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INSTITUTO DE PESQUISAS ENERGÉTICAS E NUCLEARES
AUTARQUIA ASSOCIADA A UNIVERSIDADE DE SAO PAULO
APLICAÇÃO DA TÉCNICA DE CORRELAÇÃO ISOTÓPICA PARA
DETERMINAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO DOS NUCLlDEOS 24iAm E
2 4 3 A m EM COMBUSTÍVEIS NUCLEARES IRRADIADOS
JORGE EDUARDO DE SOUZA SARKIS
T « t aprasantada como partt dotrequisitos para ootanelo do Grau o>Doutor na Arm dt Raatoras Nudaarasdt Potência a Tacnotogia do CombustívelNuclaar.
Orientador: Dr. Cláudio Rodriguts
SAO PAULO
1990
Dedico este trabalho a-
Eduardo (in memorian), Clèlia,
Regina, Julio, llva e Ana.
AGRADECIMENTOS
Agradeço de aodo especial ao Or. Cláudio Rodrigues, pelaorientação, colaboração e confiança e« ai» depositada nâo soaentedurante a realização deste trabalho COBO taabéa ea todo o período detrabalho conjunto.
Ao Dr. Lothar Koch, pela possibilidade de realizaç&o destetrabalho Junto ao Grupo de Radioquimica e Analises Isotòpicas doInstitut for Transuranium Elements, EURATOM, Karlsruhe.
Aos Doutores Marco A. Marzo e Adinir dos Santos, pelasproveitosas discussões quanto aos procedimentos de utilização docódigo computacional ORICEN2.
Aos colegas do Centro de Processamento de Dados do IPEN,em especial ao Sr. Antonio 5. de Gouvea, Sras. Maria do Carmo C.Falcão e Emilia K. Nakamura pelo apoio na utilização das facilidadesdaquele Departamento.
Ao Francisco L. B. Filho, Egberto Galego e Marilene M.S.Leal, pela ajuda na edição final deste trabalho.
Às Sras. Ney Marly Moura e Elaine Campos, pela revisãobibliográfica.
Aos colegas do Grupo de Caracterização Isotópica, MaurícioH. Kakazu, Isabel M.S. Silva e João C. Ulrich, pelo apoio epaciência.
Aos amigos Adolf H. Müller, Mareio A. Araújo, Mauro B.Brasil, Neide e Darcy Fonseca, Ivone M. Sato, Marta e Nilson Dias,que embora nada entendam sobre correlações isotòpicas podem muitobem compreender as dificuldades e quanto este trabalho representapara mim.
Ao Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, pelofornecimento do material e suporte financeiro.
Aos que direta ou indiretamente auxiliaram na execuçãodeste trabalho, como também àqueles que etr nada contribuíram mastambém não atrapalharam. Nos dias de hoje, Deus sabe como isto éimportante.
A todos, muito obrigado,
Jorge Eduardo S. Sarkis
"Pôs-irradiados - Nosso próximo desafio"
APLICAÇÃO DA TÉCNICA DE CORRELAÇÃO ISOTÚPICA PARA DETERMINAÇÃO DA
ITRAÇiO DOS MUCLlDEOS M 1 A a E 2°A« EM COMUSTlVEIS NUCLEARES
IRRADIADOS
Jorge Eduardo de Souza Sarkis
RESUMO
Nos últimos anos a técnica de correlação isotópica tem se
mostrado como uma poderosa técnica para determinação da concentra-
ção e composição isotópica de nuclideos pesados no ciclo do combus-
tível nuclear com significativa importância quer sob o ponto de
vista de salvaguarda do material nuclear quer sob aspectos de con-
tabilidade e previsão de formação da quantidade destes nuclideos em
combustíveis nucleares irradiados.
Neste trabalho foram propostas 42 correlações isotópicas241 243
entre os nuclideos Am e Am envolvendo dados de caracterização
isotópica de 7 amostras do elemento combustível BE-124 e 1 amostra
do elemento combustível BE-120 pertencentes ao reator de potência à
água pressurizada da Central Nuclear de Obrigheim, Alemanha Ociden-
tal.
Por meio destas correlações a concentração isotópica dos241 243
nuclideos Am e Am puderam ser estimadas com um desvio percen-
tual relativo aos dados experimentais menores do que 10% em média.
Estes valores mostraram-se mais precisos do que aqueles encontrados
quando da utilização do código computacional 0RIGEN2 demonstrando o
potencial desta técnica tanto na determinação como na previsão de
formação da quantidade destes nuclideos em combustíveis nucleares
irradiados.
São também discutidos aspectos técnicos analíticos das
etapas de caracterização isotópica de materiais irradiados.
TIE USE OF ISOTOMC GORRELATTOIf TEOMIQUE FOR ULIUM1 NATION
OF 2A1àm AMD 2 4 3A» GONCEMTRATIOII III MUCLEAR
IRRADIATED FUELS
Jorf* Eduardo d* Souza Sarkis
ABSTRACT
In the last years the isotopic correlation technique is
emerging as a powerful 1 tool for the determination of concentration
and isotopic composition of heavy nuclides in the nuclear fuel
cycle . Accordingly , this technique has gained significant
importance for the safeguard of the nuclear materials as well as
for the accounting and build up of actnides elements in the
irradiated nuclear fuels .
In this work 42 isotopic correlations between the nuclides241 243
Am and Am and post irradiation isotopic data of 7 samples
from fuel element BE-124 and 1 sample from fuel element BE-120
from the Obrigheim pressurized water nuclear power reactor .Federal
Republic of Germany , were proposed .
These isotopic correlations allowed to estimate the isotopic
concentrations of Am and Am with an average deviation ,
relative to the experimental data obtained from isotopic dilution
mass spectrometry technique , of 10% .
These results are more precise than those found using the
computer code ORICEN 2 demonstrating the great potential of this
technique for the determination of isotopic concentration and build
up of those nuclides in irradiated nuclear fuels .
The analytical and other experimental aspects of the post
irradiation isotopic analysis of nuclear fuels are also discussed .
ÍNDICE GERAL
I. Introduçto
II. Objetivos 8
III. Considerações Teóricas 10
III. 1. Correlações isot6picas 10
III.2. Definição das correlações isotôpicas 19
111.2.1. Correlações isotôpicas baseadas em isôto-pos de elenentos pesados 22
111.2.2. Correlações Isot6picas baseadas em isôto-pos de produtos estáveis de fissão 26
111.2.3. Correlações isotôpicas baseadas em isôto-pos de produtos de fissão radioativos 28
II1.2. Aplicações da técnica de correlação isotôpica 33
IV. Parte Experimental 35
IV. 1. Reator de Obrighei» 37
IV. 2. Métodos de separação quimica dos elementos de inte-resse 41
IV.2.1. Separação quimica dos elementos urânio eplutõnio 43
IV.2.2. Separação quimica dos elementos neodímio eainericio 43
IV. 3. Caracterização isotôpica do combustível nuclear ir-
lrradiado 4B
IV. 3.1. Espectrometria gama 48
IV.3.2. Espectrometria de massa 51
IV.3.2.1. Preparo de amostras 54
1V.3.2.2. Análise 54
IV.3.2.3. Método de diluição isotôpica .. 55
IV. 4. Espectrometrla alfa 61
IV.4.1. Determinação d» concentração do nuclideo23BPu 62
IV. 5. Métodos para determinação da queima do combustívelnuclear irradiado 62
1V.5.1. Método do 'Nd 63
IV.5.2. Mètodc do 137Cs 65
IV. 6. Códigos computacionais 66
IV.6.1. Côdigc computacional ORICEN2 66
IV. 6.2. Simulação do histórico de irradiação dasamostras em estudo por meio do código com-putacional 0R1GEN2 69
IV.7. Critérios estatísticos adotados no estabelecimentode correlações isotôpicas 73
V. Resultados e Discussão 78
V. 1. Determinação da concentração dos nuclideos Cs e2 4 1 Am por meio da técnica de espectrometria gauna . . 79
V.2. Avaliação da concentração e composição isotópicadas amostras per meio de correlações isotôplcas en-contradas na literatura 81
V.3. Determinação da queima por meio dos métodos doI 3 7
Cs '"Nd 87
V. 4. Caracaterizaçâc isotôpica 89
V. 5. Correlaçõees isotópicas 104
VI. Conclusão 161
VII. Referências Bibliográficas 179
Tabela I.
Tabela II.
Tabela III.
Tabela IV.
Tabela V.
Tabela VI.
Tabela VII.
Tabela VIII.
Tabela IX.
Tabela X.
Tabela XI.
Tabela XII.
Tabela XIII.
Tabela XIV.
ÍNDICE GERAL DE TABELAS
Massa de actinideos ea toneladas acumuladas atéo ano 2000 em relação A capacidade nuclear insta,lada 4
Limites de Ingestão e Inalação dos principais açtlnideos presentes no coabustivel irradiado 7
Concentração das amostras ea estudo 41
Parâmetros util izados para o cálculo da concen-tração isotòpica dos nuclldeos de interesse 58
Interpretação do histórico de irradiação dos eleaentos combustíveis BE-120 e BE-124 7 70
Concentração do nuclideo Cs nas amostras emestudo 79
Comparação entre as medidas de concentração iso-
tôpica do nuclideo 41Am por meio das técnicasde espectrometria de massa e espectrometria gama. 80
Valores da queima sofrida pelas amostras em por-centagem de átomos fissionados 81
Alguns exemplos de correlações isotôpicas encon-tradas na 1 iteratura 83
Comparação entre os valores experimentais (EX)de concentração lsotôpica e depleção do nuclideo23S
U (DS), com aqueles obtidos por meio da técnica de correlação isotòpica (Cl) 85
Comparação entre os valores experimentais (EX)de razões isotôpicas e àqueles obtidos por meioda técnica de correlação isotópica (Cl) 86
Comparação entre os valores de queima das amos-
tras obtidos por meio dos métodos do 148Nd et37Cs 88
Abundância isotôpica em porcentagem atômica para
o nuclideo 150Nd 89
Composição isotôpica do elemento urânio em por-centagem atômica 91
Tabela XV.
Tabela XVI.
Tabela XVII.
Tabela XVIII.
Tabela XIX.
Tabela XX.
Tabela XXI.
Tabela XXII.
Tabela XXIII.
Tabela XXIV.
Tabela XXV.
Tabela XXVI.
Tabela XXVII.
Tabela XXVIII
Composição isotôpica do eleaento plutônlo ea porcentagea atômica 92
Composição isotôpica do eleaento neodimio em porcentagea atônica S3
Composição lsotôplca do eleaento anericio ea porcentagea atoaica 94
Concentração lsotòpica dos is6topos do eleaentourânio ea graaas/tonelada de coabustivel 95
Concentração lsotópica dos isôtopos do eleaentoplut6nlo em granas/tonelada de cocbustivel 97
Concentração Isotòpica dos isôtopos do elenentoneodiaio ea granas/tonelada de combustível 93
Concentração isotôpica dos isôtopos do elementoamericio em gramas/tonelada de cor.bust ivel 93
Desvio percentual relativo entre os dados teóri-cos e experimentais. Comparação com O S dados obtidos para os reatores PUR Turkey Point Unit 3E. H. Robinson e Trino Vercellese 100
Comparação entre os dados de razão isotôpica ex-perimentais (E) e teóricos (0) 102
Comparação entre os dados de concentração isotô-pica experimentais (E) e teóricos (0) 1C3
Correlações isotôpicas entre a concentração iso-241
tópica do nuclideo Aft/IKA versus razões isotópicas 10S
Correlações isotôpicas entre a concentração iso-tôpica do nuclideo Air./IKA versus razões isotópicas 107
Correlações isotôpicas entre a concentração iso-
tópica do nuclideo * Air»/IKA versus concentra-ções isotôpicas 10S
Correlações isotôpicas entre a concentração iso-243
tópica do nuclideo Am/IKA versus concentra-ções isotôpicas !C?
Te.be!» XXIX. Correlações I*ot6plcas entre a concentração lso-
t6plc» do nuclídeo 2**A»/IHA versus parâmetrosdo reator 110
Tabela XXX. Correlações Isotôplcas entre a concentração lso-topica do nuclldto *°A»/IMA versus parâmetrosdo reator 11?
Tabela XXXI. Couparaç&o entre os valores obtidos para a con-centração isotopica do nuclideo 2 O A K / I K A por•elo das equações estabelecidas neste trabalho eaquelas encontradas na 11teratura 113
Tabela XXXII. Avaliação da concentração lsotopica do nuclideo2*>An/IKA por aelo das equações definidas nestetrabalho 115
Tabela XXXIII. Avaliação da concentração do nuclideo 2OA*/IKApor seio das equações definidas neste trabalho . 116
Tabela XXXIV. Valores médios dos desvios percentuais entre osdados obtidos experiaentalaente e aqueles estima,dos pelas equações 118
Tabela XXXV. Comparação entre os valores de precisão (X) obUdos para a concentração de urânio e dos nuclí-
deos U e Pu obtidos para diferentes labora-tórios 163
Tabela XXXVI. Comparação entre as diferentes técnicas para de-ter» inação da concentração de americio eu. coir.bustiveis nucleares irradiados 169
ÍNDICE DE FIGURAS
Figura 1. Riscos Inerentes aos conbust Iveis nucleares irradia-dos com o tempo de armazenamento 2
Figura 2. Riscos inerentes aos combustíveis nucleares irradia-dos: a) com a recuperação de 99.57. do urânio e plutónio presentes; b) com a recuperação de 99,5% de urâ-nio, plutonlo e actlnideos minoritários presentes . . 3
Figura 3. Variação da abundância isotópica do nuclideo A com onúmero de fissões 11
Figura 4. Variação da razão isotópica A* l/A com o numero defissões 12
Figura 5. Correlação isotópica entre a concentração do nucli-
deo 2*°Pu/lMA e a razão isotópica 2*2Pu/24íPu 24
Figura 6. Correlação isotópica entre a abundância isotópica
dos nuclideos U e U, em porcentagem em peso,para os reatores de Yankee Rowe, Indian Point eSena 25
Figura 7. Correlação isotópica entre a queima e a razão84Kr/83Kr 27
Figura 8. Correlação isotópica entre a atividade do nuclideo
Cs e a queirri obtida por meio do método do Nd 29
Figura 9. Correlação Isotópica entre a taxa de neutrons e aqueima no ponto central de 19 elementos combustíveisanalisados pela EURATON 31
Figura 10. Correlação isotópica entre a taxa de neutrons e aconcentração total de plutónio no ponto central de19 elementos combustíveis analisados pela EURATON .. 32
Figura 11. Diagrama esquemático do núcleo do reator de Obrig-heim 3B
Figura 12. Localização das varetas dentro de cada elemento com-bustível 39
Figura 13. Posições de corte de cada vareta 39
Figura 14. Localização das pastilhas de corbust ível analisadas 40
Figura 15. Diagrama esquematico dos procedimentos para separa-ção química dos elementos urânio e plutônlo 43
Figura 16. Diagrama esquematico dos procedimentos para separa-ção química dos elementos americlo e neodlmi" 46
Figura 17. Arranjo experimental para separação química dos ele-mentos americlo e neodimlo 47
Figura 18. Seqüência de elulçào dos elementos cúrio, americlo eneodimlo 48
Figura 19. Suporte para análise das amostras por meio datécnica de espectrometria gana 50
Figura 20. Histórico de irradiação do reator de Obrigheim entre1971 e 1974 71
Figura 21. Correlação isotópica: 2*1Am/IMA versus queima 119
243
Figura 22. Correlação isotópica: Am/IMA versus queima 120
Figura 23. Correlação isotópica: 2<OAm/IMA versus D5 121
Figura 24. Correlação isotópica: 243Arn/IMA versus D5 122
Figura 25. Correlação Isotópica: 241Arn/IMA versus 235U/IMA 123243 J3Ç
Figura 26. Correlação isotópica: Am/IMA versus U/IMA 124
Figura 27. Correlação isotópica: 241Arn/IMA versus 236U/IMA 125
>4 3 oge
Figura 28. Correlação isotópica: Am/IMA versus U/IMA 12624 1 23fi
Figura 29. Correlação isotópica: Am/IMA versas Pu/IMA ... 127
Figura 30. Correlação isotópica: 243Arn/IMA versus 23ePu/IMA ... 128
Figura 31. Correlação isotópica: 241Anv/IMA versus 24OPu/IMA ... 129
Figura 32. Correlação isotópica: 243Arn/lMA versus 24OPu/IKA ... 130
Figura 33. Correlação isotópica: 24IAm/IMA versus 241Pu/IKA ... 131
Figura 34. Correlação isotópica: Am/IMA versus Pu/IMA ... 132
Figura 35. Correlação isotópica: 241Arn/IMA versus 13?Cs/IMA ... 13324 5 137
Figura 36. Correlação isotópica: Am/IMA versus Cs/IMA ... 134
Figura 37. Correlação isotópica: 241Air./IMA versus 2 3 SU/ 2 3 EU ... 135
Figura 3 8 . Correlação Isotôplca: ^ A J Q / I K A versus 235U/23BU . . . 12E.
Figura 39 . Correlação lsotôplca: ***A*/IMA versus a 3 6 U / " 8 U . . . 127
Figura 40. Correlação isotôplca: 2*3Am/IMA versus 2 3 6U/2 3 8U . . . 12:
Figura 4 1 . Correlação lsotôplca: 241Am/IMA versus 2 4 r i/239Pu . 12Í
Figura 42 . Correlação isotôplca: Am/IKA versus Pu/ Pu . Kl
Figura 4 3 . Correlação lsotôplca: 241Am/IMA versus 2 4 2Pu/ 2 4 0Pu . Kl
Figura 44. Correlação isotôpica: 243Arn/IKA versus 2 4 2Pu/ 2 4 0Pu . 142
Figura 4 5 . Correlação isotôpica: 241Am/IMA versus 2 4 2Pu/ 2 4 1Pu . 142
Figura 46 . Correlação lsotôplca: Am/IMA versus Pu/ Pu . 144
Figura 47 . Correlação Isotôpica: 241Arn/IMA versus 146Nd/145Nd . 14E
Figura 48 . Correlação isotôpica: 243ÀJÍL/IMA versus 146Nd/145Nd . H£
Figura 49 . Correlação isotôplca: 241AITÍ/IKA versus 83Kr/86Kr . . . 14^
OJ 1 ! g»*l AC
Figura 50. Correlação isotôpica: Am/IMA versus Kr/ Kr ... 14:
Figura 51. Correlação isotôplca: Am/IMA versus Kr/ Kr ... 145
Figura 52. Correlação isotôpica: 243Am/IMA versus 84Kr/86Kr ... IE:241 fit fi*?
Figura 53. Correlação isotôpica: Am/IMA versus Kr/ Kr ... 15:
Figura 54. Correlação isotôpica: Am/IMA versus Kr/ Kr ... 152
Figura 55. Correlação isotôpica: 241Am/IKA versus 131Xe/134Xe . 152
Figura 56. Correlação isotôpica: 2*3Am/IMA versus 131Xe/l34Xe . 154
Figura 57. Correlação isotôpica: 241Air./IKA versus 132Xe/131Xe . 15E243 13? 131
Figu ra 5 8 . C o r r e l a ç ã o i s o t ô p l c a : Am/IMA v e r s u s Xe/ Xe . 15S
F i g u r a 5 9 . C o r r e l a ç ã o I so tôp i ca : 241Arn/IMA v e r s u s 1 3 2 X e / l 3 4 X e . IE?
F igu ra 6 0 . C o r r e l a ç ã o i s o t ô p i c a : 243Arn/IMA v e r s u s 1 3 2 Xe/ 1 3 4 Xe . 15E
F i g u r a 6 1 . C o r r e l a ç ã o i s o t ô p i c a : 241Arn/lKA ve r sus 1 3 6 Xe/ 1 3 4 Xe . 15r
F i g u r a 6 2 . C o r r e l a ç ã o i s o t ô p i c a : 243Arn/IKA v e r s u s 1 3 6 Xe/ 1 3 4 Xe . 16:
9*1
Figura 63. Prevls&o de formação Aa/IMA via queima (AFX) 171
Figura 6*. Previsão de formação 2OAn/IMA via queima (AFX) 172
Figura CS. Previsão de formação 24tAm/IMA via 23SU/IMA 173
Figura 6ê. Previsão de formação 243Am/IMA via 235U/1MA 17<
Figura 67. Previsão de formação Am/IMA via U/ U 17£17£Figura 6S. Previsão de formação 2OAm/IMA via 235U/238U
Figura 63. Previsão de formação 24lAm/IMA via 242Pu/24°Pu ..
Figura 70. Previsão de formação 2*3Am/JMA via 242Pu/24OPu 17£
177
I. INTROOJÇÃO
A utilização comercial da energia nuclear ten COBO conse-
qüência, a produção de grandes quantidades de rejeitos radioativcs.
A presença nestes rejeitos de elementos actlnideos e os riscos ce
seu armazenamento a gerações futuras levam-nos a considerar o seu
reaprove; tamento e estocagem final como um dos problemas fundact:.-
tais da. utilizaç&o pacifica da energia nuclear. Estudos Indicar.
que enquanto os produtos de fissão levarão cerca de 600 anos para
atingir níveis de risco de armazenamento inócuos os elementos actl-
nideos levarão dezenas de milhares de anos até que os níveis de ris
co para o seu armazenamento atinjam valores próximos aqueles ce(97)
quantidade equivalente de minério de urânio (figura 1)
Atualmente as principais estratégias de gerenciamento c-
combustíveis nucleares irradiados consistem em seu armazenamento ei.
reto ou reprocessamento. 0 armazenamento direto apesar de ser RD
momentc & solução mais econômica, sua prática entretanto, aumenta o(87)
risco radiolôgico a longo prazo . 0 reprocessamento deste mate-
rial visa a recuperação de urânio e plutônio presentes para sua pes
terior reutilização ' ' , enquanto que os demais actinídeis
e produtos de fissão permanecem nos rejeitos do processo.
A recuperação dos elementos actinideos americio, cúrio e
neptúnic. vem sendo estudada de modo a reduzir-se ainda mais cs(98)
riscos r&3iológicos de armazenamento a longo prazo (figura 2)
Segundo Kochí97\ baseado em dados da literatura'81'"3 ,
até o an: 2000, considerando-se apenas os países de economia aber-
ta, será: produzidas dezenas de toneladas de americio, cúrio e nep-
túnio (tabela 1).
No momento a solução mais aceita para os rejeitos radioa-
tivos de <a atividade consiste em sua imobilização em meio inerte
e posterior armazenamento em s i t i o s geológicos estáveis '
Alguns pesquisadores , entretanto, alegam não haver garantias de
que as ar. i l ises tectônicas de formação geológica poderão fornecer
resultados que permanecerão validos por vários períodos geológicos
I i 1 rTOTAL (PRODUTOS DE FISSÃO)
TOTAL (ACTINIDEOS)
1010* 10'
TEMPO (ANOS)
Figura l. Riscos inerentes ao armazenamento de combustíveis nuclea-res irradiados em funç&o do tempo.
TOTAL I produtet d*
TOTAL (oetinidM*)
TOTAL (produto* de fissôo)
10 io" icTEMPO tono)
5f I O * » 7
TEMPO («no)
(61 (kl
Figura 2. Riscos inerentes ao armazenamento de combustíveis nucle-ares irradiados: a) com a recuperado de 99,5% do urânio
e plutônio presentes; b) com a recuperação de 99,5% de urânio,plutônlo e dos actlnldeos minoritários presentes.
Tãbelm 1. Massa de actJnldeos. em toneladas, acumulada até o ano2000 em relação è capacidade de energia nxclear instalada
EnergiaNuclearInstalada(Mwe)
514
18D:
K&ssa dos Elementos Actlnideos Acumulada (toneladas)
38
140
34
120
2°A»
7
25
242C«
0.4
1.4
2"c.
2.2
7.2
Uma opção que vem sendo estudada para o destino final deg.
tes nuclideos consiste na sua transmutação nuclear método pelo
qual, por meio de reações nucleares tais como captura de neutrons,
f issão , (n,2n) e t c , são transformados em nuclideos estáveis ou de
meia-vida curta ou simplesmente es nuclideos menos perigo-(107,110,150,151)
SOS
A transmutaç&o nuclear foi sugerida pela primeira vez em
1964 por Steinberg visando a eliminação dos nuclideos Kr,
^Sr e 137Cs presentes em rejeitos radioativos. Em 1972 Clair-
bone apresenta a possibilidade de reutilização de elementos
actinideos, tais como americio, cürio e neptúnio em reatores nuclea
res de potência pressurizados à água, demonstrando que a energia
exigida, para transmutação destes nuclideos representa uma pequena
fração da energia utilizada na formação dos mesmos com uma taxa de
transcjtaçao significativamente mais rápida do que a necessária pa
o seu decaimento radioativo natural.
A partir de 1975 cot o desenvolvimento de estudos para re.
utiliz&ção dos elementos americio, cúrío e neptúnio em combustíveis
de reatores rápidos de potência'26'136', a transmutação nuclear to-
mou ncvo impulso sendo hoje por muitos considerada como a melhor
force, ce eliminação de elementos actinideos trazendo as seguintes
vantagens'87'151'179*: melhor utilização do potencial energético do
ur&r.ic, simplificação dos procedimentos para o armazenamento das re.
Jeitos, redução nos custos de armazenamento e transporte, grande re_
duçao nos riscos de armazenamento % longo prazo, aumento de custos
na geração de energia de apenas 4.8 a 5.2X para reatores á água
pressurlzada e de cerca de 2X para reatores regeneradores rápidos.
E B artigo publicado na revista Jfev Scientist de saio de
1988. Mackenzie informa que nos próximos 4 anos os laborató-
rios da Commission of the European Communities, EURATON. Juntamente
coc Japan's Central Research Institute of the Electric Power Indus-
try, irão investir cerca de 1.4 Bilhões de libras esterlinas en um
trabalhe conjunto visando o estudo do emprego de elementos actlní-
deos et reatores regeneradores rápidos. Na mesma entrevista, Roger
Vellue do Institut for Transuranium Elements. EURATON. localizado
no Centro de Pesquisas Nucleares de Karlsruhe, Kernforschungszen-
truc Karlsruhe, Alemanha Ocidental, informa que estudos revelas que
apenas u& reator regenerador rápido poderá queimar os rejeitos pro-
venientes de 20 reatores de água leve. tornando o reprocessamento
de coebustiveis nucleares irradiados uma atividade economicamente
viável.
Embora a transmutação nuclear ainda n&o seja uma técnica(83)
universalmente aceita uma das conseqüências do progresso dos es.
tudos nesta área foi o aumento do interesse comercial dos actini-
deos outrora considerados rejeitos nucleares e a necessidade do de-
senvolvimento de metodologias para sua análise e previsão de forma-
ção, quer por meio de métodos experimentais, quer através de códi-
gos computacionais. Inicialmente estes estudos tiveram algumas di-
ficuldades devido á imprecisão nos valores de parâmetros nucleares
dos nuclídeos envolvidos e pela falta de metodologias precisas para
sua determinação ' . Um dos métodos utilizados, consistiu na
técnica de correlação isotôpica por meio da qual, baseado et dados
de ur histórico analítico provenientes de centrais de reprocessa-
mento de combustíveis nucleares irradiados, sâo estabelecidas equa-
ções matemáticas relacionando parâmetros tais como a queima sofrida
pelo combustível, razões i so tópicas, concentrações i so tópicas etc,
as quais tornair possível uma previsão da formação dos nuclideos de
Interesse.
Durante a descarga e armazenamento do coabustlvel nuclear
irradiado, o americlo ê um dos principais responsáveis pela at 1 vi da
de alfa deste Material. Formaoo por três isôtopos de mela-vid& lon.
gaUSE (241Am • 432.6 anos; 242Am « 141 anos; ^A* * 3730 anss) 6
altar-snte tóxico e quando absorvido pelo organismo humano consen-
tra-ss principalmente nos ossos, pultóes e fígados. Segundo valo-
res publicados pela Comissão Nacional de Energia Nuclear . ba-
sead: ec dados fornecidos pela International Commission on Kadiolo-(02)
gical Protection , o anerlcio se apresenta como UB dos elementos
de i t i o r risco no que diz respeito aos Unites de ingestão e inala-
ção pernissivels aos trabalhadores (tabela II).
No passado algumas correlações lsotóplcas com os nucli-241 243
deos Aff. e An foram estudadas para combustíveis de dife-
rentes reatores nucleares'177'. A metodologia para determinação da
concentração destes nuclideos nas amostras baseou-se na medida das
razoes isotôpicas 242Am/241Am e Z43Arn/241Am por meio da técnica de
espertrometrla de massa e a determinação da concentraç&o do nuclí-
deo 241Am por meio da técnica de espectrometrla alfa t48>10I). Os
resultados encontrados n&o foram satisfatórios já que segunde Koch
e Vellum a determinação quantitativa destes nuclideos, ba
seads. na técnica de espectrometria alfa, acarreta um erro experimen
tal et cerca de 10'/..
A partir de 1982, com a disponibilidade de soluções 'raça243
doras enriquecidas no nuclideo Am, foi possível determinar quan-
titativamente a concentração dos isôtopos do elemento amerício em
amostras de combustíveis nucleares irradiados com uma precisão de
até CSV. por meio da técnica de diluição isotftpica aplicada a espe£
troce'.ria de massa ' . Entretanto, não ha na literatura inter
nacional um amplo sistema de pesquisa da taxa de formação dos dife-
rentes isôtopos do elemento amerício ec reatores nucleares, assim
coir.: ur. estudo comparativo destes valores como resultado provenien-
te de uin inventario isotópico.
TabeJa 11. Limites de tngestio e Jnalaçio dos principais ãctinideos pre-sentes no combustível nucJear irradiado
Trabalhadores na Area
Radic-nuclide o
" > •
241 .
8 5 A *
**3A*85
Forma
U
Y
D
W
Y
W
Y
U
U
LlRite anualde tomada
por inalação(Bq)
2 x 10*
6 x 10*
5 x 10*
6 x 10*
2 x IO3
2 x 10*
5 x 10*
2 x 10*
2 x 10*
LlMlte da concentraçao de-rivada no arpara una exposlçao de 2000s/ano (Bqnf )
1 x 10"*
2 x 10"*
2 x 10*
1 x 10*
7 x 10"'
8 x 10"*
2 x 10"*
8 x 10"*
8 x 10"*
Público em Geral
LIrite anualde tonada
por inalação(Bq)
2 x 10*
6 x 10*
5 x IO3
3 x IO3
2 x 10*
2 x 10*
5 x 10*
2 x 10*
2 x 10*
Limite anual detomais por
ingestãoCtq)
1 x 10*
a) 5 » 10*b) 8 x IO5
a) 2 x 10*b) 2 x 105
5 x IO3
5 x IO3
Elemente Forma Compostos
S4
W menos solúvel como UO , UF , UC1
Y óxidos altamente solúveis, i.e., UO e U O2 3 8
(a) solúvel em água compostos Inorgânicos de U(VI)(b) compostos relativamente Insolúveis tais como U7 , UO e
U,°. * 2Pu Y PUO
2W todos os outros compostos(a) todos os compostos exceto óxidos e hidróxidos(b) óxidos e hidróxidos
95Air, todos os compostos
D tempo de retenção no pulmão 1 a 10 diasW tempo de retenção no pulmão 10 a 100 diasY tempo de retenção no pulrr.io MOD dias
II. OBJETIVOS
O principal objetivo deste trabalho consiste ea trazer
uma contribuição ao desenvolvimento de Metodologias para determina-
ção da concentração e previsão de formação dos lsôtopos majorita-
rios do elemento amerlclo, AB e Am formados por transmutação
nuclear durante a Irradiação de combustíveis nucleares em reatores
de potência.
A técnica escolhida foi a técnica de correlação isotópica
a qual tem sido amplamente utilizada, eu salvaguardas e programas
de contabilidade de material nuclear, para determinação da concen-
tração e composição Isot6pica dos elementos urânio, plutònlo e al-
guns produtos de fissão e sobre a qual inexistem na literatura da-
dos precisos envolvendo os isótopos do elemento americlo.
Serão discutidos também os procedimentos de caracteriza-
ção isotôplca utilizados em laboratórios de análise de combustíveis
nucleares irradiados propondo, a partir de analises da queima do
combustível, concentração e composição isotôplca dos elementos urâ-
nio, plutônio, americlo, neodimio, xenônlo e kriptônio. por melo
das técnicas de espectrometria de massa, espectrometria alfa e es-
pectrometria gana, uma metodologia segura para determinação do inven
tàrio isotóplco das amostras em estudo.
Os resultados experimentais serão comparados a valores
teóricos obtidos com o código computacional ORICEN2 para o cálculo
da queima e inventario isotópico dos nuclideos presentes em combus-
t í v e i s nucleares irradiados.
Pretende-se também propor critérios estatísticos para o
estabelecimento das correlações isotópicas comparando os resultados
obtidos com aqueles encontrados na literatura internacional.
A parte experimental deste trabalho foi realizada Junto
ao grupo de radioquimica e análises isotópicas do Instituí for
Transuranium Elements, EURATOM , Karlsruhe , Alemanha Ocidental.
Os dados experimentais utilizados foram obtidos durante a
caracterização isotôpica de amostras de combustíveis nucleares irra.
diados provenientes de uma campanha de reprocessamento de dois e le-
mentos combustíveis pertencentes mo reator nuclear de potência •
água pressurlzada. da Central Nuclear de Obrigheim. Alemanha Ociden
tal .
M. CONSQERAÇÕCS TCÓRCAS
III 1. Correlações Isoteml
No cic lo do combustível nuclear, durante a fabricação é-
clemente combustível, s lo utilizados urânio natural, urânio enriq^*
cido. urtnio reciclado e algumas vezes plutonlo reciclado. A ccr.-
centraçLc destes elementos e seus lsotopos mais importantes í*3^.
*3*U. a3EPu. '"pu etc. ) é conhecida com grande precisão. Durar.*, e
a ut i l ização deste material em reatores nucleares ocorrem mudanças
complexas em sua composição devido a: depleçao dos isòtopos de uri-
nlo e plutônio, formação e transmutação de nuclideos pesados taisM * 243 242 244
como *Ax. Am. Cm. Cm etc.. assim como a formação de pre-
dutos de fissão, como por exemplo I37Cs. "*Nd etc..
0 inventário isotopico dos elementos de interesse assit
como a determinação da queima em amostras irradiadas sao normalmer.-
feitos a partir de análises químicas e isotòpicas as quais depende:
muitas vezes das propriedades quimicas e nucleares dos elementos en
volvidos além de procedimentos analitlcos complexos e demorados.
Em 1960. Rider"441 ea estudo de avaliação de métodos ar.liticos para determinação da queima ea combustíveis nucleares cons-
tata haver uma relação matemática entre a composição inicial e fi-
nal de elementos pesados antes e apôs um per iodo de irradiaçi:
Dois anos mais tarde fteecJt'" ' propõe u» "novo conceito p*r* a d«-
termin*çiz dm queifia" baseado na medida da razão isotôpica entre
produtos de fissão. Segundo H»eck, supondo que uma fonte de fissi:
monoisotcpica forme, ao ser submetida a um fluxo de neutrons cons-
tante e isotr6pico. os produtos de fissão de massa atômica A-l, A e
A+l.
I FISSÃO
10
A abundância lsotôplca de A sera proporcional ao núaero
de fissões somente se as seções de choque '* captura de neutrons
de A ( «r* ) e A-l ( v *"* ) forem Insignificantes ou igual a zero.
Se y**1 for grande, a produção relativa de A aumenta com
o auoer.to do número de fissões, ao contrario, se cr* for grande, a
produção relativa de A diminui com o número de fissões (Figura 3).
f„ A-I6RANDE
CC
I - I IGUAL
<«KANDE
NUMERO PE FISSÃO
Figura 3. Variação de abundância isotôpica do nudídec "A" com onúmero de fissões.
Assim sendo, baseado em cálculos teóricos, Maeck verifica
que considerando-se alguns pares de produtos de fissão eir. que r*
e o-**1 sís pequenos e <r* è maior do que 100 barns, tais como:
120b11
A razào A*\/A ê una função exponencltl crescente COE O
tempo de irradiação e, consequentemente, con o número de fissões
como representado na figura 4.
<«V
7
TEMPO DE IRRADIAÇÃO (FISSÕES)
Figura 4. Variação de razão ísotópica A+l/A com o número de fissões
Estabelecido estes conceitos vários problemas associados
a determinação da queima do combustível nuclear irradiado por méto-
dos radioquimicos convencionais ficam resolvidos pois evitam-se:
- medida absoluta da concentração de un. determinado produto de
fissão e sim razão isotópíca, o que é tecnicamente mais fácil e pre.
ciso;
- medidas volumêtricas de dificil realização devido a alta
vldade das soluções envolvidas;
- dissolução completa da amostra já que para as análises é ne-
cessária apenas uma fração representativa da amostra;
- imprecisões nos valores de rendimento de fissão.
Dessa forma forair. definidos os princípios fundamentais do
que mais tarde seria denominada técnica de correlação isotópics por
meio CÍ qual, uti lizando-se de equações matemáticas, procura-se es-
12
tabeleeer um interdependência entre os valores de razoes e concen-
trações isotópicas de Is6topos de urânio, plutônlo, produtos de f is
são e perametros tais como: queima sofrida pelo combustível, deple-
çâo do r.jclideo U, atividades de produtos de fissão selecionados
etc.
No final dos anos 60 com a liberalização dos dados experi.
mentais provenientes das centrais de reprocessamento de combustí-
veis nurleares irradiados de diferentes tipos de reatores localiza-
dos na Europa e Estados Unidos, foram estabelecidas um grande núme-
ro de correlações isotópicas.
Após o ganho de alguma experiência com correlações isotõ-
picas ecpíricas foram desenvolvidos estudos teóricos baseados ec
códigos computacionais,para determinação da queima e inventario iso
tópico e t combustíveis nucleares Irradiados, de modo a avaliar-se a
influência de parâmetros físicos do combustível, tipo de reator e
histórica de irradiação na formação das correlações isotôpi-cas(68.7C.73>
Entre os principais objetivos alcançados com estes estu-dos destacam-se:
- confirmação e explicação das correlações isotópicas eviden-
ciadas etpiricamente;
- avaliação e aperfeiçoamento dos códigos computacionais e
seus b&r.ros de dados;
- extrapolação dos resultados obtidos para faixas de queima
mais altas;
- entendimento da dependência das correlações com parâmetros
tais Coes: enriquecimento inicial do nuclideo U, razão modera-
dor/cocbustível, material de revestimento e t c ;
- definição dos campos de aplicação das correlações isotópicasestudadas.
Inicialmente estes estudos foram dificultados devido à irprecisc.es nos dados nucleares de seções de choque efetiva e sua c~
13
pendência COB a energia e espectro de neutrons, para os nuclideos
presentes, durante o processo de fissão. Entretanto, coa a deter*!
nação de dados nucleares mais precisos assla como coa o aperfeiçoa-
mento cr; códigos cocputacionais existentes tornou-se possível cal-
cular a composição e concentração Isot6pica dos principais i sot opôs
dos elexentos urânio, plutônio e alguns produtos de fissão (neodi-
nio, xer^nio. kriptônio etc.) C O D desvios, relativos aos dados expe
riment&is. comparáveis Aqueles encontrados em programas analíticos
de ir.te^omparaçao178-120'"1-122'.
A fim de determinar o potencial da técnica de correlação
lsotôpica e suas aplicações quer sob o ponto de vista de controle e
contabilidade do material nuclear quer na verificação da consitên-
cia de resultados analíticos ou nesmo sob o ponto de vista de salva,
guardas, foram formados diversos grupos de trabalho envolvendo dife
rentes centrais de reprocessamento, centrais nucleares e organismos, » i , (12,40,42.55,67,80,89,102,114) . . . .
internacionais dos quais destacam-se:
1. Joint Integral Safeguards Experiment (JEX 70) at the
Eurocheaic Reprecessing Plant, Mol, Belgiun<114>
Neste programa forair. estudados problemas associados cot a
contabilidade de material nuclear no início e final de campanhas de
reprovessamento de combustíveis pertencentes ao reator tipo CANDU
(combos-.ível de urânio natural e moderado à água pesada). Entre os
princips-is objetivos procurou-se demonstrar experimentalmente a
utilização dos dados de composição isotôpica no inventario f ís ico
do oa'.erial a ser reprocessado comparando-se os resultados experi-
mentais obtidos cot aqueles provenientes de um estudo teórico.
Os resultados demonstraram que a utilização interativa de
correlações envolvendo a depleção do nuclídeo U e formação do23R 240 23d
nucliser U coir. razões isotôpicas do tipo Pu/ Pu e Pu/U pro-
ven; ur meio para a deteririnação do conteúdo de plutònio presente
nas s:ijções de processo.
2. Working Group Meeting In the Use of Isotopic CorrelationTechnique188'"5'
No ano de 1972 a utilização da técnica de corre laça: lso-
tôpica em salvaguardas é sugerida em vut grande número de traba-
lhos*34**1'*3'152'153'. A Agência Internacional de Energia Atoeica
promove então uir. encontro de especialistas nesta área a fln de ava-
l iar & utilização desta técnica na verificação do conteúdo de plutô
nio e como técnica de contabilidade e verificação do inventario lsç>
tôpicc nas soluções de entrada em centrais de reprocessamento.
Como resultado deste encontro considerou-se que, apesar
do grande potencial de aplicação desta técnica, devido a reduzida
experiência nesta área seria ainda prematuro sua utilização como
uma técnica analít ica rotineira. Sua adoção veio ocorrer somente a
partir de 1975(90'145>.
3. Joint Safeguards Experiment Mol IV (1972-1973) at the Euro-(12)
chemic Reprocessing Plant
0 principal objetivo deste trabalho foi o de ganhar maior
experiência pratica na utilização da técnica de correlação i so tópi-
ca coco uma forca independente para avaliação da quantidade total
de plutónio nos tanques de dissolução eit centrais de reprocessamen-
to. 0 experimento cobriu varias campanhas de reprocessanento de
combustíveis nucleares provenientes de reatores do tipo água leve e
água pesada e baseou-se em um grande número de analises destrutivas
de eietentos pesados, ensaios não destrutivos de produtos de fissão
radioativos e analises de gases de fissão nos tanques de dissolução
da pl&nta de reprocessamento.
Os resultados indicaram que correlações do tipo Pu/l' ver-
sus Pu poderiair. ser utilizadas na estimativa da razão Pu/U com
UIT, desvio percentual relativo de 1 & 1,5'/.. A razão 13*Cs/137Cs e a
ativica.de do nuclideo Cs mostraram-se adequadas para de tern, ina-
ção d: conteúdo de plutônio e razão Pu/U respectivamente.
Durante o programs foi desenvolvido um banco de daárs por.
15
tatil de Kodo a peraltlr uaa rápida verificação e controle do con-
teúdo lsotôpico das «Mostras no próprio local de trabalho durante
una inspeção de salvaguardas do material nuclear * .
4. Isotopic Correlation Safeguards Techniques
0 objetivo deste programa consistiu no estudo e desenvol-
vimento da técnica de correlação lsotópica para a utilização pelos
inspetores da Agência Internacional de Energia Atônica na avaliação
do conteúdo de plutônio presente nos tanques de dissolução er cen-
trais de reprocessamento.
Foi criado um banco de dados baseado eir. 353 campanhas de
reprocessamento de combustíveis nucleares irradiados provenientes
de 4 diferentes reatores nucleares de potência à água leve, 6 reato
res á água fervente, 2 reatores á água pesada e 2 reatores de metal
e grafita, no qual foram incluídos e comparados resultados teóricos
obtidos por meio de códigos computacionais.
Entre as principais conclusões deste trabalho po-
dem-se destacar:
- comprovação da eficiência das correlações isotópicas envol-235 239
vendo os nuclideos U e Pu versus a razão Pu/U na avaliação do
conteúdo de plutônio;
- utilização de bancos de dados permite testar a consistência
dos dados experimentais com aqueles provenientes de um histórico
analít ico.
The Isotopic Correlation Experiment
Este programa teve coiro objetivos principais estudar a
aplicação da técnica de correlação isotópica na verificação e conta
bilidaáe d? material nuclear sob condições de rotina e os benefí-
cios g&nhss na aplicação desta técnica para fins de salvaguardas e
gerenciamento do combustível nuclear. Para isto foram utilizados
dados de caracterização isotópica medidos nos tanques de entrada p&
J6
ra o re processamento de combustíveis nucleares Irradiados, realiza-dos por 4 diferentes laboratórios.
Verificou-se que a precisão encontrada COB a utilizaçãoda técnica de correlação isot6plca para determinação dos principaisisotopes dos elementos urânio e plut&nio era de 1 a 2% comparávelàquele, obtida quando do uso de técnicas volunètricas, gravlsétrlcase da técnica de diluição isotópica aplicada a espectrometria de «assa. Sua adoção evita o transporte de amostras, diminui o número deensaios e permite a detecção de erros randôidcos e sistemáticos damesma forma que outros métodos estat íst icos .
Com o desenvolvimento de estudos nesta área, e devido aogrande número de informações envolvidas, foram criados diversos ban.cos de dados nucleares a partir dos quais póde-se levantar o perfilhistórico do Inventario lsotôplco de combustíveis nucleares irradiados e avaliar a aplicação desta técnica para diferentes reatores ediferentes tipos de reatores'13'26'71'146'147».
E. The Esarda Exercise to Test the Performance of ICT
Procedure»'801
A fim de demonstrar-se a possibilidade de utilização da
técnica de correlação isotópica não somente na verificação da con-
s is ténria dos dados experimentais mas tambéE na detecção de causas
e fontes de erros, pesquisadores do Centre d'Etudes de Bruyeres -
Le Ch&tel, CEA/França, e da Compagnie General es des Hatieres
Nudè&ires, Establissewent de MarcouJe, Cogensa/França, organizaram
um programa de intercomparação envolvendo 7 diferentes laborató-
rios. As amostras utilizadas foram fornecidas pela central de re-
processamento de La Hague, quando do reprocessamento de combustí-
veis nucleares irradiados pertencentes ao reator â Água leve de
Obrigf-.eim, e dados do histórico de irradiação fornecidos pela
Kerrtj-aftwerk Obrigheim, Alemanha Ocidental.
A primeira etapa deste programa, denominada de "integral-
mente original", teve como objetivo estimar a melhor precisão obti-
da por cada laboratório estudando a variação sistemática e ale&tó-
17
ri» dos resultados obtidos pelos aesaos. e» relação «o laboratório
de referência, no estabelecimento de u» Inventario de entrada para
o reprocessamento COB ajuda de seu próprio Método de correlação Is:.
tópica.
Para tanto, fora* utilizadas Informações presentes r.:
banco de dados da central de La Hague, referentes a 24 dissoluções
de corbus: ivels nucleares Irradiados, mina faixa de queima de 25-2E
Gvd/ton, provenientes do reator nuclear de potência de Obrigheim.
Os resultados encontrados para a concentração total d:
elemento urânio revelarair. ur erro sistemático de até 0.07% quaná:
da utilização de correlações 1sotépicas empíricas e de 0.01% quaná:
da utilização de correlações isotópicas calculadas. Para o elemen-
to plutór.io estes desvios foram de cerca de 0,5%.
Com relação aos erros aleatórios, verificou-se que a sic-
pies elicinação destes dados nào acarreta modificações significati-
vas nos resultados finais.
A segunda parte deste programa, denominada de "intencio-
nalmente perturbada'. teve coma objetivo verificar a capacidade de
detecção, por cada laboratório, de anomalias que podem ocorrer nos
dados de dissolução das amostras nas centrais de reprocess&r.ento.
Para tal. foi utilizado uir. banco de dados contendo informações refe
erentes a 23 campanhas de reprocessamento de combustíveis nucleares
irradiados também pertencentes ao reator de Obrigheim. o qual foi
sujeito a codificações voluntárias de modo a introduzir anomalias
nos dados originais simulando, com isto. erros que possair. ocorrer
nos procedimentos de dissolução de combustíveis nucleares irradia-
dos.
Cs resultados encontrados nesta etapa do programa aindê
não estás cisponiveis na literatura internacional. Entretanto, se-(99) 113S)
gundo Koch e Persianni ', foi possível identificar por meie
da técr.íca de correlação isotôpica todas as modificações feitas e
deteririnar as causas dos erros em 10 dos 11 casos estudados.
18
I I I . 2 . DEFINIÇÃO DE CORRELAÇÕES ISOTÓPICAS
COMO descrito anteriormente a existência de correlações
1 so tópicas baseia-se principalmente no fato da produção e depleçao
de nuclideos es ur. reator nuclear sere* governadas basicamente por
equações do tipo:
B^ ( I I I . I)
i-o
onde X e Y representam quantidades tais como razão isotópica, con-
centração lsotôpica e parâmetros do reator (i.e., depleçao do nucl£.
deo \j. queima etc. ).
Para o caso mais simples eu que k=l tem-se que:
Y « B • B X (III.2)c o 1
chamada de equação l inear , para k-2 tem-se:
\ = B + B X + B X 2 ( I I I . 3 )c o 1 2
chamads. de equação quadratica e assim sucessivamente.
Os coeficientes destas equações dependem de diversos para
metros do núcleo do reator como por exemplo: enriquecimento ini-
cial, concentração de nuclideos pesados, espectro de neutrons, ra-
zão moderador/combustível, materiais estruturais presentes e t c , ai.
guns dos quais podem variar tanto espacial mente como com o tempo de
irradía-ção. Estas diferenças entretanto sô apresentam influência
significativa no estudo teórico de correlações isotôpicas e sensibi.
1 idade de formação de certos nuclideos durante o processo de irra-
diaça: de amostras eir. reatores nucleares. Eir termos práticos, embo
ra a arJilise de pastilhas de combustível nuclear irradiado seja a
base de todos os estudos nesta area, quando ur. elemento combustível
é analisado, tanto por métodos destrutivos coir: por métodos nao des.
19
trutlvcs. o que se procura é determinar uma composição e concentra-
ção isctòpica »édla representativa deste elemento combustível ou de
UJD cordon to de elementos combustíveis
A escolha das variáveis a serem utilizadas dependes da fa.
c l l i d í i - de medida de seus termos, precisão, exatidão dos parâme-
tros er.volvidos assim como a finalidade a que se destinam. Existem
na literatura diferentes métodos para crlac&o e seleção destes ter-
mos * >132) o s quais basicamente podem ser:
- razões isotópicas;
- razão isotôpica e concentração Isotôpica;
- razão isotôpica e parâmetros do reator;
- concentrações isotôpicas;
- concentrações isotópicas e parâmetros do reator.
Correlações isotôpicas envolvendo razões isotôpicas são
correlações de grande interesse.
Medidas de razões isotópicas podem ser realizadas cot um
alto gr&u de precisão por meio da técnica de espectrometria de mas-
sa, nãc exigindo grandes esforços analíticos quando comparadas a me.
didas de queima e concentração isotôpica, não sendo influenciadas
por iris*.abi 1 idades da amostra tais como radiôlise, hidrôllse, eva-
poraçâ; etc, por problemas operacionais, tais como pesagem, disso-
lução c fatores de diluição.
Uma desvantagem deste tipo de correlação reside no fato
de que es centrais de reprocessainent o geralmente são utilizados rea
gentes reciclados, contendo na maioria das vezes traços dos princi-
pais elementos eir, estudo, exigindo correções nos valores de razões
isotópiras o que diminui a precisão dos resultados.
Correlações envolvendo concentrações isotôpicas são COEU-
men'.es utilizadas em salvaguardas do material nuclear e medidas da
consistência da técnica analítica de um laboratório ou entre labora,
tôrios
2G
Correlações envolvendo a que1Ma do combustível nuclear
Irradiado e depleçao do nuclideo U sao as aals estudadas ea toda
a literatura pois Juntamente con aquelas envolvendo concentrações
isotópicas permitem a operadores de reatores, centrais de reproces-
samento e pesquisadores em laboratórios de pós-1rrad1ados avaliar a
quantidade de actlnideos correspondente ao consumo de combustível
do reator e a quantidade de rejeitos a serem produzidos quando do
tratamento químico destes materiais.
As correlações isotópicas podem ser divididas nas seguin-
tes categorias:
- correlações baseadas em isótopos de elementos pesados;
- correlações baseadas em 1 só topos de produtos estáveis de
fiSSãO;
- correlações baseadas em isótopos de produtos de fissão
radioativos;
(69)
Foggi e Frequenlucci estabeleceram os seguintes crité
rios para a seleção de dados na geração das correlações:
1. estudo da evolução da composição isotópica de elementos pre
sentes ec uma única pastilha de combustível nuclear (possível somen
te através de cálculos);
2. calculo ou medida da composição isotópica de um grande nume
ro de pas til has i rrad i adas;
3. c&lculo ou medida da composição isotópica média de elemen-
tos presentes eir. uma carga de combustível (sendo uma carga composta
de urc ou tais conjuntos de elemento combustível).
A utilização de uir. dos três procedimentos descritos leva
a diferentes definições de correlações:
1. se os dados foram obtidos de uma simples pastilha a correia
çâo representa a "contabilidade histórica" (historic account) da
evolução ca irradiação da pastilha e é chamada de correlação de pri
21
seira ordem;
2. se os dados foras derivados de un grande nú»ero de pasti-
lhas a correlação representa a "contabilidade Instant&nea detail-
da" (detailed instantaneous account) da situação existente nes:±
combustível no final da Irradiação, chamada de correlação de sega-
da order.
3 se os dados provirem de um número de cargas de combustivc.
a correlação representa a "contabilidade média instantinn'
(average instantaneous account) da situação existente no final
irradiações e é chamada de correlação de terceira ordem.
II1.2.1. Correlações Isotépicas Baseadas em Isótopos Cr
Elementos Pesados
Já em 19B9 Christenseni39). HoekenU27) e colaborador^
definec equações empíricas correlacionando a depleção do urânio t
formação do plutônio em função da composição isotôpica de ambos cs
elementos em amostras de urânio natural, urânio altamente enrique:!,
do (90 a £3*/.) e urânio levemente enriquecido (5%) no nuclideo 23Ew
Hoeken define também os primeiros critérios estatíst icos para ajus-
te e deterção de pontos os quais se ir uma explicação aparente, qu"
por protler.as experimentais, quer por fatores f ís icos e nucleares
estejar fera do ajuste e serão definidos neste trabalho como ponte £
suspeitos.(42)
No ano seguinte Christensen baseado em dados obtid:s
em difere.-.*.es campanhas de reprocessamento de combustíveis prove-
nientes d: reator à água leve da central de Yankee Howe, Estad:;
Unidos da América, obtém uma exatidão de cerca de 1% na determina-
ção do ccr.-.eúdo de plutônio por meio da correlação envolvendo a dr-
pleção dr nuclideo U e razão Pu/U e assim como Moeken pr:-
põe a utilização de correlações ísotópícas como uma metodologia pí-
para verificação e como uma forma de controle e identificação de e-
ros an&iíticos decorrentes das medidas experimentais.
22
Este tipo de correlação Isotôplca ê de grande Interesse
na caracterização do Bateria) nuclear Ja que traz Importantes lnfo£
•ações para a avaliação do desempenho do combustível nuclear assim
COMO do valor econômico do material Irradiado. Outrosslm. conside-
rando-se que determinação da concentração Isotôplca de elementos pe
sados, principalmente urânio e plutônlo, é feita rotineiramente er
centrais de reprocessamento este tipo de correlação é a que reúne o
maior numero de dados e teu sido mais amplamente estuda-. (?.«0.45.68,106,106.115,116)
da
Nas Figuras 5 e 6 têm-se dois exemplos deste tipo de
correlate, o i so tópica.
23
t-OOV-04
«•oet-et •OS t-tOC<ei I-*O|-Oi f-OOf-0 t«OC<Ol t-Mt<Ol S-tO
Figura 5. Correlação isotópica entre a concentrado do nudideo2*'JPu/JHA versus a razão isotópica M2/fc/24ífu. Dados do
reprocessac-ento <+) e dados do histórico experiments] de pós irra-diação (•) para o corpus!ivel do reator Trino Vercellese.
24
0 3
0.1
YANKEROWE •
MOIANPOINTI • PWR
SENA • PWR
ZC ts> 3.0
U(%EMPESO)
Figura 6. Correlação isotôpica entre a abundância isotópica dos nu-dideos 236l/ e Z35U, em percentages em peso para o coc-
bustivel CDS reatores iany.ee Rove, Indian Point e Sena.
25
111.2.2. CorrelacSes Isotoplcas Baseadas em Produtos Es-
táveis de Fissão
Os principals produtos estáveis de fissão mais comumente
utilizados são os lsôtopos do elemento neodimeo e dos gases de
fissi.; krlptônlo e xenônio.
A utilização de lsôtopos do elemento neodimio em correla-
ções isotôpicas possue a vantagem de, sendo o lsôtopo Nd utili-
zado ccnumente como uir. monitor da queima sofrida pelo combustível,
seçãr IV.5.1, existirem disponíveis uns grande número de dados expe-
rimer.tc.is de composição e concentração isotópica destes nuclideos.
Os primeiros trabalhos envolvendo gases de fissão foram
desenvolvidos no Institut for Transuranium Elements, Karlsruhe, Ale.. _ , . . , „ . i w j (7,25,99,106,111,112)manha. Ocidental, por Koch e colaboradores
As vantagens nas medidas de gases de fissão em relação a
eieme-tos pesados consistem em:
- a amostragem é feita diretamente no sistema de eliminação de
gases das plantas de reprocessamento con pouca intromissão na
opera ri o da planta;
- soluções recicladas, usualmente utilizadas em centrais de
reproressamento, não contêm traços de gases de fissão;
- amostras líquidas podem, algumas vezes, não ser representaii_
vas devido a problemas de dissolução da solução de alimentação. Ca
ses ds fissão ao contrario não são afetados por estes problemas dez
minutes de amostragem são suficientes para usa boa análise;
- precisão obtida nas medidas de razões isotópicas é melhor do
que 1«:
- único fator limitante é o procedimento de amostragec para
analise;
- realização dos ensaios é feita con maior segurança jà que
não I--í manipulação direta de elementos pesados.
Na figura 7 tétt-se uir. exemplo típico onde a razão isotôp5_
2b
Na figura 7 têm-se um exemplo tipico onde a razão lsotôpi
ca *Kr/ Kr é correlacionada com a queima (FT) para diferentes reacios ~
tores
to
13
0 8
• «ARIGLIANO CORNER RCD
*• tARiGLIANO STANDARD RCD
• RANL
* •RUNDREMMIN6EI»
V LMCEN
1 0 t •
Figura 7. Correlação isotópica entre a queima e a razão isotópicaBV/ e 2Kr.
27
111.23. Correlações Isotòplcas Baseadas ejr. Isôtopos d*.
Produtos jie Fissão Radioativos
Este tipo de correlação baseia-se na medida de ativide-ae
gama de produtos de fissão radioativos ou na medida de neutrons pro
duzldcs quer por melo da reação (a.n) quer pela fissão espontânea
de isctcpos de elementos pesados tais como plutônio e cúrio.
A grande vantagem de sua utilização consiste na possibiil
dade de obtenção de dados por meio de medidas não destrutivas o
que, erbora exija* instalações apropriadas na piscina de
resfrisxento do combustível nuclear irradiado, podem ser realiza-as
durante o período de armazenamento no reator antes da dissoluçãc do
clemente combustível.
Uma desvantagem deste tipo de correlação isotôpica reside
no fate de que medidas realizadas com produtos de fissão radioati-
vos exigirem correções decorrentes do decaimento de outros
nuclidees naqueles de interesse assim como no seu próprio
decai cento radioati. vo o que as vezes é problemático devido a falta
de daios precisos do histórico de irradiação e tempo de
resfriamento.
As principais características para utilização de proair.os
de fissS.- radioativos en. correlações isotópicas são :
- possuir meia vida razoavelmente longa;
- alto rendimento de fissão;
- espectro garoa coit boa intensidade e resolução eir. energias
supericres a 100 keV.
0 produtos de fissão radioativos mais comumente utiliza-. . 13«- 137 154- 155-
dos sa.:: Cs, Cs, Eu e Eu.137
Correlações entre a atividade g&jr.s. do nuclideo Cs e
das r&zões de atividades entre os nuclideos Cs/ " Cs,
Eu/"~ Cs, Eu/ Eu, véir. sendo desenvolvidas para combustíveis. Jir. , 4 (6,3;,Bi,86,67,88,159) ...
prover., entes de diferentes reatores (f:gj-2c
137,INTENSIDADE DO *'Cs(cps)
137,Figura 8. CorrelaçSo isotôpica entre a atividade do nuclídeo Cs148.
e a queima obtida por meio do método do Nd.
29
Estudos Mostra» que correlações obtidas para reatores áz>
tipo a£-ua pressurlzada, PWR30'84', são geralnente superiores àque-
Ias deser.volvidas para reatores à água fervente, BUR ' , segunis
Suzaki e colaboradores isto pode ser atribuído ao fato de q.e
a distribuição espacial de potência e o espectro de neutrons pare c
núcleo cs reatores tipo PWR ser mais simples do que para reatores
tipo BWr-
Correlações baseadas em medidas de neutrons vêm sendo de-
senvolvidas para determinação da queima e conteúdo de plutí-
nio'33'14"1 , figuras 9 e 10. com as seguintes vantagens:
1. transparência dos elementos combustíveis aos neutrons;
2. facilidade de detecção e simplicidade no equipamento adota-
3. a!ta taxa de emissão de neutrons provenientes dos nucli-
deos: ^r"u, Pu, Cm Cm.
30
-0,2IO4 0,50 1,00 1,50 2,00 2,50 3,00 3,50 4,00 4,50 5,00 5,50
O'JEW!A(M*d/Tu)
Figura 9. CorrelaçSo isotópica entre a taxa de neutrons e a queimano ponto central de 19 elementos combustíveis analisados
pela EUfJ.TON.
31
2,00
1,80
1,60
1,40
S',20
g |,00o
£0,80
I 0,60
0,40
0,20
0,00
-0,2
d_1,00 1,50 2,00 2,50 3,00 3,50 4,00 4,50 5.X
TOTAL P';!K;)
Figura K. Correlação isotópica entre a taxa de neutrons e a
traçSo total do plutõnio no ponto central de 19 elemer.-tos comtsstíveis analisados pela EURATON.
32
II1.3. APLICAÇ5ES DA TtCNICA DE CORRELAÇÃO ISOTÔP1-_ f£, 17,18,27,34,38.«1.67.78,85.100.UM,125.138.138.153,16«.188)
A técnica de correlação lsotópica encontra aplicação em
toda extensão do ciclo do combustível nuclear. Em centrais de enri.
quecl »ento correlações 1 so tópicas sào utilizadas na avaliação da ra
zao *~ U/ U nos vapores periféricos da cascata. Segundo
Cocch:1 , embora de forma limitada correlações são tambéir. utiliza
das er fábricas de elementos combustíveis de modo a avaliar o con-
teúdc de material fissil presente quer para fins de verificação,
quer pera fins de salvaguardas. Em centrais nucleares correlações
isotôpicas são utilizadas tanto na determinação da queima e conteú-
do de material fissil após a irradiação como também na avaliação de
radior.jclideos desprendidos na água de refrigeração do circuito pri.
máric e na piscina de armazenamento do combustível nuclear irradia-
do. Er.tretanto, é no campo de salvaguardas e contabilidade isotópjL.
ca de combustível nuclear irradiado que esta técnica encontra us nú
mero saior de aplicações tais como:
- verificação da consistência dos resultados e detecção de
erros D O S procedimentos analíticos de pôs-irradiação;
- avaliação do conteúdo de plutõnio nos tanques de dissolução
eu. plantas de reprocessament o;
- detecção de erros nos registros de análises do material
irradiado;
- desenvolvimento de códigos computacionais para determinação
da queima e conteúdo isotópico e% materiais pós-irradiados;
- identificação do combustível deduzindo-se exposição, tempo
de resfriamento, tipo de reator etc..
Estas possíveis áreas de aplicação estão listadas ec se-
qüência, do seu atual estado de desenvolvimento o qual esta direta-
tamer.'.e relacionado com os graus de confidencia obtidos pela técni-
ca.
33
Atualmente a técnica de correlação isotôpica te* sido uti_
llzada como una técnica redundante na avaliação do conteúdo e caraç
terlzaçLr isotôpica de amostras de combustíveis nucleares Irradia-
dos e rotineiramente na primeira oas areas acima citadas.
IV. PARTE EXPERIMENTAL
A parte experimental deste trabalho foi desenvolvida Jur.-
to ao grupo de radioquimica e análise lsotôplca do Instituí /cr
Transuraniun Elements da Comunidade Européia (EURATOH) localizais
no Centro de Pesquisas Nucleares de Karlsruhe (KernforschungE-
zentrur. Karlsruhe, KFK), na cidade de Karlsruhe, Alemanha Ocider.-
t a l , e constituiu-se basicamente nas seguintes etapas:
1. Separação química dos elementos urânio, plutônlo, neodicio
e anericio em oito amostras de combustíveis nucleares irradiadas
provenientes de uma campanha de reprocessamento de dois elementos
combustíveis do reator pertencente a Central Nuclear de Obrigheic,
Alemanha Ocidental.
2. Análise isotópica dos elementos acima mencionados por neio
das técnicas de espectrometria de massa, espectrometria alfa e
espectrometria gama.
3. Determinação da queima nestes materiais por melo do método
de espectrometria de massa baseado na medida da concentração isotõ-
pica do produto estável de fissão 148Nd, método do l48Nd, e método137
radioquímico baseado na medida da atividade gama do nuclideo Cs.
4. Comparação dos resultados experimentais com valores teóri-
cos obtidos por meio do código computacional 0RIGEN2
Considerando-se que na literatura internacional a ns.:.or
parte dos dados utilizados no estudo de correlações isotópicas
forarr. obtidos em centrais de reprocessamento ou em laboratórios de
caracterização, contabilidade ou salvaguardas destes materiais
procurcu-se, de modo a levantar dados tào próximos quanto possível
de una situação real, adotar os mesmos procedimentos de rotina
executados pelo laboratório onde este trabalho foi realizado.
35
Antes do inic io da execução do trab&lho experimental fo-
ram realizados os seguintes ensaios preliminares:
a) Avaliação da atividade total das amostras
Este é um procedimento rotineiro executado por técnicos
do departamento de proteção radlol6gica do instituto em que este
trabalhe foi realizado.
A atividade total das amostras é medida com detetores do
tipo Geiger Müller e tem como objetivo definir a quantidade máxima
de amostra permitida por manipulação assit como o tempo de
exposiçã? máximo permitido a cada pesquisador Junto a cada amostra.
b) Determinação da concentração do nuclideo 137Cs
Após a avaliação da atividade total de cada amostra, uma
pequena alíquota individual 6 separada para determinação da concen-
tração do nuclide
ma, seção IV.3.1.
tração do nuclideo Cs por meio da técnica de espectrometria ga-
Baseado nestes valores e dados do reator de Obrigheimiii)
faz-se ur cálculo aproximado da queima sofrida por cada amostra, se
cão IV.5.1.
A partir destes dados e de correlações isotópicas encon-
tradas na literatura, seção V.2, faz-se uma estimativa do inventá-
rio isotópico dos elementos de interesse para efeito da adição de
solução traçadora quando da determinação das concentrações isotópi-
cas dos nuclideos de interesse por meio da técnica de diluição iso-
tópica aplicada a espectrometria de massa, seção IV.3.2.3.
241c) Determinação da concentração do nuclideo Air.
Uma avaliação inicial da concentraçâ: do nuclideo 2<3Air, é
necessária para efeito de cálculo da quantidade de solução traça-
dora a ser adicionada ás arostras para determinação de concentração
36
por K l c da técnica de diluição lsotôplca aplicada a espectroaetrla
de «assa.
COMO até hoje nao existia* na literatura Internacional
correlações lsotôplcas precisas envolvendo lsôtopos do eleaentc ame.
ricic. esta avaliação foi feita por aelo da técnica de espectroee-
tria gar.-. seção IV. 3.1.
IV. 1. REATOR DE OBRIGHEIM
A planta nuclear de Obrigheim é operada pela Kernkrãft-
verk Obrigheim (KFK) estando equipada COB UIB reator à água pressure,
zada, PVR. con 350 MWe de potência1113*.
Para o estudo desenvolvido neste trabalho fora» seleciona
das < vedetas do elemento combustível designado pela sigla BE-124 e
una vareta do elemento combustível designada pela sigla BE-120. An
bos os elementos combustíveis são formados por 180 varetas cot enri.
queci»er.to em 23SU de 3JC e 2.83% respectivamente.
Na Figura 11 têm-se o diagrama esquematico do núcleo do
reator e a posição dos elementos combustíveis em estudo durante os
ciclos de irradiação a que foras submetidos.
A Figura 12 mostra a localização das varetas dentro de ca
da elemento combustível e na Figura 13 as posições de corte de cada
vareta.
A Figura 14 mostra a localização das pastilhas de combus-
tível analisadas e o espectro de neutrons a que foram subneti-
das
As amostras utilizadas pode ir. ser identificadas na Figura
13 e Figura 14 por meio das seguintes siglas: M14P1R1-744,
G7P1F2-741, MI4P4R1-745, G7P5R1-743, E3P2R1-739, E3P4R2-740,
C7P3S2-742 e K14P4R1-747. De modo a simplificar a nomenclatura
sera &::tado no texto somente a sigla numérica.
37
CICLOS DE IMADlAÇlO PERÍODO
SECUNDO
TERCEIRO
QUARTO
QUIKTO
30.09.1970
30.09.1971
05.10.1972
25.09.1973
12.08.1971
07.09.1972
01.09.1973
16.08.1974
Mgundo ciclo do irrotftofioo torcoiro ciclo do IrrodiosSo
quarto ciclo d* irradfotao quinto ciclo dt irrodio(8o
O ELEMENTO COMBUSTÍVEL BE 124 - POSIÇ.ÕES Gl,D7,D4
• ELEMENTO COMBUSTÍVEL BE 210 • POSIÇÕES « I I . J5.C3
Figura 11. Diagrama esqueoiàtico do núcleo reator de ObrigheiK.
36
BE 124-3.00 wt(V.)f30üA E C D E F G H K L M N P R
• I234567e910II121314
: 210- 2,A B C D E F G H K L M N P R
1
t
•
!•
•
1234567
e910II121314 •
t
i i
II
63 VARETAS SELECIONADAS
Figura 12. Localização das varetas dentro de cada elemento combustivel.
POSIÇÕESDE CORTE (mm)
tom
E3-67
E3-G7-MI4
min.
c\j «•>
! .tf)
DI-E3-G7-MW
Dl- E3-G7Di-E3-G7-WI4
GI4GI4
GI4-KI4
Sír-H
GM. KI4
0 . C
Figura 13. Posições de corte de cada vareta.
39
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Figura 14. Localização das pastilhas de combust ível analisada
IV.2. MÉTODOS DE SEPARAÇÃO QUlMICA DOS ELEMENTOS DE INTERESSE
As amostras em estudo foram recebidas em solução de Hfo
14M de acordo coir. os dados da Tabela III.
Tabela 111. Concentração das amostras em estudo
Arostra Concentração (mg/gr solução)
739 0.314
740 0.324
741 0.358
742 0.334
743 0.381
744 0.291
745 0.288
747 0.289
IV.2.1. Separação Química dos Elementos Urânio e Plutonic
0 procedimento utilizado envolveu a técnica de troca iôr.j.
ca com o uso de resina aniônica forte em meio nitrico e coluna de
vidro pirex com diâmetro interno de 5mir, e altura do tubo capilar de
130mm.
0 método baseia-se no fato de que em soluções moderadamer.
te concentradas de HNO os nitrato complexos de plutônio, no estai:
tetr&valer.te, IPutNO ) ) , são muito mais fortemente retidos em re3 6
sinas aniònicas fortes do que os nitrato complexos de urânio no es-
tado hexêivalente, IU0 (NO ) }~l e [UO (NO ) ]~2, enquanto que os o-2 3 3 2 3 4
tros ions metálicos, como por exemplo amerício, cúrio e produtos de
fissão nãc são ret idos pela resina<96>109>148).
Forarr. pesadas 5 alíquotas de cerca de 0,2 gramas de solu-
41
çao de cada amostra. Em três destas alíquotas foram adicionadas
quantidades conhecidas de soluções traçadoras enriquecidas nos nu-
clideos U e Pu para determinação da concentração dos isotopes
dos elec-entos urânio e plutônlo nas amostras por melo da técnica de
dllulçãc Isotópica aplicada a espectrometrla de massa.
IV. 3. 2. 3. A cada alíquota foram adicionadas duas gotas de NH F 1QV.
seguindo-se de um aquecimento a cerca de 80°C. em placa aquecedora,
durante 15 horas. Após este período cada solução foi levada secura
e redissslvida em cerca de 1 mL de HNO 1M, a fim de obter-se ur.i3
identidade química entre os isôtopos de urânio (*6) e isotopes de
plutónic (*4). Cada alíquota foi submetida a um processo de redu-
ção-oxidação com a adição lenta de cerca de 1 mL de NH OH'HCl 2K,
aquecimento a 100°C até a secura, dissolução em cerca de 1 cL de
HNO 8M seguida de aquecimento até secura. Apôs resfriadas, as
amostras foram redissolvidas em HNO 8M e percoladas em coluna de
vidro co-tendo cerca de 0,5 gramas de resina aniónica Dowex 1X8 202
a 400 mesh (ocupando aproximadamente 6,5 cm de altura no capilar)
previamente condicionada em HNO 8M. 0 urânio em excesso e produ-
tos de fissão foram removidos lavando-se a coluna com 8 mL de HNC>3
recolhendo o quarto mililitro para análise isotópica de urânio.
De modo a eliminar-se o urânio remanescente, ao mêtod:
original, acrescentou-se neste ponto uma etapa a mais de purifica-
ção lavar.do-se a coluna com cerca de 0,5 mL de HNO 5M 14 .
A fim de eluir-se plutônio adicionou-se a coluna cerca de
de 3 mL de HNO 0.35K recolhendo-se os dois últimos milil itros para
sua analise isotópica.
Na Figura 15 é apresentado um diagrama esquema*icc dc=
procedimentos adotados.
42
0.2 V AMOSTRA
NH4r 10 M
A »0 *C . 15*1
A SECURA
HNO, IM
KH,OH >
ETAPA DE REDOX
HCI 2M
t 100 *CHKO, 0M , ft lOO'C
HNO, «M
( I )
(2)
I
DOWEX
2 0 0 - 4 0 0 MESCH
I HNO, BM >
O.SV RESINA
SOLUÇÃO REJEITO( 1 . 2 . 4 )
L R l M O , AWCRl'CiO
NEODÍIÜO t
PRODUTOS DE
13)
(4)
ADICAO * DETRAJ*CORES
U M*P«i
3ir,l HNO,_
gffl HNOa3 ml HNO,O.5ml HNO,
(mi HNO.
evSM
0,35 M
HNO,
Pk-UTONIO
FRArÂO URÂNIO
ANALISE POR
ESPECTROMEjTRIAALFA
(3)
-'
Figura 15. Diagrama esquemático dos procedimentos para separaçà:química dos elementos urânio e plutônic.
43
IV. 2.2. Sepãr*çio Qulmic» dos Elementos Heodímio e Ameri-
do
Devido as semelhanças em seus raios iônicos, estruturas
cristalinas, arranjos eletrônicos externos e, conseqüentemente, com
portamento quimlco, a separação quinica, em frações puras, dos ele-
mentos lantanideos e elementos actnideos tri vai entes têm sido urr.
probleca clássico em quimica analitica(130>137|162).
Neste trabalho a separação quimica dos elementos de inte-
resse fci feita utilizando-se resina catiônica forte e o ácido alfa
hidroxi isobutirico (a - HIBA) como agente complexante ' e tive
ram coc: referência os trabalhos desenvolvidos por Koch(101*1061 e
Wantschik
0 principio do método baseia-se no fato de que o raio
iônico hidratado destes ions tri valentes aumenta com o aumento do
número atômico. Como a formação de um composto entre a parte
negativa da resina e um cation envolve forças de natureza eletrostâ
t ica os elementos leves ficam mais fortemente retidos pela resina
do que os elementos pesados 4>148)
Um aumento dos coeficientes de separação destes ions é
conseguido com o uso de agentes complexantes. Isto se deve ao fato
de que na presença de um ligante complexante a distribuição dos
cations entre a solução e a resina é o resultado da afinidade do
cation pela resina e pelo agente complexante. Como a afinidade d;s
ions pela resina é similar à eluição destes elementos se processa
de acorcc com suas afinidades pelo agente complexante.
Nas condições adotadas neste trabalho o americio ter. u.-
comportarento químico muito similar ao praseodimio precedendo ao
neodímic na seqüência de eluição ' .
Da mesma forma como na seção IV.2.1, foram pesadas 5 a l í -
quotas de 5g de solução para cada amostra adicionando em 3 delas
quantidades conhecidas de soluções traçadoras enriquecidas nos nu-
clídeos Nd e Am para determinação da concentração dos isòtc-
pos dos elementos neodíir.io e americio por meio da técnica de dilui-
çfco lsotóplca aplicada a espectrometrla de aassa. seção IV.3.2.3.
Cada alíquota foi aquecida até a secura e redissolvlda em
cerca de 1 iL de HC1 12M. A solução foi percolada eE coluna de vi-
dro contendo cerca de 0,5 gramas de resina anlônica forte Dowex 1X8
200 & 400 nesh. slnilar a anteriormente utilizada na separação qui-
nica dos elementos urânio e plutônlo. previamente condicionada em
HC1 pela passagem de alguns mi li litros de HC1 10K. Os elementos
urânio e plutônio permaneceram fortemente retidos na resina enquan-
to que anericlo, cúrlo, neodimio e demais produtos de fissão foram
eluidos lavando-se a coluna com HC1 10M. A solução eluida foi eva-
porada a secura e o residue redissolvido em 1 mL de HC1 0.05K.
Após agitação a solução resultante foi perco lada em coluna de vidro
pirex (diâmetro interno de 5cm e cerca de 130 mm e altura) contendo
cerca de 0,3 granas (aproximadamente 6,0 cm de altura no capilar)
de resina catíônica forte Dowex 50W 200-400 mesh previamente con-
dicionada com solução de o-HIBA O.25M, pH - 4,6, em meio amonlacal.
En. seguida a coluna foi lavada com cerca de 2 mL de solução de
o-HIBA em frações de 0,4 mL. Após cerca de 1 mL de lavagem elui o
cúrio seguido pelo anericio e neodimio. As frações de interesse fo.
ram recolhidas em tubos de ensaio e evaporadas a 80°C em placa aque.
cedor& até a secura. Nesta etapa observou-se a formação de resí-
duos de cor branca, cuja eliminação exigiu uma queima a cerca de
450°C com adição, de forma cuidadosa e simultânea, de algumas gotas
de HNT concentrado
Na Figura 16 tem-se o diagrama esqnemático da metodolo-
gia ut i liv.ada.
Após o desaparecimento do resíduo as amostras forar. res-
friad&s e redissolvidas em HNO 0,5K para posterior analise per es-
pectrecetria de massa.
A seqüência de eluição foi monitorada por meio da ativida
de alfa, dos elementos curio e amerício, adaptando-se detetores se-
micons-tores ás saídas das colunas conforme diagrama da Figura 17.
45
1 £ 2 . 5 f AMOSTRA
A.IOO*C. HCI I2M
DO*EX I i |2 3 0 • 400 MESCH
«0,39' RESINANCI 10 M
euftioAVERlClO NEODIMIOE DEMAIS PRODOTOJCE FISSÃO
• _ . 100»C; . - i - 0,05 M
•
DC* EX SOW
• * * • * nipA Vic?'*'/
H» 4.6
ADIÇÃO DCTftACADORES
MCI I0K
0,8»! oc . MT» O.25V0,4*1 •< -HIE.'. 0.25 M0.4 ml x . -H!6t. 0,2% M0,4»! o. -HI6 A O.25M
I I )
(2)
( 3 )
RE JEITO
CM
14)
(Z)(3)(41
Figura 16. Diagrama esquemàtico dos procedimentos para separaçioqj.ic.ica dos elementos aderido e neodímio.
46
I
(I) COLUNA DE TROCA ICMCA
12) BECKER
<3> DETECTOR
KJ FCNTE DE ALTA TENSÃO
(5) DISTRIBUIDOR DE TEN:AO
trj
Figura 17. fsranjo experimental para separação quíir.ica dos elemen-tos amerlcio e neodimio.
Na Figura 18 tem-se um exeaplo típico do registro da
seqüência de elulçao dos elementos de Interesse.
li \
UJ
fokü
VI10
Figura 16. Seqüência de eluição dos elementos cúrio, amerício e neodimio.
IV. 3 . CARACTERIZAÇÃO ISOTÓPICA DO COMBUSTÍVEL NUCLEAR IRRADIADO
A caracterizaçãu isotópica das amostras em estude
consistiu da análise da concentração e composição isotópica dos
ísótopos dos elementos urânio, plutônio, neodímio e americio por
meio de três técnicas conjugadas a saber:
IV.3.1. Espectrometria Gama
Utilizada para uma avaliação preliminar da concentração
dos nuclídeos Cs e Arc e determinação da queima por meio do
método r&2ioquímico.
48
vácuo iniciou-se as análises elevando-se a corrente do filamento de
ionlzaç&o até obter-se uma emissão iônica estável do nuclideo * Re
de aproximadamente 1,2 Volts. Em seguida elevou-se a corrente do
filamento com a amostra até conseguir-se uma erissão iônica dos lsó
topos de interesse de aproximadamente 1 Volt. Nos casos em que es-
ta emissão não apresentou-se estável, provável tente devido á impure
zas e/ou qualidade do depósito, reduziu-se a corrente do filamento
da amostra até que a intensidade do isótopo de Interesse fosse redu
zida metade e apôs 15 minutos retomou-se o processo de elevação da
temperatura até obtenção de uir feixe iônico estável e com intensida
de satisfatória.
Cada amostra foi analisada por três vezes. Para cada
analise foram fe i tas três varreduras independentes nas quais as
razões isotópicas dos nuclideos de interesse forair. medidas por dez
vezes. Para eliminação de valores de razão isotôpica suspeitos
aplicou-se o teste de Dixon conforme manual do fabricante
admitindo-se no máximo a eliminação de 30V. dos valores de razão
isotôpica medidos. Nestes casos todo procedimento de preparo e
análise das amostras foi repetido.
Urânio, plutónio, ainerício e neodímio foram medidos como
ions metálicos utilizando a técnica de filamento duplo . A pre
sença de interferentes isobáricos foi monitorada nas regiões corres. . . 239O • 235..* 142- • 14S_ • 244_ • 239_. •
pondentes aos ions Pu , U , Ce e Sr. , Cm e Pu
para as análises de urânio, plutônio, neodímio e amerício, respect i.
vãmente.
Apenas no caso de análises de neodinio foi observada a
presença de interferentes isobáricos, os quais forair. eliminados no
próprio espectrometro de massa apôs desgaseificarão baseada no prin
cípio da evaporação diferencial entre os ions presentes
IV. 3. 2. 3. HÉ-todo de diluição isotopica
A determinação da concentração de uir. elemento por meio do
método de diluição isotôpica baseia-se na medida da variação da
55
composição isotôplca de um elemento antes e apôs a adição ce
quantidade conhecida de solução traçador lsotôplco con composiçã:
isotôpica bem definida123'64-128'176'.
Uma grande vantagem de utilização desta técnica consist
em ser desnecessária a utilização de procedimentos de separação c.^
mica quantitativa dos elementos de interesse simplificando e torr.%.-.
do mais rápidos os trabalhos de laboratório o que torna esta tècr.L-
ca extremamente úti l para análise de elementos lantanideos e actj:.^
deos preveni entes de amostras irradiadas .
Quando aplicada à espectrometria de massa esta têcnics.
possui ainda as seguintes características l :
- permite a obtenção simultânea da concentração e abundãnric.
isotópiea dos nuclideos de interesse;
- a l ta sensibilidade podendo medir elementos actnídeos a nivel
de
- permite a determinação da concentração e composição isotóp;-
ca com precisões na ordem de 1 a 0,1%, respectivamente;
- as fontes de erros devem-se principalmente às etapas de call
bração ca solução traçadora e nos procedimentos de identidade quiri_
ca dos r.urlídeos contidos nas soluções misturas.
As principais etapas da técnica de diluição isotópic^
São:
A. obtenção e preparação de uma solução representativa CÍ
airostre. a ser analisada;
E. adição a amostra, cow. base no peso, de quantidade exatamen-
te conhecida de solução traçadora, previamente calibrada, cor
concentração beir, definida;
C. tratamento químico adequado das soluções amostra, traçadera
e rc.iSt.L-c. de modo a obter-se identidade quiirica dos element cs
preser.'. es;
56
D. separação quimlca dos elementos de Interesse;
E análise isotôpica por espectrometrla de massa dos elementos
de interesse nas soluções amostra, traçadora e «.1stura.
F. calculo das concentrações por melo da seguinte equação:
c _R MT ma» T HA *p
MEK - TEK
1 -MEKTEK
(IV.8)
onde: E e K
e ir.p
= nuclideos de Interesse na solução amostra e
traçadora respectivamente;
= concentração dos nuclideos E e K. em áto-
mos/grama de solução, nas soluções amostra e
traçadora respectivamente;
= massa atômica dos nuclideos E e K respectiva
mente;
;. TEK e AEK = razãc isotôpica entre os nuclideos E e K nas
soluções Mistura, traçadora e amostra respeç
ti vãmente;
K7 e MA = massa das soluções traçadora e amostra pre-
sente na mistura, respectivamente.
Na tabela IV são apresentados os principais parâmetros
utilizairs para o calculo da concentração isotôpica dos isótopos
dos elementos de interesse neste trabalho.
57
Tabc* IV- Parâmetros utilizados para o cálculo dm concentração Js©
tópica dos nuclldeos de interesse
t serar.2.". Isado
_—*nio
F.uiftnio
Arericlo
Concentraçãoisotopica
c[
2 3 6 u
2 3 S Pu
2 4 ^
1 4 8 Wd
2 3 3 u
2 4 2Pu
2 4 3 .Alt
1 5 0 Nd
Razões Isotôpicas
HEX
23*U
2 3 9 Pu2 4 2Pu
241Ar2 4V1 4 8 Nd
1 S 0Nd
TEK
2 3 8 u
2 3 BPu2 4 SPu
a T V14Sd150Nd
AEK
234y 235y 23ey
23 . y ' 2 3 ^ • 23^
2 < 0Pu 2 4 1 Pu 242Pu2 3 8 Pu' 2 3 8 Pu' 236Pu
2 i 2 Ar 2 4 3 t o2 4 I A « ' 2 4 1A«
142,,. *«3»w ^ ' I MRQ NQ NO
148 ' 148 * 148M .Ha Na Nd
1 4 5 Nd 1 4 6 Nd 1 5 0Nd1 4 8 N d ' 1 4 8 Nd' 1 4 8Nd
Para o caso do neodinio ale* das correções para a presen-
ça cs átomos de * Há produzidos na fissão e átomos de 1% Ne presen
tes r>3. solução traçadora corrigiu-se tambeir. a presença de átomos de< £N; e Nd provenientes da contaminação de neodiKio natural.
Dessa fores a razão 14BNd/150Nd corrigida »edid& na solu-
ça: c 1st ura (M* .) è dada por (143,167)
8J 8: i
1
-
80
" K 8 :E •
oe
- N82
K -80
• K26
N •02
•
K2C
CV.Si
OT.Zí8C
i#t "5*
= razãc isotôficfe entre os nuclideos Ná'" "N; na
Sfc
solução nlstura;
M e M » razão lsotoplca entre os nuclideos M2Nd/14BNd e«8 20
u2Nd/1S0Nd na solução mistura;e N = razão Isotôpica entre os nuclideos 142Nd/14BNá e
02IS 02Nd/ Nd para o neodimio natural;
ISO
E = fator de correção para o nuclideo Nd produzidoc s
pela f i s são , dado por:
Aoe * (A02 " N02}
EL. = 7 —T-S 5-:r-T (IV. 10)
1 SO 146onde: A. e A * razão isotôpica entre os nuclideos Nd/ Nd e
Oí 0215ONd/142Nd para o neodimio na tu ra l .
150
Conhecido o número de Átomos de Nd na solução traçado
ra, Cl _. a razão isotópica Nd/ Nd corrigida, M° , a massa da
soluça: amostra, M , e a massa da solução traçadora, M , a
concentração do nuclideo Nd na solução, Ncn, ê dada por :48
N i ; '- C 5 o - Ko • Ir (IV11)
A quantidade de americio em combustíveis nucleares irra-
diados depende do tipo de combustível, da queima sofrida pela amos-
t ra e cr tempo de resfriamento . Após a descarga do reator a243
concentra.ção do nuclideo Am permanece praticamente inalterada.241
Já a ccr.rentração do isòtopo AJT. cresce como resultado do decai-
mento £~ do nuclideo Pu cuja meia-vida é de 14,4 anos . As-
sim send; faz-se necessária a correção da concentração deste nucli-
deo para. seu decaimento radioativo e para influência da concentra-
ção do r.-tlídeo Pu presente na amostra no momento da descargaí 7P '
do reate.-, através da seguinte equação
59
Câl • CA2 ' " LA - LP C p f " l M (IV. 12)
241
onde: C = concentração do nuclideo Am corrigida para o dia da
descarga do reator;241
C = concentração do nuclideo Am medida;241
C = concentração do nuclideo Pu medida;
LP = constante de decaimento do nuclideo 2*1Pu=l,526*10"11s~1
LA = constante de decaimento do nuclideo 2<1Arn=5.081MCf"s"1
t = tempo transcorrido entre a descarga do reator e o dia da
medida.243
Para o nuclideo Am a correção, embora muito pequena,
foi feita somente para o seu decaimento radioativo da seguinte
forma: (IV. 13)
243
em que: C = representa a concentração do nuclideo Am corrigida
para o dia da descarga do reator;243
C = representa a concentração do nuclideo Am no dia da
medida;
L3 = representa a constante de decaimento deste nuclideo,
igual a 5,893 • IO"12 s"1;
t * tempo transcorrido entre a descarga do reator e a
realização da analise.Neste trabalho foram util izadas soluções traçadoras en r i -
quecidas nos nuclídeos 233U. 242Pu, 150Nd e 243Arc fornecidas pelo
Oak Ridge National Laboratory, Estados Unidos. Estas soluções fo-
ram previamente calibradas também por meio da técnica de diluição
isotópica aplicada a espectrometria de massa utilizando-se de solu-238 239
ções padrões enriquecidas nos nuclideos U e Pu fornecidos pe-
lo National Bureau of Standards, Estados Unidos; soluções de neodi-
mio natural fornecida pelo Johnson Hatthey Cher.icals United, Ingla
60
241
t e r ra e. soluç&o d« anericlo enriquecida no nuclideo Am forneci-
da pelo Instituí for Transuranium Elements, Alemanha Ocidental.
IV.4. ESPECTROMETRIA ALFA
A técnica de espectrometria alfa foi u t i l izada na determi238
nação da concentração do nuclideo Pu e como técnica auxiliar na
verificação da qualidade dos procedimentos de separação q-.imica
uranio/plutônio, americio/curio, para estimativa da quantldtie de
amostra a ser depositada no filamento para análise da competição
isotópica de urânio, plutônio e americio pela técnica de espertrome
t r i a de massa.
Em um disco de aço inoxidável ou cerâmico desengorcorado
com álcool e t i l i c o , delimitou-se uma área central de cerca de 20 mi
limetros de diâmetro utilizando-se de uma solução esmalte conhecida
come Zappon. Sobre esta superficie depositou-se cerca de 2Z\d de
uma mistura na razão 1:1 de solução amostra, proveniente das etapas
de separação química, e solução a 10'/. de te t rae t i leno (TEG), aqui
ut i l izado como agente dispersante.
O disco foi então aquecido suavemente sob Iãmp&da de
ra ies infravermelhos até a eliminação quase total da fase liraida.
Em seguida, a fim de eliminar-se a fase orgânica do depósito, o
disco foi aquecido em um aquecedor e lé t r ico a cerca de 2D00°K.
Após resfriado o disco foi introduzido em um sistema de co-tageir,
a l fa da Frieseke-Hoepfner chamado Mikroprozessorgestvertes Rezhnen,
Analysieren und Steursystem - Hikras Frieseke Hoepfner. 0 sistema
é equipado com um detetor de barreira de superfície de s í l í c i o - l í -
t i o , Ortec modelo CR-19/150-100, possuindo uma resolução de 23 keV
(FWKM) para energia de 5,48 Mev.
As fontes foram contadas por tempo suficiente até cbten-
çãc de cerca de 10 contagens sob área total na região corre?;onden.
te aos picos dos nuclídeos em estudo.
A determinação dos nuclídeos de interesse em cada alíquo-
ta foi fe i ta comparando-se as atividades medidas com àquelas obti-
61
das ec amostras padrões preparadas no próprio laboratório con a aes.
ma geometria e com massa e atividade bem conhecidas.
IV.4.1. Determinação da Composição Isotôpica do Nuclldeo
Em combustíveis nucleares irradiados o nuclideo Pu es-
tá presente geralmente em quantidades muito pequenas e com baixa
abundância isotôpica dificultando a sua determinação por meio da
técnica de espectrometria de massa, principalmente quando da utili-
zação de espectrômetros de massa mais antigos. Dessa forma a tècni.
ca de espectrometria alfa tem sido amplamente utilizada para este
fin;(22.24.161)
0 método consiste na determinação da razão isotôpica238Pu/23 Pu (N ) baseada na medida da razão entre as atividades
89alfa 238Pu/(239Pu • 240Pu), R, e razão isotôpica entre os nuclideos24C 239
Pu/ Pu, N , obtida por meio da técnica de espectrometria de09
massa, assim sendo tem-se:
onde: L = razão entre as constantes de decaimento dos nuclideos88
239- .238-Pu/ Pu;
L = razão entre as constantes de decaimento dos nuclideos09
IV. 5. MÉTODOS PARA A DETERMINAÇÃO DA QUEIMA DO COMBUSTÍVEL NUCLEAR
IRRADIADO
0 termo queima, "Burnup" , é u t i l i z a d o genericamente para
expressai- o número de f i s s õ e s que ocorrem ec. um combustível durante
seu período de u t i l i z a ç ã o no reator nuclear expressando o grau de
62
consusc do mesmo devido ao processo de fissão.
A queima do combustível nuclear irradiado pode ser
definida de diversas maneiras dependendo do método utilizado na sua
determinação e do parâmetro cuja variação com a queima esta sendo
estudada.
Na indústria nuclear a queima é normalmente expressa em
termos da quantidade de energia térmica produzida por tonelada
métrica de átomos pesados inicialmente presentes no combustível; em
metalurgia define-se como a densidade de fissão e em econocia
utiliza-se o termo rendimento em energia. Neste trabalho, assim
como na. maioria das atividades de pesquisa e desenvolvimento a
queima será expressa em função da percentagem de àtocos
fissiorados, ou seja, o número de fissões ocorridas por cem átoLos
pesados (massa molecular > 232) inicialmente presentes no
combust:vel.
A determinação da queima em combustíveis nucleares
irradic.áos pode ser obtida por meio de métodos destrutivos, não
destrutivos, por correlações isotópicas e através de códigos
computacionais. Um levantamento destes métodos pode ser encontrado
em trs-^alhos publicados por Sarkis , Cunha , Simon e
Stover':65).
Neste trabalho determinou-se a queima das amostras em
estudo por meio de métodos destrutivos baseados na técnica de148
espect-ometria de massa, método do Nd, e espectrometria gaza,137
métodc radioquimico do Cs. Em ambos os casos o número de
fissões é calculado dividindo-se a concentração do produto de
fissãc selecionado pelo seu rendimento de fissão relativo ao
principal, ou principais, isótopos físseis presentes no. . ,(117)
combusiível
I V . 5 . 1 . Método do 148Wd
148
0 método do Nd é o mais preciso e tradicionalmente em-
pregas: método para determinação da queima em combustíveis nuclea-
63
res Irradiados.
Proposto pela primeira vez por Fudge e colaborado-
res'76'7*™ o ' Nd apresenta as seguintes caracteristi-(
cas
- não é volátil nem possui percurssores voláteis;
- não migra dentro do combustível;
- sua utilização não exige um conhecimento do histórico de ir-
radiação ao qual foi submetido o combustível;
- possui baixa seção de choque de absorção de neutrons;
- possui baixos rendimentos de formação através de cadeias ad-
jacentes;
- possui rendimentos de fissão aproximadamente iguais para os, . , 239_ 235.,
nuclideos Pu e U;
- não é um constituinte normalmente presente em materiais de
revestinento e suporte do combustível nuclear;
142
- possui um isôtopo blindado, Nd, que pode ser usado para a
avaliação da contaminação devido a presença de neodimio natural;150
- o isótopo Nd possui baixo rendimento de fissão podendo
ser utilizado como traçador isotópico quando da utilização da têcm.
ca de diluição isotôpica aplicada a espectrometria de massa;
- o elemento neodimio possui boas características de emissão
íôníca para medidas no espectrômetro de massa.
Pelo método do Nd a percentagem total de átomos fissio
nades (?F%) pode ser calculada pela relação entre o número total de
fissões (NF) e o número de átomos pesados inicialmente presentes
(NAT).
pr1/. = íjL. • 100 (IV. 15)
64
O número de -fissões é dado por sua vez pela razão entre o
número de átomos de Nd presentes no combustível (N48) e o seu
rendimento de fissão (E48) para os nuclideos S35U e 239Pu.
W = SÍ (IV.16)
NAT = NF • (U) • (Pu) (IV.17)
onde (U) e (Pu) correspondem ao número de átomos de ur&nio e
plutônio presentes no combustível após a irradiação.
IV.52. Método do l37Cs
As principais desvantagens da utilização do método do
Cs consistem na migração que este nuclideo sofre em combustíveis
sob altas taxas de queima e a necessidade de um conhecimento preci-
so do histórico de irradiação a que foi submetido.
Entretanto, embora menos preciso do que o método do Nd
o método do Cs possui a vantagem de ser rápido e não exigir pro-
cedimentos de separação química complexos para a sua execução.
Por meio deste método a queima sofrida pelo combustível
(PF/í) pode ser relacionada com a atividade gama do nuclideo Cs
através da seguinte fórmula
(K»R )/E37
^ R )7Ê37Pu/U Cs/U
onde: R = razão atômica entre Cs/U;Cs/U
F. = razão atômica entre Pu/U;Pu/U
E = rendimento de fissão do nuclideo Cs para o nucli-deo 235U = 0,06376;
K = fator de correção para a concentração do nuclideo
para o decaimento radioativo duri
radiação e resfriamento dado por
para o decaimento radioativo durante o período de i r -(S)
65
-LT ... -Lt»
K « L" " e -
onde: L * constante de decaimento do nuclideo * Cs
T = tempo de irradiação em segundos;
t = tempo de resfriamento em segundos.
IV. 6. CÓDIGOS COMPUTACIONAIS
Códigos computacionais são largamente empregados ei toda
extensão do ciclo do combustível nuclear quer na avaliação e previ.
são do comportamento do combustível quer na definição de procedi-
mentos para o tratamento químico e salvaguardas do material nuclear
assiiL como no estudo e no estabelecimento de correlações isotôpi-
cas.
Em estudos de física de reatores servem para simulação de
ciclos de irradiação e cálculo da queima de combustíveis nucleares
irradiados. Em centrais nucleares auxiliam na avaliação tanto da
queima como da reatividade dos elementos combustíveis irradiados a
seres, armazenados nos tanques de resfriamento. Em laboratórios de
analises de elementos combustíveis pós-irradiados, assim coco em
centrais de reprocessamento. juntamente com dados obtidos por meio
de técnicas analíticas destrutivas e não destrutivas, fornecem
informações para caracterização isotópica destes materiais.
IV.6.1. Código Computacional ORIGEN2
0 código 0RIGEN2(51fl34) foi desenvolvido no final da
década de 70 pelo Oak Ridge National Laboratory, Estados Ur.idos,
com: um aperfeiçoamento do código ORIGEN sobre o qual possui
diversas vantagens das quais podemos citar ':
- variações das seções de choque dos principais nuclidecs com
a q-_eima durante a irradiação;
66
- tabelas de curislbui-ct nucleares atualizadas;
- energia por fissão especifica para caaa nuclideo fissil;
- permite uca maior varieaaot- jt JICIOS ae combustíveis;
- possibilidade ae un detalhamento do ciclo do combustível;
-especifica fatores de separação pare o reprocessamento para
cada elemento individualmente.
Escrito em linguagem FORTRAN o código 0RIGEN2 foi
desenvolvido para computadores tipo IBM 370/4341. como aquele
Instalado no Centro de Processamento de Dados do Instituto de
Pesquisas Energética? e Nucleares. Seu banco de dados contém
dados nucleares concernentes a 130 aetnideos. 850 produtos de
fissão e 720 produtos de ativação provenientes das bibliotecas
ENDF/B-IV(60> e ENDF/B-V(61) desenvolvidas pelo National Neutron
Cross Section Center, Brookhaven National Laboratory, Estados
Unidos O espectro de neutrons foi calculado pela combinação do
espectro estático XSDRNPM e o código multidimensional de
defleçãc CITATION .A formação ou desaparecimento de um dado
nuclidec por transmutação, fissão ou decaimento durante um ciclo de
irradiação é calculada usando um nodeIo pontual para resolução das
equações não levando-se em consideração efeitos espaciais, efeitos
de ressonância de alto absorção ou mudanças no espectro de neutrons
senão àqueles jã estabelecidos previamente em seu banco de dados.
Por meio deste código a taxa na qual a concentração de um
dado nuclideo "i" muda durante um período de irradiação é descrita
por meio de uir. sistema acoplado de equações diferenciais do tipo:
N N
-pri = ) 1 h x • 0 ) f <r x - [h + *<r • r |x *F ;
J=l k = l(IV.20J
1 • I. 2 N
onde: x = densidade atômica do nuclideo i;
T = período de irradiação;
67
N = número de nuclideos presentes;
1 = fração de desintegração radioativa de outros nucli-
deos que levam a formação do nuclideo "i";
h = constante de decaimento radioativo do nuclideo "i";
4> - fluxo médio de neutrons ponderados na posição e ener-
gia;
f = fração de neutrons que quando absorvidos por outros
nuclideos levam a formação do nuclideo "i";
o- ,c = seção de choque média de absorção de neutrons do nu-
clideo "k" e "i", respectivamente;
r = taxa de remoção continua do nuclideo "i";
F = taxa de alimentação continua do nuclideo "i".
Durante o ciclo de irradiação existirão n equações do
tipo acima descrito para os n nuclideos presentes. A solução deste
sistema de equações diferenciais é feita pelo método de matriz
exponencial, descrito detalhadamente por Croff5 e Soia<160).
e fornece a quantidade de cada nuclideo presente.
Devido à grande versatilidade e volume de informações
fornecidas, o código 0RIGEN2 encontra diferentes aplicações no
ciclo do combustível nuclear dentre as quais destacam-se :
- projetos e operações de instalações nucleares;
- cálculos de calor de decaimento em piscinas de resfriamento
de combustíveis nucleares irradiados;
- cálculos de espectros de irradiação gama utilizados na
avaliação e projetos de blindagens para laboratórios e cascos de
transporte de material nuclear irradiado;
- projetos de plantas de reprocessamento e depósitos de
rejeitos radioativos;
68
- analises de risco:
projeção de composição e caracteristicas de rejeitos
radio&iivos.
IV. 5.2. Simuiação do Histórico de irradiaçio das amostra em es-
tudo por meio do Código Computacional GR1GEN2
Além de informações básicas tais como ti^o de reator,
enriqu-s-rimento inicial, composição do elemento combustivel e tempo
de irradiação, a utilização de códigos computacionais exige um
conhecimento detalhado do histórico de irradiação a que a amostra
foi subnet ida.
Neste trabalho a simulação de irradiação foi feita a
part-r dos valores de queima e ra2ão isotópica 14 Nd/ U obtidos
experírentalmente, dos dados fornecidos pela central de Obrigheim,
da interpretação gráfica do histórico de irradiação. Tabela V, apre
sentacr na Figura 20 , desconsiderando-se pequenos transientes
de potência.
69
Tabela V. Interpretação do histórico de irradiação dos eletcombustíveis BE-120 e BE-124
zntos
ELEMENTO COMBUSTÍVEL
BE-120Tempo deIrradiação(Dias)
30584
609
778405435517
4201315
886251040272422925674
PotênciaC/.)
1000
1000
1000
1000
10080100080900
1000
1000
1000
100800
100906050
BE-124Tempo deIrradiação
(Dias)
52
1011134313553528131583625103927242292513545
Potência(X)
1000
1000
1000
1000
1000
1000
1000
10030100850
10090857850
70
1969
1970JAN I F E B 1 MAR I A P R I M A Y | j U N I J U L I AUG i S E P I OCT | N O V I DEC
1971JAN I FEB MAR I APR I MAY JUN I JUL AUG SEP OCT I NOV DEC
1972J A N | FEB I MAR [ A P R | MAY | JUN j JUL | AÜG [ SEP | OCT | NOV | DEC
1974JAN I FEB Í MAR | APR I MAY | JUN I JUL I AUG I SEP- I OCT I NOV I DEC
1975JAN | FEB I MAR 1 APR 1 MAY | JUN ] JJL | AUG ] SEP 1 OCT | NOV | DEC
1976JAN I FEB I MAR [ APRit MAYT JUN ! JÜL TÃUG TSEP ! OCT ! NOV T DEC
Figura 20. Histórico de irradiaqko do reator de Obrigheim entre1969 e 1976.
71
De modo a exemplificar os procedimentos adotados conside-
re-se, por exemplo, a amostra 742 do elemento combustível BE-124.
Pela analise dos dados da figura 20 tem-se que este ele-
mento combustível foi submetido as seguintes taxas de irradiação:
Tempode
Irradiação(Dias)
770423767
410
i1
Potência >(X) j
i
íoo !90 180 !6050 !30 !
Desse modo a taxa de potência relat iva (TPR) ê dada por:
TPR=700K1 • 42x0.90 • 37*0.80 • 67.0.60 • 4.0.53 • 67,0.30 - 8B2.6
(IV.21)
Como para esta amostra o valor da queima obtido experimen
talmente foi de 32832 Mwd/t.caleuIa-se um fator de potência (FP) di
vidindo-se o valor experimental da queima pela taxa de potência re-
lativa Nc exer.plo err. questão tem-se:
FP =31832.3882.6
36,07 (IV. 22)
Dessa forma estabelece-se a seguinte correspondência:
Potência
1009080605030
FP
36.0"32,4E28.8521.4218.C310.82
Os dados acima são inseridos na estrutura do programa
72
0RIGEN2 ajustando-os -até que a razão lsotôplca 14BNd/238U esteja de
acordo com o valor obtido experimentalmente. Os valores para 100'/.
de potência e razão isotópica * Nd/ W U encontrados para as amos-
tras fcram:
ostra
739740741742743744745747
FP
32.6635.7124.5036,0729.7517.9828.7537.20
148Nd/238U(x 10'*)
5.3055.8883,4365,9114,9052,9004,7067.096
IV.7. CRITÉRIOS ESTATÍSTICOS ADOTADOS NO ESTABELECIMENTO DAS CORRE-
LAÇÕES ISOTÓPICAS
Como descrito anteriormente, correlações isotópicas
definer basicamente uma relação matemática entre duas quantidades
diferer.-.es. Dessa forma, ao estabelecerem-se correlações isotópi-
cas uz ponto importante a ser definido consiste nos critérios
estatis*. icos a sereir. adotados para o ajuste dos pontos e identifica
ção daq-jeles fora do ajuste. Existem na literatura um grande núme-. . . . . . (72,102,105,154,170,J71) . .
ro de artigos sobre este assunto nao haven-
do, entretanto, um consenso sobre qrais os critérios de avaliação
da qualidade do ajuste que devam ser adotados.
Neste trabalho o ajuste de pontos foi feito por meio do
métodc zos mínimos quadrados '
Considerando-se, por exemplo, uma experiência em que as
variáveis x e y são correlacionadas e que para um certo conjunto de
dados í >: y , x y . x y x y ) éválidaa expressão:1 1 2 2 3 3 n n
y = a • bx (IV.23)
Admitincio-se que o erro na variável independente x é
73
desprezível em relação à variável dependente y.- 0 ajuste pelo meto
do dos tinimos quadrados consiste em se calcular valores para os
parâmetros a e b que satisfaçam a todas as n equações possíveis de
maneira que a soma dos quadrados dos desvios entre os valores obser
vados de y. e os valores ajustados pela reta, (IV.23). seja minima.
Isto é, ceve-se obter a e b tais que:
f(a.b) = [ [y, - (IV.24)
seja minima.
Derivando-se f(a,b) em relação a cada argumento e
igualanás-se a zero, pode-se demonstrar que:
a =
n n n
l y, - l «, I v,ii 11 ii
1=1
l1=1
n L xi " Z x.M-l
(IV.25)
1 = 1
1 = 1 1 = 1
1=1 (IV.26)
Neste trabalho o ajuste dos pontos em estudo foi testado
para eç-jações de primeiro e segundo grau. A avaliação do grau do
polinor.:3 foi feita por meio da análise da variança.
Para a regressão linear, IV. 23, a variação de y é dada
pela equação:
74
Z (y, - y)2 - T <y, - V * • I (Y - y )2 (iv.27)
1 = 1 1 = 1 i=i
onde: y = valor experimental;
y = valor médio de y;
Y = valor de y ajustado.
0 primeiro termo a esquerda da equação representa a
variação de y devido à regressão, e o segundo a variação residual.
(8)Segundo Atai Ia , pode-se demonstrar que
E (y, - y) 2 = b £ (X| - x2) (iv.28)
Í = I 1=1
onde x é o valor médio de x. Dessa forma a hipótese y = F(x) é
aceita caso:
n
b2 £ (xt - x ) 2 (n - 2)F = — > F (1, n-2) (IV.29)
I «y.-Ví=i
onde: n = número de pontos;
F = valor de F obtido experimentalmente e;ex
F = valor critico de F(l, N-2) dado pela distribuição de( 32)
Fisher-Snedecor com grau de confiança de 95% , sendo
aceitos valores percentuais de F de no máximo 5% para o
qual a hipótese y = F(x) é rejeitada.
2
No caso de equações quadrát icas, y = a • bx • cx , são
adotados os mesmos c r i t é r i o s acima mencionados substituindo-se o
termo (N-2) da equação (IV.27) por (N-3) aceitando-se a hipótese y= F(x) para F > F (1 , N-4).
ex p
Para conjuntos de dados em que ambos os ajustes são
adequados faz-se uma avaliação do comportamento dos resíduos. Na
75
equaçàc (IV.27), ao passarmos de um pollnômio de grau n para ur.polinÕBlo de grau m*l a parcela referente ao resíduo diminuienquantc que a parte da regressão aumenta. Se a diferença entre cstermos referentes a regressão obtidos pelos ajustes linear equadrat!co forem da mesma ordem de grandeza dos resíduos opta-sepelo ajuste linear por ser mais simples.
Uma avaliação da adequação do ajuste é feita por meio carazão entre a variação residual e v^iriação devido à regresse:,termo conhecido como coeficiente de correlação múltipla &Dquadrair , R .
R' =I - II - V
1 = 1
(IV. 30)
2
R varia entre zero e um. Nos casos em que os pontes
estiverem bem ajustados a parcela da equação (IV.30) referente án
2
soma des quadrados dos resíduos, £ (y - Y ) , será pequena e o2 l = 1
v a l o r d e R s i .
Neste trabalho a qualidade do ajuste é aceita ps_~a
valores de R 2 0,90, o que representa, em termos percentuais, U.T,
ajuste entre os pontos 2 90'/..
Para o caso do ajuste linear a equação (IV. 23) irâ, na
pratica, ser usade. para estimar a concentração das amostras per
interpelação e os limites de detecção dos procedimentos analitices.
Neste caso, a imprecisão admitida para os parâmetros a e b foi àe
15'/. e pi>de ser calculada por meio das seguintes equações :
y x2
L 1
l1=1
l1=1
( I V . 3 1
76
nS?* = : ^-7 T^ (IV. 32)
n I \ - I x.1 1 1 1 1I
1=1
onde S* é a variancia que caracteriza a dispersão dos valores y.
achados em relação aos valores Y estimados peit relação dada por:
I «». " V1
S* = — = (IV. 33)o n - Í.
Para o caso das equações quadrat icas adotaram-se os
mesmos critérios.
Em ambos os casos o desenvolvimento matemático das
equações utilizadas pode ser encontrado nas referências
bibliográficas desta seção .
No auxilio dos cálculos utilizou-se os procedimentos de
analise es tat í s t ica do programa de análise de dados denominado como
"SAS SYSTEM" desenvolvido pelo SAS Institute Inc., CARY, North
Caroline, USA e implantado no Centro de Processamento de Dados
do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares. Assim sendo a
avaliação da qualidade, a existência do ajuste, sua qualidade e
identificação dos pontos suspeitos foi feita da seguinte forma:
- determinação dos estimadores das constantes das equações eavaliação de sua imprecisão;
- analise de variancas e resíduos;
- análise do coeficiente de correlação quadratico, R ;
- teste da hipótese y = F(x);
- analise da precisão dos parâmetros a e b.:
- testes de influência de cada observação individual no ajus-te;
- análises dos limites de confiança e previsão;
- análise grafica dos pontos ajustados.
77
V. RESULTADOS E DISCUSSÀO
A estratégia adotada na parte experimental deste trabalho
parte c; principio de que a manipulação de materiais radioativos
exige d^s técnicos envolvidos um planejamento dos procedimentos ana
l i t i cos a serem adotados a fim de evitar-se uma exposição e manipu-
lação prolongada a materiais, os quais, quer por sua toxidez, quer
pela a l i a atividade podem, em caso de acidentes, causar danos à
saúde. Assim sendo, antes do inicio das operações de análise quimi.
ca e isctôpica procurou-se levantar o perfil de cada amostra de mo-
do a ot;er-se uma estimativa de seus constituintes.
Inicialmente determinou-se a concentração dos nuclideos
Cs e Am nas amostras por meio da técnica de espec'rometria ga
ma. A partir dos dados de concentração do nuclideo Cs e valores
encontrados na literatura para a razão Pu/U e concentração do nucl238
deo L\ típico para o reator de Obrigheim, determinou-se aproxima
damente, a queima sofrida pelas amostras pelo método radioquíir.ico
do Cs. Baseado nestes valores e utilizando-se de correlações
isotópicas encontradas na literatura, fez-se uma avaliação inicial
da concentração isotópica de urânio, plutônio e amerício presentes
em cada amostra. A partir destes valores definiu-se as quantida-
des de cada amostra necessária para os procedimentos de separação
química dos elementos de interesse assim como a quantidade de solu-
ções tr-açadoras a serem adicionadas as amostras para determinação
aa concentração de urânio, plutônio, amerício e neodimio por meio
da técnica de diluição isotópica aplicada â espectrometria de mas-
sa.
Baseado nos dados experimentais de composição e concentra
ção isc^ópica procedeu-se à caracterização isotópica das amostras
determir.ando-se, com precisão, a queima sofrida pelas mesmas e com-
parandc-se os resultados experimentais com aqueles obtidos por meio
do código computacional ORIGEN2. Finalmente, a partir dos dados de
caracterização isotópica, foram estudadas as correlações isotópicas
propostas neste trabalho.
78
V.I. DETERHINAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO DOS NUCLlDEOS 137Cs e 241Am
POR HEI O DA TÉCNICA DE ESPECTROMETRIA GAMA
A determinação da concentração dos nuclideos Cs e
1Am foi feita por meio do método comparativo a padrões previamen-
te calibrados em atividade e massa.
Na Tabela V são apresentados os valores de concentração
isotópica obtidos para o nuclideo Cs na data da medida. A preci_
são para todas as analises foi de cerca de 1%. 0 valor de "K" re-
presenta a correção da concentração deste nuclideo para o decaimen-
to radioativo durante e após a irradiação conforme descrito na se-
ção IV.5.2 deste trabalho. A concentração deste nuclideo no dia da
parada do reator é obtida multiplicando-se a concentração isotópica
medida pelo fator K.
Tabela VI. Concentração do nuclideo Cs nas amostras em estudo
Amostra
744741745743739740742747
Tempo
Irradiação Resfriamento(Dias)
886886886886886886886916
35103510351035103770351037703510
Fator K
1.28391,28391,28391.30521,28391,30521,28391,2841
Concentração Cs
Gramas/Toneladade Combustível
441,0489,7715,0721,8784,3818,4864,9944,3
Na Tabela VII são apresentados os resultados encontrados
para o nuclideo Am e uma comparação corr aqueles obtidos por meio
da técnica de diluição isotópica aplicada à espectrometria de massa
encontrados neste mesmo trabalho.
Verifica-se que as precisões individuais para cada método
estão de acordo com aquelas encontradas na literatura '
79
A diferença.percentual relativa entre os dois Métodos foi
em média de cerca de 4X e no aaxi*o de 6.7X. Embora não haja na
literatura outro trabalho em que aabas as técnicas sejam diretamen-
te comparadas nestas mesmas condições, estes resultados foram consi.
derados satisfatórios considerando-se que a análise do nuclideo
Am por meio da técnica
Tabela VII. Comparação entre ms medidas da concentração do nudídeo241
Am por meio das técnicas de espectrometria de massa eespcctrometria gama
Amos t ra
744
741
745
743
739
740
742
747
i
Espectrometria
Massa Cama
IO1* âtomos/g
solução
1,2570,3
1.9420.4
2.6280,3
3,4960,5
2,9610,4
3,4760,5
3,7590,4
3,2740,3
1.2020.8
2,0000.7
2,4970,7
3.4730,8
2.7630,7
3,4210,9
3,6130,8
3,1320,6
Diferença Percentual
Relativa
4.4
(-J2.9
5.0
0.7
6,7
1.6
3.9
4,3
de espectrometria gama teve como principal objetivo somente uma ava
liação inicial da concentração deste nuclideo para o cálculo da
quantidade de solução traçadora a ser adicionada às amostras quando
da determinação da concentração isotópica do elemento amerício por
meio da técnica de diluição isotópica aplicada â espectrometria de
80
•assa.
V.2. AVALIAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO E COMPOSIÇÃO ISOTÜPICA DAS AHOSTRAS
POR MEIO DE CORRELAÇÕES ISOTÔPICAS ENCONTRADAS NA LITERATURA
A partir dos dados da Tabela VI. pode-se rapidamente fa-
zer-se usa avaliação inicial da queima e. por Meio de correlações
isot6pic2-s já estabelecidas, do conteúdo isotôpico das amostras &
serem ar^. 1i sadas.
Assim sendo, baseado no trabalho de Barber o e colaboradc-
res verificamos que para o reator de Obrigheim os valores tipi-
cos pare. a razão Pu/U e concentração de urânio são 8.38 x 10 e
880000 gr/tonelada de combustível respectivamente. Aplicando estes
valores a fórmula (IV. 15). seção IV.5.2 deste trabalho, são encor.-
trados cs seguintes valores de queima para a amostra.
Tabela VIU. Valores estimados de queima sofrida pelas amostras ec
per cent agem de átomos fissionados
Amostras
744741745743739740742747
Queima
1.721.902.762.633.023.283.323,62
Os resultados apresentados na Tabela VIII são aproximadcs
já que u*.ilizou-se para o cálculo valores médios da razão Pu/U e
concentração de urânio nas amostras. Ainda assim, estes resultadcs
quando aplicados à correlações isotópicas já estabelecidas r.a
literatura, Tabela IX, fornecem informações suficientes para ura
avaliaçã.: prévia do conteúdo isotôpico das amostras o que ira faci-
81
res lsotóplcos para determinação da concentração dos nuclideos de
interesse por seio da técnica de diluição Isotôpica aplicada à es-
pectrometria de massa.
Apesar de terem sido selecionadas apenas 12 correlações
isotôpicas, as equações apresentadas na Tabela IX demonstram clara-
mente a possibilidade de uma ampla avaliação do conteúdo de nucli-
deos pesados de uma amostra a partir da determinação aproximada da
queima sofrida pela amostra e de uma simples medida de razão isotô-
pica de um gas de fissão, como por exemplo, xe/ Xe, o qual pode
ser facilmente coletado e analisado no sistema de exaustão nos tan-
ques de dissolução em centrais de reprocessaoento.
Outros exemplos existem em que a caracterização isotôpica
pode ser feita a partir de medidas não destrutivas de produtos de
fissão radioativos como descrito no capitulo III. Entretanto, es-
tes dados não estavam disponíveis quando da realização deste traba-
lho.
Sobre o reator de Obrigheim existem na literatura diver-
sos trabalhos específicos em que são apontadas diversas correlações
isotôpicas. Contudc.de modo a evidenciar-se a universalidade desta
técnica, são apresentadas na Tabela IX equações obtidas para dife-
rentes reatores a água leve.
Nas Tabelas X e XI os resultados obtidos por meio da téc-
nica de correlação isotôpica são confrontados com aqueles medidos
experimentalmente. Os valores absolutos encontrados para o desvio
percentual relativo aos dados experimentais (D*/.) demonstram clara-238 239
mente, principalmente para os nuclideos majoritários U e Pu,
em que estes desvios forac de cerca de 10%, a validade e o poten-
cial de utilização da técnica de correlação isotôpica na avaliação
da cocposição isotôpica eir. amostras de combustíveis nucleares irra-
diados.
82
Tabela IX. Alguns • exemplos de correlações isotôpicas existentes na
literatura
Y
FT
D5
Pu0"
236uIMA
IMÃ
239P-IMA
240
IMA
TMÃ~~
IMÃ
24C_: ruI
242.
241-,.
A *
(-)5.08
0.190
4.92x10"4
5.45xlO"4
(-)2.81xlO"4
3,87xlO"3
(-)3,03xl0"4
(-)5.71xlO"5
(-)3,43xlO"S
4.93xlO"2
(-)8,42xlO"2
(-)0,309
B
3.46
0.163
1.21xlO"2
1.19xlO"3
1.59x10'*
3.38x10'*
2,04xl0"3
3.77x10"*
2.52x10"5
0.585
145.
1.68
X
132Xe
131Xe
FT
DS
FT
I32Xe
131Xe
FT
132Xe131Xe
FT
FT
2*°Pu239Pu
24OPuIMA
240-Pu
239-Pu
REATOR
GUNDREMMINGEN
OBRIGHEIM
OBRIGHEIM
LWR
PWR
OBRIGHEIM
PWR
OBRIGHEIM
OBRICHEIM
PWR
OBRIGHEIM
OBRIGHEIM
REFERENCIA
27
102
102
177
177
1021
177
!
102
62
177
102
102
83
A partir dos dados destas tabelas a concentração isotôpi-
ca do nuclideo 238U foi obtida por meio da seguinte relação:
238U = * x í^Pu • 239Pu • 2*°Pu * 241Pu) (V. l)
A ausência do isôtopo Pu. por ser Kinoritàrio. não cau
sa diferenças significativas na concentração total do nuclideo2 3 8u.
Para os demais nuclideos pesados os valores absolutos das
diferenças percentuais relativas aos dados experimentais são também
em média cerca de 10%.243
Para o nuclideo Am os desvios, cerca de 30 a 60'/., estão
bem acita daqueles encontrados para os demais nuclideos pesados o
que demonstra uma certa inadequação da equação adotada.
Posteriormente, seção V. 4, veremos que a utilização da
técnica de diluição isotopica aplicada a espectrometria de massa na
determinação deste nuclideo permitiu a obtenção de melhores resulta
dos com a definição de novas equações.
0 fator de depleção do nuclideo U (D5) é definido co
mo:
D5 = -, (V. 2)235U
i
onde os símbolos "i" e "f" designam enriquecimento inicial e final
do nuclideo U.
84
Tãbel* X. Comparado entre os valores experimentais (EX) de concentra-ção isotôpica. relativos ao número de átomos pesados inicial-
mente presentes (1KA), e depleçio do nudldeo U com aqueles obtidospor meie da técnica de correlação isotôpica (Cl).(DZ) desvio percentualrelative aos dados experimentais - 100 x (EX - CD/EX.
Letrc
Amostra
D5
236u
10-3
238u
10-1
238Pu
10-5
239Pu
10-3
2«OPu
10-4
Pu2«3
An
10' 10-5
744(Ci: 0.4704(EX} 0.4620
D"/. -1.8
74KCI)(EX)
D%
745ÍCI)(EX)
D*/.
743(CI)
D%
0.49970,50400.85
0.63990.64200.33
0.61870.64403.92
739(CI5 0.6823(EX) , 0,7090
D% [ 3.77
740(CI> : 0,7246(EX?
D'/.
742ÍCI
DV.
0,73301.15
0,73120,73600.65
2.588j 8.8222.720! S.5964,9
2.8022.9153.88
- 8 .1
9.6199.569
-0.52
3.824 9.0473.605Í 9.5176.07 -4.94
3.669j 9.1183.652J 9.4840.47 í 3.86
4.133* 8.9173.817! 9,5038.28 6.17
4.442 8.8023.874i 9.468Í
3.2272.703
-19.4
4.0563.950
- 2.68
4.451 9.7143.908110.190
13.8
4.5124.4162.17
5.9134.555
4.67 -29.8
10.7712.3712.9
-14.7
4,4893.987
1-12.6
7,03
D'/.
0,7801i 4,8460.8150} 3.8404,28 -26,2
8.787! 10,599.467J 14.757.18 | 28.2
8.671| 11,989.432J 16,628,07 -27.9
4.759j15.06
8.018 4.803 15.839.485! 4.907J18.34
15.5 j 2.11 [13.7i !
7,41910,97032.4
9.2110,3110,6
10.4114.3827.6
5.40611.97
4,8914.5527,44
20,6326.9
17,3619.5711,3
4,979 18,894.904122.311.53 llS.3
6.5925.793
•13.8
0.9110.576
-58.2
1.3651.038
-31.5
9.834; 3.5359.910! 4,1050,8 i 13.9
i
9.344! 3.207J10.312; 4.691!9.4 31.6
5.094120.894,471
-13,923,4110,7
10.8110.126.87
11.7911.73
I- 0,51
4,992:19,13 11.954.987!22.57 í 12,000,1 ;15,2 I 0.42
13.0912,10
- 8,2
4,191:5.7Ü8-
25.6 '
4,947;7,967;
39,2 !
8,681i43.0 ;
5,70412,151:53.1 í
85
Tabela XI. Comparado-entre os valores experitientãis (EX) de razõesisotôpicas e aqueles obtidos por meio da técnica de
correlação isotôpica (Cl). DZ - desvio percentual relativo aosdados experimentais - 100 x (EX - Cl)/EX. * - valor não disponível
tro
Amostra
744 (CD(EX)D%
74KCI)(EX)
D7.
745(CI)(EX)
; D%
743ÍCI)(EX)
D7.
739(CI)(EX)D%
740(CI)(EX)
D7.
742ÍC1)(EX)
i D5Í
747(CI)(EX)D%
P uxl"' 3
u X1
6.5.
-10.
6.6,0.
8.8,2,
7.9,14,
8,8,
- 5,
9.9,0.
9,9,1,
9,9,
- 7,
1836043
5385492
23440503
9782962
74728952
2603186
33947139
9312731
132V
Xe13» v
Xe
1.9651.191
- 2.72
2.0171.968
- 2.5
2,2662.3142.27
2.2282,37816,3
2,3412,3972,34
2,4162,116
-14,3
2,4282,5785,82
2,514•-
242-Pu
240-Pu
o.o.
20,
0.0.20.
0.0.3.
0.0,17.
0,0.11.
0.0.
-11,
0,0,10,
0,
o.-20.
056607158
072009098
1454150220
134316338
167618893
189821538
193221595
218827463
240-Pu
239-Pu
0030
0026
0010
0017
0013
00
-10
008
. 1811
.2607
.5
.2073
.2819
.5
.3328
.3738,9
,3138.3815,8
.3707
.4300
.8
.4086
.4550,2
,4144,4526,4
0,45820,523612.5
242 Pu2*1 Pu
- 4.0.
102
0.0.79.
0.0,15.
0,0.28,
0,0,15,
0,0,7,
0,0,5,
0,0,15,
753»1Õ3
1625
039318993
250029708
218230556
313737309
3774407436
3872409851
460754464
86
V 3. DETERMINAÇÃO DA QUEIMA POR MEIO DOS MÉTODOS DO " 8Nd E137-
Cs
Embora o método do Nd seja o mais preciso e tradicional
mente empregado método para determinação da queima em combustíveis
nucleares irradiados, sua utilizaç&o geralmente envolve procedimen-
tos de separação química complexos visando a obtenção de frações
dos elementos de interesse com um grau de pureza suficiente alta pa
ra análise por espectrometria de massa. Além dos custos envolvidos
o método é de execução demorada, a qual além de submeter os operado
res a uma exposição prolongada às amostras com alta atividade, impe
de sua utilização como método de rotina.
0 método destrutivo por espectrometria gama, embora menos
preciso possui a vantagem de ser mais rápido, não exigindo procedi-
mentos de separação química específicos e envolver uma quantidade
limitada de amostra sendo, portanto, utilizado principalmente em
analises rotineiras.
No estudo de correlações isotóplcas assim como para efei-
to dos cálculos teóricos o método adotado foi o do produto estável148Nd.
Na Tabela XII tem-se os resultados obtidos pelas duas téç
de fissão 148Nd.
cas.
87
Tabela >."/. Comparado entre os valores de queina das amostras
dos por meio dos métodos do Nd e Cs
Amostra
744741745743739740742747
Queima em V.Átomos Fissionados
148Nd
1.662.262.652.743,793,293.313.50
137Cs
1.751.982.852,893.013,323.473.80
DiferençaPercentual
Relativa
- 5.4212.38
- 7,55- 5,4720,78- 0.91- 4,83- 8,60
Para as amostras 740. 742, 743. 744 e 745 do elemento
combustível BE-124 a diferença média absoluta percentual relativa
ao método M8Nd foi de 4,83*/. e maxima de 7.55%. Para a amostra 747
do elecento combuptivel BE-120 foi de 8,6'/.. Estes resultados es:ão
de accrdo com aqueles encontrados na literatura internacio-
nal ( 9 > l c > n t podendo ser usados em processos considerando-se que
para fins de reprocessamento, por exemplo, as exigências de preci-
são e exatidão para os valores de queima são de 5'/. e 10%, respecti-
. IT7;mente
Os valores de queima obtidos por meio do método do Cs
foi, para todas as amostras, superior àqueles encontrados pelo aéto
do do 148Nd. Como esta diferença foi praticamente constante em to-
da extensão do intervalo de queima atribuiu-se a isto as incertezas
nos daios nucleares e no histórico de irradiação não havendo eleaen
tos, neste trabalho, para que se possa atribui-las à migração de cé
sio der.'.ro das varetas do elemento combustível.
As amostras 739 e 741 apresentam um desvio acima da mé-
dia. Ní Tabela XIII observa-se que os valores de abundância isotápi,
ca pairs, o nuclideo Nd estão acima dos valores médios encontr&dos
para as demais amostras. A razão deste desvio atribuiu-se a cor.ta-
minaçá: das amostras pela solução traçadora enriquecida neste n-eli
88
deo jà que durante as analises isotõpicas nao foram observados a
presença substancial do nuclideo Nd, o que elimina a possibillda
de de contaminação de neodimio natural, nem tão pouco a presença o
nuclideo Sm. eliminando a possibilidade de contaminação por er-
ros nos procedimentos de separação quimica. Assim sendo será adota
do neste trabalho, para as amostras 739 e 741, os valores de queima
obtidos por meio do método do produto de fissão Cs.
Tabela XIII. Abundância isotópica em porcentagem atômica do nucJi
deo Nd
Ny Amostra
•/. N.Atômica N.
150Nd
739
8,798
740
4.320
741
7.582
742
4,250
743
4,258
744
4,051
745
4,267
747
4,420
V.4. CARACTERIZAÇÃO ISOTÓPICA
Entende-se como caracterização isotópica de uma amostra o
conjunto de informações sobre a concentração e composição isotópica
de seus constituintes e parâmetros do reator de onde se originam.
Estas informações podem ser obtidas por meio de métodos experimen-
tais, códigos computacionais, através da técnica de correlação iso-
tópica ou utilizando-se dos três métodos anteriormente mencionados. _ . , (6)de forma conjugada
A escolha de uma ou de outra alternativa irâ depender dos
objetivos do trabalho a ser realizado, por exemplo: contabilidade
de materiais, salvaguardas, controle de processos etc. e da etapa
do ciclo do combustivel onde se deseja caracterizar o material nu-
clear. Neste trabalho a caracterização isotópica das amostras foi
feita baseada em medidas de concentração e composição isotópica dos
nuclideos de interesse obtidas por meio das técnicas de espectrome-
89
tria de massa, espectrometria alfa e espectrometrla gama.
Os resultados experimentais fora» comparados com valores
teóricos obtidos por meio do código computacional 0RIGEN2 baseado
em informações sobre o histórico de irradiação do combustível, se-
ção IV.6, e nos valores de queima obtidos experimentalmente.
0 objetivo desta comparação reside no fato de que até a
presente data a previsão de formação para os isôtopos de americio
em reatores nucleares tem sido feita somente por meio de códigos
computacionais Jà que não existem correlações isotópicas precisas
definidas para estes nuclideos.
Na literatura internacional existem diversos trabalhos em
que dados teóricos são comparados com valores experimen-
tais'50'63'66'158'168'178'180' todavia. códigos computacionais não
específicos. como o código 0RIGEN2, possuem limitações na
comparação direta com dados de composição e concentração isotópica
teórica por ele obtido e aqueles provenientes de um trabalho
experimental. Isto deve-se ao fato de não levarem em consideração
problemas ocasionais de dissolução e contaminação das amostras,
características individuais de cada amostra em estudo tais como:
variações temporais e locais no fluxo de energia de neutrons,
dimensões do encamisamento e da pastilha do combustível e,
principalmente, devido à imprecisões nos dados nucleares e na
interpretação do histórico de irradiação do combustível a ser
analisado. Assim sendo, os dados a seguir apresentados serão
analisados exclusivamente sob o ponto de vista de contabilidade e
caracterização isotópica das amostras em estudo não levando em
consideração, pois para tanto faltam informações, aspectos físicos
nucleares.
Nas Tabelas a seguir, e até o final deste trabalho, as
amostras serão apresentadas na ordem crescente à queima sofrida.
Nas Tabelas XIV e XV são apresentados os resultados da
composição isotópica, em percentagem atômica, obtidos experimentai-
te (E) e por meio do código computacional 0RIGEN2 (0) e a diferença
percentual relativa aos dados experimentais, para os principais is£
90
100'tE - O) (V.3)
onde "E" representa os dados experimentais e "0" os valores teóri-
cos.
label* XIV. Composição isotôpica do elemento urânio em porcentagematômica. Valor experimental (E); código ORIGEN2 (0);
Amostra
744744
741741
745745
743743
739739
740740
742742
747747
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
23«u
0.0.
0.0.
o.o.
0.0.
0.0,
0.0,
0,0.
o.0.
016014
015013
014012
012011
012011
010011
013011
017010
2 3 Su
1,6141.670
1.4751,485
1,0741.102
1.0491,050
0,8820,950
0,8030,812
0,8000,815
0,5300,533
236u
0,2760.251
0.2960.282
0,3710.344
0,3770.352
0.3940.367
0.4030,387
0,4170,386
0,4000,393
238
98.98.
98.98.
98.98.
98.98,
98,98,
98.98,
98,98.
99,99.
U
0907
2122
5454
5759
7167
7979
7879
0506
Diferença
12.
13.
14.
8.
8.
-10,
is,
41,
5
3
29
33
33
00
38
18
Percentual
235
-3.
-o.
-2.
0.
-7.
0.
-1.
-5,
U
47
68
61
10
71
98
88
47
236u
9
4
7
6
6
5
7
1
.06
.79
.28
,60
.85
.61
.43
.75
Relativa
238
0.
-o.
0,
-o.
0.
0,
-o,
-0.
» !
03
07
00
02
41
00
01
08
91
Tabela XV. Composição isotôpica do elemento plutõnio em por centãgec atoai,
ca. Valor experimental (£); código ORICDC (0)
Amostra
744744
741741
745745
743743
739739
740740
742742
747747
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(EJ(0)
2 3 8Pu
0.4940.393
0,6150.533
1.1680.937
0.9421,008
1.3631,155
1.60F1.393
1,6791,387
1,8841,828
239-Pu
71.3371.35
68,9867.86
60.4360.71
60,0559.75
57,0057,93
54,8055,47
54,9155,53
50,6851.05
"°Pu
18.6018.56
19.4520.31
22,5923.13
22,95023.520
24.5024.17
24,9324.96
24,8524,94
26,5325,91
241Pu
8.2578.448
9.1979.539
12.2111.97
12,2712.22
12,5212.73
13.2913,36
13,2013.34
13,6614.51
242Pu
I.1.
1.1.
3.3.
3.3.
4.4,
5,4.
5,4.
7.6,
330255
768757
597257
780500
628012
368818
364797
287710
Diferença Percentual Re
238
20.
13.
19.
-7.
15.
13.
17,
2,
Pu
34
33
78
00
26
37
4
97
239
-o.
1.
-o.
0.
-1.
-1,
-1.
-o.
Pu
4
62
46
50
65
22
12
74
"°Pu
0.19
-4,44
-2.38
-2,48
1,36
-0,10
0,4
2.35
241Pu
-2.31
-3.71
1.99
0,41
-1.72
-0,53
-1,06
-6.21
iativa
242Pu
5.64
i0.62!
9.45
7,40
13.3
10.3
10.6
7,92
92
Tabela XVJ. Composição isotôpic* do elemento neodlmio em porcenta-gem atômica. Valor experimental (E); código 0RIGEN2 (O)
Amostra M3Nd
744 (E) 23.97744 (0) 25.91
741 (E) 22.08741 (0) 25.06
745 (E) 21.52745 (0) 23.02
743 (E) 21.44743 (0) 22.71
739 (E) 18.89739 (0) 22.09
740 (E) ! 19.89740 (0) 21.14
i
742 (E) 21.45742 (0) 21.17
747 (E) 17,99747 (0) 19,26
14*Nd
29.5122.88
28.3923.69
31.4325.40
31.4425.66
30.1426,18
32.7726.96
31.4626,94
34,5127.99
145Nd
18.0219.66
17.1419.39
17.3118.81
17,2518.72
16.0118,54
16.7618.25
17.2618.26
16.6417.74
M6Nd
15.6517.26
15.0417.36
16.4317.86
16.5518.06
15,5118.10
16.9018.35
16.5718,34
17.1919,06
M8Kd
8.7869.606
9.633
9.0249.731
9.0549.745
10.6209.773
9.1509.816
9.0179.815
9.24110.010
1S0Nd
4.0514.287
7,5824.352
4.2674.516
4,2584.535
8,7984,586
4.3204 —
4.2504.654
4,4204.886
Diferença PercentualRelativa
M8Nd
-9.33
1.38
-7.83
-7.63
7.97
-8.85
-8,32
150Nd
- 5.83
42,6
- 5.83
- 6.60
47.87
- 7.78
- 9,51
-10,5
93
Tabela X»'1I. Compos ido isotôpica do elemento amerlcio em porcenta-gem atômica. Valor experimental (£); código OftIGDC
(O)
Ascstra
744 (E)744 (0)
741 (E)741 (0)
745 (E)745 (0)
743 (E)743 (0)
72= (E)73= (0)
743 (E)743 (0)
742 (E)742 (0)
747 (E)74^ (0)
Mftdldo
95.4096.98
95.9295.55
90.8391.23
90.1089.40
88.5088.76
85,9285.78
85.1686,07
80.6778,67
2°A.
4.502.89
4.074.30
9.188,62
9.8210.47
11.5011,11
14.0114.09
14,8413.81
19,3321.22
Corrigido
2 % 1A.
81.2973.85
73.1965.40
44.1845.86
46,74243.09
38.1337.87
20,17430.820
37.9630,98
30.8818,58
2°A«
18.7124.83
26.8133.36
55.8253,17
53.2755.99
61.8761,31
69.2868.48
62.0468.32
69.1280.97
Diferença PercentualRelativa
2"A.
9.16
10.64
- 3,79
16.31
0.68
- 0.35
18.39
39,83
2 4 3A.
-32.73
-24.42
4.74
-12.67
0.91
1.16
-10,13
-17,14
94
Os resultados obtidos «ostra» que os valores de composi-
çto isotôpica experimentais e teóricos estão e» boa concordância
principalmente para os is6topos majoritários dos elementos urânio e
plutônlo.
Para o caso dos lsôtopos neodlmio verifica-se claraaente
a influência da contaminação na composição Isot6pica dos nuclideos150Nd e l « W
Para os isôtopos de americio observam-se maiores desvios
em baixas e altas taxas de queima.
Nas Tabelas XVIII a XXI são apresentados os valores de
concentração isotópica dos nuclideos de interesse em granas por to-
nelada de combustível
Assim coao no caso anterior os valores teóricos e experi-
mentais de concentração isotópica estão ea boa concordância entre
si. Para o caso dos isôtopos de urânio e plutônio os valores encon
trados estão de acordo com aqueles obtidos por Croff quando da
análise de amostras pertencentes aos reatores Turkey Point Unit 3
H.B. Robinson Unit 2, B*rbero e colaboradores * ' quando da ana-
lise de amostras pertencentes ao reator Trinno Verce1lese. Tabela
XXII, e outros dados encontrados na literatura1103'110'.
Para o caso dos isôtopos de americio , com utilização da
técnica de diluição isotôpica aplicada a espectrometria de massa,
os desvios percentuais relativos aos dados experimentais foras de
cerca de 5,5% para nuclideo Am e cerca de 8'/. para o nuclideo243
Am nas amostras pertencentes ao elemento combustível BE-120. No
elemento conbustivel BE-124 esta diferença foi de cerca de 11% e
28% para os nuclideos Am e Am respectivamente. Para o241
nuclidec Am o desvio médio percentual relativo aumenta para
cerca de 17% a 41%, para as amostras BE-120 e BE-124
respectivamente, quando da correção da concentração Isotôpica para
a data de parada do reator. Estes valores demonstram claramente a241
influência da concentração do nuclideo Pu e dos dados nucleares
no calculo teórico da formação do nuclideo Am.
Até recentemente os valores encontrados na literatura, ba.
95
Tabela XVIII. Concentração isotópica dos isôtopos do elemento urânio em gra-mas/tonelada de combustível. Valor experimental (B); código
0RIGEN2 (0)
Aaos
744744
741741
745745
743743
739739
740740
742742
747747
tra
(E)O)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
10
13.11.
12.11.
11.9.
10.9.
11.9.
6.9.
10.9.
13.7.
6655
2408
45999
19836
58509
670020
87032
80969
2 3 5u
10*
13.9414.22
12.4712.60
9.1199.271
8.8598.817
7.4877.954
6,6766.771
6.6376.798
4.4224,414
«•u
IO3
IV)
IV)
• •
2.2.
ri oi
3.2.
3.3.
3.3.
3.3.
3.3.
385145
510406
147908
161971
351088
339238
471234
339267
23»
a
10
8.8.
8.8.
8.8.
00
00
8.8.
00 00
8.8,
00 00
U
s
484456
310438
378392
343385
413370
229346
310347
271306
Diferença Percentual
23«L
15.
9.
12.
3.
17.
-35.
16.
42,
4
48
7
51
9
2
9
3
235
-2.
-1.
-1.
0.
-6.
-1.
-2.
0.
U
01
03
67
47
23
42
43
18
23
10.
4.
7.
0.
7.
3,
6.
2,
Relativa
8U
16
14
59
60
84
02
83
16
23»
0.
-1.
-o.
-o.
0.
-1.
-o.
-0.
u
33
54
17
50
51
42
45
42
96
Tmbelm X/X. Concentração isotôpica dos Isótopos do elemento pJuttfnio em gra-
mas/tonelada de combustível. Valor experimental (E); código
ORIGEK2 (O)
Aaostraj
744744
741741
745745
743743
739739
740740
742742
747747
(E)(0)
(O(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(E)(0)
(El(0)
?3«Pu
IO2
0.0.
0.0.
0.0.
0.0.
0.0.
1.;i.
í.;i.
í.
239203
343307
835652
909717
913850
250096
295090
457588
" 9 P u
IO2
34.7036.97
38.5139.23
43.3842.35
44.6242.67
40.4743.20
42.8043.84
43.9643.83
39.3844,55
2 4 0Pu
10*
9.0869,656
10.8311.79
16.2816.20
17.0916.87
17.4718.10
19.5519.81
19.9819,77
20.7022.71
a t lPu
ioa
4.0784.414
5.0945.561
8.8348.423
9.1958,800
9.0689.572
10.3210.65
10.6710.62
10.7412.77
2«Pu
ioa
0.6550.659
0.9791.029
2.6142.301
2.8212.530
3.3273.030
4.2453.855
4.3493.834
5.7325.930
Diferença
23«
15.
10.
21.
21.
6.
12.
15.
- 8.
Pu
1
5
9
1
90
3
8
99
239
- 6.
- 1.
2.
4.
- 6.
- 2.
0,
-13.
Percentual Relativa
Pu
54
86
37
37
76
43
30
2
2«0
- 6.
- 8.
0.
1.
- 3.
- 1.
I.
- 9,
Pu
27
86
49
29
60
31
05
71
2«t
- 8.
- 9.
4.
4.
- 7.
- 3.
- o.
-18,
Pu
24
16
65
30
54
18
45
9
2«2
- o.
- 5.
11.
10.
8.
9.
11.
- 3,
Pu
61
11
9
3
93
18
8
45
97
Tabela XX. Concentração isotôplca dos isôtopos do elemento neodimio em
gramas/tonelada de combustível. Valor experimental (E); códi-
go 0RIGEK2 (O)
Amostra
744 (E)744 (0)
741 (E)741 (0)
745 (E)745 (0)
743 (E)743 (0)
739 (E)739 (0)
740 (E)740 (0)
742 (E)742 (03
747 (E)747 (OJ
143NdX
IO8
4,0303.970
4.5754,518
5.6465.614
5.8195,759
6,4696,034
6,3676,400
7,1456.392
6,8616,807
144NdX
IO2
4,9973.529
5.9244,300
8,3016.237
8.5926.551
10,3957.201
10,5638,219
10,3608,193
13.2509,963
145NdX
10*
3,0723,055
3.6023.545
4.6044.651
4,7484.814
5.5625.134
5,4425,602
5,7255.591
6,4336,359
148NdX
IO2
2,6872,690
3.1823,196
4.4024.446
4.5864,643
5.4235,047
5.5265.671
5,5355.655
6.6926,877
148NdX
IO2
1,5291.523
1.774*1.797
2,4502,456
2,5432.558
2.773"2,763
3.0313,075
3.0523.068
3,6473,663
150NdX
io2
0.7140.689
1.6480,823
1,1741,155
1,2121,207
3.1611.314
1,4511,478
1,4581,474
1,7681,811
Diferença PercentualRelativa
148Nd
0,39
-1.13
-0,24
-6,60
0,36
-1.45
-0.52
-0.44
150Nd
3,50
50.1
1,62
- 0,4
58,4
- 1,86
- 1,10
- 2,43
Calculado a partir do
do método do 137Cs.
valor da queima obtido experimentalmente por meio
98
Tabela XXI. Concentração isotôpica dos isôtopos do elemento ameridoem gramas/tonelada de combustível. Valor experimental
(E); código 0RIGEN2 (O)
Amostre.i
744744
741741
745745
743743
739739
740740
742742
747747
(E)(0)
(E)(0J
(El(0)
(E)(0}
(E)(03
(E)
(o:(E:(o;ÍE:
(o:
Medido
241A»X
IO2
í.í.
2.2.
3.3.
3,3.
3,3.
4.4,
4,4.
4,5,
727817
208330
652414
899678
714864
335419
433269
658155
243A»X
IO2
0.0520.054
0.0920,104
0.3690,329
0,4210,379
0.5160,496
0,7070,715
0,7780,709
1,0881,391
delta
t
(dias)
3618
3715
3573
3739
3573
3738
3573
3660
Corrigido
241A»X
IO2
0,1930.160
0.2560,202
0.3650.282
0,3550,293
0.3400.304
0,3600,319
0,4650,319
0,5400,317
243A»X
IO2
0.
0.0.
0.0.
0,0.
0,0.
0,0.
0.0.
1.1.
052054
092104
369329
421379
516496
707715
778709
088391
Diferença
241A»
Medido
- 5,
- 5,
6
- 5
- 4
- 1
3
-10
21
52
51
68
04
94
,69
.67
i Percentual
Relativa
Am
17.
21.
22
17
10
11
31
41
243A*
Corrigido
1
1
7
5
6
4
4
,3
- 3,85
-13,0
10.8
9.98
3,87
- 1.13
8,87
-27,8
99
Tãbelã XXII. Desvio percentual relativo entre os dados teóricos e experimen-tais. Comparação como os dados obtidos par* os reatores
PVR Turkey Point Unit 3 e ff.fi. Robinson Unit 2 e Trino Vercellese
Paranetros
2 3 5uU
2 3 6uu
238n
PuPu
239PuPu
PuPu
241-PuPu
242-PuPu
241AmAm
243.AmAm
QueimaCWd/t
Obrighelm
Neste Trabalho
739-745
- 0.55
7.18
14,25
0,29
- 1.85
- 1,80
5,98
14,61
-22,59
15,6-31,8
747
0.58
2.56
2.98
- 0,72
2.34
- 6.53
7.92
48.62
-27,82
32.7
Turkey Point H.B.Robinson
Croff(131)
A
7.7
- 4.3
-12.1
0.2
- 3.9
1.4
-10,0
•
•
59,3-26,9
B
-2.3
-0.7
-4,0
1.5
-1.7
o,s
-7.6
•
•
28.6-3D.6
A
0.1
- 3.2
- 9,0
- 0.4
1.2
1.8
- 2.6
- 5,0
8,3
30,0
TrinoVercellese
Barbero ecolaboradores
-1.1
-7.3
•
-2.8
1.8
0.3
-6,4
•
•
20,0-25,0
* Dados não disponíveis
100
seados na determinação da concentração dos isòtopos de amerlcio por
•elo da técnica de espectrometria alfa indicava» desvios de 150
a 300% * entre os valores experimentais e teóricos.
Como visto anteriormente a caracterização isot6pica de
combustíveis nucleares irradiados envolve medidas com precisões et
diferentes ordens de grandeza. Outrossim estes materiais geralmen-
te possuem uma alta atividade obrigando aos operadores de laborató-
rios de pôs-irradiação a fazerem sucessivas diluições antes de en-
viar amostras para sua analise quimica. Dessa forma de modo a ate-
nuar estes problemas, assim como erros decorrentes de dissoluções,
amostragens etc, e permitir a comparação de nossos dados com aque-
les existentes na literatura,todos os dados em concentração isotôpl
ca aqui apresentados serão normalizados pelo numero de Átomos pesa-
dos inicialmente presentes no combustível (IMA) por meio das seguin-
tes equações
R(h> = 5i|i! (V.4)2 3 Bu
RNd = — ^ (V.5)238(J
HA = £ R(h) (V.6)
IMA = HA + g g (V.7)
onde: h s is6topos dos elementos: urânio, plutônlo e americio;R(h) = razão isotópica entre o número de átomos do nuclideo
238"h" e o número de átomos de U;
14 8 238
RNd = razão isotópica entre os nuclideos Nd e U;
E48 - rendimento de fissão do nuclideo 148Nd « 1,734 * IO*2
para os nuclideos 235U e 239Pu(11).
Nas tabelas XXIII e XXIV são apresentados os valores de
razões isotópicas utilizados neste trabalho.
101
Tabela XXIII. Comparação entre dados de razão isotôpica experimentais(E) e teóricos (O) . D - diferença percentual relativa
aos dados experimentais . ** Valores não disponíveis
Amostra 744 741 745 743 739 740 742 747
Que i na 5CÁtomos
Fissionados1.66 1.96 2.65 2.74 3.01 3.29 3.31 3.50
235U
238U
-s«10 5 (O)
(D)236
238
240
239
242
241
242
240
146
145
132
131
U_
U
Pu
Pu
Pu
Pu
Pu
Pu
Nd
Nd
Xe
Xe
-6xlO B (0)
(D)
-4«10 * (O)
(D)-4
«10 * (O)(D)
-4xlO (0)
(D)
-4«10 * (O)
(D)-3
xlO 3 (0)(D)
131Xe
134XexlO * (O)
(D)132
134
Xe
Xe
-3«10 (O)
(D)136Xe134Xe
-3«10 (0)
(D)83
86
84
83
Kr
Kr
Kr
Kr
-4«10 f (0)
(D)-3
«10 (0)(D)
16451703
-3.55
281 <25589.10
260726010.23
162514868.55
715676
5.45
868874
-0.74
191318990,73
33913485
-2.77
649662-2.00
13751397
-1,60
257425361.48
22052225
-0,91
15021512
-0.66
301428754.61
28192993
-6.17
189918423.00
909865
4.84
877895-2,06
19681986
-0,91
33343406-2,16
656676-3,05
13991437
-2,72
254724913.22
22492297-2.13
109011182.57
376534947.19
37383810
•1.93
297027218.38
15921408
11.56
9599560,24
231422223.98
30263200
- 5,76
700711
- 1,57
14911510
-1.27
240923761,36
24642491
-1.09
10641065
-0.09
382535716.63
38223936
-2.90
308128647,04
164714889.65
9499480.13
237822614.49
303931674,2
7237160,97
148715192,15
245323583,07
245625222.69
8949647.72
399237206.81
430041722.97
3730315215.5
18891668
11.7
968976
• 0,88
239723442,21
30613100
• 1,27
734727
0,95
15201536
•1,06
233423210,56
262625901,37
8138221.07
408939124.09
455045001.09
4074360611.5
21531930
10,4
100910010,79
21162479
-17.2
29572995
-1.28
625742
-18,7
15181559
- 2,70
231122622,12
26452701
- 2,11
8108251,85
422139077.43
452644910.77
4098359612,24
21591923
10.93
9601003
• 4,46
257824763.96
29402999
• 2.00
7577421,98
15341559
• 1 , 6 3
229022631.18
26772699
- 0,82
535538
• 0.60
403839671.75
523650753,07
5446462415.09
274625905.68
10331073
- 3.87
102
Tabela XXIV. Comparado entre dados de concentração isotopica. expe-
rimentais (E) e teóricos (O) .D - diferença percen-
tual relativa aos dados experimentais (D)
Amostra
Queima XÁtomos
Fissionados
-3 ( E )
D5 «IO (0)(D)
2**Ait «10"B (0)IMA (D)
2 * 3 A B «10"B (0)
IMA (D)
2 3 5U «10"S (0)IMA (D)
2 3 6U xlO'6 (0)IMA (D)
2 3 BPu xlO"7 (0)IMA (D)
2 4 0Pu xlO"6 (0)IMA (D)
2 4 1Pu xlO*7 (0)IMA (D)
1 3 7Cs xlO"7 !o)IMA (D)
744
1.66
4624434.11
2156178417,2
576600-4,17
15971633
-2.31
272024549.41
27023014.9
10191086
-6.58
45554944
-8,56
11120959413.7
741
1.96
504505-0.1
2911226322.3
10381156
-11.8
145514480.48
291527535.55
39534811.8
12371326
-7,19
57936223-7,42
12580113309,97
745
2,65
6426331.4
4095315622.9
4105365910,9
10491065
-1.6
360535017,71
94873922,1
183418230,54
991094.174,77
181201550014,4
743
2.74
6506500,0
3994328317.8
4698421110,4
102210130,88
363233996.42
109781325,9
193118981.71
1035098594.73
18340171206.65
739
3.01
7066833.26
5030340632.3
570855113,45
857914-6.70
381735337,44
10319646,50
19572036-5,17
1012010720-5,93
19220174509,18
740
3.29
733729-0.5
4090357412.6
796779450,28
779778-0.03
387437054,36
1438124413,5
22312229-0,27
1173011930-1,75
21350194308.99
742
3.3!
7367310.7
52313574
-31.7
868178789.25
766781
-1,99
39873700-0,22
1475123716,1
225722240,05
12002118990,86
219761938211.8
747
3,50
8158140.1
61043552
-41,9
1215115457-27,1
5115070,57
384037382.6S
16621801
-8,35
23412555
-9.28
120931430c-18.2
24045233233,03
103
Os valores de razões isotôpicas envolvendo gases ot fis-
são forzjc fornecidos pelo grupo de Radioquimica e Análise Isotrpica
do Inszitut for Transuranium Elements, EURATON, Karlsruhe, Alesanha
Ocidental.
V.5. CORRELAÇÕES ISOTOPICAS
Neste trabalho foram definidas 21 correlações isotiricas
para cara nuclideo de interesse. As equações encontradas Torzz. di-
vididas em três categorias a saber: concentração isotôpica versus
razão isotópica, concentração isotôpica versus concentração isjtópi.
ca e concentração isotópica versus parâmetros do reator.
Nas Tabelas XXV a XXX são apresentados os resu.tados
dos aj'^stes encontrados, critérios estatisticos (EV. = imprecisão
percentual dos estimadores das constantes, F = valor percentual pa-
ra o q\2.1 a hipótese Y = F(x) é rejeitada e R = coeficiente ce cor
relaçar quadratico) e os pontos fora do ajuste para cada equação es.
tudads. iPFA).
No estudo de correlações isotôpicas é fato comum algumas
amostram ajustarem-se bem a certos conjuntos de dados e seren. consi
derad&s fora de ajuste para outros' 0>102tl . AS razões pare. este
comportamento podem ser atribuídas a erros experimentais na tedida
de UJL sos parâmetros ou a fatores associados às características
nucleares de cada parâmetro com relação à queima, espectro de
neutrons etc.. Nestes casos sempre que possível procura-se
analise.** uma outra amostra da mesma região comparando-se os
resultados. Caso contrario, elimina-se simplesmente a amostra do
ajuste desde que o número de amostras a serem eliminada não
ultrape^sem a 30'/. do número total de amostras envolvidas.
Verifica-se que o nuclideo Am, ao contrario c; que
consta na literatura ' , correlaciona-se bem principa.aente
por meie de equações de primeiro grau, exceto para correlações en-
volver.i; a razão isotópica 132Xe/131Xe, e as concentrações is:tôpi-
cas 4"?u/IMA e Pu/IMA para as quais o melhor ajuste foi :itido
104
por meio de equação parabólica do tipo Y « BX2.
A amostra 740 foi considerada fora de ajuste para todas
as correlações com o nuclideo Am. Este comportamento é atribui-
do a erros experimentais. Verificou-se que em média o valor da con
centração estimado pelas equações apresentou um desvio percentual
de cerca de 30% em relação aos dados experimentais sendo portanto
eliminada para todos os ajustes envolvendo o nuclideo Am.
0 nuclideo Am apresentou um comportamento mais comple-
xo. Embora tenha se correlacionado preferencialmente por meio de
equações de segundo grau para ajustes envolvendo as razões isotôpi
cas 24OPu/239Pu, 242Pu/241Pu. 242Pu/240Pu. "iCr/83*,- e concentração
isotôpica Pu/IMA o ajuste linear mostrou-se mais apropriado. As
sim como no caso anterior algumas correlações foram melhor
definidas por meio de equação tipo parabólica , Y = Bx , como por
exemplo para a razão isotôpica ' ;Ce/I31Xe e 238Pu/IMA. Observou-se
neste caso uma maior dificuldade de correiacionamento das amostras
de baixa queima principalmente a amostra 744 e embora o número de
amostras analisadas não torne possível uma avaliação mais
fundamentada pode-se atribuir a este fato provavelmente a baixa
concentração deste nuclideo nesta amostra.
Na literatura existem muito poucos dados de correlações243
isotòpicas envolvendo nuclideo Am. Além da equação proposta porErnstberger e c o l a b o r a d o r e s , T a b e l a IX seção V.2, t em-se duas
o u t r a s d e f i n i d a s por Wellun e c o l a b o r a d o r e s 1 ' . a s a b e r :
A) 243Alti = ( - ) 2 .20E-05 • 2 .231E-05 FT;
B) 243Am = (-) 1.300E-04 • 7.061E-05 132Xe/"3IXe;
A equação proposta por Ernstberger foi definida especifi-
camenis para o reator de Obrigheim e verificou-se no inicie deste
capitulo, Tabela X, que a concentração do nuciídeo 243Am por eia es.
tiir.ada apresenta uma diferença média absoluta percentual relativa
aos dados experimentais de cerca de 37'*.
105
Tabela XXI'. Corre-Jaçòes isotôpicas entre a concentração isotôpica donucJideo Am/IHA versus razões isotôpicas
Razão
23 =
23E
23E
23?
14E
iííl24C
23 £
24 2
24 C
«24 2
|24 1
13:
13«
: 132
í~i7
! 132
13£
134
84•
ec
8-
i
^ _
'-'
Nd
Nd
Pu
Pu
Pu
Pu
Pu
Pu
Xe
Xe
Xe
Xe
Xe
Xe
Xe
Xe
_Kr
Kr
KrKr
Kr
Kr
N
7
6
6
7
7
7
C
6
í
6
6
;
6|
6
1
6
8.
-3.
-«.
-1.
1.
8.
pCm |
"I.
• * •
"I,
i-3,
2.
A
002x1O*5
565xlO"5
716x10'*
425xlO"5
122xlO~S
827xlO'6
?Gd«lO~*
466x10"*
240x10"*
119x10"*
104x10'*
911x10**
2*1Am/IMA = A • BX
E
0.
1.
0.
0,
5,
4.
r\
o.
0,
0,
0,
0,
01
35
20
75
38
14
Al
-
55
08
04
16
02
-3
2
1
1
1
1
2
m
i
6
5|
B
.511xlO"3
,071xl0"2
.250x10"*
.460x10"*
.785x10"*
.022x10"*
t 3OwX 1U
,335xl0"S
,640x10"*
,792x10"*
,171xlO"5
,887x10"*
,036xl0"3
DC
0.
0.
0.
0.
0.
0,
0.
0.
0,
0,
0>
0,
01
09
09
01
04
01
01
23
05
01
10
04
R2
98.7
95.2
95.2
98.4
90.0
96.0
QO n
99,9
92.3
96.5
98,1
94,8
96,7
F
0.01
0,09
0,09
0,01
0,04
0,01
n fisvi , w«J
0.01
0,23
0,05
0,01
0, 10
0,04
!
PFA
740
740
740747
740
740
740
740
740
I
740
740
740
740
740
106
Tabela XXVI. Correlações isotôpicas entre a concentração isotópica243
do nudldeo Am/IMA versus razões isotôpicas
Razão
23SU
2 3 8u236
U2 3 8u146Nd
145Nd240Pu
239Pu
2 4 2Pu241-
Pu242Pu
240Pul32XeJ3:Xe
132Xe
134Xe
131Xe
l34Xe
I3$Xe
134Xe84Kr83Kr
" ^83Kr86Kr
N
8
6
6
7
7
6
6
6
5
5
B
6
6
.ío-24.16
48,50
276.0
-5,206
-6,975
42.40
254,1
539,0
-39 46
988,5
509,3
243
E%
0.
10.
0.
0,
0.
6,
3.
13.
n
10.
10,
01
9
06
16
14
35
-
07
1
07w l
2
3
Am/IMA
.!o-4
-258.3
-3171
-64,39
-1,872
3, 193
6.996
-4,692
-5,794
-140,5
-78,96
' 1 7P?; 1,/S£
1-350,9
1-388,7
= A+BX+CX2
F/C
0.
8.
0.
0.
0,
0.
3
0
3
11
n
9
12
15
01
05
01
01
01
95
07
98
9
05
.22
,0
.ío-6964
526800
37,69
8.059
-
-
1,313
9.047
193.7
28.94
311,7
742,4
r/.
"•
5.
0,
0,
2
0
5
10
8
13
2
27
04
01
-
-
25
05
13
70
,30
,9
R2
98.
97.
99.
99.
97.
98.
99,
99,
99,
99,
•o?o,
98.
98.
33
56
92
86
63
52
37
07
92
25
Q7^ i
31
10
0.
0,
0.
0.
0,
0,
0,
0,
0,
0,
\J f
0
0,
F
01
38
01
01
01
01
05
29
38
75
05
22
26
PFA
—
741747
742744
739
744 j
744741
740
740743
745739
745
739744
!739
743
107
Tabela XXVII. Correlações isotôpicas entre a concentração isotópica
do nuclldeo 2tiAn/IMA e concentrações isotôpicas (Cl)
Cl
2 3 5uIMA
2 3 6uUMA
238PuIMA
240-Pu
IMA241Pu
:IMA
'"CSIMA
N
7
c
6
7
7
7
7.
-5
1.
9.
A
922
700
607
-
-
397
xlO"5
MIO"5
x X 0
xlO"6
2*1Am/IMA =
D
0.
"5
0.
11
01
Cl
40
0
-3.
2.
2
4
2
E
573
537
349
540
878
A+BX+CX2
í
xlO
xlO
xlO
«10
xlO
-3
-2
-J
-2
-2
-2
E*/.
0.
D
0.
0.
0.
0.
01
05
01
01
01
R2
98.
Qn
96,
98,
99.
95
65
38
93
00
98
F
0.
n
0.
0.
0,
0,
01
05
01
01
01
PFA
740
7AH
740
740
740
740740
108
Tabela XXVIII. Corrjslações isotópicas entre a concentração isotôpica do nu-243
ciideo Am/IHA e concentrações isotópicas (Cl).
Cl
2*3A*/IMA = A*BX*CX2
xlO-s LS- PFA
235U
IMA
236u
IMA
238
IMAPu _
24.09
65.81
-1,90
0.01
10.7
9.16
240Pu
IMA
241
5.599 10.9
Pu
-26,95
4.377
7.626
-1.000
IMA
137
7.185Í 0.381-2,414
IMACs _
o 6,753 0,4 -1.206
0.10
8.25
0,02
4.86
0,26
0,06
0.7642
73.94
50.37
211.5
59,36
0,76
5.9
0,99
0.13
0,01
98.58
96.95
94.96
98.96
99.97
99,80
0.01
0.53
0.02
0.01
744747
744
747
0.031731-739-74?
0,01
109
Tãbel* XXIX. CorreLãoòes isotôpicas entre a concentração isotôpica
do nudldeo Am/I HA versus parâmetros do reator (PR)
PR
Queina(FT)
Depleção
23SU(D5)
N
7
7
2**A«/IMA « A*BX*CX2
A
-1.167 »10'S
-2.782 xlO"S
E%
3.42
0.06
B
2.001 »10"5
1.086 «IO"4
EX
0.01
0.01
R2
97.40
98.74
F
0.01
0.01
PFA
740
740
110
Tabela XXX. Correlações isotôpicas entre a concentrado isotópica
do nuclldeo 2**Am/IHA e parâmetros do reator ÍPR)
PR
Queira(FT)
2 3 5ÜÍD£)
N
8
7
2°A»/IMA « A*BX*CX2 |1
. i o -
9.887
-2.782
DC
12.5
0.06
. » -
-1.079
1.086
EX
5.63
1.48
.ío-4
3.187
6.614
EX
1.29
0.25
R2
97.46
99.63
F 1 PFA !i !
0.01 ' - !| i
0.53 ! 744
1 74S |i
111
A equação A, proposta por Vellun foi definida para todos
os reatores tipo água leve cujo combustível seja apenas de oxido de
urânio enriquecido no isótopo U, e a equação B para todos os rea
tores à água pressurizada.
Na Tabela XXXI são comparados os resultados obtidos na
avaliação do conteúdo do nuclideo An por meio destas equações
com as similares obtidas neste trabalho.
Para a correlação entre Am e a queima sofrida pelas
amostras em estudo a diferença média absoluta percentual re la t iva
aos dados experimentais é de cerca de 56'/. para a equação A e de
11,3V. para a equação definida neste trabalho. Verifica-se que a
equação proposta por Vellun não se aplica a amostras de baixa
queixa, apresentando um desvio percentual relativo aos dados
experimentais crescentes com a taxa de queima.
Para a correlação entre o nuclideo Am e a razão isotó-
pica Xe/ Xe sugerida pelo autor, os resultados apresentados na
Tabela XXXI mostram desvios médios absolutos percentuais relat ivos
aos dados experimentais de cerca de 22%. Como no caso anterior es -
ta diferença cresce com o aumento da razão isotôpica ííe/1 Xe
e, conseqüentemente, com a queima. Para equação definida neste t r a
balho esta diferença é de cerca de 8'/. não apresentando, como no ca-
so anterior , nenhuma tendência observável.
Para esta correlação não foi considerada a amostra 740,
já que aparentemente houve algum problema na medida da razãc
isotôpica Xe/ Xe, e a amostra 747 para a quai a razão2Xe/ : Xe não encontrava-se disponível.
No conjunto das 42 equações aqui definidas não foi obser-
vaac a influência do enriquecimento inicial das amostras jà que a
amostra 747 ajustou-se bem a maioria das correlações estudadas. Es
ta avaliação, entretanto, não pode ser considerada definit iva jà
que cispós-se apenas de uma amostra do elemento combustível BE-124.
Todavia, segundo Vellun , devido â relativa homogenidade no en-
riquecimento dos elementos combustíveis do reator de Obrigheim não
são observadas normalmente influências do enriquecimento inicial
112
Tabela XXXI. Comparação entre os valores obtidos para concentração do rudt-deo Am/MA por meio de correlações isotôpicas estabelecidas
neste trabalho e dados constantes na literatura1177 . DZ - diferença per-centual relativa aos dados experimentais. * - amostra considerada fora doajuste. # = dados da amostra não disponíveis
AM0STRA
744
741
745
743
739
740
742
747
i
í Valor
[Experi
!cental
' C
i 1
4
; 4|: 5
7
E
! 2
576
038
105
698
709
967
681
.151
243Arn/IKA » IO'5
Valor Obtido Por Meio De Correlações
relativo á
Neste Trabalho ~
0,
0.
3,
4.
6.
8.
9.
n.
746
967
655
229
261
860
064
136
D'/.
-29,4
6,8
10,9
9.85
- 9,67
-11.2
- 4,42
8,35
L queima
EquaçãoA
1,503
2,173
3.712
3,913
4,515
5,140
5. 185
5,609
D*/
-160
-109
9,
16.
20
35
40
53
t
57
6
9
5
3
8
relative132
Neste Trabalho
0.681
0.905
4.117
5,057
5,356
•
5.685
«
Isotôpicas
à razão
Xe/131Xe
D*/.
-18,2
13.1
- 0.31
- 7.80
6,16
•
- 0,04
tt
isotópica
EquaçãoB
0,508
0,896
3.339
3.791
3,925
1,941
5,203
»
D',.
11.S
13.?
18,"
14,4
31,2
75,6
40,C
t
das acsstras quando do estudo de correlações isotôpicas para este
reator.
Equações tipo parabólica geralmente não são adotadas para
correi&rôes envolvendo isótopos de elementos actinideos já que em
centrais de reprocessamento, origem da maior parte das amostras,
são utilizados rotineiramente reagentes reciclados contendo traços
dos principais elementos em estudo e embora sejam previstas corre-
ções p-ira este tipo de contaminação sua total eliminação é inteira-
mente impossível.
Tanto nuclideo JAm como 2* Am correlacionam-se bem com
113
gases de fissão, razões e concentrações isotôpicas, queima do com-
bustível e depleçao do nuclideo U o que permite a utilização das
equações aqui estabelecidas em todas as etapas do ciclo do
combustível nuclear pós-irradiado.
A consistência interna entre as diversas correlações estu
dadas pode ser constatada nas Tabelas XXXII e XXXIII.
Na Tabela XXXII são apresentados os valores de concentra-241
ção isotópica do nuclideo Am/!MA estimados por meio de cada equa
cão desenvolvida neste trabalho. Para cada amostra foram calcula-
das as médias destes valores e o desvio padrão percentual sem a
aplicação de nenhum outro método estatístico para eliminação de
quaisquer valores.
Os resultados mostram que tomando-se o conjunto total das
equações a concentração do nuclideo Am/IMA pode ser estimada com
uma precisão interna média de cerca de 4/í e, tomando-se os valores
experientais como referência, una exatidão de cerca de 4'/. em
valores absolutos.
A amostra 740 foi considerada fora de ajuste para todas
as equações estudadas. Os valores apresentados na tabela XXXII re-
ferem-se aos desvios percentuais entre os valores de concentração
isotópica obtidos experimentalmente e os valores estimados pelas
equações.243
Para o nuclideo Am os valores de precisão interna
média e exatidão são cerca de TA e 2,5*/. respectivamente.
Na Tabela XXXIV são apresentados, para cada parâmetro cor,
relacionado, os valores médios dos desvios percentuais entre os da-
dos de concentração isotópica dos nuclideos Am/IMA e Am/IMA,
obtidos por meio das equações aqui propostas, e aqueles obtidos
experimentalmente. Os resultados mostram que para ambos os
nuclideos a precisão esta numa faixa de 3% a 10'/. o que não sô
comprova a qualidade e reprodutibi1 idade dos critérios matemáticos
aqui adotados como também corroboram os resultados apresentados nas
Tabelas XXXII e XXXIII demonstrando serem estes frutos realmente de
valores médios e não a média de valores equidistantes.
114
Tabela XXXI1. Avajiaçio da concentração do nuclídeodas equações definidas neste trabalho
241 Am por meio
AmostraValor
24lAm/IMA > IO"5
lExperimen- j 739tal
740 741 742 743 744
ÍE.030S 4.090Í2.911 5.23113.994! 2,156
745
4,095
747
6.104
Parâmetros
Queima (FT)D5
U/IMA
U/IMA
Pu/IMA
Pu/IMA
Pu/IMA
Cs/IMA
235
1236
238
240
1241
Í137
4.8564.8884.861
:5,379
32.4ll2.75526,6625,71
2.6932.723
35.56j2.761
28.48 2,609
235u/238u
!236u/238u
í24OPu/239Pu
|Z 4 2Pu/4°Pu
!242Pu/241Pu146Nd/146Nd
!83Kr/86Kr
í8V/83Kr> l31Xe/3*Xel l32Xe/131Xe
1 3 2Xe/3 4Xe136Xe/3*Xe
4,455
|4,S93
,4,591
|4.865
j4,702í
|4.854
J4.494
J4.696
:4,624|
•4.942Í
Í5.037!! j: 5,oi l i; 4 . 32« |
14,9071
Í 4 . T 1 5 |
4,839!
35,06
30.42
27,30
25,86
2.891
2,630
2,682
2.728
19,3612.677
5.4565.2145.185
5,017
5,350
5,226
5,449
5,386
5.158
5,176
27
23
.59
-
,40
2.
2,
2,
691
744
824
c
4
5
,184
.976
.072
35,4312,574
26.23 2.736ÍI
20.69 2,659
25.37J2.684
15.78J2.692
30.12J2.698i
-55,0812.656
17.4212,670
5,397
5,037
5,325
5,048
5,351
5,327
5,090
4.3164.2144.252
4.397
4.841
4.682
4,339
4,235! I|4,356j
4,146 j
4.037j
4,006!
[4.205!
Í3.709Ji I(4,407
13,962i i!4.456|
|4,093i
|4.425|
i4,248!
2. 1552.2372,219
2. 163
2,293
2.393
2.068
2,261
2.226
2,263
2,382
2,398
2.544
2,379
2.457
2,365
2,413
2,351
2,367
2,471
2,240
4.1364.1924.173
4.764
4,014
4.306
4.499
4,276
4,175
4.232
4,033
3,964
!3,919
14.417
14,165
3,901
4.011
4.534
3.990
3.817i
Í4.319
15,837(6.071
6.096
J5.446
5,824
5,492
5,493
5,981
6,123l
Í6.220
(6.024
16,450
I6.07SIí •i •i
M ± D'/.
DPK
4,
4,
782 Í0 19 ! "
I:7,
7036 !
* ii
5,1.0,
221519
Í4.266Í|5.9 !1-6,8 J
tn r
o
"7
31614
4.182!!5,6 |!-2,1 [I
5,932
• Os valores apresentados referem-se aos desvios percentuais relati_vos entre os valores de concentração isotôpica experimentais eaqueles estimados pelas equações.M t D'/. = media t desvio padrão percentualDPK * desvio percentual da média relativo aos dados experimentais
115
Tãbeiã XXXIU. Avaliação da concentração do nucllàeodas equações definidas neste trabalho
243Am por meio
243Am/IMA x 10"S
AmostraValor expej
739 I 740 I 741 I 742 743 j 744 ! 745
rimental 5.708Í7.967I1.038J8.B81J4.698Í0.576 4.105
747
12,16
!Parâmetros
Queima (FT)
D523S
6,261Í8,859J0,967iâ,064(4,23318,095 1.054Í8.233Í4.534Í
- J3,655 111.13 !0.51614,466 12.30!
236U/IMA 6.456 7,202238
240
Pu/IMA 15.961
Pu/IMA :5,314
1,040
9.06511,111 S,347
241
137
Pu/IMA
Cs/IMA
I8.353Í0.932Í6.291
6,673
U/IMA 6.662 7.7361,1,057)7,936;4,475| 0,544|4.231
8,824 4.566!
153,
0461 0,636i
778 íI
563 |4671
4.
5,1
4,'
2 3 6u/ 2 3 8u2 4 OPu/ 2 3 9Pu
7.960; -
5.46018.031!0,94318 880J4.
6,64517,771(1,079Í7,fcl3J4,
6,248!7,20311.030J8.i32 4,
8.168 i1.128|e,f92 4.
8,12914,
4,101
3.932
4,195!
12.32!
10.77!
I242Pu/24°Pui6,24018,087| -
242Pu/241Pul6,704;7,803;0,858|7, ; 10 j4,: ' u.146Nd/145Ndí5,912i7,926!1,0541
.6.536i7.538j0,928!8.L;7j
! - 7,918^0,92918,4J:3Í5,
| - Í7.927Í0,830:8,5C:;4,
B 4Kr/ 8 6Kr84Kr/83Kr131Xe/134XeÍ5,639i8,125íi,109|8,57.,
6411
169!
445!
549!
647;
i459!
5341
I32Xe/131XeJ5,356:32Xe/134Xet6,12413EXe/ l34Xe! -
' - ,0,90318,685 5,057!
\ - Í0.924J7,982,1 400
'7,457Í0,944!8,957U.97l!
0.577 4,030
0,650;4.354(12,03(
0.520|4,268'12,33íl >
- ;4.136! - ;
G.597 Í4.2B4 JÍ2.36 í
- U, 162 112,23 !
- Í4.277J12.18!
- ;3,989}12.13'
0.699;3,789í * :
0,70713,582! * ;
- !4,684; ' ;
0,527: - | • |
0,681:4,118 j • !
0.5C3;3,772'
0.624! -
M i D'/.
DPK
is.
1-6
1018
,9
5!
0,
959g
1
09
A
,991,0
,5
,8.5,
!2.
4881
4,7.
0.
387
2:
\ 0.: 12.
j-3,
5982
8
Í4,106JB.7
í-0.02
114
1
,97.7
.6
M í D% = media í desvio padrão percentualDPM = desvio percentual da média relativo aos dados experimentais
11C
Tabela XXXIV. Valores médios dos desvios percentuais entre os dadosobtidos experimentalmente e aqueles estimados pelas
equações
Queima (FT)D5
23SU/IMA236U/IMA238Pu/IMA24OPu/IMA
241Pu/IMA235U/23BU
236U/238U
24OPu/239Pu
242Pu/24OPu242Pu/241Pu146Nd/14SNd83Kr/86KrBV/86Kr8V/83Kr
131Xe/134Xe
132Xe/131Xe
132Xe/134Xe136Xe/l34Xe
Média
241
3.3.
3.
7.
6.
7.
9.
3.
5,
4,
7.
5,
7,
5.
6.
4,
9,
4.
8,
5.
5
Nucl
Am
94
3
1
0
9
1
3
6
3
1
6
4
4
2
0
5
5
0
2
8
ideo
243An
n.34.5
5,2
4.6
8.6
6.7
0.8
6.7
4.1
4.1
4.1
7.8
1.6
9.7
10.4
8.4
4,0
7.6
10,6
6.6
i 6.3
117
Nas Figuras 21 a 62 es tio representados graflcamente os
resultados até aqui apresentados. As linhas superior e inferior
foram calculadas pelo programa SAS e delimitam as bandas de preci-
são do ajuste. A interpretação desta faixa é que se forem tomadas
novas observações (novos valores de X para o calculo de Y) e o
modelo utilizado estiver correto então, em média, 95% das novas
medidas cairão dentro desta faixa.
Verifica-se que na maioria dos casos, principalmente para
aqueles obtidos em uma faixa de queima intermediária, os resultados
teóricos estão dentro do limite de precisão definido pelas equa-
ções. 0 que, em principio, pode-se suspeitar da qualidade dos da-
dos nucleares presentes no banco de dados do programa em estudo pa-
ra os isótopos de americio para as regiões de alta e de baixa
taxa de queima.
118
IO
341Arn/MA700E-05 T
600E-05
500E-OS
400E-05
300E-05
20GE-05
1O0E-05
Figura 21 - Correlação Isotopica241Am/IMA versus Queima ( AF% )
0O0E+00 -t- •+•
160E+00 2ÍXJE-I-00 2.40C4-00 7BOE+-00Q u e i m a ( ÁF% )
320E4-00 360C4-00
Correlaçãobotdpca
Limite ',Superior
LrniteInferior
o Valorteórico
• ElementoBE-ISO
° ElementoBE- 1S4
243Am/MA
Figura 22 - Correlação Isotópica243Am/IMA versus QUEIMA ( AF% )
200E+00 2.40E-I-00 2BOE4-0O 320E4-00
QUEMA ( AF% )3fi0E+00
Correios;bo tópica
— Lknite '.Superior
— Lknitekiferior
o Vnlorteorico
• ElementoBE-134
° ElementoBE-120
IS)
241Am/IMA
8.00E-05T
7.00E-05
6.00E-05
5.00E-05
4.00E-05
3.00E-05
2.00E-05
1.00E-05
O.OOE+00
Figura 23 - Correlação Iaotopica241 Am/IMA versus Deplecao 235U
( D5 )— • Correltcaa
Is ai opino*
— Limite •Super? nr
— LimiteInferir r
0 ValorTeoricc»
" El em e i toBE-1&0
D EL cm eat nBE-124
4.00E-01 5.00E-01 6.00E-01 7.00E-01 8.00E-01 9.00E-01Deplecao S35U ( D5 )
IOIO
343Am/WA160E-04 T
140E-04
120E-04
100E-04
800E-05
600E-05
400E-05
200E-05 -
000E+00
Figura 24 - Correlação Iaotòpica243Am/MA veraua Depleçâo do 235U
D5
-200E-05
o •
4D0E-01 500E-01 600E-01 700E-01 BOOE-01 9ÍX)E-01Deplecão 235U ( D5 )
Correlaçãobotdjpica
— Lknite *.Superior
— LkniteInferior
o ValorTeórico
• ElementoBE-120
° ElementoBE-134
to
241 Am/IMA
7 . 0 0 E - 0 5 T
6.00E-05
5.00E-05
4.00E-05 •
3.00E-05 +
2.00E-05 +
1.00E-05
Figura 25 - Correlação Isotopica241Am/IMA versus 235U/IMA
4.00E-03 8.00E-03 1.20E-02235U/IMA
1.60E-02 Z.00E-02
• • Correia en oIsotopicn
— Limite ',Superior
— LimiteInferior
0 ValorTeórico
• ElementoBE-120
D ElementoBE-124
243Am/MA1B0E-04 x
140E-04 4-
120E-04
1J00E-O4
800E-05 +
6O0E-05
4D0E-05
2JD0E-05
OJOOE+00
Figura 26 -Correlação Isotópica243Am/IMA versus 235U/MA
•• o
Corre loçãobo topic o
— Lknite .Superior
— Linifcekiferior
o ValorTeórico
— ElementoBE-134
° ElementoBE-ISO
0004 0006 0008 001 0012 0014 0016 0018235U/MA
tn
Figura 27 - Correlação Iaoto'pica34iAm/MA 241Am/IMA versus 236U/IMA
8 DOE-05 T
OOOE+002.40E-Q3 280E-03 320E-03
236U/MA360E-03 400E-03
Correlaçãobotdpica
— LkniteSuperior
— LknibsInferior
o ValorTeórico
• ElementoBE-120
° ElementoBE-134
ro
160E-04 T
1.40E-04
120E-04
100E-04
BOOE-05
600E-05
400E-05 -I
200E-05
0 DOE-»-00
-2O0E-05
-400E-0500024
Figura 28 -Correlação Isottípica243Am/MA versus 236U/1MA
•+•
00028 00032S36U/WA
00036 0004
Correlaçãofeotopica
— Lknite .Superior
— LkniteInferior
o VabrTeórico
• ElementoBE-
ElementoBE-ISO
341Am/MA700E-05 T
600E-05
500E-05
400E-05
30X-05
200E-05
100E-05
Figura 29 - Correlação I9otopica241Am/IMA versua 238Pu/IMA Corr e lac õo
laotopica
— Lknite \Superior
— LkniteInferior
o VabrTeórico
— ElementoBE-120
° ElementoBE-134
0O0E+00 400E-05 BOOE-05 120E-04 160E-04 200E-04238Pu/MA
oo
343Am/MA1B0E-04 T
1.40E-04
120E-04
1£X)E-(M
BOOE-05
600E-05
400E-05
200E-05
0 DOE 4-00
-200E-05
-400E-05
Figura 30 - Correlação Iao tópica243Am/IMA versus 23BPu/IMA
•+•
OOOE+00 <4OOE-O5 BOOE-05 120E-04
238Pu/MA1B0E-04 200E-04
Correlaçãobo tópica
— Lknifce *tSuperior
— LrniteInferior
o VabrTeórico
• ElementoBE-1S4
° E fern en toBE-120
to
341Am/MA700E-05 -r
600E-05
500E-05 4-
400E-05 4-
300E-05
200E-05 4-
100E-05
Figura 31 - Correlação Isotopica241Am/MÀ versus 240Pu/MA
B00E-04 120E-03 1fi0E-03 200E-03 2.-40E-03 2B0E-03
Corre loçãobo topic a
— LkniteSuperior
— Lknibekiferior
o VabrTeórico
• ElementoBE-120
° ElementoBE-184
S40Pn/MA
o
1fi0E-04 -r
1.40E-04 -
120E-04
100E-04 -
800E-05
600E-05
400E-05
200E-Q5
ODOE-l-00
-200E-05
Figura 32 - Correlação Isotopica243Àm/IMA versus 240Pu/MA
•4
B00E-04 120E-03 1BOE-03 200E-03 2.40E-03340Pu/MA
2 BOE-03
Correlaçãofaotópica
— Lmite '.Superior
— LimiteInferior
o ValorTeórico
— EfementoBE-184
° ElementoBE-ISO
241Am/lfA700E-05 T
600E-05
500E-05
400E-05 -.
3£»E-05 -•
200E-05 •
100E-05
OOOE-t-00300E-04
Figura 33 - Correlação Iaotópica241Am/MÀ veraua 241Pu/MA
, 1 -í
800E-04 900E-04
341Pu/MA120E-03 150E-03
Correlaçãobotdpica
— Lknite 'Superior
— LkniteInferior
Teórico
ElementoBE-120
ElementoBE-124
343Am/MÀ160E-04 T
1.40E-04
Figura 34 - Correlação Isotápica243Am/IMA versus 241Pu/MÀ
-200E-05400E-04 B00E-04 120E-03
S41Pu/MA1B0E-03
Correlaçãobotüpíca.
— Limite •Superior
— LimiteInferior
o ValorTeórico
• ElementoBE-184
° ElementoBE-120
uu
341Am/WA700E-05 T
600E-05
500E-05
400E-Q5
300E-05
200E-05 •
100E-05
Figura 35 - Correlação Iaotópica241Am/IMA veraua 137Ca/MA
00008 00012 00016 0002137Cs/14A
00024 0002B
Correlaçãobtói
— LkniteInferior
— LknitcSuperior
o VabrTeorico
• ElementoBE-124
a ElementoBE-120
343Am/MA1JB0E-04 T
1JBE-04
BJDQE-05 4
4JDQE-05
OXXE+00
-4J0OE-O5OJOOE-04
Figura 36 - Correlação Isotò pic a243Am/IMA versus 137Cs/IMA
1JKE-Oa
137Ca/MASJDCE-03
LimiteSup ark
LimitaInferia
o Valer Teórico
ElementoHE-120
a ElementoBC-124
(Om
7D0E-05
6O0E-Q5
500E-05
400E-05
300E-05
2ÍXJE-05
100E-05
Figura 37 - Correlação Isotópica241Am/IMA veraua 235U/23BU
-+• -f- •+• •+• •+•
0004 0006 0O0B 001 0012 0014 0016 001B
235U/238U
Correlaçãofaotópicn
— Lknile •kiferior
— LimiteSuperior
o ValorTeórico
• ElementoBE-134
° ElementoBE-120
& o ,B
1 1
Lfe
rior
'
M
mit
e
1
uper
ior
ft
0
• S *0
5 < EEÚQQ Ed
• 0
1
m
s
Qo
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QO
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< - « > « - « - OQ
8 S
to •
g 825 c5
g
CM egI
136
CO
700E-05 -r
6O0E-05
5O0E-05
4ÍX1E-05
3O0E-05 +
200E-05 -I-
1O0E-05
Figura 39 - Correlação Isotópica241Am/MA versus 236U/23BU ~ Corre loção
bo hípica
— Lin ite ',Superior
— Lknitekiferior
o VatorTeórico
• ElementoBE-120
° ElementoBE-184
2.40E-03 2S0E-03 320E-03 360E-03 400E-03 4.40E-03236U/238U
u00
343Am/fcíA1B0E-04 T
1.40E-04 4-
120E-04
1D0E-04
BOOE-05
600E-05
400E-05
200E-05 +
0O0E4-00
-200E-05 +
-400E-05
Figura 40 - Correlação Isotòpica243Am/MA versus 236U/23BU
•4- -I
0DO24 00028 00032 00036236U/23BU
0004 00044
Correlaçãobo topic a.
— Limitefriferior
— LimiteSuperior
o ValorTeórico
— ElementoBE-134
° ElementoBE-120
(O
241 Am/MA700E-05
600E-05
500E-05
400E-05
300E-05
200E-05
100E-05200E-01
Figura 41 - Correlação Isotòpica241Am/IMA versus 240Pu/239Pu
•4-
300E-01 400E-01
240Pu/239Pu500E-01 0 DOG-01
Corre loq&obo topic a
LknitcSuperior'
LimiteInferi
o ValorTeoVico
• EfementoBE-120
° ElementoBE-124
O
343Am/MÀ160E-04 -r
Figura 42 - Correlação Isotópica243Am/IMA veraua 240Pu/239Pu
025 035 0.4 045S40Pu/239Pu
055
Correlaçãobotdpfcsa.
— LkniteInferior '
— LimiteSuperior
o VetorTeórico
— ElementoBE-
ElementoBE-180
S41Am/MA
OOOE+00
FigiirR 4H - Corrolftçno Isotrípien241Am/MA vergua 242Pu/240Pu
700E-05
600E-05
500E-05
400E-05
300E-05 •
200E-05
100E 05 -
X<<X
o /
1 1 1
100E-01 200E-01342Pu/340Pu
300E-01
Correlaçãobo topic a
— LrnitcSuperior'
— LkniteInferior
o VabrTeórico
— ElementoBE-120
° ElementoBE-124
S43Am/MA1B0E-04 T
120E-04 -I-
BOOE-05 -I-
400E-05
OOOE+00 4-
-400E-05
Figura 44 - Correlação Iaotópica243Am/MA veraua 242Pu/240Pu Corre loção
faotz^picci
— LkniteSuperior'
— Lmitekiferbr
o VabrTeórico
• ElementoBE-1S4
° ElementoBE-
500E-02 100E-01 150E-01 200E-01342Pu/340Pu
250E-01 3D0E-01
CJ
341Am/MA800E-05 T
700E-05 +
600E-05
500E-05 +
400E-05
300E-05
200E-05 -I
Figura 45 - Correlação Isotópica241Am/MA versus 242Pu/241Pu
100E-05 -•-100E-01 200E-01 3D0E-01 4D0E-01
242Pu/341Pu500E-01 600E-01
Corre loqôobo top
— LimiteSuper br*
— Lkniteinferior
o ValorTeórico
* ElementoBE-ISO
a E km en toBE-124
243Ara/IMA1JBCE-04 -r
IAXE-04
12XE-04 I
1JKE-04
8JD0E-05 +
QJOGE-OS
4JKE-0S
2XXE-0S
OXXE+00 I
-2XWE-05
-4XXi:-0fi0.1
Figura 46 - Correlação IaotxSpica243Am/MA versus 242Pu/241Pu
02 03 0Á342Pu/341Pu
Ofi OJB
Corre bsüçbotdjpica
— Lknitekiferior *
— LmiteSuperior
o ValorTedrico
ElementoBE-134
ElementoBE-120
241 Am/MABOOE-05
700E-05
600E-05
500E-05
Figura 47 - Correlação Isotòpica241Am/MA veraua 146Nd/145Nd
100E-05
Correlaçãobo tópica
— LimiteSuperior
— Limiteinferior
o ValorTeórico
* ElementoBE-120
° ElementoBE-
B50E-01 900E-01 950E-01 10OE-l-00 105E+00 1.10E4-00146Nd/145Nd
O)
Figura 48 - Correlação Iaotòpica243Am/MA versus 146Nd/145Nd
0 BC 095 1
146Nd/145Nd105 1.1
Correlaçãobotápica
— LimiteSuperior'
— LimiteInferior
o ValorTeoVico
m E tem en toBE-1S4
° dementoBE-120
241Am/MA700E-05 -r
600E-05
500E-05
400E-05
300E-05
200E-05
100E-05220E-01
Figura 49 - Correlação Isottípica241Am/MA versus B3Kr/86Kr
-4- -I230E-01 2.40E-01
83Kr/B6Kr250E-01 260E-01
Corre loçèobo topic a
— LimiteSuperior
— Limitekferior
o ValorTeórico
ElementoBE-120
(O
S41Am/iíA700E-05 -r
600E-05 •
5D0E-05
400E-05 •
300E-05
200E-05 -
1D0E-055B0E-01
Figura 51 - Correlação Isotòpica241Am/IMA versus 84Kr/B6Kr
5B0E-01 600E-01B4Kr/86Kr
620E-01
Corre loqfiofaotdpiea
— LkniteSuperior
— Lknitekiferior
o ValorTeórico
• EkxnentoBE-120
343Arn/iíA1200E-04 T
1000E-04 ••
-2D00E-05
Figura 52 - Correlação Isold pic a243Am/MA veraua 84Kr/66Kr
0560 0570 0580 0590 0600&4Kr/88Kr
Corre loç&boidpica
— LmiteSuperior
Lmitekiferior
Valortedrkso
• EcnieiitoBE-134
0610 0620
OI
841Am/MA
600E-05 T
500E-05 •
400E-05
300E-05 -
200E-05
Figura 53 - Correlação Isotòpica241Am/IMA versus B4Kr/83Kr
100E-05 •+•
2.10E+00 2 JOE-»-00 250E+00B4Kr/83Kr
Correlaçãob o topic a
— LmiteSuperior
— LmiteInferior
o ValorTeórico
ElementoBE-120
270E+00 290G+00
(V)
Figura 54 - Correlação Isotòpica243Am/MA versus B4Kr/83Kr
1000E-04
8000E-05
6O00E-05
4000E-Q5
2000E-05
OOOOE+OO
-2000E-05220 230 2.40 250
84Kr/83Kr260 270
Correlaçãofaotopica
— LkniteSuperior
— Lknitekiferior
o Valortec5rico
• ElementoBE- 1S4
u»
S41Am/MA700E-05 -r
600E-05
SOOE-05
400E-05
300E-05
200E-05
100E-05
0O0E4-002B0E-01
Figura 55 - Correlação Iso tópica241Axn/MA versus 131Xe/134Xe
\ 1 -t3 00E-01 320E-01
131Xc/134Xc3.40E-01 SfiOE-01
Corre loçbo tópica
— LkniteSuper i
— Lmitekiferior
o ValorTeórico
• ElementoBE-120
u»
343Am/MA100E-04
900E-05 ••
800E-05 •
700E-05 -
600E-05
500E-05
400E-05
300E-05 •
200E-05
100E-05
oooe-í-oo
-100E-05029
Figura 56 -Correlação Isotòpica243Am/MA versus 131Xe/134Xe
032 033 034
Correlaçãobo tópica
— LkniteSuperior
— LkniteInferior
o VakrTeórico
ElementoBE-
039131Xe/134Xe
OI(71
241Am/MÁ600E-05 T
500E-05 -
40X-05
30QE-05 •
200E-05 -•
Figura 57 - Correlação Iaotòpica241Ám/MA veraus 132Xe/131Xe
100E-05 -t-140E4-00 2.10E4-00 2B0E4-00
132Xc/131Xe350E+00 420E-I-00
Cofxeloqõofaotdjpk:a
LkniteSuperior
LimiteInferior
o ValorTeórico
• ElementoBE-120
243Am/fcíÀ
Figura 58 - Correlação Isotópica243Am/IMA versus 132Xe/131Xe
1 C\A. \#^
100E-M
800E-05
600E-05 -
400E-05
200E-05
OOOE+00 -
200E-05
- ' \^^^^
•• \ • - i i
m : ' ^ ^
— i 1 \ \
2.1 22 23132Xe/131Xè
2 A 25 2fi
— Corre lacáobo tópica
— LkniteSuperior
— LkniteInfer ior
o VabrTeórico
• ElementoBE-104
J
700E-05 y
600E-05 ••
500E-05
400E-05
3ÍJ0E-05 •
200E-05
100E-05
0O0E4-00
Figura 59 - Correlação Isotópiea241Am/MA versus 132Xe/134Xe
595E-01 630E-01 QB5E-Q1 700E-01132Xc/134Xc
735E-01 770E-01
Correlaçãobo tópica
— LimiteSuperior
— LimiteInferior
Teórico
- ElementoBE-120
enoo
S43Am/WA1000E-04 T
8000E-05
6000E-05
4000E-05
2000E-05
0O0OE4-00
-2000E-05
-4000E-05
Figura 60 -Correlação Isottípica243Am/MA versus 132Xe/134Xe
1
0620 0540
Correlação
— LknifaeSuperior
— Lknifcenferor
o Vabrteórico
EleznenlDBE-
0660 OfiBO 07001323fc/134Xc
0720 0740 0780
UlIO
841Àm/MA6 DOE-05
5D0E-05
400E-05
300E-05 •
200E-05
Figura 61 - Correlação Isotòpica241Am/MA versus 136Xe/134Xe
100E-05 -•- • * •
1 GE4-00 1.40E4-00 1.44E4-00 1 .«4BE4-OO136Xe/134Xe
1 52E+00 1 56E4-00
Corre loçãobotdpksa
— Lknite 'Superior
— Lknitekiferbr
o ValorTedrico
EleznentoBE-120
s
343Am/MA
Figura 62 - Correlação Isotópica243Am/MA veraua 136Xe/134Xe
1 CUUI. V~W
1000E-04
BOOOE-05
6000E-05
4000E-05 •
2000E-05 •
QOOOE+OO
2000E-05
4000E-05 1
^^^y'x'*
" \ ^ y
—A 1 1 1 1 1 1 1 1
136 138 1.40 1.42 1.44 1.46 1.48 150 152 154 156136Xe/134Xe
Correlaçãobo tópica
LkniteSup
Lknitekiferkxr
o Valorteórico
ElementoBE-124
VI. CONCLUSÃO
A caracterização isotôpica do combustível nuclear, pré e
pôs-irradiado, é un requisito da aaior importância em varias
atividades do ciclo do combustível nuclear.
A execução de un programa dessa natureza envolve a manipu
laçâo e análise de um grande numero de informações de diferentes
origens as quais,quer por motivos de contabilidade ou salvaguardas
do material radioativo quer por aspectos puramente comerciais, pre-
cisam ser verificadas e comparadas de maneira rápida, segura e inde
pendente.
Um aspecto importante num programa de caracterização
isotôpica consiste na diversidade de metodologias utilizadas, algu-
mas vezes de forma redundante, necessárias para determinação e com
provação de dados experimentais assim como a interdependência des-
tas metodologias.
Neste trabalho propõe-se uma metodologia que utiliza as
técnicas analíticas de espectrometria de massa, espectrometria
alfa, espectrometria gama, dados de correlação isotôpica e valores
teóricos do inventário isotôpico das amostras obtidos por meio do
código computacional 0UIGEN2.
Um exemplo típico, e ocasional, da importância e necessi-
dade de utilização de diferentes técnicas, de forma simultânea, du-
rante U E programa de caracterização isotôpica ocorreu com as amos-
tras 733 e 741. Nestas amostras as divergências entre os dados de
queima obtidos por meio dos métodos do 148Nd e 137Cs foram esclare-
cidas e corrigidas utilizando-se de informações de concentração e
composição isotôpica calculadas por meio do código computacional
0RIGEK2
Considerando-se que estas divergências nos dados de quei-
ma já haviam sido observadas em outros trabalhos n>1 * , sem que
as causas fossem identificadas, conclui-se que a estas amostras fo-
ram de alguma forma, como demonstram os resultados apresentados nas
tabelas XIII e XVI, contaminadas com solução enriquecida no nucli-ISO
deo Kd e que esta contaminação deve ter ocorrido durante a fase
161
de dissolução e dLluiç&o do combustível nuclear irradiado antes,
portanto, de sua chegada ao laboratório.
Na década de 70 os códigos computacionais foras de grande
utilidade no estudo teórico de correlações isotópicas. Com o desen
volvimento de metodologias mais precisas para a determinação de pa-
râmetros nucleares tais como rendimentos de fissão, seções de cho-
que, meias vida etc. e com a sensível melhora nos equipamentos e
técnicas de analise isotópica ambos os métodos tiveram um desenvol-
vimento simultâneo de modo a permitir, nos dias de hoje, que os
principais isótopos dos elementos urânio e plutónio e alguns gases
de fissão possam ser estimados com uma boa precisão.
Verificou-se neste trabalho que mesmo na ausência de da-
dos mais precisos sobre o histórico de irradiação das amostras em
estudo a utilização do código computacional 0RIGEN2 apresentou re-
sultados satisfatórios, quando comparados aos dados experimentais,
na avaliação da composição e concentração isotópica principalmente
para os isôtopos majoritários de urânio, plutónio e alguns produtos
de fissão o que comprova a utilidade destes códigos no inventario
isotópico de combustíveis nucleares irradiados.
Os desvios percentuais relativos aos dados experimentais,
aqui obtidos, embora atinjam valores acima daqueles encontrados em
programas de intercomparaçâo entre resultados experimentais realiza
dos por diferentes laboratórios ' ' , estão de acordo com aque.
les encontrados em trabalhos de análise de amostras pós-irradiadas
pertencentes ao reator de OBRIGHEIM realizados por diferentes labo-., . (11,120,122) . . , ,___,
ratónos , tabela XXXV.
Formado minoritariamente durante o processo de fissãc o
elemento amerício foi por muitos anos considerado apenas mais um
elemento presente no rejeito nuclear. Nos últimos anos, entretan-
to, coir. o desenvolvimento de estudos sobre os riscos radiológicos
de armazenamento a longo prazo e com a possibilidade de sua reutili
zação, principalmente em reatores rápidos, uin crescente interesse
vem sendo despertado para o estudo e desenvolvimento de metodolo-
gias a serem utilizadas na determinação da concentração e previsão
de formação deste elemento no ciclo do combustível nuclear.
162
Tabela. XXXV. Conparaçao entre os valores de precis&o (50 obtidos pa
r* a concentração de urânio e dos nuciideos 23SU e
Pu cri idos por diferentes laboratórios239
Urânio
(total)
239-Pu
235U/IMA
239Pu/IMA
IDA 72'*' 0.84
IDA 80*b) 0.69
SAWCIS(e) 0,72
BARBER0Cd> 0.28
IDA 72 5.91IDA 80 1.28SARKIS 4.70BARBERO 1.52
MARZ0(e> 2.24SARKIS 1.82
MARZO 1,03SARKIS 4.68
(a) Desvio padrão percentual dos resultados obtidos por 21 1aborato(19)
ncs
(b) Desvio padrão percentual dos resultados obtidos por 31 labcrató( 2 1 )
ncs(c) Desvio percentual entre resultados obtidos experimental mente e
aqueles calculados por meio do código ORIGEN2 neste trabalho
(d) Desvio percentual relativo entre os resultados experimentais deanalise de pós-irradiação obtidos em um trabalho de interccmpa-rarão entre os laboratórios do Instituí for Transuraniuc Ble-mer.'.s, Karlsruhe, Alemanha Ocidental e o Joint Research CentreIszra, Ispra, Itália. Dados referem-se somente às amostras
74:. 741, 742 do reator de ObrigheimU>
(e) Desvio percentual relativo entre os resultados experime-tais(ir.-riios de 4 laboratórios) e aqueles obtidos por meio do código
,.(178)ccrrutacionai KORIGEN
^ L • i. • (120)
ter de Obngheim
Dez amostras pertencentes ac rea-
Entre os principais resultados deste trabalho tem-se a de
monstre-çào, pela primeira vez. da possibilidade de utilizaçíD da
163
técnica de diluição isotôpica aplicada a espectronetria de massa pa
ra determinação precisa, cerca de 0,5%. da concentração dos lsôto-
topos do elemento americio a nivel de traços. 5 a 100 gramas/tone Ia
da de combustível nuclear irradiado, dentro de uma faixa de queima
de cerca de 16 a 34Gwd/t.
Os valores médios dos desvios relativos aos dados experi-
mentais de concentração isotôpica para os nuclideos 41Am e 243Am
obtidos por meio do código computacional 0RIGEN2, cercr. de 20 e 10*/.
respectivamente, embora tenham sido melhores do que aqueles valores
presentes na 1 iteratura, 150 e 300% , encontram-se ainda acima
daqueles encontrados para os demais actnideos .
Dessa forma, considerando-se que todos os elementos acti-
nideos foram analisados por meio da técnica de diluição isotôpica
aplicada a espectrometria de massa e que os procedimentos para a si_
muiação de irradiação, via 0RIGEN2, foram também os mesmos para to-
das as amostras, conclui-se que estes desvios devem-se provavelmen-
te à imprecisão dos dados nucleares constantes no banco de dados do
programa. Neste caso a hipótese de contaminação fica afastada pois
observando-se as figuras 21 a 62 verifica-se haver realmente uma
tendência de distribuição dos dados experimentais em relação aos va
lores teóricos.
A técnica de correlação isotôpica foi desenvolvida nos
anos 60 inicialmente apenas como meio de verificação da consistên-
cia de resultados analiticos provenientes da caracterização isotópi
ca de combustíveis nucleares irradiados nos tanques de dissolução
em plantas de reprocessamento. Com o seu desenvolvimento, e a defi.
niçâo de diferentes equações matemáticas envolvendo os elementos
actinideos, a técnica de correlação isotôpica passou a ter um inte-
resse cada vez maior no campo de salvaguardas do material radioati-
vo e, juntamente com códigos computacionais para a simulação da
queima e inventario isotópico do material irradiado, na avaliação e
previsão de formação do conteúdo isotópico dos principais nuclideos
envolvidos durante o processo de fissão nuclear.
Pelos resultados apresentados nas Tabelas IX e X fica de-
monstrada a universalidade da técnica de correlação isotôpica onde,
164
partindo-se de valores aproxiçados para o cálculo da queima, foi
possível estimar-se a concentração dos principais lsôtopos dos ele-
mentos urânio e plutônio com uca diferença percentual relativa aos
dados experimentais de cerca de 10%.
Para o caso do americio foram encontradas na literatura243
internacional somente três equações envolvendo o isótopo Am. Os
valores de concentração isotôpica obtido por meio destas equações.
Tabelas IX e XXXI, apresentam desvios percentuais relativos aos da-
dos experimentais piores do que aqueles obtidos neste trabalho tan-
to pelas correlações isotópicas aqui definidas como pelo código com
putacional ORIGEN2. Estas diferenças podem ser explicadas pelo fa-
to de que na época em que aquelas equações foram definidas a método243
log ia para a determinação da concentração do nuclideo Am nas
amostras baseou-se na técnica de espectrometria alfa.
Com relação ao nuclideo Am não foram encontradas na lí_
teratura correlações isotópicas o que corroborava as observações de
Vellum ao fato deste nuclideo não se correlacionar bem. Barbe
TO e colaboradores apresentar, um gráfico isolado em que este nu
clideo é correlacionado com queima sem entretanto descrever equa-
ções, critérios estatisticos e, principalmente, sem fundamentar a
possível correlação dentro de ur.a análise mais profunda do inventá-
rio isotópico das amostras por ele utilizadas.
Para o estudo das correlações isotópicas foi necessário
definir-se inicialmente os critérios estatísticos e a escolha dos
parâmetros a serem correlacionados. Neste aspecto não há na litera
tura uma definição clara sobre quais devam ser adotados. A escolha_, . , . . . . . . . , . _ , » _, (72,103,170,171) ,
de um modelo adequado e ainaa objeto de estudo de-
pendendo basicamente dos objetivos do trabalho a ser realizado. Is
to se deve ao fato de que grande parte dos trabalhos na área de cor
relação isotópíca baseiair.-se er. informações provenientes de bancos
de dados de diferentes reatores nucleares, analisados por diferen-
tes laboratórios e obtidos por r.eio de diferentes técnicas analiti-
icas. Estes são também alguns dos motivos pelos quais na análise
de um grande número de dados provenientes de diferentes origens po-
de-se eliminar aqueles que a partir de certos critérios estatísti-165
cos e operacionais, encontram-se fora de ajuste '* 2 .
Esta nào foi , evidentemente, una dificuldade encontrada
na execução deste trabalho. Entretanto, estudos demonstram que
mesmo dentro de um conjunto de dados analíticos obtidos em uir mesmo
laboratório pode ocorrer, principalmente em procedimentos de roti-
na, a dispersão de alguns dados experimentais. Este problema e
suas conseqüências, vèrr sendo intensivamente estudados pela comuni-
dade cientifica através de programas de intercomparação envolvendo
diversos laboratórios no mundo inteiro ( 1 9 l 2 0 > 2 1 '2 2 '2 4 > 5 9 l l 6 1 ) .
Pelos resultados obtidos conclui-se que os critérios esta
tisticos adotados neste trabalho mostraram-se compatíveis cot o nú-
mero de amostras analisadas e, principalmente, com a diversidade de
valores de queima por elas apresentadas.
Quanto a escolha de parâmetros, existe na literatura uma
diversidade de modelos que vão desde a escolha de simples razões
e/ou concentração isotõpicas, como por exemplo U/ U versus235,, ,23S, ,(168) 2 4 0 ^ y T W , 2 4 1 ^ .242^ (18) ^ . . _ . . .
U/ U , Pu/1MA versus Pu/ Pu até a definição de
termos mais complexos do tipo (23SPu)2 X (100 - 2*°Pu)/ (235U)2
versus (100 - Pu) ', obtidos por meio de séries de potências
visando a obtenção de correlações lineares . Este tipo de cor-
relação embora encontre aplicações especificas não foi objeto
de estudo neste trabalho onde procurou-se estabelecer correlações
i so tópicas a partir de informações básicas obtidas eir. qualquer pro-
grama de caracterizaçãc isotópica sem a utilização de qualquer arti,
ficio matemático para definição dos parâmetros envolvidos.
No desenvolvimento deste trabalho foram estudadas ao todo
cerca de 250 equações matemáticas envolvendo os nuclídeos Am e243
Air., das quais 42 foram escolhidas, tabelas XXVI a XXX.
Os resultados aoresentados nas Tabelas XXXII, XXXIII e
XXXIV demonstram que os valores de concentração isotópica calcula-
dos para ambos os nuclideos, por meio das equações aqui definidas,
apresentam UJT, desvir percentual relativo aos dados experiecentais
inferiores & 10°/. eir. média, valores estes melhores de que aqueles eu
contrados com a utilização do código computacional 0RIGEN2, o que
permite-se concluir a validade dos critérios adotados no estabeleci166
•ento das correlações lsotôpicas e a possibilidade de utilização
desta técnica, coat vantagens em relação aos códigos computacionais,
na determinação da concentração e previsão de formação dos isôtopos
em reatores nucleares.
Outrossim, se, de acordo com dados encontrados na litera-
tura, a razão Pu/U (* 10" ) pode ser estimada por meio de correla-
ções isotõpicas com uma precisão de cerca de 1 a
l.S-//67-68-90'138"153'185'. o valor de 10'/. de precisão para as ra-
zões 241Arn/lMA e 2*3Am/lMA (£ IO"5) encontra-se perfeitamente
dentro de uir. intervalo compatível com a técnica e com os métodos
experimentais disponíveis para a determinação da queima,
concentração e composição isotópica dos nuclideos de interesse.
Pelos resultados apresentados na Tabela XXXII. verifi-
ca-se que o valor estimado para a concentração do nuclideo
na amostra 740 apresentou, para a maioria das equações,
uir. desvio de cerca de 25 a 30'/. em relação aos dados experimentais,
o que demonstra a possibilidade de utilização da técnica de correia
ção isotópica na verificação da consistência dos dados experimen-
tais assim como, e mais uma vez. a validade dos critérios estatisti.
cos adotados.
0 principal resultado de uir. programa de correlações isotô
picas consiste na definição de equações matemáticas compatíveis en-
tre s i , como anteriormente demonstrado, e tambêi:. que estas equações
tenhair. um caráter universal podendo serem aplicadas na análise de
outras amostras da mesma ou diferentes origens. Assim sendc, e de
mode a testar o caráter universal das equações aqui desenvolvidas,
forair. analisadas oito amostras desconhecidas provenientes de ux, rea
tor de potência, possivelmente do próprio reator de Obrigheiic. cujo
desligamento ocorreu por volta de maio de 1982.
Nas figuras 63 a 70 são apresentados alguns exemplos dos
resultados obtidos, em que os dados experimentais destas aircstras
sâc plotados nas curvas correspondentes àqueles definidos neste
trabalho .
Observa-se que para o nuclidec 'Am os valores está; co£
relacionados coir. uir> desvio levemente superior aqueles anteriormente
167
estudados. 0 motivo deste comportamento deve-se, certamente, à
ta de Informações precisas sobre o tempo de resfriamento do combus-
tível, o que aumenta os erros devido a contribuição do nuclideo
241Pu na formação do 2<iAm. Uma outra possibilidade, bastante pro-
vável para o caso de combustível nuclear pertencente ao reator de
Obrigheim. consiste em serem estas amostras de composição do tipo
ôxidos mistos. (UO -PuO). Em ambos os casos existe a necessidade
de cálculos complementares os quais dependeu de informações ainda
nao disponíveis.
Verificando-se os valores médios dos desvios percentuais
entre os daaos obtidos experimentalmente e aqueles estimados pelas
equações definidas neste trabalho, tabela XXXIII. verifica-se que
estes valores estão numa faixa de 3 a TA o que significa que mesmo
aqueles pontos que se encontram fora da faixa qu« define os limites
de precisão do ajuste apresentam ainda assim uc desvio relativo aos
dados ajustados inferior aqueles encontrados entre os dados teóri-
cos obtidos por seio do código computacional 0RICEN2 e os valores
experimentais encontrados para as amostras 739 a 747.
Ja para o caso do nuclideo JAm, observa-se com grande
clareza a validade das equações aqui definidas.
Nas tabelas XXXV e XXXVI são apresentados, de forma ilus-
trativa, uma comparação entre as diferentes técnicas usualmente utj.
lizacias para ieterminação da concentração dos isotopes do elemento
americio' ' e a técnica de correlação isotópicê. A escolha de uma
ou outra técnica ira depender fundamentalmente dos objetivos do tra
balho a ser realizado e as facilidades disponíveis em cada laboratô
rio. £ importante apenas ressaltar que quaisquer que sejair. os meto.
dos anal iticos adotados, dentro de uir. programs, de caracterização
isotopica, esses dados precisam ser necessariamente analisados der.-
(#) S&rkis, J.E.S., Kammerichs. K.L., Vellum, h. •, Koch, L. - 2*'/.c.De Termination in Nuclear Fuels. Karlsruhe International Con-
ference on Analytical Chemistry in Nuclear Technology. Karlsruhe,June J-6, 1985. Federal Republic of Germany.
168
tro de um estudo mais amplo do inventario isotòpico de cada amostra
em estudo utilizando-se, inclusive, de ensaios redundantes para sua
confireação.
Tabela XXXVI. Comparação entre as diferentes técnicas para determi-nação da concentração de amerício em combustíveis nu-
cleares irradiados
Parâmetros
Precisão ('/.)
Determinação Am
Custos do Equipa-mento
Custos com condi-cionamento dasamostras
Estudo de previsãode formação
Tempo gasto paraanálise
D l EM
0 , 5
I
3
3
-
3
GAMA
1
-
2
1
-
1
(141)ALFA
3 »
3
1
2
-
2
TCT*
10
2
-
_
2
1
MUITO BOM 2 = BOM 3 = RUIM
DIEM - técnica de diluição isotópica aplicada a espectrometria demassa
TCI - técnica de correlação isotópica
- a partir de bancos de dados jâ existentes
Como escrito anteriormente, apesar do crescente interesse
que os isótopos do elemento amerício vem despertando na comur.idade
cientifica não havia n& literatura internacional, até o motento,
um ami Io estudo da taxa de formação de seus isótopos em relaç&c aos
dados ZÍ caracterização isotópica de combustiveis nucleares irradia
dos &£=im come a compar&çãc dos dados experimentais com àqueles ob-
tidos por meio de códigos computacionais. Coir. relação a ccrrela-
169
ções isotôpicas com estes nuclideos. conseqüência natural deste ti-
po de estudo, os dados encontrados na literatura s&o escassos e Im-
precisos como ficou aqui demonstrado. Dessa forma este trabalho
traz como sua principal contribuição a proposição da técnica de cor
relação isotôpica tanto na determinação da concentração dos isôto-
pos do elemento americio em combustíveis nucleares irradiados como
na avaliação da consistência dos dados experimentais demonstrando,
quer pelo número de equações desenvolvidas, quer pela diversidade
de seus termos: o potencial desta técnica no ciclo do combustivel
nuclear na previsão de formação dos nuclideos aqui estudados.
170
241Am/IMA7.00E-05-r
Figura 63 - Previsão de Formação241Am/IMA via QUEIMA (AF%)
2.00E-05--
1.00E-05--
0.00E+00
— CorrelaçãoIsotopica
— LimiteSuperior
— LimiteInferior
0 Valorteórico
• ElementoBE-120
D ElementoBE-124
W Elementoteste
1.60E4-00 2.00E4-00 2.40E-Í-00 2.80E4-00 3.20E4-00 3.60E4-00
Queima ( AF% )
tvj
243Am/IMA
Figura 64 - Previsão de Formação243Am/IMA via QUEIMA ( AF% )
V60E-04-r
-2.00E-05
••• CorrelaçãoIsotopica
— LimiteSuperior
~ LimiteInferior
0 Valorteórico
n ElementoBE-124
D ElementoBE-120
)K ElementoTeste
1.60E+00 2.00E4-00 2.40E+00 2.B0E+00 3.20E4-00 3.60E4-00
QUEIMA ( AF% )
241 Am/IMA
Figura 65 -Previsão de Formação241Am/IMA via 235U/IMA
6. DOE - 0 5
5.00E-05--
4.00E-05--
3.00E-05 •
2.00E-05--
1.00E-054.00E-03
4-8.00E-03
+1.20E-02
235U/IMA1.60E-02
— Correia co oIsotopica
— LimiteSuperior
— LimiteInferior
0 ValorTeórico
• ElementoBE-120
D ElementoBE-124
X ElementoTeste
2.00E-02
•Is
243Am/lMA1.60E-04T
Figura 66 - Previsão de Formação243Am/IMA via 235U/IMA
0 004 0 006 0.008 0 01 0.012235U/IMA
•••• CorrelaçãoIsotopica
— LimiteSuperior
— LimiteInferior
0 ValorTeoricn
• Eiemenl.oBE-
0.014 0016 O.Oltí
D ElementoBE-120
X ElementoTeste
Figura 67 - Previsão de Formaçãoa4iAn,/iMA 241Am/IMA via 235U/238U7.00E-05-r
6.00E-05-
5.00E-05 -
4.00E-05--
3.00E-05--
2.00E-05--
1.00E-05
)K
)K
-4- 4-0.004 0.006 0.008 O.Ui 0.012 0.014 0.016 0.018
•• Correl«R«o[sol opina
— LimiteInferior
~ LimiteSuperior
0 ValorTeórico
• ElementoBE-124
0 ElementoBE
ElementoTeste
235U/238U
243Am/IMA1.60E-04-r
Figura 6B - Previsão de Formação243Am/IMA via 235U/238U
- 7.00E-05
—
0
•
D
Correlncaa[golopicn
LimiteInferior
LimiteSuperior
VnlorTeórico
ElementoBE-124
ElementoBE- 120
Elementoteste
0.004 0.006 0.00B 0.01 0.012 0.014
235U/238U0.016 0.018
Figura 69 - Previsão de Formação241Àm/IMA 241Am/IMA via 242Pu/240Pu
B.00E-05j
7.00E-05--
B.00E-05-- 4
5.00E-05--
4.00E-05--
3.00E-05--
2.00E-05 -
1.00E-05O.OOE+00
)K
1.00E-01 2.00E-01
242Pu/240Pu
H
••• Correia conIsotopica
— LimiteSuperior
— LimiteInferior
0 ValorTeórica
R ElementoBE-120
D ElementoBE-124
K Elementoteste
3.00E-01
CO
243Am/tMA1.60E-04-r
1.20E-04--
B.00E-05-
4.00E-05 •
0.00E+00 •
-4.00F:-05
Figura 70 - Previsão de Formacac243Am/IMA via 242Pu/240Pu Correio coo
I solopi ca
— LimiteSuperior
— LimiteInferior
0 ValorTeórico
• Elemento
D ElementoBE-120
X ElementoTeste
5.00E-02 1.00E-01 1.50E-01 2.00E-01 2.50E-01 3.00E-01
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