definido é de 30 µg.L-1 em águas para
consumo (WORLD HEALTH ORGANIZATION, 2011c; MINISTÉRIO DA SAÚDE
portaria nº 2914/2011). O CONAMA nº 396/2008 define um valor inferior de 15 µg.L-1 como
aceitável para águas subterrâneas e 20 µg.L-1 para água doce.
No Brasil, há vários estudos de avaliação da radioatividade da água utilizada para consumo.
No Rio Grande do Norte foram avaliadas as atividades de alfa total e beta total em águas
subterrâneas e superficiais. As fontes de água exibiram valores menores que 2,8 Bq.L-1 a
valores máximos de 354 Bq.L-1 para atividades de α total. A concentração de β total variam
de 50,5 Bq.L-1 a 580 Bq.L-1 (MALANCA et al.,1998). Nas cercanias de Goiânia os teores de 226Ra e 210Pb nas águas foram baixos, variando entre < 0,004 e 0,023 Bq.L-1 de 226Ra, entre <
0,02 e 0,05 Bq.L-1 de 228Ra e entre < 0,02 e 0,11 Bq.L-1 de 210Pb, e não excederam os níveis de
radioatividade recomendados para água potável pela legislação brasileira (LAURIA et al.,
2004). Contudo, estudos realizados no centro-sul da Bahia detectaram concentrações altas em
águas subterrânea, valores de 0,8 Bq.L-1 a 0,57 Bq.L-1 para alfa total e 1,63 Bq.L-1 a 3,0
Bq.L-1 para beta total.
No presente trabalho, foi usado como parâmetro os valores de referência da Portaria MS nº
2914/2011 para as concentrações de alfa total, beta total, 226Ra e 228Ra. Para as concentrações
de 210Pb usou-se valores definidos pela OMS (2011b). As concentrações de urânio foram
baseadas de acordo com o CONAMA nº 396/2008. A aplicação dos padrões estabelecidos
pela portaria do Ministério da Saúde e pela OMS é simplificada na figura 2.
12
FIGURA 2 - Aplicação e orientação dos níveis de triagem FONTE – adaptado de OMS, 2008. p. 206.
4.4 Efeitos biológicos
A contaminação radioativa no ambiente pode resultar em doses causadas pela ingestão de
água doce a partir de fontes superficiais ou subterrâneas, ingestão de peixes e/ou consumo de
alimentos terrestres que tenham sido contaminados através da utilização de água doce para a
irrigação. A água consumida pelos animais pode, também, formar uma via de transferência
de radionuclídeos para a dieta humana, pois os isótopos de urânio e tório, por serem emissores
alfa e de um alcance muito curto facilita a contaminação interna. (UNSCEAR, 2000).
Uma porção dos isótopos que são ingeridos pode ser absorvida pelos intestinos, passar a
circular pela corrente sanguínea e ser distribuído pelo corpo depositando-se em órgãos e
DETERMINAR AS ATIVIDADES: α TOTAL β TOTAL
α total ≤ 0,5 Bq/L β total ≤ 1,0 Bq/L
α total > 0,5 Bq/L β total > 1,0 Bq/L
Determinar as concentrações dos radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb e
comparar com os níveis estabelecidos.
226Ra ≤ 1,0 Bq/L 228Ra ≤ 0,1 Bq/L
210Pb ≤ 0,1 Bq/L
226Ra > 1,0 Bq/L 228Ra > 0,1 Bq/L
210Pb > 0,1 Bq/L
Água adequada, nenhuma outra ação necessária.
Tomar medidas corretivas para reduzir a concentração.
13
tecidos. Parte do que foi absorvido pode ainda ser excretado pelos rins, ocorrendo de forma
mais rápida ou mais lenta dependendo da interação do elemento com o metabolismo humano.
O que o metabolismo não excretar será acumulado em alguns órgãos, de acordo com o
elemento (RAMOS, 2010). A tabela 4 está descrito os valores máximos de saturação dos
radionuclídeos de meia-vida longa pertencentes da série do urânio e tório em cada órgão.
TABELA 4
Concentrações dos radionuclídeos da série do urânio e tório nos órgãos
Concentração (mBq kg-1)
238/234U 230Th 226Ra 210Pb/Po 232Th 228/224Ra
Osso 100 30b 260 2400c 9,6b 100
Pulmão 20 20 4,1 200 20 20
Rim 30 5 4,1 600 3 2
Fígado 3 9 4,1 600 3 3
Outroa 5 1 4,1 100 1 2
FONTE – UNSCEAR, 2000. p. 130.
a- Inclui gônadas, mama, medula óssea vermelha e tireoide. b- Assume 4 kg na corticais, 1 kg no osso trabecular e 5 kg no esqueleto. c- Concentração de 210Po.
O urânio é um isótopo no apresenta elevada toxicidade, sendo radioatividade emitida por esse
elemento insignificante. Quando presente na água fica mais fácil de ser incorporado nos seres
humanos, devido a sua elevada solubilidade (SÁNCHES et al., 1999). Uma vez na corrente
sanguínea, os compostos de urânio são rapidamente distribuídos pelo organismo. O acúmulo
de urânio é mais importante no osso, seguido do rim e posteriormente ao fígado.
No caso do tório, isótopo radioativo, uma fração muito menor quando comparada ao urânio é
absorvida pelo trato digestivo. Da parcela absorvida, 70% distribuem-se para todo o tecido
ósseo com uma meia-vida biológica de 22 anos aumentando as chances do surgimento de
câncer ósseo. O restante do tório absorvido acumula-se no fígado e nos demais tecidos, com
uma meia-vida biológica de 700 dias. O que não for absorvido é diretamente excretado pelos
rins (RAMOS, 2010).
O radio possui uma alta periculosidade quando ingerido e seu comportamento metabólico é
similar ao cálcio. Na natureza foi identificado vinte e cinco isótopos de radio com número de
massas entre 206 a 230, mas os mais abundantes na natureza são 223Ra, 224Ra, 226Ra (de maior
14
importância por ter uma meia-vida de 1600 anos) e 228Ra (OLIVEIRA, 1993; SÁNCHES et
al., 1999). O consumo de água contendo radio pode provocar o acúmulo nos ossos e
desencadear um câncer.
O efeito biológico causado pelo chumbo resulta na interação com as proteínas ou na inibição
do cálcio, mas algumas vezes seu comportamento é semelhante ao do radio e do urânio. As
crianças são mais vulneráveis aos efeitos do chumbo por razões neurológicas, metabólicas e
comportamentais. Os danos sobre o sistema nervoso periférico são encontrados
principalmente em adultos (MOREIRA et al., 2004).
Contudo, mesmo que os radionuclídeos da série de decaimento do urânio e tório sejam
tóxicos, costuma serem encontrados disseminados no ambiente em quantidades traço de
maneira a não representar um risco ou uma contaminação em grande escala nos seres vivos.
15
PARTE II ÁREA DE ESTUDO
5 CARACTERIZAÇÃO DA ÁREA DE ESTUDO
5.1 Localização e vias de acesso
Brumadinho e Nova Lima são municípios localizados na região metropolitana de Belo
Horizonte e juntamente com os municípios de Barão de Cocais, Belo Horizonte, Caeté, Catas
Altas, Ibirité, Itabirito, Mário Campos, Raposos, Santa Bárbara, Sarzedo e todo o município
de Rio Acima, fazem parte da Área de Proteção Ambiental Sul da Região Metropolitana de
Belo Horizonte (APA Sul RMBH), uma área que se encontra inserida no Quadrilátero
Ferrífero com extensão de 1.625,32 km2 (FIG. 3) (OLIVEIRA et al.; 2005).
Um dos principais objetivos definidos pela APA Sul RMBH - Art. 2 da Lei Estadual nº
13.960 de sua criação - é proteger e conservar a diversidade biológica, e assegurar a
sustentabilidade do uso dos recursos naturais, especialmente os recursos hídricos
(SHINZATO et al.; 2005). Por ser uma região que sofre uma forte pressão da expansão
urbana de parte da Região Metropolitana de Belo Horizonte, principalmente em direção aos
municípios de Nova Lima e Brumadinho, pode ocorrer um sério comprometimento do
equilíbrio natural da região e ocasionar graves consequências para o meio ambiente (DAVIS
et al.; 2005).
Segundo o Censo de 2010, o município de Brumadinho possui uma população de 33.973
habitantes e uma área total de 639,43 km2, mas somente 176,43 km2 têm participação na APA
Sul RMBH. A população de Nova Lima totaliza 80.998 habitantes e uma área territorial de
429,06 km2 sendo 378,16 km2 participante da APA. Como a área de concentração desta
pesquisa encontra inserida na APA Sul, a via de acesso pode ser pela rodovia BR-040 (Rio de
Janeiro - Belo Horizonte) ou pela MG-381 (São Paulo - Belo Horizonte).
5.2 Aspectos fisiográficos
5.2.1 Clima e cobertura vegetal
Os principais fatores que interferem localmente no clima são o relevo, o tipo de solo, a
cobertura vegetal, a existência de corpos d´água e a influência antrópica que altera o uso e a
ocupação do solo.
16
FIGURA 3 - Localização dos municípios participantes da APA Sul RMBH e as respectivas áreas de estudo.
17
O clima da região é definido como temperado a subtropical. A estação chuvosa começa no
início de outubro, com chuvas intermitentes e pancadas ocasionais que continuam até
dezembro, quando principia o regime torrencial que prossegue até fevereiro/março. A época
de seca começa em maio/junho e se prolonga até setembro/outubro quando normalmente
verifica-se a elevação da umidade relativa do ar e a intensificação da nebulosidade. O
trimestre mais chuvoso estende-se de novembro a janeiro, sendo dezembro e janeiro os meses
mais chuvosos do ano (VILLAÇA et al., 1981; FERNANDES et al., 2007).
O levantamento da cobertura vegetal feito por Oliveira e outros colaboradores (2005)
abrangeu alguns aspectos de vegetação e sua distribuição em relação ao relevo regional. O
estudo resultou na identificação das seguintes classes de cobertura e uso da terra:
⋅ Mata
⋅ Cerrado
⋅ Capoeira
⋅ Campo Graminoso/Campo Cerrado
⋅ Campo Rupestre
⋅ Áreas Alagadas
⋅ Reflorestamento
⋅ Afloramento Rochoso
⋅ Solo Exposto
⋅ Agricultura
⋅ Pastagem
⋅ Área Urbana
⋅ Mineração
⋅ CorposD’Água
O cerrado é pouco presente na área de estudo apesar do amplo predomínio do Campo
Graminoso/Campo Cerrado. Um dos motivos do aparecimento de solo exposto em algumas
áreas na APA Sul refere-se à retirada de sua cobertura vegetal original, favorecendo o
desgaste.
A agricultura é pouco desenvolvida na região, dada à predominância de solos poucos férteis,
geralmente arenosos, argilosos ou ricos em canga ferrífera. Como uma parte da vegetação
18
original foi degradada, muitas áreas cobertas por gramíneas prestam para pastagem. A
atividade mineraria é bastante presente, constituindo em sua maioria a exploração do minério
de ferro, o que acarreta a degradação e a descaracterização de importantes recursos naturais e
paisagísticos nos locais das minas.
5.2.2 Geologia
O Quadrilátero Ferrífero reúne um conjunto de ocorrências geológicas representativos de
parte da evolução Pré-Cambriana. É possível identificar quatro unidades litoestratigráficas na
região: Complexos Ortognáissicos e Supergrupo Rio das Velhas de idade arqueana, e o
Supergrupo Minas (grupo de importância para este trabalho) e Grupo Itacolomi, do
Paleoproterozóico (FIG. 4).
O Supergrupo Minas se subdivide nos grupos Caraça, Itabira e Piracicaba que,
posteriormente, foram acrescidos do Grupo Tamanduá. Encontra-se discordantemente sobre
rochas do Embasamento Cristalino e do Supergrupo Rio das Velhas.
FIGURA 4 - Representação das unidades estratigráficas. FONTE - ROSIÉRE et al., 2000. p. 29.
19
Estudos de datações U-Pb em zircões detríticos de quartzitos da Serra do Caraça forneceram
idades de 2.8 a 3.0 Ga compatíveis com idades obtidas para a Formação Moeda (SILVA,
2005).
O Grupo Caraça apresenta um conjunto de rochas clásticas e metassedimentos químicos do
Grupo Itabira. Foi subdividido nas formações Moeda na base e Batatal no topo.
Formação Batatal consiste de filitos sericíticos, filitos grafitosos, quartzitos e mica xistos.
(SILVA, 2005). A Formação Moeda foi dividida nas sinclinais Moeda, Gandarela e,
OuroFino, em três fáceis: duas aluviais (base e topo) e uma marinha (intermediária). As
fáceis aluviais são constituídas por conglomerados oligomíticos (clastos de um só tipo de
rocha) e polimíticos (clastos de diversos tipos de rochas e minerais), que apresentam
gradação, interdigitação e intercalação com quartzitos grossos a médios, portadores de
grânulos e seixos dispersos e com estratificações cruzada e gradacional. As fáceis marinhas
são formadas por um pacote de filitos com interlaminações milimétricas de quartzito fino e
metassiltitos (VILLAÇA et al., 1981).
Em 1972, vários estudos de reconhecimento radiogeológico foram realizados pelo antigo
Departamento de Exploração Mineral da Comissão Nacional de Energia Nuclear – CNEN na
região do Quadrilátero Ferrífero, por ser uma área com características geológicas e
estratigráficas muito interessantes para a formação de depósitos de urânio, além de fornecer
condições favoráveis para uma possível mineralização uranífera (GORSKY, 1972). Várias
amostras apresentaram radioatividade anômala com elevados valores, mas desprovidos de
interesse econômico. Uma amostra de quartzito conglomerático piritoso possuía uma litologia
interessante, o resultado de análises químicas mostraram conter 120 ppm de uraninita (U3O8),
levando a necessidade de um levantamento detalhado do Quadrilátero Ferrífero,
especialmente da Formação Moeda (VILLAÇA et al. 1976).
Após o reconhecimento radiogeológico, que resultou na descoberta da anomalia nº35,
localizada na Serra das Gaivotas - Brumadinho, as anomalias da Formação Moeda foram
classificadas na época como de 1ª urgência. Cerca de 21 amostras foram analisadas quanto a
distribuição de U3O8 (TAB. 5). Os valores radiométricos eram mais altos em superfícies.
20
TABELA 5
Distribuição de U3O8 em 21 amostras pertencentes à Formação Moeda
Concentração Amostras
20 - 100 ppm 57%
100 - 300 ppm 14%
300 - 500 ppm 14%
500 - 1000 ppm 10%
>1000 ppm 5%
FONTE - VILLAÇA et al, 1976. p.6
Estudos posteriores realizados por Villaça e seus colaboradores (1981) mostraram que alguns
resultados analíticos da amostragem de superfície chegaram a apresentar 2.000 ppm de U3O8
e 1.000 ppm de ThO2. As relações de U3O8/ThO2 demonstraram que, nas zonas sujeitas ao
intemperismo, parte significativa do urânio havia sido lixiviada.
Os mais importantes trabalhos de pesquisa mineral, visando o urânio na APA Sul, foram
desenvolvidos pela NUCLEBRÁS (Empresas Nucleares Brasileiras S/A). Houve algumas
aberturas de galeria de prospecção de urânio, sendo uma localizada em Casa Branca –
Brumadinho que está desativada e na qual brota água que escorre para o exterior com uma
pequena vazão. Concluíram que não era possível obter um depósito viável em termos
econômicos, postergando o estudo deste depósito. Estudos realizados em outras partes do
território brasileiro mostraram uma riqueza em depósitos de urânio, sendo mais próximos à
superfície e, consequentemente, tornando a exploração mais barata.
5.2.3 Hidrologia
Na APA Sul RMBH há dois divisores hidrográficos importantes, a Serra da Moeda e a Serra
do Espinhaço. A primeira divide as bacias do Alto Rio das Velhas e do Médio Paraopeba, e a
segunda, as bacias do Alto Rio das Velhas e do Alto Piracicaba. A bacia do Alto Rio das
Velhas drena os municípios de Belo Horizonte, Itabirito, Nova Lima, Rio Acima e Raposos.
O trecho do Médio Paraopeba drena os municípios de Brumadinho, Mário Campos, Sarzedo e
Ibirité. O Alto Piracicaba drena os municípios de Catas Altas, Santa Bárbara, Caeté e Barão
de Cocais (BEATO et al., 2005).
Um levantamento feito por Beato et al. 2005, identificou 1.221 pontos de água em toda a
APA Sul. A tabela 6 representa a distribuição desses pontos, juntamente com as unidades
21
hidrogeológicas. Na figura 5 está representado as bacias hidrográficas e os reservatórios de
água subterrânea presentes nos sistemas aquíferos de Brumadinho e Nova Lima.
TABELA 6
Pontos de água situados na APA Sul RMBH
Unidade N CD PT PE P G SC TOTAL Hidrogeológica
Unidade Aquífero Granular
33 12 6 30 - - - 81
Sistema Aquífero Quartzito Cercadinho
10 10 8 - - - - 28
Sistema Aquífero Carbonático
45 12 27 4 9 - - 97
Sistema Aquífero Itabiritico
55 23 66 1 84 5 5 239
Sistema Aquífero Quartzítico
75 65 17 1 2 7 - 167
Sistema Aquífero Formação Ferrífera
2 2 3 - - 4 - 11
Sistema Aquífero Xistoso
160 120 93 18 9 3 - 403
Sistema Aquífero Granito-Gnáissico
50 22 35 4 - - - 111
Aquitardo - - 13 3 - - 16
Indefinido 1 2 7 57 1 - 68
TOTAL 431 268 275 58 164 20 5 1221
FONTE - BEATO et al., 2005. p.31
N – Nascente CD – Cabeceira de Drenagem PT – Poço Tubular PE – Poço Escavado P – Piezômetro G – Galeria SG – Surgência em Cava
22
FIGURA 5 – Representação das bacias hidrográficas e os reservatórios de água subterrânea situados em Brumadinho e Nova Lima.
23
A constatação da existência de falhas e fraturas abertas em rochas de baixa porosidade e
permeabilidade evidencia a possibilidade de recarga em aquíferos fraturados assim como
indicam zonas de instabilidade geotécnica. Igualmente, as características relevo e drenagem
de uma área estão frequentemente condicionadas pela estruturação e composição das rochas
regionais. Os sistemas aquíferos apresentam particularidades hidrogeológicas e
hidrogeoquímicas próprias. Contudo, podem estar conectados hidraulicamente por fraturas,
condutos de dissolução, ou até por gravidade, como nas formações superficiais, formando
sistemas conjugados e apresentando características anômalas como elevadas vazões em
unidades não propícias, resíduos secos divergentes da referência, níveis estáticos diferentes
dos previsíveis, entre outras (BEATO et al., 2005).
5.3 Pontos de amostragem
Foram realizadas, no período de janeiro de 2012 a janeiro de 2013, coletas de água de
cabeceira de drenagem e poço tubular em quatro pontos de amostragem, sendo três pontos
situados no município de Brumadinho e um ponto no município de Nova Lima.
Pelo fato da galeria de prospecção estar situada em Brumadinho e ser inacessível, optou-se
coletar as amostras de água no ponto mais próximo, P1. Os outros pontos foram escolhidos
pela acessibilidade, pelo uso da água nos empreendimentos e por compartilhar da mesma
formação geológica e sistema aquífero do ponto P1. Na figura 6 está representado a
localização dos pontos de coleta nos dois municípios de estudo. As coordenadas dos pontos
de coleta são descritas na tabela 7.
TABELA 7
Coordenada e definição dos pontos de coleta
Ponto Coordenadas (m) UTM-23S
Natureza do ponto Uso da água
P1 7780541 600330
Cabeceira de drenagem Abastecimento do condomínio
P2 7776488 605711
Cabeceira de drenagem SI
P2’ 7776417 605735
Cabeceira de drenagem SI
P3 7778106 610635
Poço tubular Abastecimento da Unidade Industrial
P3’ 7777941 610763
Poço tubular Abastecimento da Unidade Industrial
P4 7771800 605830
Cabeceira de drenagem SI
SI – Sem informação DATUM: WGS84
24
FIGURA 6 - Pontos de coleta nos municípios de Brumadinho e Nova Lima, e a localização dos pluviômetros pertencentes a Agência Nacional das Águas (ANA).
25
O sistema aquífero quartzítico é definido como um aquífero descontínuo, do tipo fraturado ou
fissural. A recarga principal é pela infiltração de águas pluviais nos horizontes silte-arenosos
conectados aos fraturamentos das rochas sãs. A circulação de água subterrânea ocorre
segundo as principais direções de fraturamento e ao longo das camadas confinadas por
estratos pouco permeáveis. O fluxo tende aos baixos topográficos, onde se encontram os
cursos d’água perenes que drenam o sistema (BEATO et al., 2005).
5.3.1 Coleta das amostras de água
As amostras foram coletadas em frascos de polietileno de 1 litro e acidificadas com ácido
nítrico (HNO3) 70%, de maneira que as amostras permanecessem conservadas em pH < 2
para evitar a perda por adsorção dos radionuclídeos a serem estudados.
As medições realizadas in loco envolveu temperatura, pH, sólidos totais dissolvidos (TDS),
potencial de oxi-redução (ORP) e condutividade utilizando um equipamento portátil de
multiparâmetro. Essas medições são imprescindíveis para compararmos as variações dos
radionuclídeos estudados neste presente trabalho com os parâmetros físico-químicos.
Nos pontos P1, P2-P2’e P4 a água coletada era superficial, denominado cabeceira de
drenagem, próximo ao local de surgência, de modo que o contato com o ar e materiais
geológicos fossem o menor possível para que não ocorresse evaporação, oxidação ou
incorporação de outros materiais à água subterrânea. O ponto P2 possui uma característica
diferenciada dos outros pontos, em períodos de estiagem a água surge em locais de altitudes
menores, porém compartilhando o mesmo fluxo, por isso algumas coletas foram realizadas no
ponto P2’.
O ponto P3 é o único de água subterrânea. As amostras de água foram coletadas em poços
tubulares diferentes, mas que compartilhassem do mesmo aquífero e fluxo de no sistema
hidrológico. As etapas de coleta de amostras de água nos quatro pontos podem ser vistos nas
figuras 7, 8, 9 e 10.
26
FIGURA 7 - Etapas das coletas de água superficial no ponto P1e as medidas físico-químicas usando um multiparâmetro portátil.
27
FIGURA 8 - Etapas das coletas de água superficial no ponto P2 e P2’, processo de filtração das amostras de água para análise de U/Th e medidas físico-químicas usando um multiparâmetro portátil.
28
FIGURA 9 - Etapas das coletas de água subterrânea em poços tubulares no ponto P3 e P3’e as medidas físico-químicas usando um multiparâmetro portátil.
29
FIGURA 10 - Etapas das coletas de água superficial no ponto P4.
30
Quando necessário, as amostras eram filtradas antes da acidificação para evitar a liberação de
material radioativo já adsorvido no material particulado. Esse procedimento de coleta foi
adotado tanto para as análises de alfa total e beta total quanto para determinação dos
radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb pelo método de pré-concentração (AGUDO et al. 1988).
Para as análises de U/Th, as coletas foram feitas em frascos de polietileno de 100 mL,
previamente filtradas com filtros de 0,45 µm de poro e em seguida acidificadas com HNO3
usado para análises de elementos traços.
31
PARTE III METODOLOGIA
6 DETERMINAÇÃO DA RADIOATIVIDADE NATURAL DA ÁGUA
6.1 Métodos para determinação de alfa total e beta total
Atualmente, existem dois métodos usados para quantificar simultaneamente radionuclídeos
emissores alfa e beta numa mesma amostra que são o Contador Proporcional a Gás e a
Contagem por Cintilação Líquida (LSC). A espectrometria alfa é outro método aceito para
determinar emissores alfa.
Floeckher desenvolveu alguns trabalhos no qual compara o desempenho dos três métodos
citados acima. Em relação à eficiência da contagem alfa, observou que a eficiência obtida no
método LSC chega a 95%, enquanto que no Contador Proporcional a Gás e no Espectrômetro
Alfa suas eficiências foram 35% e 25%, respectivamente. O CDTN dispõe de um Contador
Proporcional a Gás que é usado também em análises de amostras de PMA (Programa de
Monitoramento Ambiental).
Segundo Salonen (1993) a contagem por cintilação líquida tem sido um método usado na
Finlândia para análises de água desde 1978. Além do preparo das amostras serem simples, os
limites de detecção são mais baixos e só podem ser obtidos pelo método LSC.
6.1.1 Determinação das concentrações alfa total e beta total por LSC
A contagem por cintilação líquida (LSC) é atualmente um método ideal para várias áreas de
monitoração e controle da radioatividade ambiental, uma atividade de vital importância nas
instalações nucleares, inclusive no CDTN, que dispõe de um espectrômetro de cintilação
líquida de última geração para análise de radionuclídeos de baixa atividade. Sua capacidade
de redução do background permite medições de atividades ultra baixas somente alcançáveis
em instalações subterrâneas especiais.
A metodologia para determinar alfa total e beta total usando LSC foi baseada na ISO 11704
(INTERNATIONAL ORGANIZATION FOR STANDARDIZATION, 2010). Porém, de
acordo com Mingote (2013) para atendimento às análises de radioatividades alfa e beta total
32
para verificação da norma de potabilidade uma pré-concentração é necessária para obter os
baixos limites de detecção requeridos.
As amostras foram previamente acidificadas com ácido nítrico em pH < 2 para conservação.
Uma alíquota de 100 mL da amostra foi levada para uma chapa aquecedora, em temperatura
média até evaporação total da amostra. Após o resfriamento, o resíduo foi solubilizado com
ácido nítrico 0,05 M em 4 etapas de 2 mL cada e vertido em vial de polietileno, previamente
pesado com capacidade para 20 mL de amostra, tomando o cuidado de dissolver totalmente os
resíduos obtidos na secura. Pesou-se novamente a porção final da amostra para o vial.
Utilizou-se 12 mL de coquetel cintilador Ultima GoldTM AB, sendo este adequado para
discriminação alfa e beta por ser a base de diisopropilnaftaleno (DIN). Após o coquetel é
necessário agitar vigorosamente a amostra para ficar homogênea. O tempo até a contagem das
amostras é de 42 horas em ambiente escuro de modo que ocorra a redução da foto e quimio-
luminescência.
6.1.2 Espectrômetro de cintilação em meio líquido e preparo de soluções padrão para
calibração
As características técnicas do espectrômetro de cintilação líquida – Quantulus 1220 de ultra
baixo background permitem a medição simultânea de emissores α e β com eficiências
próximas a 100%. Estes dois tipos de radiação podem ser discriminados pela identificação de
seus diferentes pulsos pelo circuito de discriminação de pulsos (pulse-shape analysis - PSA)
embutido neste equipamento (L’ANNUNZIATA, 1998; KNOLL, 2000). Além disto, a
estatística de contagem pode ser significativamente melhorada com tempos de contagens
menores devido ao ganho proporcionado pela extrema redução do background, obtida por
uma blindagem passiva (material) de chumbo, cádmio e cobre, e por uma blindagem ativa de
um circuito eletrônico de anticoincidência (FIG. 11).
Para o ajuste dos parâmetros de calibração o equipamento faculta a escolha dos padrões para
calibração, definição das janelas de contagem, interferência, eficiência, quenching, PSA
(descriminação alfa e beta), background, tempo de contagem e limite de detecção.
33
FIGURA 11 - Espectrômetro de Cintilação em Meio Líquido – Quantulus 1220 juntamente com o sistema de detectores e blindagem passiva. FONTE: Perkin Elmer, 2002.
O estabelecimento de um valor ótimo para o parâmetro de discriminação de pulsos (PSA) é
desenvolvido pela determinação simultânea de emissões alfa e beta visando separar
corretamente os pulsos alfa dos betas, mantendo as interferências (τα e τβ) nos valores
mínimos possíveis (MINGOTE et al., 2013).
Segundo Sanchés-Cabeza e seus colaboradores (1993), a otimização do PSA é conseguida via
minimização conjunta das interferências dos pulsos α sobre os pulsos β, ou seja: a
minimização do parâmetro τα, fração dos pulsos α nas janelas de baixa média energia β,
quando está sendo medido um emissor α:
�� = ���� (1)
34
e dos pulsos β sobre os α, ou seja: a minimização do parâmetro τβ = fração dos pulsos β de
alta energia no espectro α, quando está sendo medido um emissor β:
�� = ���� (2)
Por fim, a interferência total é definida como a soma das frações dos pulsos onde o resultado
obtido foi τ = 3,1%, sendo τα = 0,5% e τβ = 2,6%
� = �� + �� (3)
Para calibração foram usadas soluções padrão de 241Am (emissor α com energia Emax = 5,485
MeV) e 90Sr/90Y (emissor β com energia Emax = 0,546 MeV / 2,284 MeV) sendo transferida
uma quantidade correspondente a atividade de 10 Bq em 100 mL de água destilada
previamente acidificada com HNO3 em pH < 2 e levada a total evaporação.
As janelas de contagem foram definidas para α na faixa 400 – 1000 e para β na faixa 400 –
900, escolhidas de maneira que as energias de todos os emissores alfa e beta de interesse
fossem contempladas. Contudo, a janela de contagem beta deve ser configurada de modo que
todas as energias menores que 0,2 MeV sejam excluídas para obter resultados comparáveis
obtidos por outros métodos padrões. O tempo total de contagem foi 270 minutos definidos por
3 ciclos de 3 repetições de 30 minutos para cada amostra. Os valores de background (cpm)
mediram para alfa 0,66 e para beta 2,78. Os espectros obtidos com as amostras padrão são
ilustrados nas figura 12 e 13.
35
FIGURA 12 - Espectro do padrão de 241Am em HNO3 0,05M.
FIGURA 13 - Espectro do padrão de 90Sr/90Y em HNO3 0,05M.
As interferências alfa e beta são representadas na figura 14. Segundo Mingote et al. (2013)
“..o deslocamento do PSA para um valor inferior, torna-se mais adequado para avaliação da
radioatividade natural”. Por isso o PSA 85 foi definido pela minimização das interferências
alfa (τα) e beta (τβ).
36
FIGURA 14 - Interferências alfa (τα), beta (τβ) e total (τ).
6.1.3 Cálculo das eficiências alfa e beta
As eficiências de contagem alfa e beta foram calculadas utilizando a equação 4 e 5 da ISO
11704 (2010).
�� = ���,�-����� (4)
onde:
εα = Eficiência alfa.
rsα,α = Taxa de contagem da fonte de calibração alfa na janela alfa (s-1).
r0α = Taxa de contagem do branco para as janelas alfa (s-1).
Aα = Atividade da solução de referência de certificada do emissor alfa (Bq).
�� = ���,�-����� (5)
onde:
εβ = Eficiência beta.
rsβ, β = Taxa de contagem da fonte de calibração beta na janela beta (s-1).
r0β = Taxa de contagem do branco para as janelas beta (s-1).
Aβ = Atividade da solução de referência de certificada do emissor beta (Bq).
0,01,02,03,04,05,06,07,08,09,0
10,0
60 65 70 75 80 85 90 95 100
INT
ER
FE
RÊ
NC
IA (%
)
PSA
τα
τβ
τ
37
Os valores de eficiência para alfa e beta obtidos através das equações acima foram: εα =
91,1% e εβ = 84,2%.
6.1.4 Determinação da interferência alfa e beta
A determinação dos parâmetros de interferência alfa e beta para cada configuração de
descriminação é dada pelas equações 6 e 7 (ISO 11704, 2010).
�� =���,�����
���,����� (6)
onde:
τα = Interferência alfa.
rsα,β = Taxa de contagem da fonte de calibração alfa na janela beta (s-1).
r0β = Taxa de contagem do branco para a janela beta (s-1).
r0T = Taxa de contagem do branco para a janela total (s-1).
rsα,T = Taxa de contagem da fonte de calibração alfa na janela total (s-1).
�� =���,�����
���,����� (7)
onde:
τβ = Interferência beta.
rsβ,α = Taxa de contagem da fonte de calibração beta na janela alfa (s-1).
r0α = Taxa de contagem do branco para a janela alfa (s-1).
r0T = Taxa de contagem do branco para a janela total (s-1).
rsβ,T = Taxa de contagem da fonte de calibração beta na janela total (s-1).
Obteve-se τα = 1,3% e τβ = 3,8%; portanto a interferência total é τ = τα + τβ = 5,1%.
38
6.1.5 Cálculo da atividade por massa
O cálculo da atividade alfa e beta por massa da amostra de água é definido pelas equações 8 e
9 (ISO 11704, 2010).
�� =�������
∙"�= #$%� − $0�()� (8)
Sendo,
aα = Atividade alfa por massa da amostra de água (Bq.g-1).
rgα =Taxa de contagem da amostra para a janela alfa (s-1).
r0α = Taxa de contagem do branco para a janela alfa (s-1).
m = massa da amostra teste.
εα = Eficiência alfa.
�� =�������
∙"�= *$%� − $0�+)� (9)
Sendo,
aβ = Atividade beta por massa da amostra de água (Bq.g-1).
rgβ =Taxa de contagem da amostra para a janela beta (s-1).
r0β = Taxa de contagem do branco para a janela beta (s-1).
m = massa da amostra teste.
εβ = Eficiência beta.
onde:
)� = ,
∙"� (10)
)� = ,
∙"� (11)
39
6.1.6 Limite crítico
O limite crítico é definido como o nível de sinal líquido do qual o sinal bruto poder ser
considerado estatisticamente diferente do branco ou do background. Para calcular o limite de
detecção é necessário ter definido o limite crítico para alfa e para beta (ISO 11704, 2010)
descrito nas equações 12 e 13.
��∗ = .,�� ∙ )�/���01 +
���02 (12)
��∗ = Limite crítico alfa (Bq.g-1).
r0α = Taxa de contagem do branco para a janela alfa (s-1).
3� = Tempo de contagem da amostra (s).
3� = Tempo de contagem do branco (s).
��∗ =.,�� ∙ )�/���01 +���02 (13)
��∗ = Limite crítico beta (Bq.g-1).
r0β = Taxa de contagem do branco para a janela alfa (s-1).
3� = Tempo de contagem da amostra (s).
3� = Tempo de contagem do branco (s).
Onde α = 0,05 com k1-α = 1,65 são valores escolhidos.
6.1.7 Limite de detecção
Para calcular o limite de detecção foi usado a equação 14 para limite de detecção alfa e a
equação 15 para limite de detecção beta, baseada na ISO 11704 (2010).
��# =�5�∗�678�91,�:7∙;<=>7 #?�( (14)
40
Onde:
aα# = Limite de detecção alfa (Bq.g-1).
aα* = Limite crítico alfa (Bq..g-1).
3� = Tempo de contagem da amostra (s).
3� = Tempo de contagem do branco (s).
@�AB� = Incerteza padrão relativa (Bq.g-1).
��# =
�5�∗ �
678�91
,�:7∙;<=>7 *?�+ (15)
Sendo:
a,β# = Limite de detecção beta (Bq.g-1).
a,β* = Limite crítico beta (Bq.g-1).
3� = Tempo de contagem da amostra (s).
3� = Tempo de contagem do branco (s).
@�AB� = Incerteza padrão relativa (Bq.g-1).
As equações 14 e 15 consideram α = β, ou seja, k1-α = k1-β, ou k1-β = k1-α. onde k1-β = 1,65 são
valores normalmente escolhidos.
O limite de detecção do equipamento calculado para determinação alfa é 0,031Bq.L-1 e para
beta é 0,091 Bq.L-1 (kg = L).
6.2 Determinação de 226Ra, 228Ra e 210Pb por LSC
Neste trabalho, o método de cintilação em meio líquido foi usado para as medições de 226Ra, 228Ra e 210Pb em um espectrômetro Quantulus 1220 TM. Por este método, validado por
Mingote (2006), o rádio e o chumbo foram coprecipitados como sulfato de bário (BaSO4).
O método de pré-concentração está descrito a seguir:
⋅ Em 800 mL de amostra, previamente acidulada com HNO3 em pH < 2, adicionou-se 5
mL de ácido cítrico 1 mol.L-1, 5 mL de acetato de amônio [(NH4)2SO4] 10%, 5 mL de
carreador de bário (1,99 mg.mL-1 de Ba) e 5 mL de carreador de chumbo (19,39
41
mg.mL-1 de Pb). Adicionou-se 4 gotas do indicador alaranjado de metila e, em
seguida, gotas de hidróxido de amônio (NH4OH) concentrado até a solução
permanecer com a cor amarela, o que indica um pH de neutralização. Os carreadores
foram preparados usando o método de Erdey (1965). Adicionados com o objetivo de
aumentar as concentrações de Ba2+ e Pb2+ em solução, possibilitando a coprecipitação
dos isótopos de chumbo e radio na forma de sulfatos, mesmo quando estes
radionuclídeos se encontram em níveis muito baixos na amostra de água potável.
⋅ Sob constante agitação, adicionou-se ácido sulfúrico (H2SO4) 4,5 mol.L-1 até solução
permanecer com a cor vermelha e acrescentou-se um excesso de 10 gotas. A solução
ficou em repouso por 12 horas. Anotou o dia e a hora da primeira precipitação de (Ba,
Ra, Pb) SO4.
⋅ Após o período de decantação, descartou-se o sobrenadante e o precipitado foi
transferido para tubos de centrífuga com capacidade de 50 mL. Após todo o
precipitado ter sido centrifugado, foi lavado com H2SO4 0,1 mol.L-1 e água destilada.
Adicionou-se ao tubo de centrífuga 6 mL de EDTA 0,25 mol.L-1, 3 gotas de
fenolftaleína e gotas de NH4OH concentrado até a solução ter ficado rosa. Agitou-se
até o precipitado ter dissolvido. Os tubos foram levados a banho Maria para completa
dissolução do precipitado.
⋅ Adicionou-se 3 gotas de verde de bromocresol até cor azul, em seguida, gotejou-se
lentamente sob agitação ácido acético glacial até a solução permanecer na cor verde,
indicando um pH menor que 4,5. Nesta etapa ocorre a separação de Ra e Pb. Anotou o
dia e a hora da segunda precipitação de (Ba, Ra) SO4.
⋅ Após a centrifugação, o sobrenadante foi reservado para análise de chumbo e o
precipitado lavado com solução tampão acetato e água destilada. Centrifugou-se e
reservou-se o sobrenadante. O precipitado foi recolhido em vial de polietileno de 20
mL, previamente pesado, e levado em estufa para secar em temperatura entre 45 e
60°C.
⋅ As águas de lavagem reservadas para análise de chumbo foram colocadas em béquer e
acrescidos 500 mL de água destilada, 2 mL de (NH4)2SO4 10%, e gotejado sob
agitação 5 mL de H2SO4 1:1. Anotou o dia e a hora da terceira precipitação de sulfato
de chumbo (PbSO4). A solução ficou em repouso até todo o precipitado ter sido
decantado.
42
⋅ Descartou-se o sobrenadante e no precipitado foi acrescentado 300 mL de água
destilada e 2 mL de (NH4)2SO4 10%, agitou-se e centrifugou-se toda a solução. O
sobrenadante foi descartado e o precipitado lavado com água destilada.
⋅ O precipitado foi recolhido em vial de polietileno previamente pesado. O precipitado
foi recolhido em vial de polietileno de 20 mL, previamente pesado, e levado em estufa
para secar em temperatura de 45-60ºC.
⋅ Depois de seco, o precipitado de Ra foi pesado e acrescido no vial 8mL de água
destilada. Aguardou-se o crescimento radioativo durante 21 dias em geladeira. Após o
crescimento radioativo, foi colocado 8 mL do coquetel cintilador Instagel e 4 mL do
coquetel cintilador Ultima Gold AB no vial. Agitou-se até completa dispersão
homogênea da amostra, de modo que, as partículas presentes na amostras fiquem
completamente imersas no meio detector. Em seguida, foi determinado por LSC os
radionuclídeos 226Ra e 228Ra.
⋅ O precipitado de chumbo seco, foi pesado e acrescido em vial gotas de água destilada,
somente para manter o precipitado úmido, e levado em geladeira por 25 dias até o
equilíbrio radioativo. Após o crescimento radioativo, foi colocado 10 mL de EDTA
0,25 mol.L-1 e 3 gotas de NH4OH concentrado. O precipitado foi solubilizado e, em
seguida, o 210Pb determinado por contagem Čerenkov.
Para cada batelada, amostras de branco foram preparadas de acordo com o procedimento
descrito acima.
6.2.1 Cálculo da atividade de 226Ra, 228Ra e 210Pb
Os cálculos de atividade do 226Ra, 228Ra e 210Pb são descritos abaixo (MINGOTE, 2006;
MINGOTE et al. 2007).
C��D = ƒʄ��D ∙ G7�HI<<
D�∙J7�77K∙L∙M∙N (16)
A226 = Atividade do 226 Ra (Bq.L-1).
ƒ226 = e-λt Fator de correção da atividade do rádio devido ao decaimento. λ é a constante de
decaimento e t o tempo (dias) entre a data da contagem e a data de coleta da amostra. λ226 =
1,186 x 10-6 (dias -1).
O��PQ�� = Taxa de contagem corrigida na janela α de alta energia (contagem. min-1).
43
R����D = Eficiência da contagem alfa para padrões de 226 Ra.
Q = quantidade de amostra (L).
Y = Rendimento químico do BaSO4.
δ = Fração de crescimento.
C��S = ƒ��S ∙ GT�HI<<D�∙JT�77U∙L∙M∙N (17)
A228 = Atividade do 228Ra (Bq.L-1).
ƒ = e-λt É o fator de correção da atividade do rádio devido ao decaimento. λ é a constante de
decaimento e t o tempo (dias) entre a data da contagem e a data de coleta da amostra. λ228 =
3,300 x 10-4 (dias -1).
O,�PQ�� = Taxa de contagem corrigida na janela β de baixa energia (contagem. min-1).
δ= Fração de crescimento.
R,���S = Eficiência de contagem para padrões de 228Ra na janela beta de baixa energia.
Q = quantidade de amostra (L).
Y = Rendimento químico do BaSO4.
CVW = PX Y�PX ZD�∙[[J∙\∙]^,�_`a#�b0(c (18)
Onde,
APb = Atividade do 210Pb (Bq.L-1).
cpma = Taxa de contagem da amostra (contagens.min-1).
cpmb = Taxa de contagem do branco (contagens.min-1).
CCE = Eficiência de contagem Čerenkov.
R = Rendimento químico do chumbo.
V = Volume da amostra (L).
λ = Constante de decaimento do 210Bi (0,138 dias-1).
t = Tempo decorrido entre a precipitação do PbSO4 e o tempo de contagem (dias).
A eficiência de contagem (CCE) é dada pela equação 19:
44
ddR = PX efgX ef∙\^,�_`a#�b0(c (19)
cpmsd = Taxa de contagem líquida para 210Bi (contagens.min-1).
dpmsd = Atividade da solução padrão de 210Pb (desintegrações.min-1).
R = Rendimento químico do chumbo
λ = Constante de decaimento do 210Bi (0,138 dias-1).
t = Tempo decorrido entre a precipitação do PbSO4 e o tempo de contagem (dias).
6.2.2 Limite de detecção
A expressão que fornece o limite de detecção das amostras de 226Ra, 228Ra e 210Pb é expressa
pela equação 20.
Li = 2 ∙ Lk = 2 ∙ k ∙ σnop#ouk ∙ √2B( (20)
Onde,
Ld = Limite de detecção.
Lc = Limite crítico.
k = Fator de abrangência desejado.
B = Contagem da radiação de fundo
6.3 Determinação da razão U/Th por espectrometria de massas
Para determinação das concentrações de urânio e tório nas amostras de água subterrânea e
superficial foi utilizado a técnica de Espectrometria de Massas com Plasma Indutivamente
Aclopado (ICP-MS), baseado na metodologia U.S. EPA 2008, que é bastante usado na
monitoração ambiental. A técnica de ICP-MS permite quantificar baixos níveis de
concentração (µg.L-1 a ng.L-1), além de ser multielementar, sendo adequada para análise de
águas.
A parte experimental para determinação de urânio e tório por ICP-MS foi desenvolvida no
laboratório de Espectrometria de Massas com Plasma Indutivamente Aclopado (ICP-MS) do
Centro de Desenvolvimento e Tecnologia Nuclear – CDTN/CNEN.
45
6.4 Materiais e reagentes
6.4.1 Equipamentos
⋅ Espectrômetro de Cintilação Líquida Perkin Elmer Wallac Quantulus 1220.
⋅ Espectrômetro de Massas com Plasma Indutivamente Aclopado (ICP-MS) Perkin
Elmer ELAN DRCe.
⋅ pHmetro Hanna pH21.
⋅ Balança analítica Shimadzu AY220.
⋅ Centrifugador FANEM modelo 204 – NR.
⋅ Estufa com circulação mecânica FANEM modelo 320E.
⋅ Chapa aquecedora com agitador magnético Fisatom.
⋅ Medidor de multiparâmetros Ultrameter™ Modelo 6P.
⋅ GPS GPSMAP® CSx.
⋅ Geladeira
6.4.2 Materiais de laboratório
⋅ Caixa térmica.
⋅ Seringas de 10 mL sem agulha.
⋅ Filtros Millipore Millex - HV 0,45 µm de poro.
⋅ Vial de polietileno para cintilador líquido de 20 mL.
⋅ Frascos de polietileno de 1L.
⋅ Frascos de polietileno de 100 mL.
⋅ Tubos para centrífuga de 50 mL.
⋅ Béqueres de 100 mL e 1 L.
⋅ Pipetas de vidro graduadas de 2 mL, 5 mL e 10 mL.
⋅ Pipeta automática de 1 mL, volume variável.
⋅ Pipeta automática de 5 mL, volume variável.
⋅ Ponteiras.
⋅ Bastão de vidro com ponteira de silicone.
⋅ Vidro relógio.
⋅ Pisseta.
46
⋅ Frascos reagentes.
⋅ Pipetador.
6.4.3 Reagentes e soluções
⋅ Coquetel cintilador Instagel.
⋅ Coquetel cintilador Ultima Gold AB.
⋅ Ácido nítrico 70%.
⋅ Ácido nítrico 0,05 mol.L-1.
⋅ Ácido cítrico 1 mol.L-1.
⋅ Carreador de bário (2,0 mg Ba2+ mL-).
⋅ Carreador de chumbo (20 mg Pb2+ mL-) .
⋅ Solução estoque de carreador de bário (10 mg Ba2+ mL-1).
⋅ Sulfato de amônio 10%.
⋅ Indicador alaranjado de metila 0,1%.
⋅ Indicador fenolftaleína 0,1%.
⋅ Indicador verde de bromocresol 0,1%.
⋅ Hidróxido de amônia.
⋅ Ácido sulfúrico 4,5 mol.L-1.
⋅ Ácido sulfúrico 0,1 mol.L-1.
⋅ Ácido sulfúrico 1:1.
⋅ EDTA 0,25 mol L-1.
⋅ Ácido acético glacial.
⋅ Tampão acetato.
⋅ Solução padrão de 226Ra, 228Ra, 210Pb, 241Am e 90Sr/90Y.
47
PARTE IV – RESULTADOS E DISCUSSÕES
Neste item, serão apresentados os resultados obtidos na determinação das concentrações de
alfa total, beta total, urânio e tório em água subterrânea e superficial coletadas nos municípios
de Brumadinho e Nova Lima.
7 DETERMINAÇÃO DA RADIOATIVIDADE NATURAL DA ÁGUA DO AQUÍFERO
QUARTZÍTICO
7.1 Determinações dos parâmetros físico-químicos
As medidas de parâmetros físico-químicos como temperatura da água, pH, condutividade
elétrica, teor de sólidos totais dissolvidos (TDS) e potencial de oxi-redução (ORP) foram
avaliados mensalmente em campo com um medidor de multiparâmetros portátil (APÊNDICE
B) . As medidas foram comparadas com os dados de índice pluviométrico mensais obtidos
pela Agência Nacional das Águas (ANA) para verificar a ocorrência de eventuais variações
sazonais.
Os pluviômetros foram escolhidos de acordo com a proximidade dos pontos de coleta e com a
topografia da região. As localizações desses pontos podem ser vistos no capítulo 5 (FIG. 6) e
as suas coordenadas estão expressas na tabela abaixo.
TABELA 8
Coordenadas dos pluviômetros das estações PL-A, PL-B e PL-C.
Código Estação
pluviométrica Coordenadas UTM-23S (m) Nome Município
02043043 PL-A 7677805 500058 Represa do Miguelão Nova Lima
02043004 PL-B 5348266 665705 Rio do Peixe Nova Lima
02043002 PL-C 1328304 826667 Lagoa Grande Nova Lima
DATUM: WGS84
Os índices pluviométricos possuem registros até os meses de agosto (Pluviômetro-A),
setembro (Pluviômetro-B) e outubro (Pluviômetro-C) de 2012 (APÊNDICE A). A correlação
entre as medidas físico-químicas de cada ponto de coleta com as alturas de chuvas mensais
são discutidos a seguir.
48
7.2 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto
P1
Os valores de pH medidos em campo aumentaram entre os meses de janeiro e fevereiro, no
qual ocorreu uma redução no índice pluviométrico. Até outubro de 2012 o pH manteve-se
estável e relativamente básico, exceto no mês de maio onde teve uma pequena queda (FIG.
15). Em setembro não foi realizado medição de pH.
FIGURA 15 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH realizadas no ponto P1.
A condutividade no ponto P1 foi relativamente alta, chegando ao valor máximo de 51,53
µS.cm-1 (APÊNDICE B). De acordo com a figura 16, nos três primeiros meses a
condutividade teve o mesmo comportamento que o índice pluviométrico. Nos meses de março
e abril a condutividade manteve-se estável. Em setembro não foi realizado medição de
condutividade.
FIGURA 16 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de condutividade realizadas no ponto P1.
6,00
6,50
7,00
7,50
8,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
pH
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C pH
40,00
42,00
44,00
46,00
48,00
50,00
52,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
Condutividade (µS.cm
-1)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C Condutividade
49
De acordo com a figura 17, o TDS no ponto P1 foi diretamente proporcional ao índice
pluviométrico, assemelhando-se com o da condutividade. Nos períodos de acumulados de
chuvas maiores o TDS também aumentou, chegando ao valor máximo de 32,68 mg.L-1 no
mês de janeiro/2012. Em setembro não foi realizado medição de TDS.
FIGURA 17 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de sólidos totais dissolvidos (TDS) realizadas no ponto P1.
O comportamento do ORP foi semelhante ao TDS e da condutividade, exceto junho/2012.
Como nos meses de novembro de 2012 a janeiro de 2013 não foi obtida as medições de
chuva, torna-se inviável fazer qualquer correlação com as medidas físico-químicas. Em
setembro não foi realizado medição de ORP.
FIGURA 18 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de potencial de oxi-redução (ORP) realizadas no ponto P1.
40,00
42,00
44,00
46,00
48,00
50,00
52,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
TD
S (mg.L
-1)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C TDS
0,00
50,00
100,00
150,00
200,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
OR
P (m
V)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2)
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C ORP
50
7.3 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto
P2 e P2’
Os pontos P2 e P2’ as medidas de parâmetros foram registradas em apenas oito meses. Nos
meses de janeiro/2012, Fevereiro/2012, Maio/2012 e Junho/2012 não foram coletadas
amostras e não realizou medições físico-químicas in loco. No mês de setembro/2012 as
amostras foram coletadas, porém, as medições físico-químicas não foram feitas. Por ser uma
nascente que ocorre de forma pontual, a indisponibilidade da coleta de água em alguns meses
foi dificultada pela acessibilidade dos outros pontos de surgência.
Sendo assim, a análise das correlações dos parâmetros físico-químicos e o índice
pluviométrico fica insatisfatório. De qualquer maneira, a figura 19 representa as variações de
pH, condutividade, TDS e ORP de acordo com o índice pluviométrico.
FIGURA 19 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH, condutividade, sólidos totais dissolvidos e potencial de oxi-redução realizadas no ponto P2 e P2’.
4
5
6
7
-2
198
398
598
1/12
2/12
3/12
4/12
5/12
6/12
7/12
8/12
9/12
10/1
2
pH
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- BPluviômetro-C pH
0
5
10
15
20
-2
198
398
5981/
12
2/12
3/12
4/12
5/12
6/12
7/12
8/12
9/12
10/1
2
Condutividade (µS
.cm-1)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- BPluviômetro-C Condutividade
0
4
8
12
16
-2
198
398
598
1/12
2/12
3/12
4/12
5/12
6/12
7/12
8/12
9/12
10/1
2
TD
S (m
g..L-1)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B
Pluviômetro-C TDS
100
150
200
250
-2
198
398
598
1/12
2/12
3/12
4/12
5/12
6/12
7/12
8/12
9/12
10/1
2
OR
P (m
V)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B
Pluviômetro-C ORP
51
7.4 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto
P3 e P3’
O ponto P3 e P3’ são poços tubulares localizados dentro de uma cava de mineração de ferro
que compartilham do mesmo fluxo hidrológico. As medidas físico-químicas deram início em
fevereiro/2012 e nos meses de setembro/2012 e novembro/2012 não foram coletadas as
amostradas de água. Na figura 20 é possível perceber que o pH desse ponto de coleta é
levemente ácido ficando em torno de 4,9 a 6,0. Seu comportamento acompanha com o índice
pluviométrico, exceto em junho/2012 em que ocorreu uma elevação do pH.
FIGURA 20 - Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH realizadas nos pontos P3 e P3’.
Na figura 21 a condutividade chegou ao valor máximo de 30,31 µS.cm-1 no mês de
dezembro/2012. Como não foi uma medição continua durante os treze meses de coleta,
podemos observar que as medições não seguiu o índice pluviométrico nos meses de
abril/2012 a agosto/2012.
4,00
5,00
6,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
pH
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C pH
52
FIGURA 21 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de condutividade realizadas no ponto P3 e P3’. Os valores de TDS tiveram o mesmo comportamento que a condutividade, achegando ao
valor máximo de 18,60 mg.L-1 em janeiro/2013. No mês de março/2012 não foi feita a
medição de TDS e em setembro/2012 e novembro/2012 os poços tubulares estavam
fechados, não sendo possível a coleta e nem medição físico-química da água (FIG. 22).
FIGURA 22 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de sólidos totais dissolvidos (TDS) realizadas no ponto P3 e P3’. Os valores de ORP foram instáveis, porém em períodos em que o índice pluviométrico ficou baixo, os valores de ORP também ficaram (FIG. 23).
10,00
15,00
20,00
25,00
30,00
35,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
Condutividade (µS.cm
-1)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C Condutividade
5,00
10,00
15,00
20,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
TD
S (mg.L
-1)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C TDS
53
FIGURA 23 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de potencial de oxi-redução (ORP) realizadas no ponto P3 e P3’.
7.5 Correlação entre as medidas físico-químicas com os índices pluviométricas no ponto
P4
No ponto P4, uma nascente localizada numa mina de ferro, próximo a pilha de estéril, onde as
coletas foram realizadas a jusante da nascente, apresenta um pH levemente ácido em torno de
5 a 6,5 (FIG. 24). No período de índice pluviométrico baixo o valor do pH tendeu-se a
aumentar.
FIGURA 24 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de pH realizadas no ponto P4.
50,00
100,00
150,00
200,00
250,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
OR
P (m
V)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C ORP
5,00
5,50
6,00
6,50
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
pH
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2)
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C pH
54
Na figura 25 pode-se observar que condutividade manteve-se constante no período de
abril/2012 a junho/2012. No mês de julho/2012 foi onde obteve-se a maior condutividade
aferida (13,3 µS.cm-1) durante os treze meses de coleta.
FIGURA 25 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de condutividade realizadas no ponto P4.
O TDS, figura 26, teve o mesmo comportamento da condutividade representada na figura 25.
Entretanto, nos meses de fevereiro/2012 e março/2012 manteve-se constante, assim como nos
meses de abril/2012 a junho/2012.
FIGURA 26 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de sólidos totais dissolvidos (TDS) realizadas no ponto P4.
0,00
5,00
10,00
15,00
20,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00ja
n/12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
Condutividade (µS.cm
-1)Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C Condutividade
0,00
2,00
4,00
6,00
8,00
10,00
12,00
14,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
TD
S (mg.L
-1)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C TDS
55
O índice pluviométrico não afetou nas variações de ORP na água, como pode ser observado
na figura 27. A maior concentração aferida no ponto P4 foi 243 mV em março/2012.
FIGURA 27 – Relação entre o índice pluviométrico com as medições de potencial de oxi-redução (ORP) realizadas no ponto P4.
No ponto P4, uma nascente intacta localizada numa mina de ferro onde as coletas foram
realizadas a jusante da nascente, obteve-se uma relação dos parâmetros de condutividade e
TDS com os acumulados de chuva dos meses de janeiro/2012 a meados de junho/2012. No
mês de julho/2012 esses parâmetros tiveram valores superiores enquanto que as alturas de
chuvas encontrava-se abaixo de 2,0 mm. Esse ponto também têm características similares aos
ponto P2 e P3 em relação as medidas de parâmetros serem inferiores que os valores do ponto
P1.
7.6 Atividades alfa total e beta total em água
A radioatividade alfa total determinada nas águas superficiais do ponto P1 e P4 ficaram
abaixo dos limites de detecção (LD = 0,031 Bq.L-1). A concentração máxima no ponto P2
chegou a 0,275 ± 0,05 Bq.L-1 e no ponto P3 obteve-se um valor máximo de 0,266 ± 0,06
Bq.L-1. A figura 28 representa as concentrações de alfa total em Bq.L-1 nos quatro pontos de
coleta.
0,00
50,00
100,00
150,00
200,00
250,00
300,00
-2,00
98,00
198,00
298,00
398,00
498,00
598,00
698,00
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
OR
P (m
V)
Índi
ce P
luvi
omét
rico
(m
2 )
Pluviômetro-A Pluviômetro- B Pluviômetro-C ORP
56
FIGURA 28 - Concentração da radioatividade alfa total em Bq.L-1 nos pontos de coleta
Para as atividades beta total, todas as amostras analisadas nos quatro pontos de coleta ficaram
abaixo do limite de detecção (LD = 0,091 Bq.L-1) e, consequentemente, abaixo dos VMP’s
definidos pelo Ministério da Saúde (Portaria MS nº 2914/2011). As concentrações médias de
alfa total e beta total, juntamente com os valores do desvio-padrão, estão expressas no
APÊNDICE C.
7.7 Atividades de 226Ra, 228Ra e 210Pb em água
As atividades determinadas nas amostras coletadas no ponto P1 ficaram abaixo do limite de
detecção para 226Ra (LD = 0,002 Bq.L-1), 228Ra (LD = 0,036 Bq.L-1) e 210Pb (LD = 0,111
Bq.L-1). As amostras do ponto 2 (P2 e P2’) também apresentaram baixas atividades para os
três radionuclídeos, exceto pela amostra coletada no mês de julho/2012 no ponto P2’ que
apresentou uma concentração de 0,052 ± 0,002 Bq.L-1 para 228Ra.
0
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
jane
iro-
12
feve
reir
o-12
mar
ço-1
2
abri
l-12
mai
o-12
junh
o-12
julh
o-12
agos
to-1
2
sete
mbr
o-12
outu
bro-
12
nove
mbr
o-12
deze
mbr
o-12
jane
iro-
13
Ati
vida
de d
e al
fa t
otal
(B
q/L
)
Período de Coleta
P1 P2 P3 P4
VMP α total (portaria MS nº 2914/2011)
Limite de detecção α total
57
As amostras coletadas no ponto P3 apresentaram concentrações máximas de 0,130 ± 0,046
Bq.L-1 de 226Ra e 0,096 ± 0,005 Bq.L-1 de 228Ra. Para as atividades de 210Pb, todas as
atividades ficaram abaixo do limite de detecção (LD = 0,111 Bq.L-1, valor semelhante ao
VMP definido pelo Ministério da Saúde). Na figura 29, está apresentado os valores de 226Ra e 228Ra obtidos nas amostragens realizadas no ponto P3 durante os treze meses de coleta. No
APÊNDICE C encontram-se as atividades de cada amostra.
FIGURA 29 - Concentrações de 226Ra e 228Ra no ponto de coleta P3
No ponto de coleta P4, a concentração máxima foi obtida na amostra do mês julho/2012 que
apresentou uma atividade de 0,040 ± 0,002 Bq.L-1 para 228Ra, na amostragem de agosto/2012
a concentração de 226Ra foi 0,012 ± 0,005 Bq.L-1. As outras amostras apresentaram atividades
abaixo do limite de detecção.
7.8 Concentrações de urânio e tório dissolvidos em água
Para verificar uma possível presença de urânio e tório dissolvidos em água, foi utilizada a
técnica de ICP-MS. Os valores das concentrações obtidas estão descritas no APÊNDICE C).
O ponto de coleta P1 apresentou concentrações abaixo do limite de detecção de urânio (LD =
0,023 µg.L-1) e de tório (LD = 0,010 µg.L-1). Essas mesmas concentrações foram encontradas
no ponto P2, exceto pela amostra coletada em novembro/2012 com concentração de 0,027
0
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
0,8
0,9
1
0
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
0,8
0,9
1
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
nov/
12
dez/
12
jan/
13
Atividade de R
a 228 (Bq.L
-1)Ati
vida
de d
e R
a 22
6 (B
q.L
-1)
Ra 226 Ra 228
VMP 228Ra (portaria MS 2914/2011)
VMP 226Ra (portaria MS 2914/2011)
58
µg.L-1 de tório. No ponto de coleta P4 a única amostra a apresentar uma concentração acima
do limite de detecção foi a amostra de agosto/2012 com valor de 0,025 µg.L-1 de urânio.
Os valores das concentrações das amostras do ponto P3 deram abaixo do limite de detecção
para tório, porém, as concentrações variaram de 0,053 µg.L-1 a 0,068 µg.L-1 para urânio. Na
figura 30 obteve-se uma relação entre as concentrações de urânio com as atividades de 226Ra.
FIGURA 30 - Comportamento do urânio e do 226Ra nas amostras de água do ponto de coleta P3
Os resultados podem indicar uma relação entre as concentrações de urânio e as atividades de 226Ra obtidas nas amostras coletadas no ponto P3 durante 13 meses. Observa-se que as nesse
caso as concentrações de urânio diminuíram enquanto que as atividades de 226Ra tenderam a
aumentar.
A relação com o índice pluviométrico foi investigada. Na figura 31 pode observar que a
concentração de urânio diminuiu com o índice pluviométrico baixo e nas primeiras
precipitações mais intensas houve um aumento de urânio dissolvido em água.
0
0,4
0,8
1,2
1,6
2
0
0,02
0,04
0,06
0,08
0,1
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
nov/
12
dez/
12
jan/
13
Atividade de 226R
a (Bq.L
-1)
Con
cent
raçã
o de
Urâ
nio
(µg.
L-1
)
Período de Coleta
Urânio 226Ra
59
FIGURA 31 - Relação entre o índice pluviométrico e as concentrações de urânio no ponto P3
Segundo Bonoto (1994) esse comportamento ocorre devido a dissolução do urânio nos
estratos dos aquíferos por ocasião da infiltração das águas meteóricas.
0
0,02
0,04
0,06
0,08
-2
98
198
298
398
498
598
698
jan/
12
fev/
12
mar
/12
abr/
12
mai
/12
jun/
12
jul/
12
ago/
12
set/
12
out/
12
nov/
12
dez/
12
jan/
13
Con
cent
raçã
o de
urâ
nio
(µg/
L)
Alt
ura
de C
huva
(m
m)
Período de Coleta
PL-A PL-B PL-C Urânio
60
8 CONCLUSÃO
O método LSC usado na determinação de α total, β total, 226Ra, 228Ra e 210Pb mostrou-se
eficiente para amostras ambientais de baixa atividade. Assim como a determinação das
concentrações de urânio e tório por ICP-MS.
De acordo com os parâmetros definidos pela Organização Mundial da Saúde e pelo Ministério
da Saúde, no que se refere ao nível de radioatividade da água usada para consumo onde os
Valores Máximos Permitidos para alfa e beta total são 0,5 Bq.L-1 e 1,0 Bq.L-1
respectivamente, observou-se que todas as amostras analisadas durante treze meses de coleta,
incluindo períodos de chuva e de estiagem, apresentaram concentração alfa total e beta total
dentro dos padrões de potabilidade da água levando em consideração os níveis de
radioatividade.
Apesar das concentrações alfa total e beta total estarem dentro dos parâmetros de
radioatividade da água, foi analisado as concentrações dos radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb
através da técnica de pré-concentração usando carreadores de bário e chumbo. Os parâmetros
determinados pelo Ministério da Saúde em relação à concentração de 226Ra, 228Ra na água
usada para consumo não deve ultrapassar os limites de 1,0 Bq.L-1 a 0,1 Bq.L-1,
respectivamente. O parâmetro determinado pela OMS para concentração de 210Pb em água
não deve passar do limite de 0,1 Bq.L-1. Como era de se esperar, todas as águas coletadas nos
quatro pontos de coleta estão dentro dos limites aceitáveis para seu consumo. A concentração
máxima de 226Ra foi 0,130 ± 0,046 Bq.L-1 e de 228Ra 0,096 ± 0,005 Bq.L-1, ambos
pertencentes ao ponto de coleta P3, único ponto de água subterrânea. As concentrações de 210Pb ficaram todas abaixo do limite de detecção (LD = 0,1 Bq.L-1).
Sabendo que a região de estudo já foi uma área de interesse para uma possível mineração de
urânio, tornou-se importante avaliar a concentração de urânio e tório dissolvidos em água. De
acordo com o Conselho Nacional do Meio Ambiente, a concentração de urânio em águas
subterrâneas não pode ultrapassar de 15 µg.L-1 e para água doce o limite é de 20 µg.L-1. Para
tório não há nenhum limite definido em nenhuma portaria. As concentrações máximas de
urânio e tório encontradas foram 0,068 µg.L-1 e 0,027 µg.L-1, respectivamente. Ou seja, todas
as amostras analisadas estão dentro dos padrões definidos pelo CONAMA nº 396/2008.
61
As medidas de parâmetros físico-químicos coletadas em campo mostraram que os pontos de
coleta P2, P3 e P4 possuem pH mais ácido. Segundo Beato et al. (2005) as nascentes que tem
alguma relação com reservas de ferro tem característica em apresentar pH em torno de 5 a 6.
Portanto, as concentrações de urânio e tório encontradas em solo e rochas das áreas de estudo
deste trabalho não possui qualquer influência na qualidade da água, levando em consideração
apenas o parâmetro de radioatividade.
62
REFERÊNCIAS
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66
APÊNDICE A – Medições ambientais de chuva
Pluviômetro PL-A Dia Jan Fev Mar Abr Mai Jun Jul Ago Set Out
1 82,7 0 0 0 0 8,3 0,1 0 0 0 2 87,1 0,1 0 0 0 0,1 0,1 0 0 0 3 2,7 0 0 0 0 0,1 0,1 0 0 0 4 8,3 0 0 0 0 0 0 0 0 0 5 5,5 0 0 0 0,2 11,4 0 0 0 0 6 21,3 3,6 0 29,3 0 5 0 0 0 0 7 99,5 45,7 0 0 0,1 0 0 0 0 0 8 12,6 0 0 0 6,7 21,5 0 0 0 0 9 7,2 1,5 1,1 0 0 0,1 0 0 0 0
10 0,1 0 0 0 0 0 0 0 0 0 11 1,3 17,3 47,5 0 0 0,9 0 0 0 0 12 0 14,2 46,2 0,3 0 0 0 0 0 35,1 13 0 10,8 9 0 0,3 0,1 0 0,3 0 0 14 0,1 0 16,1 0 25,8 0,1 0 0,2 0 11,5 15 0 0 40,4 0 3,7 0 0 0,4 0 0 16 0 2,1 6,9 4,1 0,1 0 0 0,1 0 0 17 0 0 2,3 1,2 0 0 0 0 0 0,1 18 0 0 0,4 0 0 0 0,2 0,3 0 0 19 0 0,1 2,2 0 0 0 0,1 0,7 0 18,8 20 0 0 0,1 0 0 0 0,1 0 0 0 21 0 0 0 0 0 1,4 0,1 0 0 0,7 22 0 0,4 0 7,2 0 2,9 0,1 0 0 0 23 0 5,1 12,8 5,9 0 0 0 0 0 0 24 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 25 0 0 2,6 0 2,4 0 0 0 35 0 26 0 0 0 14,1 2,2 0,1 0 0 2,2 0 27 64,7 0 0 0 0 0,2 0 0 0 0 28 3,4 0 12,2 1,4 0 0 0 0 0 0 29 61,7 1 54,8 1,9 0 0 0 0 0 4,7 30 15,6 0 1 0 1 0 0 1 0,4 31 1 1 1 1 1 0
Acumulado (m2) 474,8 101,9 255,6 66,4 42,5 53,2 1,9 3 39,2 71,3
67
APÊNDICE A – Medições ambientais de chuva
Pluviômetro PL-B Dia Jan Fev Mar Abr Mai Jun Jul Ago Set
1 52,9 25,1 0 2 1,1 0 0 0 0 2 91,4 0,4 0 0 0 13,9 0 0 0 3 107,9 0 0 0 0 0 0 0 0 4 2,3 0 0 0 0 0 0 0 0 5 6,8 0 0 0 0 0 0 0 0 6 6,2 0 0 0 0,8 3,9 0 0 0 7 12,1 0 0 11,9 0 7 0 0 0 8 106,5 10,7 0 0 0 0 0 0 0 9 16,3 0 0 0 7,2 24,1 0 0 0 10 7,7 1,5 0 0 0 0 0 0 0 11 9,6 0 0 0 0 0 0 0 0 12 0 25,1 50,4 0 0 0,8 0 0 0 13 0 22,4 37,8 0,9 0 0 0 0 0 14 0 9,2 24,3 0 0,3 0 0 0 0 15 0 0 29,6 0 24,9 0 0 0 0 16 0 3,6 32,5 0 6,5 0 0 0,4 0 17 0 0 6,6 5,1 0 0 0 0 0 18 0 0 3,1 1,3 0 0 0 0 0 19 0 0 1 0 0 0 0,6 0 0 20 0 0 2,8 0 0 0 0 0 0 21 0 0 0 0 0 0 0 0 0 22 0 0 0 0 0 2,4 0 0 6,6 23 0 0 0 9,3 0 0,9 0 0 0 24 0 2 13,8 4,3 0 0 0 0 0 25 0 0 0 0 0 0 0 0 0 26 0 0 9,8 0 1,5 0 0 0 44,1 27 37,7 0 0 21,6 3,5 0 0 0 2,2 28 100,2 0 0 0 0 0 0 0 0 29 12,3 0 16,1 0 0 0 0 0 0 30 90,6 6,2 0,8 0 0 0 0 0 31 14,9 11,6 0 0 0
Acumulado (m2) 675,4 100 245,6 57,2 45,8 53 0,6 0,4 52,9
68
APÊNDICE A – Medições ambientais de chuva
Pluviômetro PL-C Dia Jan Fev Mar Abr Mai Jun Jul Ago
1 50 17,5 0 1,8 0 0 0 0
2 72 0 0 0 3,2 0 0 0
3 64 0 0 0 0 0 0 0
4 4,4 0 0 0 0 0 0 0
5 10,2 0 0 0 0,8 0 0 0
6 24,8 0 0 0 0 0 0 0
7 17,8 11,7 0 19,2 10,8 0 0 0
8 41,6 29,8 0 0 0 0 0 0
9 14 4 0 0 13,4 0 0 0
10 6 2,7 0 0 0 0 0 0
11 3,8 0,3 0 0 0 0 0 0
12 0 15,8 47,1 0 1,8 0 0 0
13 0 20 48,6 0,4 0 0 0 0
14 0 2,7 0 0 0 0 0,1 0
15 0,4 0 19,5 0 0 0 0 0
16 0 0 23,5 0 0 0 0,2 0
17 0 5,4 7,5 2,8 0 0 0 0
18 0 0 2,2 0 0 0 0 0
19 0 0 0,8 1,3 0 0,7 1,6 0
20 0 0,2 2,5 0 0 0 0,6 0
21 0 0 0 0 0 0 0 0
22 0 0 1 0,3 5 0 0 16,8
23 0 0 0 2,8 0,2 0 0 0
24 0 28,1 15,6 1,4 0 0 0 0
25 0 0 0 0 0 0 0 0
26 0 0 6,6 0 0 0 0 0
27 0 0 0 15 0 0 0 41,9
28 40,1 0 0 0,3 0 0 0 0
29 11 0 10,3 0 0 0 0 0
30 55,5 5,3 2,4 0 0 0 0
31 25,6 9,4 0 0 0
Acumulado (m2) 441,2 138,2 199,9 47,7 35,2 0,7 2,5 58,7
69
APÊNDICE B – Medições físico-químicas
Ponto Mês Temperatura
(ºC) pH
Condutividade (µS.cm-1)
TDS (µg.L-1)
ORP (mV)
P1 Janeiro/12 22,2 7,03 51,53 32,68 159 P1 Fevereiro/12 21,1 7,14 47,40 30,83 110 P1 Março/12 20,5 7,32 46,24 31,44 150 P1 Abril/12 20,5 7,32 46,24 31,44 150 P1 Maio/12 19,5 7,23 44,06 29,90 124 P1 Junho/12 18,9 7,32 44,52 30,40 131 P1 Julho/12 19,3 7,29 43,91 29,81 108 P1 Agosto/12 19,6 7,28 44,77 30,33 96 P1 Setembro/12 - - - - - P1 Outubro/12 20,0 6,76 45,84 29,93 128 P1 Novembro/12 20,1 7,10 44,66 29,03 80 P1 Dezembro/12 20,9 6,85 45,81 30,04 82 P1 Janeiro/13 19,7 7,09 45,34 29,60 71
Mínimo 18,9 6,76 43,91 29,60 71 Máximo 22,2 7,32 51,53 32,68 159
P2 Janeiro/12 NC NC NC NC NC P2 Fevereiro/12 NC NC NC NC NC P2' Março/12 27,3 5,41 14,88 10,06 226 P2' Abril/12 21,1 6,82 19,40 13,12 197 P2' Maio/12 NC NC NC NC NC P2' Junho/12 NC NC NC NC NC P2 Julho/12 15,3 5,46 12,62 8,51 235 P2' Agosto/12 16,1 4,95 7,31 4,96 214 P2’ Setembro/12 - - - - - P2’ Outubro/12 17,4 5,34 11,27 7,20 167 P2’ Novembro/12 21,8 5,31 9,11 5,76 167 P2 Dezembro/12 19,3 5,26 7,60 4,92 133 P2’ Janeiro/13 21,2 5,60 6,17 3,96 124
Mínimo 15,3 4,95 6,17 3,96 124 Máximo 27,3 6,82 19,40 13,12 235
P3 Janeiro/12 NC NC NC NC NC P3 Fevereiro/12 23,7 5,06 18,01 11,3 191 P3 Março/12 28,5 5,21 - - 237 P3 Abril/12 20,7 5,18 14,45 9,71 209 P3 Maio/12 21,1 5,11 15,06 10,10 245 P3 Junho/12 21,2 5,30 21,56 14,85 209 P3 Julho/12 20,6 5,08 15,88 10,70 196 P3 Agosto/12 20,5 4,94 17,85 11,80 142 P3' Setembro/12 NC NC NC NC NC P3 Outubro/12 23,4 5,64 29,54 18,60 134 P3 Novembro/12 NC NC NC NC NC P3' Dezembro/12 22,1 5,36 30,31 19,6 98 P3' Janeiro/13 22,4 5,98 26,33 17,1 109
Mínimo 20,5 4,94 14,45 9,71 109 Máximo 28,5 5,98 30,31 18,60 245
70
APÊNDICE B – Medições físico-químicas
Ponto Mês Temperatura
(ºC) pH
Condutividade (µS.cm-1)
TDS (µg.L-1)
ORP (mV)
P4 Janeiro/12 20,1 5,81 15,95 10,48 183 P4 Fevereiro/12 19,8 5,64 14,89 8,37 217 P4 Março/12 19,5 5,72 12,55 8,43 243 P4 Abril/12 19,1 5,66 8,38 5,69 186 P4 Maio/12 18,6 5,43 8,46 5,69 254 P4 Junho/12 17,7 5,53 8,54 5,77 206 P4 Julho/12 16,6 5,80 19,52 13,3 213 P4 Agosto/12 18,6 5,39 11,39 7,76 159 P4 Setembro/12 - - - - - P4 Outubro/12 17,6 6,17 7,67 4,98 122 P4 Novembro/12 NC NC NC NC NC P4 Dezembro/12 20,0 5,39 9,04 5,85 137 P4 Janeiro/13 19,1 5,71 8,63 5,58 117
Mínimo 16,6 5,39 7,67 4,98 117 Máximo 20,1 5,81 15,95 10,48 254
NC – Amostra não coletada
71
APÊNDICE C – Medições de radioisótopos
Ponto Mês Alfa Total
(Bq.L-1) Beta Total
(Bq.L-1)
226Ra (Bq.L-1)
228Ra (Bq.L-1)
210Pb (Bq.L-1)
Th (µg.L-1)
CV (%)
U (µg.L-1)
CV (%)
P1 Janeiro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Fevereiro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Março/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Abril/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Maio/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Junho/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Julho/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Agosto/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Setembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Outubro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Novembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Dezembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P1 Janeiro/13 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD
P2 Março/12 0,275 ± 0,052 < LD < LD < LD < LD < LD < LD P2 Abril/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD
P2' Julho/12 0,213 ± 0,045 < LD < LD
0,052 ± 0,002 < LD
< LD < LD
P2' Agosto/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P2' Setembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P2' Outubro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P2 Novembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD 0,027 4 < LD P2' Dezembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD 4 < LD P2 Janeiro/13 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD
LD α = 0,031 β = 0,091 226Ra 0,002 228Ra 0,036 210Pb 0,111 Th 0,010 ** ** U = a cada conjunto de amostra analisada foi preparado um branco, interferindo, assim, nos valores do LD. Por isso, as amostras coletadas nos meses de janeiro/2012 a junho/2012 o LD é 0,023 µg L-1 e as amostras coletadas nos meses de julho/2012 a janeiro/2013 o LD é 0,012 µg L-1.
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APÊNDICE C – Medições de radioisótopos
Ponto Mês Alfa Total
(Bq.L-1) Beta Total
(Bq.L-1)
226Ra (Bq.L-1)
228Ra (Bq.L-1)
210Pb (Bq.L-1)
Th (µg.L-1)
CV (%)
U (µg.L-1)
CV (%)
P3 Fevereiro/12 < LD < LD < LD 0,084 ± 0,002 < LD < LD 0,067 4 P3 Março/12 0,266 ± 0,061 < LD < LD 0,079 ± 0,002 < LD < LD 0,068 6 P3 Abril/12 < LD < LD 0,085 ± 0,029 0,064 ± 0,003 < LD < LD 0,066 3 P3 Maio/12 < LD < LD < LD 0,045 ± 0,002 < LD < LD 0,064 8 P3 Junho/12 < LD < LD 0,102 ± 0,036 0,087 ± 0,004 < LD < LD 0,062 1 P3 Julho/12 < LD < LD 0,130 ± 0,046 0,096 ± 0,005 < LD < LD 0,053 7 P3 Agosto/12 0,193 ± 0,048 < LD 0,030 ± 0,010 < LD < LD < LD 0,059 5 P3' Outubro/12 < LD < LD 0,017 ± 0,007 0,045 ± 0,001 < LD < LD 0,054 4 P3' Dezembro/12 < LD < LD 0,024 ± 0,009 < LD < LD < LD 0,056 6 P3' Janeiro/13 0,137 ± 0,034 < LD 0,021 ± 0,008 < LD < LD < LD 0,058 4
P4 Janeiro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Fevereiro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Março/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Abril/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Maio/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Junho/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Julho/12 < LD < LD < LD 0,040 ± 0,002 < LD < LD < LD P4 Agosto/12 < LD < LD 0,012 ± 0,005 < LD < LD < LD 0,025 8 P4 Setembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Outubro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Dezembro/12 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD P4 Janeiro/13 < LD < LD < LD < LD < LD < LD < LD
LD α = 0,031 β = 0,091 226Ra 0,002 228Ra 0,036 210Pb 0,111 Th 0,010 ** ** U = a cada conjunto de amostra analisada foi preparado um branco, interferindo, assim, nos valores do LD. Por isso, as amostras coletadas nos meses de janeiro/2012 a junho/2012 o LD é 0,023 µg L-1 e as amostras coletadas nos meses de julho/2012 a janeiro/2013 o LD é 0,012 µg L-1.
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