fisica atomica - diluição isotopica

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INTRODUÇÃO À FÍSICA NUCLEAR CONSULTA COMPLEMENTAR E EXERCÍCIOS: http://web.cena.usp.br/apostilas/Zagatto/ http://web.cena.usp.br/apostilas/Virgilio/graduação/CAP1.DOC http://web.cena.usp.br/apostilas/Virgilio/graduação/CAP2.DOC Natureza Atômica da Matéria 1. Bases Químicas da Teoria Atômica Demócrito (400 a.C.): “toda matéria é formada por partículas muito pequenas sendo essas partículas idênticas e arranjadas de muitos modos diferentes.” Partículas fundamentais átomos Bases da moderna teoria atômica final do séc. XVIII e início do séc. XIX. Até a metade do século XVII, a palavra elemento era empregada de modo geral sem ter um significado específico. Elemento = Substância Robert Boyle (1627-1691) definiu elemento: “são aquelas substâncias não formadas de outras substâncias”. As substâncias puras que não são elementos, são formadas por elementos e elas podem ser decompostas em elementos e são chamadas compostos. (Nota: segundo este conceito, O 2 , Cl 2 , etc. seriam considerados elementos.) Nessa época (séc. XVII), a ciência química desenvolveu-se baseada na balança. As idéias de Boyle de um elemento não foram imediatamente aproveitáveis por não haver instrumentos para comprovação. Lavoisier (séc. XIX) propôs: “qualquer substância não conhecida como decomponível deveria ser considerada como elemento”. Este é o início da química analítica. Nesta época, a água era confundida como elemento. Por volta de 1800, 25 a 30 elementos já eram conhecidos. Hoje, já se têm conhecimento de 91 elementos que ocorrem naturalmente e aproximadamente uma dezena de elementos obtidos artificialmente.

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Page 1: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

INTRODUÇÃO À FÍSICA NUCLEAR

CONSULTA COMPLEMENTAR E EXERCÍCIOS:http://web.cena.usp.br/apostilas/Zagatto/http://web.cena.usp.br/apostilas/Virgilio/graduação/CAP1.DOChttp://web.cena.usp.br/apostilas/Virgilio/graduação/CAP2.DOC

Natureza Atômica da Matéria

1. Bases Químicas da Teoria Atômica

Demócrito (400 a.C.): “toda matéria é formada por partículas muito pequenas sendo essas partículas idênticas e arranjadas de muitos modos diferentes.”

Partículas fundamentais átomos

Bases da moderna teoria atômica final do séc. XVIII e início do séc. XIX.

Até a metade do século XVII, a palavra elemento era empregada de modo geral sem ter um significado específico.

Elemento = Substância

Robert Boyle (1627-1691) definiu elemento: “são aquelas substâncias não formadas de outras substâncias”. As substâncias puras que não são elementos, são formadas por elementos e elas podem ser decompostas em elementos e são chamadas compostos.

(Nota: segundo este conceito, O2, Cl2, etc. seriam considerados elementos.)

Nessa época (séc. XVII), a ciência química desenvolveu-se baseada na balança.

As idéias de Boyle de um elemento não foram imediatamente aproveitáveis por não haver instrumentos para comprovação.

Lavoisier (séc. XIX) propôs: “qualquer substância não conhecida como decomponível deveria ser considerada como elemento”. Este é o início da química analítica.

Nesta época, a água era confundida como elemento.

Por volta de 1800, 25 a 30 elementos já eram conhecidos. Hoje, já se têm conhecimento de 91 elementos que ocorrem naturalmente e aproximadamente uma dezena de elementos obtidos artificialmente.

As leis das combinações químicas (de Lavoisier e Proust) foram unificadas no início do século XIX pela Teoria Atômica de Dalton (conceito de peso atômico).

As maiores contribuições da química no século XIX foram:

a. desenvolvimento de métodos para determinação de pesos atômicos dos elementos;

b. investigações das reações químicas;

c. sistematização dos pesos atômicos e das propriedades dos elementos (Mendeleev formula o sistema periódico).

1.1. As Leis das Combinações Químicas

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1ª. Lei da Conservação da Massa (Lavoisier): “a massa de um sistema não é afetada por nenhuma mudança química no sistema.”

2ª. Lei das Proporções Definidas (Proust): “um determinado composto químico sempre contém os elementos nas mesmas proporções em peso.”

Portanto:

1 parte de oxigênio + 1,52 partes de Mg MgO

1 parte de oxigênio + 2,50 partes de Ca CaO

PesosOxigênio Mg Ca

8 12,12 20,04

3ª. Lei das Proporções Múltiplas (Dalton): “se dois elementos se combinam para formar mais de um composto, as diferentes massas de um que combinam com a mesma massa do outro estão sempre numa razão de números inteiros pequenos.”

N O Produto14 08 = 1x8 N2O14 16 = 2x8 NO14 24 = 3x8 N2O3

14 32 = 4x8 NO2

14 40 = 5x8 N2O5

4ª. Lei das Proporções Recíprocas (Dalton): “massas de duas (ou mais) substâncias que reagem separadamente com massas idênticas de uma terceira substância, são também massas que reagem entre si ou com um múltiplo delas.”

Exemplo:

Óxido de Enxofre: 8 partes de oxigênio combinam-se com 8,015 partes de enxofre;

Óxido de Zinco: 8 partes de oxigênio combinam-se com 32,69 partes de zinco.

Portanto:

65,38 partes de zinco (2x32,69) combinam-se com 32,06 partes de enxofre (4x8,015).

Massa Reagente ou Equivalente Químico de um elemento foi deduzida a partir da Lei das Proporções Definidas.

Composto % %

CaO 71.47 Ca 28.53 OH2O 11.19 H 88.81 OHCl 2.76 H 97.23 Cl

Page 3: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Oxigênio Cálcio Hidrogênio Cloro

8 20.04 1.008 35.45

1.2. A Hipótese Atômica de Dalton (1803)

Procurava explicar os fatos expressos pelas leis das combinações químicas:

1º postulado – “os elementos químicos consistem de partículas discretas de material, átomos, que não podem ser subdivididos por nenhum processo químico e que preservam sua individualidade nas reações químicas.”

2º postulado – “todos os átomos de um mesmo elemento são idênticos em todos os aspectos, em particular no peso ou massa; elementos diferentes têm átomos diferindo no peso. Cada elemento é caracterizado pelo peso de seu átomo, e os pesos de combinação (peso equivalente) dos elementos representam as massas dos respectivos átomos.”

3º postulado – “compostos químicos são formados pela união de átomos de diferentes elementos em proporções numéricas simples.”

Ex.: 1:1, 1:2, 1:3, 2:1, 2:3, etc...

Os postulados de Dalton fornecem informações sobre as leis das reações químicas e fornecem a base da Teoria Atômica da Matéria.

A teoria de Dalton era incompleta, pois não fornecia nenhuma maneira de se determinar os pesos relativos dos átomos de diferentes elementos.

1.3. A Hipótese de Avogadro e a Molécula

Gay-Lussac (início do séc. XIX) mostrou que: “quando ocorrem reações químicas entre gases, existe sempre uma relação simples entre os volumes dos gases reagentes, e também dos produtos, se estes são gases.” (lei da combinação volumétrica dos gases).

Concluiu que: “elementos gasosos se combinam em proporções simples de volume, e os elementos também se combinam em proporções simples de átomos; portanto, o número de átomos em iguais volumes de gases reagentes deve estar relacionado de maneira simples”.

Na mesma época, Dalton supôs que: “iguais volumes de gases nas mesmas condições físicas de temperatura e pressão contem igual número de átomos”.

1.4. Pesos e Tamanhos de Átomos e Moléculas

Volume de uma molécula-grama ou volume molar:

Hidrogênio: peso atômico = 1,008peso molecular = 2,016

Page 4: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

densidade (CNTP) = 0,09 g/L

0,09 g de H 1L2,016 g de H 22,4L

Grande número de determinações resultaram no mesmo volume de 22,4 litros que é ocupado por uma molécula-grama ou mol de qualquer gás nas CNTP.

Assim, pela hipótese de Avogadro: 22,4 L contém o mesmo número de moléculas para qualquer gás; e a molécula-grama de todos os gases contém o mesmo número de moléculas.

Nº Avogadro = 6,0249 x 1023 moléculas ou átomos

Assim:

Peso de um átomo = molécula-grama nº Avogadro

Exemplo: Elemento Peso Atômico

Hidrogênio 1,67 x 10-24 g

Urânio 3,95 x 10-22 g

1.5. Tamanho das Moléculas e dos Átomos

As dimensões dos átomos e das moléculas são da ordem de 10-8 cm (os átomos são portanto do tamanho de décimos de nanômetros).

Elemento TamanhoCarbono (C) 0,77 x 10-8 cm

Alumínio (Al) 1,45 x 10-8 cmSódio (Na) 1,90 x 10-8 cmCésio (Cs) 2,60 x 10-8 cm

Estrôncio (Sn) 1,40 x 10-8 cmBismuto (Bi) 1,50 x 10-8 cm

1.6. Sistema Periódico dos Elementos – “Lei Periódica de Mendelléeff (1869)”

Início da Tabela periódica

Page 5: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

LEI DO DECAIMENTO RADIOATIVO

http://web.cena.usp.br/apostilas/Virgilio/graduação/CAP3.DOC

dN/dt = -N

onde:

= constante de desintegração

Pela fórmula:dN = -dt dN/N = -dt

integrando: [ln N] = -[t] N/N0 = e-t

N = N0.e-t

pela fórmula:

quando N0, t, ou seja:

N

log N

note que: ln N = -t, ou seja, tg = (coef. angular).

Meia-Vida (T½): intervalo de tempo para que N0 seja reduzido à metade.

Relação entre T½ e :

N = N0 . e-t N0/2 = N0 . e-T½

0,5 = e-T½ 2 = eT½ ln 2 = ln eT½

Page 6: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

0,693 = T½ portanto:

T½ = 0,693/Quando T½ é grande, a constante de desintegração é pequena e vice-versa.

Denotamos como A a atividade (ou radioatividade) de um átomo.

A = dN/dt = -N

Tendo:

N = N0.e-t

A fórmula para decaimento da atividade fica representada assim:

.

A = A0.e-t

t

Nota: Rutherford (rd) = 106 dps

Becquerel (Bq) = 103 dps

Curie (Ci) = 3,7 x 1010 dps

RESUMO DAS EQUAÇÕES:

dN/dt = N lei fundamental do decaimento

A = - dN/dt = N atividade radioativa

At = A0 . e-t lei exponencial do decaimento radioativo

Nt = N0 . e-t lei exponencial do decaimento radioativo

T½ . = 0,693 meia-vida

A/A0 = N/N0 = 0,5t/T½ equação simplificada

Determinação da Meia-Vida de um Radionuclídeo com T½ longa

Minérios de urânio (em equilíbrio secular) contém em geral 1 átomo de rádio para cada 2,8 106

átomos de urânio.

A T½ do rádio é conhecida como sendo 1620 anos,

Então:

Nurânio/(T½)urânio = Nrádio/(T½)rádio

(T½)urânio = (T½)rádio . Nurânio/ Nrádio

(T½)urânio = 4,5 x 109 anos

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ÁTOMOS, ELÉTRONS E RADIAÇÕES

1. Raios Catódicos

A prova da existência do elétron como partícula independente e com carga negativa veio com o estudo da condução da eletricidade em gases rarefeitos.

Raios catódicos: auréola fluorescente na parede de vidro oposta ao cátodo.

Propriedades dos raios catódicos:

a) propagam-se em linha reta;

b) penetram pequenas espessuras de matéria;

c) carregam carga eletricamente negativa;

d) são desviados por campos elétricos e magnéticos;

a) carregam consideráveis quantidades de energia.

Interpretação para esses fatos experimentais: os raios catódicos consistem de partículas negativamente carregadas.

Thomson (1897) confirmou as idéias: “os raios catódicos consistem de partículas carregadas negativamente”.

Determinou a razão e/m para essas partículas. Pelo experimento de Thomson, determinou-se que os raios catódicos possuíam uma velocidade aproximada de um décimo da velocidade da luz (Vluz = 3x1010 cm/s).

e/m = 5,1x1017 esu/g

O valor de e/m independia:- do material do cátodo, e;- da natureza do gás no tubo de descarga.

Esse valor era 1800 vezes maior que o encontrado para os íons de hidrogênio (elemento mais leve) na eletrólise.

Nota: o espectrômetro de massas mede a relação carga/massa.

2. Raios Positivos

Goldstein (1886) observou que: “quando o cátodo de um tubo de descargas era perfurado por pequenos buracos, pontos de luz apareciam atrás dele”. Concluiu: “a luminosidade era causada por raios que se moviam em sentido contrário ao dos raios catódicos, e passavam através dos furos no cátodo”. Esses raios eram desviados por campos elétricos e magnéticos em sentido oposto aos raios catódicos. Portanto, os raios consistiam de partículas positivamente carregadas.

Medidas da velocidade e da razão e/m para raios positivos apresentavam-se um tanto diferentes dos raios catódicos. A relação e/m dependia do peso atômico do gás no tubo e

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decrescia com o aumento do peso atômico. O maior valor de e/m era para o hidrogênio e estava muito próximo daquele obtido pela eletrólise.

A partir dessas evidências:

os raios positivos eram feixes de íons positivos produzidos pela ionização dos átomos e moléculas do gás no intenso campo elétrico do tubo de descarga;

o íon positivo é formado pela remoção de um ou mais elétrons do átomo neutro, e a massa do íons e aproximadamente a mesma do átomo.

Assim, a massa das partículas dos raios positivos era a mesma dos átomos dos elementos ou da massa das moléculas dos compostos demonstração da existência de isótopos.

3. Raios X

Em 1895, Roentgen descobriu os raios X.

Propriedades dos raios X:

produzem fluorescência;

atravessam substâncias opacas à luz comum;

propagam-se em linha reta, não são desviados por campos magnéticos ou elétricos, o que indica a ausência de carga.

Raios X são fótons.

4. Radioatividade: raios , e

Becquerel (1896) observou que cristais de urânio emitiam raios que eram semelhantes aos raios X. O casal Curie (1898) descobriu outros dois elementos radioativos: o polônio e o rádio.

Por meio de campos magnéticos, foi evidenciada a existência de três tipos de radiações: alfa , beta e gama . (Detalhes: http://web.cena.usp.br/apostilas/Virgilio/graduação/CAP3.DOC)

4. O Átomo de Thomson

A descoberta da radioatividade mais a prova da existência do elétron, conduziram à idéia de que: átomo = carga positiva + carga negativa

Mas algumas questões ainda persistiam:

Quantos elétrons existem em um átomo?

Como estão arranjadas as partículas positivas e negativas num átomo?

Experiências indicavam que:

número de elétrons ~ 1 peso do átomo átomo 2 .

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massa do elétron ~ 1/1800 vezes a massa do hidrogênio (peso atômico próximo à unidade).

Portanto, a massa total dos elétrons num átomo representava uma pequena parte da massa total do átomo.

A massa de um átomo estava associada com as cargas positivas.

Modelo de Thomson para o Átomo

O átomo consistia de uma esfera de eletricidade positiva, de densidade uniforme, pela qual estava distribuída uma carga igual e oposta na forma de elétrons.

5. A Descoberta do Átomo Nuclear - Modelo Atômico de Rutherford

Rutherford e colaboradores (1911) estudaram o espalhamento dos raios por folhas finas de metal. Os raios têm um “poder de penetração que os capacita a atravessar folhas finas de metal ou vidro”.

Rutherford concluiu que “os raios são compostos de partículas, que são o mesmo que átomos de hélio, mas que podem penetrar uma parede delgada de vidro enquanto que átomos de hélio não o conseguem”.

Determinações com o raio :

m = 6,64 10-27 kg

(q/m) = 4,82 107 C/kg

q = 3,20 10-19 C = 2 1,6 10-19 C = 2 qe

Na experiência, usou-se uma folha de ouro muito fina (6 10 -7 m). Note-se que o diâmetro do átomo é de aproximadamente 3 10-10 m. Portanto a folha de ouro continha cerca de 2000 átomos de espessura.

Considerando cada átomo de ouro como uma esfera pesada com relação à partícula (um corpo muito mais leve) parecia impossível aos raios poderem atravessar essa folha de ouro.

O que se observou?

A maioria das partículas ainda produziam cintilações aproximadamente no mesmo lugar que antes de a folha de ouro ser introduzida, e foram pouco afetadas pela folha de ouro.

Uma pequena porcentagem das partículas era defletida de ângulos consideráveis, algumas para mais de 90º. Cálculos indicaram que as partículas se comportavam como se tivessem sido repelidas por cargas pontuais positivas.

Para cada material, o número de partículas espalhadas era proporcional à espessura da folha, desde que esta fosse pequena.

A partir destas observações, Rutherford propôs a seguinte hipótese: “a massa de um átomo está concentrada em um núcleo muito pequeno”. “Os elétrons formam a estrutura externa

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dos átomos” (pequenas descargas elétricas elétrons são ejetados dos átomos produzindo íons positivos).

No modelo atômico de Rutherford, os elétrons movem-se ao redor do núcleo como planetas ao redor do Sol.

Como me << mátomo, Rutherford supôs:

a) toda a massa do átomo acha-se concentrada no núcleo;

b) o núcleo é muito menor do que o átomo considerado como sendo um todo explicação para a elevada transmissão de partículas pela folha de ouro.

6. A Teoria de Bohr sobre os espectros atômicos e a estrutura atômica

Bohr aplicou a teoria quântica da radiação desenvolvida por Planck e Einstein ao átomo nuclear de Rutherford.

A teoria de Bohr foi baseada nos seguintes postulados:

a) Um sistema atômico possui o número de estados nos quais nenhuma emissão de radiação ocorre, mesmo que as partículas estejam em movimento umas em relação às outras, apesar de tal emissão ser esperada de acordo com a eletrodinâmica clássica. Estes estados são chamados de estados estacionários do sistema.

b) Qualquer emissão ou absorção de radiação vai corresponder a uma transição entre dois estados estacionários. A radiação emitida ou absorvida na transição é homogênea e sua freqüência é determinada pela relação:

h = W1 - W2

onde: h = constante de Planck = freqüênciaW1 e W2 = energias do sistema nos dois estados estacionários.

c) O equilíbrio dinâmico do sistema nos estados estacionários é governado pelas leis comuns da mecânica, e estas leis não valem para a transição de um estado a outro.

d) Os diferentes estados estacionários possíveis para um sistema consistindo de um elétron guiado ao redor do núcleo positivo, são aquelas para os quais as órbitas são círculos determinados pela relação:

p = m v r = n (h/2)

onde: p = momento angular do elétronh = constante de Planckn = número positivo e inteirom = massa do elétronv = velocidade do elétronr = raio da órbita

Triunfos da Teoria de Bohr:

a) O raio teórico do hidrogênio foi o mesmo que o obtido experimentalmente.

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b) As relações massa do hidrogênio / massa do elétron obtidas teórica e experimentalmente se mostraram semelhantes.

c) As equações referentes às séries espectrais, envolvendo a constante de Rydberg, foram confirmadas

7. A Constituição do Núcleo

Trabalhos de Rutherford e colaboradores sobre espalhamento de partículas mostraram que para o núcleo atômico:

raio = 10-12 a 10-13 cm volume ~ 10-36 a 10-39 cm3

Considerando-se que a massa de um átomo leve é da ordem de 10-24 g, a densidade do núcleo será da ordem de 1012 a 1015 g/cm3 .

No núcleo atômico, a matéria é agrupada de tal maneira que não pode ser submetida a métodos de análises experimentais e teóricos comuns.

8. A Hipótese Próton-Elétron sobre a Constituição do Núcleo

Proust (1816) relatou que “todos os pesos atômicos são números inteiros, que eles poderiam ser múltiplos inteiros do peso atômico do hidrogênio e que todos os elementos poderiam ser construídos a partir do hidrogênio”.

mH = mp+

Com base neste relato, surge um problema não esclarecido: o cloro tem peso atômico 35,46. No início do século XX, descobriu-se que existem espécies atômicas que possuíam diferentes massas, apesar de pertencerem ao mesmo elemento (mesmo z e mesmas propriedades).

O fato de as massas atômicas dos isótopos de um elemento serem próximas a números inteiros levou Aston a formular a Regra do Número Inteiro: “Todos os pesos atômicos são muito próximos a inteiros e os pesos atômicos fracionários determinados por métodos químicos são causados pela presença de dois ou mais isótopos, cada um dos quais tem um peso atômico quase inteiro”.

Como os átomos radioativos emitem raios e - de natureza corpuscular, surge a idéia que o núcleo dos átomos seria constituído de prótons e elétrons.

AZX

onde: A = número de massa ~ massa dos nucleons e Z = número de elétrons extra nucleares

Para explicar que a massa de um núcleo, cujo peso atômico é muito próximo ao inteiro A, supôs-se que o núcleo contivesse A prótons e também A-Z elétrons, para balancear a carga do átomo, elétrons estes que mesmo presentes no núcleo, contribuiriam com uma massa desprezível ao átomo.

Assim, os átomos constituir-se-iam de:a. núcleo com A prótons e A-Z elétronsb. eletrosfera com Z elétrons extra nucleares circundando-o.

Page 12: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

9. A Descoberta do Nêutron

Rutherford (1920) sugeriu que um elétron e um próton no núcleo podiam estar relacionados de maneira tão íntima que formariam uma partícula neutra, o nêutron. Chadwick (1932) descobriu a existência do nêutron como resultado de pesquisas sobre transmutação de núcleos por partículas .

94Be + 4

2 126C + 1

0n

Esta descoberta revelou que o núcleo é constituído de prótons e nêutrons.

10. A Hipótese Próton- Nêutron

A descoberta do nêutron revelou que:> a massa do nêutron é similar a do próton;> o nêutron é desprovido de carga elétrica.

Heisenberg (1932) formulou a hipótese próton-nêutron. Pela hipótese:> o número de partículas do núcleo (p+n) é igual ao número de massa A do núcleo;> o número de prótons é dado pela carga nuclear Z;> o número de nêutrons é dado por A - Z.

A hipótese próton-nêutron é consistente com o fenômeno da radioatividade. Na emissão de -, por exemplo:

AZX A

Z-1Y + e- + energia

Como existem diversas razões para que os elétrons não estejam presentes no núcleo, no ato da emissão de - (excesso de nêutrons):

n e- + p+ + energia

e na emissão de + (déficit de nêutrons):

p+ n + e+ + energia

As partículas 11 p+ e 1

0 n0 são chamados de núcleons.

Pelo princípio da incerteza de Heisenberg, “a posição e o momento de uma partícula não podem ser determinados simultaneamente com uma precisão arbitrária e somente com precisão limitada pela relação:

x . p ~ h

onde: x = incerteza da determinação da posiçãop = incerteza do momentoh = constante de Planck

Para um elétron no núcleo, E = 60 MeV.

Page 13: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Um elétron confinado num espaço tão pequeno como o núcleo,0 deveria ter E = 60 MeV e v > 0,999c (vel. da luz). Mas experimentalmente, o que se obtém para a partícula - é E < 4 MeV. Portanto, é improvável a presença de elétrons no núcleo.

Para um próton no núcleo: E = 940 MeV. Esse valor é apenas um pouco superior ao valor experimental de 938 MeV e, portanto, a energia cinética de um próton dentro do núcleo é de alguns MeV. Então é possível o núcleo conter prótons livres.

11. Forças Nucleares

Três forças atuam no núcleo:

a. coulombiana atração e repulsão (dependendo das cargas)

b. gravitacional extremamente fraca

c. nuclear ao contrário da coulombiana, ocorre repulsão entre cargas opostas e atração entre cargas iguais. Só atua dentro do núcleo.

Considerando dois prótons situados a uma distância de 10-13 cm um do outro:

Tipo de Interação

Força Natureza

Coulombiana 102 N repulsivaGravitacional 10-32 N atrativaNuclear 103 N Atrativa

Page 14: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Modelos Atômicos

Page 15: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

DILUIÇÃO ISOTÓPICA - INTRODUÇÃO

O ÁTOMO

Na natureza tudo é constituído de átomos dos elementos que constituem os

composto ou substâncias, que podem se simples ou complexas. O átomo de um

elemento químico X é constituído de um núcleo, carreado positivamente, em torno do

qual orbitam os elétrons de carga negativa. O núcleo, que constitui praticamente toda a

massa do átomo, contém prótons (símbolo Z) e nêutrons (símbolo N) cujas soma das

massas, que são muito próximas entre si, representa o número de massa atômica

(símbolo A). Um próton é idêntico ao núcleo de um átomo de hidrogênio.

Em um átomo neutro, o número de elétrons na eletrosfera é sempre igual ao

número de prótons no núcleo, ou seja, do número atômico Z, sendo que as

propriedades químicas dos diferentes elementos são determinadas pelo respectivo

número de elétrons na eletrosfera. Desta forma, o número atômico Z (número de

prótons no núcleo é igual ao de elétrons na eletrosfera) é característico de cada

elemento químico, de sorte que um mesmo elemento não deve obrigatoriamente ter o

mesmo número de nêutrons.

O termo nuclídeo é uma expressão amplamente empregada para caracterizar o

átomo pela constituição de seu núcleo, ou seja, pelo número de prótons e nêutrons.

Assim, nuclídeos que apresentam diferentes número de nêutrons (N), mas contém o

mesmo número de prótons (Z), tratam-se do mesmo elemento químico e são chamados

de isótopos (ex.: para o hidrogênio: 1H, 2H e 3H).

A fórmula genérica de se expressar os nuclídeos é dada por (Figura 1), onde

X é o símbolo do elemento químico (ex.: 11B, 14N, 32S, etc.); A é o número de massa

(número de prótons + nêutrons no núcleo) (ex.: 11B, 14N, 32S, etc.); Z o número atômico

(número de prótons no núcleo) (ex.: , etc.); sendo o número de nêutrons

(N) obtido pela diferença de A – Z.

Page 16: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

ISÓTOPOS

O termo isótopo significa o mesmo lugar na tabela periódica dos elementos e,

conforme observado, trata-se de nuclídeos com mesmo número atômico e diferentes

números de massa de um determinado elemento químico.

Os isótopos podem ser estáveis (ex.: 2H, 13C, 34S, etc.), aqueles que não emitem

radiações e ocorrem na natureza em proporções quase que constantes, ou

radioativos, emitem radiações.

Alguns radioisótopos ocorrem naturalmente em pequenas quantidades devido à

meia-vida (tempo para que metade dos átomos radioativos se desintegrem = T½) muito

longa (ex. 40K, com 0,01 % de ocorrência e T½ = 1,3.109 anos) ou por serem produtos

de cadeias radioativas naturais, com T½ média ou curta (ex.: 228Ra), ou ainda por serem

produzidos na atmosfera por ação dos raios cósmicos (ex.: 14C).

Além dos isótopos estáveis e radioisótopos naturais, podem ser obtidos

radionuclídeos ou radioisótopos artificiais (32P e 33P) pelo bombardeamento do núcleo dos átomos

com partículas (elétrons e prótons) aceleradas em aparelhos do tipo ciclotron, sincroton, etc., ou pela reação com

nêutrons gerados em reatores nucleares.

Page 17: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

ISÓTOPOS DE CARBONO

12C 13C 14C

6P 6P 6P6n 6n 8n

mais abundante carbono “pesado” radioativo

ISÓTOPOS DE NITROGÊNIO

13N 14N 15N

7P 7P 7P6n 7n 8n

radioativo mais abundante N “pesado”

Figura 1. Representação dos nuclídeos de carbono e nitrogênio.

Page 18: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

ISÓTOPOS ESTÁVEIS

Os isótopos estáveis dos elementos encontrados no solo e nas plantas

(Tabelas 1 e 2) ocorrem naturalmente no ambiente em baixas concentrações. No caso

dos elementos leves (ex. H e C), os nuclídeos de maior massa (maior número de

nêutrons no núcleo), por serem menos abundantes, têm sido denominados de isótopos

pesados. Todavia para os elementos pesados, isso nem sempre é verdade (ex.: 114Cd

é mais abundante que o 112Cd e 208Pb/206Pb).

O termo abundância natural ou relativa refere-se a porcentagem de átomos de

um isótopo em relação ao total de átomos do elemento que ocorre naturalmente.

Os isótopos estáveis pesados (ou menos abundantes) possuem comportamento

químico muito próximo àqueles de maior abundância natural e podem ser usados como

traçadores, tanto com o uso de compostos contendo o elemento de interesse com

razão isotópica alterada (enriquecido ou, mesmo empobrecido no isótopo pesado),

como através da análise das variações na razão isotópica natural (2H/1H; 11B/10B; 13C/12C; 15N/14N; 34S/32S; 41K/39K; 114Cd/112Cd*; 208Pb/206Pb*) que são causadas nos

sistemas devido à leves diferenças nas propriedades físicas dos isótopos (taxa de

difusão ou reação) em face das diferenças de massas nucleares.

A principal técnica de análise para isótopos estáveis é a espectrometria de

massas que se baseia no princípio de separação de átomos ou moléculas gasosas

ionizadas de acordo com suas massas quando atravessam um campo magnético.

Essa técnica é adequada para elementos químicos “leves” que são gases no estado

elementar (H2, N2 e O2) ou que formam compostos gasosos simples (CO2 e SO2).

Um dos casos mais empregados no CENA é aquele que envolve o uso do 15N

como traçador. Para tanto, é feito preparo das amostras de solos e plantas, sob vácuo,

para que o N nelas contido passe a forma gasosa, geralmente pelo método de Dumas

modificado ou de Rittemberg (Figura 2). O N2 é, então, introduzido no espectrômetro de

massa e as espécies moleculares neutras 14N14N (A = 28), 14N15N (A = 29) e 15N15N (A =

30) são ionizadas na fonte de ionização por impacto eletrônico. Então as espécies

moleculares ionizadas (normalmente monoionizadas) são aceleradas e um feixe delas é

* O isótopo mais pesado é o mais abundante.

Page 19: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

introduzido perpendicularmente num campo magnético intenso, onde ocorre a

separação das diferentes massas, que são coletadas e suas intensidades medidas.

Com os valores das intensidades das massas I28, I29 e I30 calcula-se a porcentagem de

átomos de 15N na amostra.

O termo átomos em excesso representa a abundância do isótopo, enriquecido

em uma amostra, acima do valor de ocorrência natural (ex.: a uréia contendo 10 átomos

% de 15N em excesso, apresenta 10,366 átomos % de 15N e 89,634 átomos % de 14N).

Mais recentemente, tem sido feito o emprego da espectrometria de massas com

fonte de plasma (ICP-MS) na determinação da razão isotópica 11B/10B e 34S/32S em

materiais vegetais e vegetais. Essa técnica tem como vantagem a simplicidade dos

procedimentos de preparo de amostras, ou seja, o emprego direto de extratos de

amostras de plantas, solo, etc., na determinação da razão isotópica de elementos de

interesse agronômico, utilizando-os como traçadores; e se apresenta boas perspectivas

em estudos envolvendo materiais enriquecidos com elementos químicos “pesados” (ex.:

Cd, Ni, Pb, etc.) ou cujos radioisótopos não são adequados ou inexistem (ex.: B e K).

Para indicar valores de variações isotópicas relativas à abundância natural para

isótopos estáveis é usado o termo (‰) (delta por mil):

onde: R é a razão entre a concentração de um dos isótopos menos abundante e a

daquele mais abundante (ex.: 2H/1H; 11B/10B; 13C/12C; 15N/14N; 34S/32S; etc.) e A e S são

índices que indicam amostra e padrão, respectivamente.

Para o caso do 13C, tem-se que sua variação na natureza é de cerca de 30 ‰. A

principal causa dessa variação é a discriminação do 13C pelos ciclos fotossintéticos C3

e C4. Assim, tem-se que para o CO2 do ar atmosférico o valor do δ 13C é de - 7 ‰, em

relação ao padrão PDB, o carbono assimilado pelas plantas C3 e C4 apresentam

valores na ordem de -28 ‰ e - 12 ‰, respectivamente.

Page 20: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Tabela 1. Isótopos estáveis geralmente empregados como traçadores em materiais de solo e

planta.

Elemento Isótopos estáveis Abundância natural (%)

Hidrogênio1H 99,9842H 0,016

Carbono12C 98,89213C 1,108

Nitrogênio14N 99,63515N 0,365

Oxigênio

16O 99,75917O 0,03718O 0,204

Enxofre

32S 95,0233S 0,7634S 4,2236S 0,014

Obs.: são elementos químicos “leves” que são gases no estado elementar (H2, N2 e O2) ou que formam compostos gasosos simples (CO2 e SO2).

Figura 2. Esquema para determinação de 15N por espectrometria de massas

Page 21: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Tabela 2. Outros isótopos estáveis de elementos encontrados no solo e nas plantas.Elemento Isótopos estáveis Abundância natural (%)

Boro10B 19,711B 80,3

Magnésio

24Mg 78,725Mg 10,1326Mg 11,17

Potássio

39K 93,2240K 0,11841K 6,77

Cálcio

40Ca 96,9742Ca 0,6443Ca 0,14544Ca 2,0646Ca 0,003348Ca 0,18

Cromo

50Cr 4,3152Cr 83,7653Cr 9,5554Cr 2,38

Ferro

54Fe 5,8256Fe 91,6657Fe 2,1958Fe 0,33

Níquel

58Ni 67,8860Ni 26,2361Ni 1,1962Ni 3,6664Ni 1,08

Cobre63Cu 69,0965Cu 30,91

Zinco

64Zn 48,666Zn 27,967Zn 4,168Zn 18,870Zn 0,6

Molibdênio

92Mo 14,8494Mo 9,2595Mo 15,9296Mo 16,6897Mo 9,5598Mo 24,13

100Mo 9,63

Cádmio

106Cd 1,22108Cd 0,88110Cd 12,39111Cd 12,75112Cd 24,07113Cd 12,26114Cd 28,86116Cd 7,58

Chumbo

204Pb 1,48206Pb 23,6207Pb 22,6208Pb 52,3

31P, 55Mn e 59Co 100 % de abundância natural.

Page 22: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

ISÓTOPOS RADIOATIVOS

Os radioisótopos (Tabela 3), por serem instáveis, sofrem desintegrações

emitindo partículas beta (2+), beta negativo (-)e beta positivo (+), de acordo com a

característica de cada nuclídeo, podendo ou não ocorrer, após essas desintegrações,

emissão de radiação gama (). Tal fenômeno e interpretado pela lei exponencial do

decaimento radioativo (Figura 3), onde:

onde: A é atividade do material em um tempo qualquer, expresso em desintegrações

por segundo (dps); A0 é a atividade, em dps, no tempo inicial (t = 0); t é o tempo, em

segundos, decorrido para que a atividade decaia de A0 para A; e é a constante de

desintegração, em cm-1.

A constante de desintegração é uma propriedade intrínseca de cada nuclídeo e

está relacionada com a meia-vida (T½) destes pela equação:

A taxa de desintegração ou de decaimento radioativo (dps) de um radionuclídeo,

representa a quantidade de radioatividade emitida na forma de radiação característica

de cada nuclídeo e deve ser expresso em Becquerel (Bq) (unidade do SI), que eqüivale

a 1 dps. Em trabalhos experimentais é conveniente utilizar-se dos sub-multiplos kBq

(103 Bq), MBq (106 Bq) e GBq (109 Bq). Outra unidade o Curie (Ci), muito empregado

no passado, equivalente a 3,7.1010 Bq (Tabela 4).

Em trabalhos de pesquisa com fertilidade do solo e nutrição de plantas, a

atividade absoluta (dps) do material não é medido diretamente, mas sim uma parte

dessa que é registrada em contagens por segundo (cps), ou por minuto (cpm), devido

aos métodos de detecção possuírem eficiência de detecção inferiores a 100 %.

Consequentemente, todos as amostras dos materiais em estudo deverão ser

analisados ou contados sob a mesma condição de eficiência e relacionados à um

padrão cuja atividade absoluta deve ser conhecida.

Page 23: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Figura 3. Aplicação da Lei do decaimento para o 32P.

Quando se trabalha com um radioisótopo cuja fonte do composto (solução,

adubo, etc.) inclui, também, o isótopo estável (denominado de carregador), é dito que é

uma fonte “com carregador”. Quando contém apenas o radionuclídeo, a fonte é

chamada de “livre de carregador”.

Normalmente, quando se faz uso da técnica de traçador com radioisótopo

artificial, é necessário juntar ao substrato, que o composto que será empregado no

estudo (ex.: adubo contendo P na forma de superfostato simples), uma pequena

quantidade do mesmo composto contendo o radiotraçador. A atividade específica do

substrato e produtos será então medida com a atividade radioativa por unidade de peso

ou volume do elemento ou nutriente total (kBq g-1, MB mol-1, cpm mg-1, etc.).

As técnicas com traçadores radioativos requerem a determinação da atividade da

amostra, que está relacionado com a quantidade do isótopo presente na amostra. O

Page 24: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

método de detecção a ser empregado depende do isótopo que será utilizado (tipo de

radiação, energia de radiação, meia-vida, etc.).

Tabela 3. Isótopos radioativos de interesse nos estudos de fertilidade do solo e nutrição de plantas

Isótopo Meia VidaRadiação

AplicaçõesTipo Energia (MeV)

13N 9,97 min - 1,19 (100)Fixação biológica de NDenitrificação

14C 5.730 anos - 0,156 (100) Estudos sobre a matéria orgânica

28Mg 21 h

- 0,459 (100)Movimento na plantaAbsorção foliarTranslocação

0,032 (100) 0,40 (37,8) 0,95 (37,8) 1,34 (56,8)

12B 0,024 s - 13,4; 9,0 4,439

22Na 2.601 anos - 0,545 1,27424Na 15,02 horas - 1,389 2,75426Al 7,3x105anos - 1,17 1,80932P 14,28 dias - 1,71033P 25,3 dias - 0,24835S 87,2 dias - 0,16736Cl 3,01x105

anos- 0,709

3H 12,33 anos - 0,018640K 1,28,109

anos- 1,31 1,461

42K 12,36 horas - 3,52; 2,04 1,52545Ca 163 dias - 0,25752Mn 5,63 dias - 0,574 1,434; 0,936; 0,74454Mn 312,5 dias - 1,0 0,83556Ni 6,10 dias - 0,1583 e 0,818

57Co 271 dias - 0,26 0,0144; 0,135; 0,12258Co 70,8 dias - 0,475 0,81159Fe 44,6 dias - 0,273; 0,467;

1,56 1,292; 1,099

60Co 5,27 anos - 0,318 1,332; 1,17364Cu 12,71 horas - 0,578; +0,653 1,34665Zn 243,8 dias - 0,325 1,11586Rb 18,65 dias - 1,772; 0,720 1,07799Mo 2,75 dias - 0,5; 1,214 0,141

Tabela 4. Relação entre unidades de radioatividade e de desintegração

Unidade de Radioatividade Unidade de Desintegração

Page 25: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Curie Becquerel dps dpm

1 Ci3,7 x 1010 Bq

3,7 x 1010 2,22 x 1012

37 GBq

1 mCi3,7 x 107 Bq

3,7 x 107 2,22 x 109

37 MBq

1 μCi3,7 x 104 Bq

3,7 x 104 2,22 x 106

37 KBq

1 nCi 3,7 x 10 Bq 3,7 x 10 2,22 x 103

1 pCi 3,7 x 10-2 Bq 3,7 x 10-2 2,22

27,027 mCi 1 GBq 1 x 109 6 x 1010

27,027 μCi 1 MBq 1 x 106 6 x 107

27,027 nCi 1 KBq 1 x 103 6 x 104

27,027 pCi 1 Bq 1 6 x 10

Page 26: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

DILUIÇÃO ISOTÓPICA

Conforme foi observado, as propriedades químicas dos elementos são

determinadas pelo número e arranjo dos elétrons na eletrosfera do átomo e que são

dependentes da carga do núcleo, ou seja, do número de prótons. Consequentemente os

isótopos de um mesmo elemento terão praticamente as mesmas propriedades químicas.

Todavia, existem pequenas diferenças, nas propriedades físico-químicas devido às

pequenas variações no tamanho do núcleo e das massas entre diferentes isótopos, que

permitem a separação dos diferentes isótopos de um mesmo elemento químico. Não

obstante as esses fatos, para a maioria dos casos, incluindo-se o uso de isótopos em

estudos de fertilidade do solo e nutrição de plantas, as propriedades químicas dos

isótopos podem ser consideradas como sendo iguais.

A grande importância do método dos traçadores isotópicos é que eles, sejam

radioativos ou estáveis, podem ser identificados numa mistura normal dos isótopos do

elemento, conforme o mesmo é encontrado na natureza, possibilitando o

acompanhamento qualitativo e quantitativo do elemento nos diferentes compartimentos do

sistema em estudo.

O método da diluição isotópica pode ser usado com três finalidades distintas:

a) no isolamento, purificação e identificação de intermediários desconhecidos numa

cadeia de reações; Ex. clássico é o trabalho de Calvin e colaboradores em estudos

sobre a fixação do no processo de fotossíntese. O emprego de 14CO2, em

experimentos com algas expostas à luz, permitiu a elucidação do processo de

assimilação do CO2 atmosférico envolvendo o ciclo de redução do carbono (ciclo de

Calvin), que é um dos aspectos da fotossíntese mais bem estudados.

b) na obtenção de evidências da síntese (incorporação) e relações precursores-produto

entre compostos desconhecidos; Ex. clássico foi o estudo da origem do oxigênio

molecular na reação de fotossíntese:

Em 1942, a seguinte pergunta era feita: de onde era originário o O2 evoluído

durante a reação de fotossíntese? Da água? Do CO2? Ou de ambos? O problema foi

elucidado fazendo crescer algas (Chlorella pyrenoidosa) em solução contendo KHCO3 a

pH 10. Quando as algas cresceram em meio contendo H218O, a razão 18O/16O do O2

evoluído, determinado por espectrometria de massas, foi igual a da água marcada com o 18O. Fazendo as algas crescerem em meio com água comum e contendo KHC18O3, o O2

Page 27: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

evoluído não estava enriquecido em 18O. Após este estudo, ficou esclarecido que o

oxigênio da fotossíntese era derivado da água.

c) como ferramenta analítica no acompanhamento no curso de uma reação de compostos

conhecidos.

Nos estudos de fertilidade e nutrição de plantas com traçadores onde é necessário

a quantificação dos isótopos (transferência), o princípio da diluição isotópica é de

fundamental importância.

1.1 Princípio da diluição isotópica em estudos envolvendo a aplicação de

radionuclídeos artificiais (Ex.: 32P, 35S, 45Ca, etc.)

Parte-se do princípio da formação de um produto final (P), contendo um elemento

químico, objeto do estudo (nutriente, metal pesado, etc.), a partir de um substrato A (SA),

onde o radionuclídeo do elemento não está presente e, também, de outro substrato B (SB)

que contém o radioisótopo do elemento em questão, conforme apresentado na Figura 4.

A condição básica que deve ser satisfeita é que:

onde: QIP é a quantidade do isótopo no produto e (QIP)sB a quantidade do isótopo no

produto proveniente do substrato B.

Por definição, temos que a atividade específica de uma amostra devido ao

decaimento do radioisótopo é dado por:

onde: AE é a atividade específica da amostra (ex.: dpm mg-1) ; QI a quantidade do

radioisótopo artificial na amostra; QN a quantidade total do elemento na amostra; e k é

uma constante que relaciona QI com a atividade determinada (dpm) e que depende da

técnica e do aparelho de detecção.

Portanto, as atividades específicas das amostras do produto (AEP) e substrato B

(AESB), determinadas na mesma ocasião, pela mesma técnica e aparelho de detecção,

são dadas por, respectivamente:

e

Page 28: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

onde: QIP é a quantidade do radioisótopo no produto; QNP a quantidade do nutriente no

produto; QISB a quantidade do radioisótopo no substrato B; QNSB a quantidade de

nutriente no substrato B; (QIP)sB a quantidade do radioisótopo no produto derivado do

substrato B; (QNP)sB a quantidade do nutriente no produto derivado do substrato B; e k a

constante que relaciona QI com a atividade determinada.

Verifica-se que:

ou

Essa última equação é denominada de equação de diluição isotópica direta e

fornece a quantidade de nutriente no produto proveniente do substrato B. O (QNP)sA é

obtido pela equação de diluição isotópica indireta, apresentada abaixo:

Antes do início doexperimento

Após o início doexperimento

Substrato A(SA)

Substrato B(SB) Produto final

- elemento de interesse no estudo (N)

- radioisótopo do elemento (I)

Figura 4. Diluição isotópica de radionuclídeo artificial, em um sistema substratos-

produto.

1.2 Princípio da diluição isotópica em estudos envolvendo a aplicação de

radionuclídeos de ocorrência natural ou de isótopos estáveis (14C, 40K, 15N, 13C, 34S)

Page 29: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Nessa situação, representada pela Figura 5 para o nutriente N, tem-se que o

produto final (P) é formado por um substrato A, onde o isótopo do nutriente ocorre

naturalmente, e do substrato B, contendo o isótopo de N em proporção diferente do

natural (material marcado isotopicamente) e os balanços de massas e isotópicos que

devem ser satisfeitos são:

onde: QNP e QIP significam quantidade de nutriente no produto e quantidade do isótopo

no produto, e os subscritos sA e sB denotam “proveniente do substrato A e B,

respectivamente.

No caso de tratar-se de radioisótopos de ocorrência natural, as atividades

específicas, conforme definido anteriormente, são dadas por:

Das equações acima a das de balanço de massas, tem-se que:

Isolando-se (QNP)sB, verifica-se que:

Quando o estudo é conduzido com um isótopo estável, temos:

onde: FI representa a fração ou concentração isotópica expressa em átomos % do isótopo

pesado ou do menos abundante.

Page 30: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Assim sendo, de modo análogo ao aplicado à questão do radioisótopo, observa-se

que:

Como o valor de FISA representa a concentração ou abundância natural do isótopo,

a equação a cima pode ser simplificada para:

Deve ser salientado que o método isotópico não dispensa as técnicas

convencionais na determinação de QNSA, QNSB e QNP. Todavia, em estudos com

isótopos, o emprego da espectrometria de massas fornece diretamente os valores de FI

para as amostras do produto e substratos, podendo-se calcular as porcentagens do

nutriente no produto proveniente do substrato %(NP)sA e %(NP)sB independentemente

das determinações de QNSA, QNSB e QNP, pois:

Onde: átomos % de 15N em excesso na planta e adubo representam as porcentagens de 15N

nas amostras de planta e adubo, respectivamente, descontando-se a abundância natural de 15N, que é de 0,366%; e QNP é a quantidade total de nitrogênio na planta (kg/ha).

1.3 Eficiência de utilização

Onde EU representa a eficiência de utilização (ex. fertilizante), em kg/kg e %

respectivamente, e QN é a quantidade total do nutriente aplicado pelo substrato B (ex. a

dose do fertilizante), em kg/ha.

Page 31: Fisica Atomica - Diluição Isotopica

Antes do início doexperimento

Após o início doexperimento

Substrato A(SA)

Substrato B(SB) Produto final

- elemento de interesse no estudo (N)

- radioisótopo natural ou isótopo estável do elemento (I)

Figura 5. Diluição isotópica de radionuclídeo de ocorrência natural ou isótopo

estável, em um sistema substratos-produto.

EXERCÍCIO

Em experimento com a cultura do milho, empregou-se doses de N, P2O5 e K2O de 90, 60 e 90 kg/ha, respectivamente. O adubo nitrogenado foi a uréia, com um enriquecimento de 10 átomos % 15N. A cultura desenvolveu-se normalmente e, terminado seu ciclo, procedeu-se a colheita, obtendo-se os seguintes dados:

1. Matéria seca total da parte aérea .................................................................5.585 kg/ha

2. Grãos ...........................................................................................................4.641 kg/ha

3. Porcentagem de N na parte aérea.................................................................1,5%

4. Porcentagem de N nos grãos .......................................................................2,0%

5. Átomos % 15N na palha e semente ..............................................................4,055%

6. Átomos % 15N de amostra não enriquecida .................................................0,365%

Calcular o nitrogênio na planta proveniente do fertilizante (Nppf), em kg/kg e em %, a quantidade de nitrogênio na planta proveniente do fertilizante (QNppf), em kg/ha e a eficiência de utilização (EU%) do nitrogênio aplicado com uréia.