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  UNIVERSIDADE FEDERAL DO ESPÍRITO SANTO CENTRO DE CIÊNCIAS EXATAS PROGRAMA DE PÓS-GRADUÇÃO EM FÍSICA Breno Rodrigues Segatto Origem do Acoplamento Não-Colinear nas Superestruturas tipo Fe/Mn/Fe Crescidas por Molecular  Beam Epitaxy VITÓRIA 2007 

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UNIVERSIDADE FEDERAL DO ESPÍRITO SANTOCENTRO DE CIÊNCIAS EXATAS

PROGRAMA DE PÓS-GRADUÇÃO EM FÍSICA

Breno Rodrigues Segatto

Origem do Acoplamento Não-Colinear nas

Superestruturas tipo Fe/Mn/Fe Crescidas por Molecular 

 Beam Epitaxy 

VITÓRIA2007 

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BRENO RODRIGUES SEGATTO

Origem do Acoplamento Não-Colinear nas

Superestruturas tipo Fe/Mn/Fe Crescidas por Molecular 

 Beam Epitaxy 

Dissertação apresentada aoPrograma de Pós-Graduação emFísica do Centro de CiênciasExatas da Universidade Federaldo Espírito Santo, como requisitoparcial para obtenção do Grau de

Mestre em Física, na área deconcentração de Física daMatéria Condensada. Orientador:Prof. Dr. Edson PassamaniCaetano. 

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Dedico esta dissertação aos poucos que irão lê-lae ao seleto grupo de pessoas que irão

aproveitá-la para algum fim.

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“the most important things

are in the little things”

Sherlock Holmes 

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Agradecimentos

Gostaria de expressar minha gratidão e admiração à Natureza, por ser bela, simples e

generosa. E por nos permitir tentar compreendê-la, pelo menos, em parte.

Agradeço ao Prof. Dr. Edson Passamani Caetano por me orientar neste trabalho, estando

sempre presente para a discussão e esclarecimentos de dúvidas e por ter me motivado

nos momentos de dificuldades.

Agradeço ao Prof. Dr. Manoelito Martins de Souza, por ter me motivado a fazer

Ciência, por ter me orientado de maneira assídua, pela oportunidade de conhecer um

pouco a física teórica e por ter me aceitado como seu aluno de iniciação científica

quando outros me “renegaram”.

Agradeço ao Dr. Paulo de Antonio Souza Jr. por ter me apresentado a Espectroscopia

Mössbauer, por ter me dado a oportunidade de conhecer o mundo da indústria e por me

permitir usar a física em prol da sociedade de maneira direta. Agradeço também pelos

ensinamentos e pela confiança depositada em mim, me fazendo descobrir virtudes que

eu até então desconhecia.

Agradeço ao Prof. Dr. Valberto Pedruzzi Nascimento por me ajudar nas medidas de

Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X(XMCD) perdendo preciosas

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horas de sono para acompanhar as medidas, por ter me ajudado no ajuste dos espetros

de XMCD e pelas discussões ao longo deste trabalho.

Agradeço ao Prof. Dr. José Rafael Cápua Proveti pela odisséia de ficar mais de 24 horas

acordado para acompanhar os experimentos de XMCD no LNLS, por ter me ajudado no

ajuste dos mesmos e pelos momentos de descontração.

Agradeço aos Profs. Drs. Larica, Armando Yoshihaki Takeuchi e Emmanuel Favre-

Nicolin, pelas valiosas discussões durante os seminários e pela ajuda na preparação dosmesmos.

Agradeço ao Prof. Dr. Fernando Pelegrini pelas medidas de FMR, pela discussão dos

espectros e pela sua dedicação e gentileza demonstrada a mim durante minha estada em

Goiânia.

Agradeço ao grupo do Prof. Dr. A. Vantomme do Instituut Voor Kern–en

Stralingsfysica (IKS), da Katholieke Universiteit Leuven (KULeuven), na Bélgica, onde

as amostras foram preparadas e parcialmente caracterizadas, pelo orientador deste

trabalho. Em especial, gostaria de agradecer ao Francisco Almeida por ter feito

melhorias no programa de ajuste de curvas de magnetização e por ter me esclarecido asdúvidas para a execução do programa.

Aos amigos Carlos Wagner Costa Araújo do Espaço Ciência e Arte da Univasf e José

Ballester Julian Jr. do Núcleo de Ciências da UFES por ter descoberto em mim o talento

para a divulgação científica.

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Aos amigos do LEMAG, Fabio Xavier, Alexsandro Masioli, André Luis Alves, Farley

Sardinha, Aline Demunere e Dr. Mauricio Gomes das Virgens meus agradecimentos por

todo apoio e companheirismo.

Ao Amigo e Prof. Rodrigo Dias Pereira pela grande ajuda na formatação deste trabalho.

Agradeço aos amigos da graduação Josenilson Ádnei Marinho, Bruna Dayana Lemos

Pinto, Izaias Martins Jr., Gustavo Tosta Nicoli, Júlio César A. da Silva, Célio Marques,

Rodolfo Araújo Victor, Moacyr Souza Bezerra e Paulo Sergio Moscon.

Agradeço aos amigos da pós-graduação em Física Alex Rios Costa , Deborah F. Jardim,

Jardel da C. Brozeguini, Luis I. M. Bautista, Juliano P. Campos, Luiz A. S. Carrillo,

Raphael Fracalossi, José A. Lourenço, Fernando Leal, Paulo Oliveira, Alexrenan de

Oliveira , Fábio Fagundes e aos amigos do LPT e LMC.

Ao José Carlos, secretário da Pós-Graduação em Física pelos seus serviços prestados.

Agradeço aos meus familiares por todo o apoio dedicado a mim.

À CAPES pela ajuda financeira para a Execução deste trabalho.

À FAPES e FINEP pelo apoio aos projetos do LEMAG

Ao LNLS pelas medidas de XMCD.

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Resumo

Neste trabalho, estudamos os efeitos das interfaces no ângulo de acoplamento

magnético das camadas de Fe separadas pela fase metaestável bcc-Mn (δ-Mn), em três

tricamadas tipo MgO[100]/Fe(5-20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si(8nm), preparadas por

 Molecular Beam Epitaxy. Provocamos interfaces distintas nas tricamadas modificando(i) a temperatura de crescimento dos filmes (temperatura do substrato) e (ii) a espessura

da camada de Fe crescida sobre o substrato de MgO e/ou modificando a rugosidade do

substrato, com crescimento de uma camada de Ag de 10nm (rugosidade superficial de

uma monocamada). Investigamos sistematicamente o crescimento epitaxial das camadas

e suas rugosidades interfaciais (estrutural e/ou química) através das técnicas de difração

por reflexão de elétrons de alta energia e de espectroscopia Mössbauer por elétrons de

conversão (camada (1nm) de

57

Fe depositada nas interfaces). Mostramos que a fase δ-Mn pode ser estruturada até 2,5 nm, diferentemente do resultado inicialmente publicado

na literatura. Estudamos também as propriedades magnéticas volumétricas por meio da

magnetometria de amostra vibrante, da ressonância ferromagnética e do dicroísmo

circular magnético por absorção de raios-X. Simulamos, através do modelo proposto

por Slonczewski, as curvas de magnetização (M(H)) medidas e dessa forma, obtivemos

os diferentes ângulos de acoplamentos magnéticos entre as camadas de Fe. Em geral, os

resultados indicam que: (i) a camada de Mn é antiferromagnética e (ii) as rugosidades

estrutural e/ou química são as responsáveis pelos diferentes ângulos de acoplamento

magnético. Portanto, fomos capazes de elucidar que o comportamento reportado na

literatura para o ângulo de acoplamento das camadas de Fe não é puramente devido à

variação da espessura da camada do espaçador (δ-Mn), mas principalmente devido às

rugosidades mencionadas.

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Abstract

In this work, we have studied the interface effects on the magnetic coupling of 

Fe layers separated by a bcc-Mn (δ-Mn) metastable phase in MgO[100]/Fe(5-

20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si(8nm) trilayers, prepared by Molecular Beam Epitaxy.

Different interfaces, in all studied trilayers, have been induced changing (i) substrategrowth temperature and (ii) Fe thicknesses grown on MgO single crystals and/or

modifying the substrate roughness with a deposition of 100 nm Ag layer (surface

roughness of one monolayer). We have systematically investigated the layer epitaxy and

structural or/and chemical roughnesses of the individual layers by High Energy Electron

Diffraction and conversion Mössbauer spectroscopy (depositing 57Fe (1nm) layers at the

trilayers interfaces). We have also shown that the metastable δ-Mn phase can be

stabilized up to 2.5 nm thick, differently from the results previously published in theliterature. In addition, we have studied the bulk magnetic properties using vibrating

sample magnetometer, ferromagnetic resonance and X-rays magnetic circular dicroism

techniques. We have simulated the measured magnetization curves (M(H)) through the

Slonczewski model and therefore we have obtained, for all trilayers, the magnetic

coupling angle of Fe layers sandwiched by the 1nm δ-Mn phase. In general, our results

suggest that structural or/and chemical roughnesses are the main causes for the different

calculated Fe coupling angles. Moreover, we have shown that: (i) the δ-Mn layer isprobably in a antiferromagnetic state and (ii) the observed magnetic coupling angle

variation with δ-Mn thickness, as reported in the literature, is intrinsically connected

with the mentioned roughnesses (interface Fe fractions are very different in all

measured samples).

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Sumário

Capítulo 1 ....................................................................................................................... 20 Introdução....................................................................................................................... 20 Capítulo 2 ....................................................................................................................... 26 Aspectos Gerais: Acoplamentos Magnéticos entre Camadas Adjacentes...................... 26 Capítulo 3 ....................................................................................................................... 36 Técnicas Experimentais.................................................................................................. 36 3.1 Preparação das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) ............................................................... 37 

3.1.1 Epitaxia por Feixe de Moléculas ................................................................... 37 3.1.2 Escolha e Preparo do Substrato MgO............................................................ 38 3.1.3 Deposição das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) ..................................................... 40 

3.2 Caracterização das Tricamadas de Fe/Mn/Fe........................................................... 43 3.2.1 Caracterização Estrutural............................................................................... 43 

3.2.1.1 Difração por Reflexão de Elétrons de Alta Energia (RHEED) .............. 43 3.2.1.2 Espectroscopia de Retro-espalhamento Rutherford (RBS) .................... 47 

3.2.2 Caracterização Hiperfina............................................................................... 49 3.2.2.1 Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS) ........... 49 

3.2.3 Caracterização Magnética.............................................................................. 56 3.2.3.1 Magnetometria de Amostra Vibrante (VSM)......................................... 56 3.2.3.2 Ressonância Ferromagnética (FMR)...................................................... 57 3.2.3.3 Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X (XMCD)...... 65 

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Capítulo 4 ....................................................................................................................... 69 Análise dos Resultados................................................................................................... 69 4.1 Resultados de RHEED.............................................................................................. 69 4.2 Resultados de RBS ................................................................................................... 73 4.3 Resultados de CEMS................................................................................................ 74 4.4 Resultados de XMCD............................................................................................... 82 4.5 Resultados de VSM .................................................................................................. 85 4.6 Resultados de FMR .................................................................................................. 94 

4.6.1 Dependência angular no plano e fora do plano ............................................. 98 Capítulo 5 ..................................................................................................................... 103 Conclusão ..................................................................................................................... 103 Referências: .................................................................................................................. 105 

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Lista de Figuras

Figura 1- Representação da variação de espessura na interface e acoplamento

biquadrático. Nesta representação temos o caso de tricamadas (Tr), com a espessura do

espaçador variando periodicamente entre n e n+1 camadas atômicas. As setas indicam a

variação local na direção da magnetização de C1 (parte inferior) e C3 (parte superior).

L corresponde a largura do terraço (parte plana). A variação de j1 ocorre entre degraus

consecutivos (n e n+1), sendo dada por ∆J [22]............................................................. 29

Figura 2 - Ilustração hipotética dos estados quase-antiferromagnéticos do modelo de

Slonczewski para um espaçador de Cr ou Mn. Os momentos de C1 e C3 ( 1 M uur

e 3 M uur

)

estão extremamente vinculados em serem não-colineares. Em (a), o espaçador possui

um número impar de camadas atômicas (m = 3). Em (b) possui um número par (m = 4)

[19]. ................................................................................................................................ 32

Figura 3 - Diagrama de fase a campo magnético externo nulo. S e AS representam

respectivamente, as configurações simétricas e assimétricas. As regiões S e AS estãoseparadas pelas retas 3C- - C+ = 0 e C- - 3C+ = 0. As configurações de spins são

mostradas em cada fase, M1 e M2(no nosso caso M3) representam as magnetizações das

camadas de Fe superior e inferior respectivamente, h e e representam o eixo de difícil

(“hard”) e fácil magnetização (“easy”), respectivamente [28]....................................... 34

Figura 4 - Visão esquemática do crescimento do Fe ccc sobre o substrato de

MgO(001)[29]. ............................................................................................................... 39

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Figura 5 - Geometria usada nos experimentos de RHEED. Um feixe de elétrons

(~10keV) (fecha negra) incide sobre a superfície de uma amostra e é difratado em uma

tela fosforescente. O ângulo entre o feixe e a superfície da amostra é de ~ 3º[36]........ 44

Figura 6 - Representação de um processo de difração usando a representação da esfera

de Ewald, construída a partir do vetor de onda do feixe incidente (ki) e requerendo que o

feixe difratado também se encontre sobre a circunferência devida pela energia do feixe

incidente. Assim, gera-se uma condição que é k = ki + k, onde k é a diferença de

fase[36]. .......................................................................................................................... 45

Figura 7 - Representação da esfera de Ewald e esquematização de um processo de

difração usual da geometria do RHEED [36]................................................................. 46

Figura 8 - Figura esquemática dos níveis de energia do núcleo de 57Fe da fonte (a) e

para o absorvedor em três situações distintas: (b) absorvedor com átomos de Fe tendo

GCE = Bhf  = 0,( c) absorvedor com átomos de Fe tendo GCE ≠ 0 e Bhf  = 0 e( d)

absorvedor com átomos de Fe tendo GCE = 0 e Bhf  ≠ 0 [45]........................................ 53Figura 9 - Espectros Mössbauer para o átomo sonda 57Fe considerando o ângulo θ  entre

o feixe γ  e a magnetização da amostra, como: a) 0oθ  ≈ ,b) 90oθ  ≈ e c) para um

policristal magnético (magnetização isotrópica). ........................................................... 56

Figura 10 - Precessão da magnetização da amostra devido a ação do campo magnético

externo extH e do campo oscilante )t(h . ....................................................................... 58Figura 11 - Diagrama mostrando os subníveis de energia em um sistema de spin ½(,não

degenerados pelo efeito Zeeman). Ef  representa a energia do fóton incidente necessária

para que haja ressonância. .............................................................................................. 60

Figura 12 - Representação esquemática para os modos acústico e óptico nas

configurações transversal e longitudinal [47]................................................................. 61

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Figura 13 - Magnetização M , campo magnético H e anisotropia uniaxial k  

representados em um sistema de coordenadas onde o filme encontra-se no plano XY

[48]. ................................................................................................................................ 63

Figura 14 - Curva característica de uma varredura no plano para uma tricamada de

NiFe/FeMn/NiFe [48]..................................................................................................... 63

Figura 15 - Curva característica de uma varredura fora do plano para uma tricamada de

NiFe/FeMn/NiFe[48]...................................................................................................... 64

Figura 16 - Transições dos níveis 2p para os buracos vazios do nível 3d dos metais de

transição, as bolas azuis representam os elétrons com spin up e as verdes com spin

down [53]........................................................................................................................ 66

Figura 17 - Espectro de Absorção e dicroísmo (azul) para uma amostra de Fe[48]. ..... 67

Figura 18 - Padrões de RHEED da MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si, (amostra A1)

tomados para diferentes espessuras das camadas de Fe e Mn, conforme indicado pelas

letras (a-f). Do lado direito de cada padrão encontramos as figuras de RHEED obtidas

pela câmera digital. Obtivemos cada padrão através de uma varredura ao longo da figura

de RHEED. A linha vermelha marca a região onde foi feita à varredura para obter as

figuras de RHEED.......................................................................................................... 72

Figura 19 - Figuras de RHEED de um filme MgO/Fe(20nm)/Mn(2,5nm) preparado a

175ºC. Em (a) 20 nm de Fe; (b) 1nm de Mn; (c) 1,5nm de Mn e (d) 2,5nm de Mn. .... 72

Figura 20 - Espectros de RBS/channeling e RBS/random do filme MgO/Fe

(5nm)/Mn(1nm)/Fe(1 nm)/a-Si(8nm) (amostra A1) preparada a 150°C. A figura inserida

é uma ampliação da região de energia para mostrar as amplitudes dos sinais de RBS das

camadas superior e inferior, como indicadas por setas. ................................................. 74

Figura 21 - Espectros CEMS obtidos à temperatura ambiente para bicamada em (D) e

tricamadas em (A), (B), e (C) preparadas a 50ºC, 100ºC e 150ºC. Os pontos são dados

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experimentais, enquanto as linhas correspondem aos sub-espectros e ao ajuste total. No

centro desta figura as curvas de distribuição de Bhf, enquanto no lado direito um

esquema dos filmes [14]. ................................................................................................ 76

Figura 22 - Esquematização da distribuição dos átomos de Fe e Mn nas tricamadas e

bicamada de Fe/Mn.A faixa verde, acima das bolinhas, representa a camada Si amorfa.

........................................................................................................................................ 78

Figura 23 - Em (a) espectro de CEMS, obtido à temperatura ambiente, para a tricamada

MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150 oC (Amostra A1). Em (b) a curva de

distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A1. ............................... 80

Figura 24 -Em (a) espectro CEMS obtido à temperatura ambiente para a tricamada

MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparado a 50 oC (Amostra A3). Em

(b) a curvade distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A3. ......... 81

Figura 25 - Espectro de XMCD da amostra MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si

(amostra A1) na faixa de absorção do Fe com o feixe de radiação incidente a 45º do

plano da amostra. Em verde e vermelho são as absorções para polarização a direita e a

esquerda, enquanto em preto temos os sinal de dicroísmo............................................. 83

Figura 26 - Espectro de XMCD da tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si

(amostra A1) na faixa de absorção do Mn com o feixe de radiação incidente a 45º do

plano da amostra. ............................................................................................................ 83

Figura 27 - Visão esquemática da direção do campo aplicado para as medidas de

magnetização das tricamadas MgO/Fe/Mn/Fe. .............................................................. 85

Figura 28 - Curvas de magnetização (M(H)) em diferentes temperaturas das tricamadas

MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A1 ) em (a),

MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si ............................................................................ 86

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Figura 29 - Padrões de domínios observados em um Whisker de Fe/Mn/Fe. As

espessuras das camadas de Fe permanecem constantes enquanto espessura do Mn varia

em: (a) 0,08 – 0,25 nm;(b) 0,25 - 0,42 nm; (c) 0,38 – 0,55 nm (d) 0,5 – 0,67 nm; (e)

0,62 – 0,79nm; (f) 0,79 – 0,96nm; (g)1,0 – 1,17 nm; (h) 1,13 – 1,3nm; ( i) 1,25 – 1,42

nm ; (j) 1,5 – 1,7 nm; ( k) 2,5 – 2,7 nm e l) 0,55 – 0,63 nm. As setas sólidas e

pontilhadas representam as magnetizações das camadas superior e inferir de Fe,

respectivamente. De (a) a (k) as figuras têm a mesma escala e em (l) a imagem está em

alta resolução [10]. ......................................................................................................... 87

Figura 30 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada

MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 175ºC (amostra A2). A linha vermelha,

passando pelos pontos experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de

Slonczewski. Os Valores das constantes de anisotropia das camadas superior (K1) e

inferior (K2) assim como o ângulo de acoplamento θ são mostrados nesta figura......... 91

Figura 31 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento

para a tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 175ºC (amostra A2).91

Figura 32 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada

MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150ºC (amostra A1). A linha vermelha,

passando pelos pontos experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de

Slonczewski. Os valores das constantes de anisotropia das camadas superior (K1) e

inferior (K2) assim como o ângulo de acoplamento θ são mostrados nesta figura......... 92

Figura 33 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento

para a tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150ºC(amostra A1) ... 92

Figura 34 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/ 

  /Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC (amostra A3). A linha vermelha, passando pelos

pontos experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os

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valores das constantes de anisotropia das camadas superior (K1) e inferior (K2) assim

como o ângulo de acoplamento θ são mostrados nesta figura........................................ 93

Figura 35 -Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento

para a tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC (

amostra A2). .................................................................................................................... 93

Figura 36 -Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com

campo magnético estático aplicado no plano da tricamada

MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). HR é o campo de

ressonância...................................................................................................................... 94

Figura 37 - Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e

com campo magnético estático aplicado no plano da amostra do filme

MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)( amostra A1). HR é o campo de ressonância. .......... 95

Figura 38 - Espectro de FMR (banda X – 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e

com campo magnético estático aplicado no plano da tricamada

MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) ( amostra A1). HR é o campo de ressonância. ......... 96

Figura 39 - Espectro de FMR (banda Q – 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e

com campo magnético estático aplicado no plano da tricamada

MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2). HRI e HRS são os campos de

ressonância devido às camadas de Fe inferior e superior, respectivamente................... 97

Figura 40 - Espectro de FMR (banda X - 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e

com campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/ 

Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2). HRI e HRS são os campos de ressonância

devido às camadas de Fe inferior e superior, respectivamente....................................... 98

Figura 41 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda

Q (34 GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada

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MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). Amostra posicionada

inicialmente, com relação ao campo, ao longo do eixo de fácil magnetização da camada

de Fe [100] (vide Figura 27) . ......................................................................................... 99

Figura 42 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na

Banda X (9,6GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada

MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1). Amostra posicionada inicialmente,

com relação ao campo, ao longo do eixo de difícil magnetização da camada de Fe [110]

(vide Figura 27) . ............................................................................................................ 99

Figura 43 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda

X (9,6 GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada

MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2). Amostra posicionada inicialmente,

com relação ao campo, ao longo do eixo de fácil magnetização da camada de Fe [100]

(vide Figura 27). Em vermelho a componente associada a camada de Fe inferior e em

preto a componente associada a camada de Fe superior. ............................................. 100

Figura 44 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtidos na banda

Q (34 GHz) com campo aplicado fora do plano da tricamada

MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2). ....................................................... 101

Figura 45 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda Q 34

GHz) com campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra

A1 ). ............................................................................................................................... 102

Figura 46 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda X 9,6

GHz) com campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra

A1 ). ............................................................................................................................... 102

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Lista de Tabelas

Tabela 1 – Técnicas utilizadas para a caracterização magnética e estrutural de cada

amostra. .......................................................................................................................... 42

Tabela 2 - Intensidades relativas de absorção para interação Zeeman nuclear em átomos

de Fe [44]........................................................................................................................ 55

Tabela 3 – Valores calculados dos momentos de spin ( eff 

sm f ) e orbital (ml ) dos átomos

de Fe e de Mn na tricamada MgO/Fe(5 nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 150 ºC

(amostra A1).................................................................................................................... 84

Tabela 4 - Valores calculados dos momentos de spin ( eff 

sm f ) e orbital (ml ) dos átomos

de Fe e de Mn na tricamada MgO/Fe(20 nm)/ Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 175 ºC

(amostra A2).................................................................................................................... 84

Tabela 5 - Valores de campo coercivo (Hc) e da razão entre as magnetizações

remanente (Mr) e de saturação das tricamadas MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si

(amostra A1), MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A2) e

MgO/Ag(100nm)/Fe(105nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A3)................................. 86

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20

Capítulo 1

Introdução

Há milênios (aproximadamente 3500 anos A.C.), nós humanos utilizamos as

propriedades magnéticas da matéria para melhoria de nossas condições de vida.

Podemos talvez afirmar que um dos marcos no uso do magnetismo da matéria ocorreu

com a bússola, que foi vastamente utilizada pelos exploradores do planeta Terra durante

suas navegações. Entretanto, é na sociedade moderna que as aplicações do magnetismo

da matéria tomaram suas devidas proporções e são hoje encontradas em quase todos os

lugares do nosso cotidiano, desde pequenos ímãs de geladeira (enfeites), passando por

núcleos de transformadores e motores elétricos e chegando a dispositivos sofisticados

tais como: gravadores magneto-ópticos, sensores magnéticos de posição, de

temperatura, etc. Está, portanto demonstrado a forte dependência da nossa sociedade

com as propriedades magnéticas da matéria (novas utilizações do magnetismo são

propostas diariamente). Podemos ainda dizer que talvez um dos maiores impactos do

magnetismo atualmente ocorre via os dispositivos de armazenamento de dados, os

quais, em geral, se consistem de estruturas artificiais de materiais magnéticos

preparados e investigados inicialmente nos laboratórios de pesquisa de instituições de

pesquisa/ensino e também nos laboratórios das grandes empresas como, por exemplo,

na IBM.

Um dos objetivos atuais é a busca por armazenamento e leitura de grandes

volumes de informações em espaços e tempos cada vez menores. Portanto, nas últimas

quatro décadas, cientistas (físicos, químicos, engenheiros, etc) de materiais vêm

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21

concentrando suas investigações nas propriedades de materiais (sistemas) cada vez

menores, principalmente buscando entender e controlar melhor as propriedades de

sistemas nanoscópicos (10-9 m). Logo, o entendimento e o controle das propriedades

destes sistemas são fundamentais, uma vez que, o estado da arte dos dispositivos

eletrônicos e mídia de armazenamento de dados alcançaram um nível em que os

materiais magnéticos têm que ser adaptados à escala de tamanhos cada vez menores.

Cabe ressaltar que esta evolução científica tem sido possível graças aos avanços na

produção e caracterização de filmes finos durante as cinco últimas décadas do século

passado, ou seja, somos capazes de crescer (produzir) e caracterizar objetos magnéticos

em escala atômica desde filmes finos (dimensão da camada perpendicular ao plano do

substrato da ordem de nanômetros, enquanto no plano os efeitos de bordas podem ser

desprezados) e fios unidimensionais (duas dimensões nanométricas e uma ao longo de

um dos eixos com tamanho macroscópico) até os chamados pontos quânticos (todas as

dimensões da ordem de nanômetros).

Devido aos inúmeros efeitos observados e ainda pela “facilidade” de crescermos,

de “controlarmos” e de reproduzirmos grande parte destes efeitos, as multicamadas

(filmes) são de forte interesse nos dias atuais (aplicabilidade na indústria de tecnologia

de gravação, de sensores, entre outras) [1]. As multicamadas são estruturas artificiais

compostas por camadas alternadas de filmes finos de dois ou mais diferentes materiais.

Nestes sistemas têm sido observados novos fenômenos, cujas origens estão na quebra de

simetria de longo alcance da rede cristalina e nos efeitos intrínsecos de interface

(número de átomos nas interfaces próximos aos números encontrados no bulk 

(volume)). Entre os vários resultados reportados na literatura sobre as multicamadas,

ressaltamos alguns que entendemos que são mais relevantes: (a) o acoplamento de troca

em filmes finos contendo espaçadores magnéticos ou não-magnéticos [2], (b) a

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magnetorresistência gigante [3], (c) a magnetorresistência de tunelamento quântico [4],

(d) o efeito de exchange bias [5], (e) os efeitos de baixa dimensionalidade em

supercondutores [6], (f) as propriedades mecânicas anômalas [7], (g) as propriedades

ópticas [8], entre outras.

Neste trabalho, focalizamos nosso estudo no acoplamento entre camadas de ferro

(Fe) separadas pela fase metaestável do manganês (δ-Mn). Cabe lembrar que o Mn é o

único dos elementos da tabela periódica, da família do ferro (3d), que não se cristaliza

nas fases cúbica de face centrada (cfc), cúbica de corpo centrado (ccc) ou hexagonal.

Em condições de equilíbrio, abaixo de 720 ºC, o Mn possui uma estrutura cúbica

contendo 58 átomos por célula unitária, chamada fase α (α-Mn). Entre 720ºC e 1100 ºC,

ele ainda é cúbico, porém sua célula unitária contém 20 átomos (β-Mn). Acima de 1100

ºC e abaixo de 1136 ºC, o Mn pode possuir uma estrutura cfc (γ -Mn) ou pode retornar

para a fase α. Entre 1136 ºC e 1244 ºC, ele se encontra na fase δ-Mn (estrutura ccc).

Para temperaturas superiores, o Mn passa ao estado líquido [9]. Portanto, a única

maneira de se produzir às fases cfc ou ccc do Mn é através de processos de crescimento

de filmes por epitaxia [10, 11, 12, 13 e 14]. Este processo de crescimento nada mais é

do que aquele de crescimento de camadas com a forma cristalina do substrato, ou seja,

com a rede cristalina e parâmetro de rede próximo ao do substrato. Um dos primeiros a

investigar o crescimento de filmes de Mn por técnica de epitaxia foi Kim e cols.[15].

Entretanto, vários pontos estão ainda em aberto com relação às superestruturas contendo

camadas de Mn, principalmente em sistemas que possuem as fases cfc-(γ-Mn) ou ccc-

(δ-Mn) do Mn estabilizadas à temperatura ambiente (fases metaestáveis). Queremos

frisar que Qiu e cols.[ 16] mostraram teoricamente que cristais de elementos metálicos

(elementos 3d) , com estrutura tetragonal (tcc), possuem dois estados magnéticos (um

fundamental e um metaestável) de equilíbrio, dependendo das diferentes razões dos

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parâmetros c/a (a é o parâmetro de rede no plano e c o parâmetro de rede fora do plano).

Para o Mn o estado fundamental deveria ser antiferromagnético (AFM). Portanto, entre

possíveis investigações com sistemas contendo camadas de Mn, ressaltamos que devem

ser feitos mais estudos sobre o estado magnético das fases metaestáveis δ-Mn e γ-Mn.

Além disso, devemos buscar entender o mecanismo de acoplamento magnético

existente entre camadas finas ferromagnéticas (FM) de Fe separadas pela fase δ-Mn, já

que a fase γ-Mn não pode ser crescida por epitaxia sobre uma camada de Fe.

A primeira questão (crescimento da fase δ-Mn) foi inicialmente estudada por

Andrieu e cols. [13], utilizando o método de crescimento chamado de Molecular Beam

 Epitaxy (MBE). Os autores investigaram a possibilidade de crescimento de camadas de

Mn sobre um disco (wisker ) de Fe monocristalino (substrato) e usaram as técnicas de

absorção de raios-X EXAFS ( Extended X-ray Absorption Fine Structure) e XMCD ( X-

ray Magnetic Circular Dichroism) para estudarem o magnetismo e tipo de estrutura.

Eles mostraram que para filmes de Mn (descobertos) têm uma transição estrutural e

magnética, quando duas ou três monocamadas de Mn (~ 0,55 nm) são crescidas sobre o

disco de Fe. Antes da transição estrutural, o estado magnético do Mn, crescido

epitaxialmente sobre o disco de Fe, parece ser do tipo AFM. Por outro lado, Passamani

e cols. [14] estudaram tricamadas de Fe(5nm)/Mn(0,5-3,0nm)/Fe(5nm) crescidas sobre

substratos de MgO monocristalinos. Eles mostraram que: (i) a camada de Mn, com a

fase metaestável δ-Mn, era estabilizada até espessuras de 1nm, independente da

temperatura de crescimento do filme (TS); (ii) a rugosidade química aumentava à

medida que a TS aumentava e finalmente (iii) as interfaces superior e inferior eram

diferentes do ponto de vista da rugosidade, sendo a interface inferior menos rugosa.

Com relação à questão do acoplamento magnético entre as camadas de Fe,

podemos enfatizar que as superestruturas do tipo Fe/Mn têm atraído considerável

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atenção dos pesquisadores nos últimos anos devido à riqueza e variedade das estruturas

magnéticas encontradas nestes acoplamentos, que dependem da espessura da camada de

Mn (δ-Mn) e/ou da intensidade do campo magnético aplicado [10]. É importante

mencionar que a compreensão do mecanismo responsável pelo acoplamento de camadas

FM separadas por espaçadores AFM ou não-magnéticos é ainda tema atual de várias

pesquisas, já que vários são os fatores responsáveis pelos diferentes resultados

reportados na literatura [17-18]. Por exemplo, além de fatores intrínsecos das interfaces

(rugosidade, interdifusão, etc), é importante levar em conta o fato de se tratar com

espaçadores AFM (tipo Cr), que são não-passivos ou com espaçadores não-magnéticos,

que são ditos passivos. Particularmente para espaçadores AFM, Slonczewski [19]

propôs um modelo fenomenológico que descreve ao ângulo de acoplamento planar entre

as camadas de Fe, baseado em uma estrutura em espiral do espaçador AFM.

Gostaríamos também de mencionar que os diferentes ângulos de acoplamentos

planares entre as camadas de Fe separadas por distintas espessuras da camada de δ-Mn

ainda carecem de investigação, já que estes ângulos variam desde ângulos pequenos

valores (~30°), passam por um valor de 180° e depois retornam ao valor de 90° à

medida que a espessura de Mn cresce de 2 monocamadas para 8 monocamadas de Mn

[10]. Além disso, Tulchinsky e cols. [20] mostraram que o acoplamento não colinear é

favorecido para TS ≥ 150°C. Portanto, fizemos nesta dissertação um estudo do efeito

causado por diferentes interfaces (diferentes graus de rugosidades) sobre o ângulo de

acoplamento entre as camadas de Fe separadas por uma camada de δ-Mn de 1 nm (~ 6

monocamadas). Obtivemos as diferentes interfaces preparando tricamadas tipo Fe(5-

20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) crescidas sobre substrato de MgO em diferentes TS. Assim,

estudamos o processo de epitaxia das camadas de Fe e Mn por MBE e caracterizamos

localmente e volumetricamente as propriedades magnéticas destas camadas (e das

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tricamadas) com as técnicas de Difração por Reflexão de Elétrons de Altas Energias

(RHEED), Espalhamento Rutherford (RBS), Espectroscopia Mössbauer Elétrons de

Conversão (CEMS), Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X (XMCD),

Ressonância Ferromagnética (RFM) e Magnetometria de Amostra Vibrante (VSM).

Além das tricamadas acima mencionadas, preparamos um filme de δ-Mn com

aproximadamente 15 monocamadas, para investigar as discrepâncias entre os resultados

reportados na literatura referente ao crescimento epitaxial das camadas de Mn (limite

para espessura da fase δ-Mn) [10, 13 e 14]. No capítulo 2 desta dissertação,

apresentamos alguns conceitos básicos sobre o magnetismo de tricamadas, incluindo o

modelo proposto por Slonczewski. No capítulo 3, descreveremos as técnicas de

preparação e caracterização das tricamadas. No capítulo 4, apresentaremos os resultados

e discussões das medidas realizadas nas tricamadas deste trabalho. Finalmente, no

capítulo 5 teceremos nossas conclusões sobre o trabalho realizado nesta dissertação.

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Capítulo 2 

Aspectos Gerais: Acoplamentos Magnéticos entre Camadas Adjacentes

Filmes finos são materiais que, depois de depositados sobre um substrato

conveniente, possuem uma espessura da ordem de Angstrons (10-10m) e suas

propriedades físicas são ditadas pela superposição dos efeitos de interface (superfície) e

de bulk (volume). Os filmes finos sólidos podem ser aqueles em forma de solução sólida

metaestável (liga) ou em forma de multicamadas. Por um lado, os filmes em forma de

ligas são preparados, geralmente, a partir da co-deposição de vapores dos metais que se

deseja produzir os filmes. Por outro lado, as multicamadas são obtidas através de

empilhamentos alternados de camada individuais distintas, mas cada uma com

espessura da ordem de alguns Angstrons (Ǻ). Cabe dizer que uma camada individual

pode ser um filme em forma de liga (solução sólida), ampliando a gama de pesquisas

devidas às infinitas possibilidades de combinações entre os elementos químicos para

formarem uma liga.

Particularmente, nas multicamadas, devido à quebra de simetria entre as

camadas adjacentes (região de interface), vários novos fenômenos têm sido observados

nas últimas três décadas [2, 3, 4 e 5]. Portanto, como em uma multicamada existem

várias interfaces, complicando excessivamente o entendimento dos mecanismos

responsáveis por esses novos efeitos (exemplo: acoplamento magnético entre as

camadas magnéticas separadas por camadas magnéticas ou não), ultimamente tem-se

buscado sistemas mais simples, mas que trazem no seu bojo os efeitos das interfaces

sobre as propriedades físicas das multicamadas. Dentre estes sistemas “simples”destacamos as bicamadas (Bi) e tricamadas (Tr). Esta última classe possui basicamente

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as seguintes interfaces: substrato(S)/camada1(C1); C1/C2; C2/C3 e finalmente C3/ar ou

C3/C-protetora. As interfaces S/C1 e C3/ar (C3/C-protetora) são geralmente escolhidas

de modo a não influenciar no caráter magnético nas propriedades do sistema (Tr). Em

geral, as camadas C1 e C3 são camadas magnéticas monoatômicas ou em forma de liga,

enquanto a C2 (espaçador) pode ser não-magnética ou magnética. Quando a C2 for não

magnético o espaçador é conhecido com passivo do ponto de vista do magnetismo, já

que os elétrons de condução, responsáveis por um possível acoplamento magnético

entre as camadas C1 e C3, não sofrem modificações direta na sua polarização de spins.

Neste caso, um modelo aceitável para descrever o mecanismo de interação magnética

entre as camadas C1 e C3 é o modelo de Heisenberg modificado, ou seja, é o modelo

que leva em conta termos superiores da interação do spin total da C1 com o da C3.

Quando o espaçador é magnético (ativo), os elétrons de condução da C1 possuem suas

polarizações modificadas pelos spins da C2, assim como os da C3 são influenciados

pela C2 e assim por diante. Neste caso, o modelo para espaçador ativo é descrito por

Slonczewski [19, 21, 22 e 23].

Suponha uma Tr conforme descrito acima, mas que as interfaces não sejam

perfeitamente planas, mas possuem rugosidade em forma de degraus (Figura 1). O

hamiltoniano da parte magnética (supondo campo externo nulo) que descreve a

interação magnética entre C1 e C3, supondo também um espaçador passivo (não-

magnético), é simplesmente o de Heisenberg, com ordens superiores nas interações

entre os spins (magnetização líquida das camadas – M i) das camadas C1 e C3, ou seja, o

hamiltoniano contendo termos quadráticos e biquadráticos entre M i das camadas [19].

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28

( )221 coscos θ θ   j j E  +−= (1.1)

Especificamente, o termo j1 representa a interação bilinear (quadrático) entre as

camadas ferromagnéticas (C1 e C3), isto é,  j1 é proporcional à 1 3 M M uuur uuur ,  onde

1 M uuuv

e 3 M uuuv

são os vetores magnetizações das C1 e C3 separadas por um espaçador não-

magnético (C2) e θ  é o ângulo formado entre os vetores magnetizações de C1 e C3. O

termo  j2 representa a interação biquadrática entre as camadas C1 e C3, com  j2 

proporcional à 21 3( ) M M 

uuuur uuur. Termos de jn(cosθ)n , com n≥ 3, são desconsiderados devido

suas magnitudes inferiores em relação os termos  j1 e  j2 [21]. Em resumo, o termo  j2 é

adicionado às contribuições de energia magnética, pois j1 só produz valores de mínimos

de energia para 0θ  = (ferromagnetismo) e θ π = (antiferromagnetismo). Portanto, j2 é

um termo que levará em conta a rugosidade interfacial (frustração de spins nas

interfaces), podendo fazer com que o ângulo de acoplamento entre C1 e C3 esteja entre

zero e π.

Slonczewski [22] propôs que  j2 fosse  proporcional àex A

 L J  ×∆ 2)(, onde ∆ J  é a

amplitude de oscilação sofrida por j1 entre dois terraços (regiões planas da interface), L

é o tamanho médio dos terraços e Aex é a constante de rigidez de troca do espaçador

(intralayer Exchange stiffness) (Figura 1).

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Figura 1- Representação da variação de espessura na interface e acoplamento biquadrático.

 Nesta representação temos o caso de tricamadas (Tr), com a espessura do espaçador variando

 periodicamente entre n e n+1 camadas atômicas. As setas indicam a variação local na direção

da magnetização de C1 (parte inferior) e C3 (parte superior). L corresponde a largura do

terraço (parte plana). A variação de j1 ocorre entre degraus consecutivos (n e n+1), sendo dada

 por  ∆ J [22].

É importante ressaltar que j1 e  j2 são, em certo sentido, as integrais de troca e

onde seus valores e sinais são aqueles de energia magnética mínima em relação à θ  .

Portanto, minimizando a energia magnética da interação da Tr podemos escrever que:

21 2

1 2

1 2

cos (cos )

2 cos

( 2 cos )

 E j j

dE   j sen j send 

dE sen j j

θ θ 

θ θ θ θ 

θ θ θ 

= − +

= −

= −

(1.2)

Obrigatoriamente, no ponto de mínimo da energia, temos 0dE 

d θ = . Logo, temos

que ou 0senθ  = e neste caso, π θ  n= com n inteiro ou 1

2

cos2 j

 jθ  = (ou ambos

satisfazendo as relações para os valores de θ). Para n = 0 (acoplamento ferromagnético)

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a integral de troca  J  é positiva para garantir que o princípio de mínima ação seja

respeitado. Para n = 1 (acoplamento antiferromagnético) a integral de troca J é negativa

pela mesma razão e/ou podemos ter 121 2

1

≤≤−  j

 j

. Portanto, para acoplamentos

coplanares podemos, em princípio, obter qualquer valor para θ  entre zero e π. Cabe

dizer que para o acoplamento ortogonal entre C1 e C3, j1 (valor médio) necessariamente

tem que ser nulo. O modelo até aqui discutido é conhecido como o de Heisenberg

modificado, que toma como base o fato que a camada espaçadora (C2) ser não-

magnética (passiva magneticamente).Entretanto, nesta dissertação de mestrado, C2 é uma fase sólida do Mn, que

estritamente falando pode ser não-magnético, similar ao caso do espaçador Cr (fase

cúbica de face centrada é antiferromagnética (AFM)) [24]. No caso do Cr, uma série de

artigos teóricos mostra um arranjo helicoidal quase-AFM dos spins para o Cr nas

tricamadas (Fe/Cr/Fe), como solução da aproximação de tight-binding[24]. Assim,

podemos esperar efeito semelhante no caso de espaçadores AFM, como pode ser o caso

da fase cúbica de corpo centrado do Mn. [25 e 26]

Dada a complexidade dos cálculos por métodos de primeiros princípios (método

Hartree-Fock) é útil interpretar as medidas de acoplamento entre camadas magnéticas

usando uma descrição fenomenológica, que reflita a física do problema. Pensando

heuristicamente em termos da aproximação tight-binding, o spin efetivo da i-ésima

célula atômica dentro do espaçador é dada por [19]:

3 ( )i

i

S dr xσ ≡ ⟨ ⟩∫ur

(1.3)

Onde ( ) xσ ⟨ ⟩ur

é do valor esperado do operador de densidade de spin do elétron

itinerante. Assumindo que todos os spins estão colineares no estado fundamental, vamos

tomar uma pequena rotação relativa entre os momentos magnéticos 1 M uur

e 3 M uur

para fora

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do equilíbrio. Considerando o desvio relativo ijϕ  (> 0) das monocamadas i e  j de um

arranjo colinear (aqui não distinguiremos o sinal de Si),a diferença (aumento) da energia

livre magnética de acoplamento do sistema (W) pode ser escrita como sendo

[19]: (1 cos )ij i j ij

ij

K S S ϕ −∑ , onde K ij é uma integral de troca efetiva de cada interação

camada-camada. Assumindo que K ij contribui energeticamente somente para vizinhos

próximos, e que , 1i iϕ  + é pequeno em relação à θ  (ângulo entre as camadas), em uma

porção do espaçador possuindo m monocamadas, o desvio relativo será dado por

, 1i iϕ  + ≈{ }m

θ , se o acoplamento é ferromagnético (

1 3

1 3

 M M 

 M M =

uur uur

uur uur ) para o estado

fundamental e , 1i iϕ  +  ≈{ }

m

π θ −se o acoplamento for antiferromagnético (

1 3

1 3

 M M 

 M M = −

uur uur

uur uur )

para o estado fundamental. A notação entre chaves indica que θ ≤  π  . Assim, W é

quadrático em ijϕ  , consequentemente em { }θ  e/ou{ }π θ − , uma vez que,2

0

( 1) ( )cos

(2 )!

n n

ij

ijn

ϕ ϕ 

∞ −= ∑ . Assim, é possível escrevermos a energia magnética dada por

[19]:

2 2{ } { }W C C θ π θ + −= + − , (1.4)

Os coeficientes C+ e C- refletem as contribuições magnéticas das regiões, onde o

espaçador possui um número impar(Figura 2 (a)) ou par (Figura 2 (b)) de

monocamadas, respectivamente.

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Figura 2 - Ilustração hipotética dos estados quase-antiferromagnéticos do modelo de

Slonczewski para um espaçador de Cr ou Mn. Os momentos de C1 e C3 ( 1 M uur

e 3 M uur

) estão

extremamente vinculados em serem não-colineares. Em (a), o espaçador possui um número

impar de camadas atômicas (m = 3). Em (b) possui um número par (m = 4) [19].

Em outras palavras, C+ e C- refletem as contribuições de acoplamentos

ferromagnéticas e antiferromagnéticas entre as camadas ferromagnéticas (no nosso caso

α-Fe). Vale chamar atenção que esta modelagem foi realizada sob as seguintes

considerações: (i) assumimos que a magnetização da camada FM está paralela ao plano

do filme, (ii) não “há” campos de demagnetização (valor desprezível em relação aos

outros termos de energia) e finalmente (iii) também assumimos que os spins de uma

camada individual FM permanecem paralelos uns com os outros devido a um forte

acoplamento de troca (intralayer-exchange). No nosso caso(Fe/Mn/Fe) para medidas

com campos externos, temos que levar em conta para a energia magnética termos tais

como: (a) energia de anisotropia cúbica do Fe, (b) energia Zeeman e (c) energia de

acoplamento na forma da equação 1.4.

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Portanto, podemos escrever a energia total E por unidade de área como [27]:

2 21 2

1 2

2 21 2 1 2

,

[( 2 ) ( 2 ) ] ,4

(cos cos ),

( ) ( ) ,

a h c

a

h

c

 E E E E  

Kt sen sen E 

 E HMt  

 E C C  π + −

= + +

Φ + Φ=

= − Φ + Φ

= Φ − Φ + − Φ − Φ

(1.5)

Onde a E  é a energia de anisotropia, h E  é a energia Zeeman e c E  é a energia

de acoplamento sugerida por Slonczewski[19]. Na equação (1.5), t ,   M, K e  H  são,

respectivamente, as espessuras das camadas FM (Fe), a magnetização de saturação das

camadas de Fe, a anisotropia cúbica de primeira ordem, e o campo externo aplicado. 1Φ  

(ou 2Φ ) é o ângulo entre o vetor magnetização da primeira (ou segunda) camada FM

(Fe) e a direção do campo. 1 2 (0 )θ θ π Φ − Φ = ≤ ≤ é o ângulo entre os dois vetores

de magnetização das camadas FM (Fe) a um dado campo externo (chamado ângulo de

acoplamento).

Yan e cols. [28] obtiveram o diagrama de fase magnético para tricamadas

Fe/Mn/Fe baseado no modelo sugerido por Slonczewski. Tal diagrama é obtido

minimizando a energia total (equação 1.5) em relação à 1Φ e 2Φ . Ao minimizar a

energia total do sistema os autores encontraram: (i) uma solução simétrica ( 1 2Φ = −Φ ),

fase simétrica, isto é, uma solução onde as duas magnetizações (camadas superior e

inferior) são simétricas em relação à direção do campo magnético aplicado e (ii) uma

solução assimétrica ( 1 2Φ ≠ −Φ ), fase assimétrica, onde as duas magnetizações são

assimétricas em relação à direção do campo magnético aplicado. Assim, Yan e cols.

[28] obtiveram o diagrama de fase C- versus C+ a campo magnético externo nulo (para

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34

campos magnéticos não nulos não é possível uma solução analítica, apenas uma solução

numérica), o gráfico obtido por eles pode ser visto na Figura 3.

Figura 3 - Diagrama de fase a campo magnético externo nulo. S e AS representam

respectivamente, as configurações simétricas e assimétricas. As regiões S e AS estão separadas

 pelas retas 3C - - C + = 0 e C - - 3C + = 0. As configurações de spins são mostradas em cada fase,

 M 1 e M 2(no nosso caso M 3) representam as magnetizações das camadas de Fe superior e

inferior respectivamente, h e e representam o eixo de difícil (“hard”) e fácil magnetização

(“easy”), respectivamente [28].

A fase simétrica pode ser dividida em duas regiões S1 e S2 (vide Figura 3). Na

região S1 ( 3 0C C − +− > ), a configuração de spin das duas magnetizações é simétrica em

relação ao eixo fácil, e o ângulo θ  está na faixa de 3 / 4π θ π < ≤ . Somente quando C +=

0 e C - > 0 as duas magnetizações podem alinhar-se antiparalelamente (acoplamento

antiferromagnético). Na região S2 ( 3 0C C − +− < ), a configuração de spin é simétrica e

0 / 4θ π ≤ ≤ . Somente quando C - = 0 e C + > 0, as duas magnetizações alinham-se

paralelamente (acoplamento ferromagnético). A fase assimétrica pode ser dividida

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35

assim como a parte simétrica em duas regiões AS1 e AS2, como mostrado na Figura 3.

Na região AS1 ( 3 0C C − +− < e 0C C − +− ≥ ), a configuração de spin é assimétrica em

relação ao eixo de fácil magnetização (porém simétrica em relação ao eixo de difícil

magnetização), e  / 2 3 / 4π θ π ≤ ≤ . Somente quando C += C - > 0, as duas magnetizações

ficam perpendiculares (acoplamento 90º). Na região AS2 (3 0C C − +− > e 0C C − +− ≤ ) a

configuração de spin é assimétrica (mas simétrica em relação ao eixo de difícil

magnetização), e  / 4 / 2π θ π < ≤ . Portanto, está claro a riqueza do diagrama de fase

magnético em sistemas tricamadas com duas camadas ferromagnéticas separadas por

uma camada antiferromagnética. É importante ressaltar que o diagrama aqui exposto

leva em conta uma “rugosidade ideal” formada apenas por degraus. O diagrama ficaria

ainda mais interessante se efeitos de interfaces como rugosidade química, difusão

atômica etc., que de fato ocorrem na física experimental, fossem considerados. Mas

infelizmente ainda não temos um modelo para descrever tal fenômeno e esperamos

demonstrar neste trabalho essa necessidade.

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36

Capítulo 3

Técnicas Experimentais

Neste trabalho, utilizamos a Epitaxia por Feixe de Moléculas (MBE) para o

crescimento das tricamadas (Tr) de Fe/Mn/Fe sobre um substrato monocristalino e

orientado de MgO(001). Crescemos as tricamadas (Tr) por MBE no Instituut Voor

Kern–en Stralingsfysica (IKS), da Katholieke Universiteit Leuven (KULeuven), na

Bélgica. Para as caracterizações estruturais dos filmes (verificação da qualidade

individual das camadas), utilizamos basicamente duas técnicas experimentais

disponíveis no IKS-KULeuven: (i) a Difração por Reflexão de Elétrons de Alta Energia

(RHEED), para acompanhar in-situ o crescimento epitaxial no plano das camadas

(monocamada por monocamada) e (ii) a Espectroscopia de Retro-espalhamento

Rutherford (RBS), para verificar, com medições ex-situ, o crescimento epitaxial das

camadas na direção normal ao plano do filme. Estudamos as propriedades magnéticas

das tricamadas, ex-situ, através das técnicas experimentais: (i) Magnetometria de

Amostra Vibrante (VSM) (IKS–KULeuven), (ii) Dicroísmo Circular Magnético por

Absorção de Raios-X (XMDC) (LNLS–Campinas), (iii) Ressonância Ferromagnética

(FMR) (UFG) e Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS)

(LEMAG/UFES e IKS–KULeuven).

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37

3.1 Preparação das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe)

3.1.1 Epitaxia por Feixe de Moléculas

Como mencionamos acima, usamos a Epitaxia por Feixe de Moléculas (MBE =

Molecular Beam Epitaxy) neste trabalho, para o crescimento das tricamadas Fe/Mn/Fe 

sobre substratos (2cm2) de MgO(001). Nesta técnica, um feixe de átomos ou moléculas,

em um ambiente de ultra alto vácuo (UHV) (~ 10-10 – 10-11 Torr), condensa (perde

energia cinética) sobre um monocristal1 orientado de MgO. De um modo geral, os

substratos são processados (fabricados) para produzir uma superfície com baixarugosidade superficial (algumas monocamadas), de modo a favorecer um crescimento

epitaxial sem grandes tensões internas geradas pelas rugosidades. Os átomos (ou

moléculas) ao chegarem ao substrato, formarão uma camada que terá (se controlados

corretamente) parâmetro de rede e estrutura cristalina semelhante as do substrato

monocristalino, por isso crescimento epitaxial (epi = mesma forma e taxia = sobre algo).

Ao contrário da técnica de deposição por Sputtering, onde os átomos são arrancados do

alvo por transferência de momentum do feixe de íons criado pelo gás de trabalho (ex.

argônio), na técnica de MBE os átomos dos vapores a serem depositados são obtidos

pelo aquecimento dos alvos até suas respectivas temperaturas de evaporação (pressão de

vapor positiva = número de átomos por unidade de área por unidade de tempo). Tais

temperaturas (pressões de vapores) podem ser atingidas por: (a) um sistema resistivo

nas chamadas células de Knudsen (um filamento de tântalo é aquecido por uma corrente

em uma câmara de evaporação, onde toda a câmara/célula encontra-se termicamente a

mesma temperatura em todos os pontos ≡ corpo negro) ou por (b) feixes/canhão de

elétrons (electron-gun), ou seja, incidência de um feixe de elétrons (emitidos de um

filamento de tungstênio aquecido e guiado, por campos magnéticos) sobre o alvo que se

1 Chama-se o monocristal, neste caso, de substrato.

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deseja produzir o vapor a ser depositado. Em ambos os casos ((a) e (b)), as taxas de

evaporação (número de átomos por segundo) são da ordem de décimos, centésimos ou

até milésimos de Å/s, enquanto no método de Sputtering as taxas são,em geral, da

ordem da unidade de Å/s.

O equipamento que utilizamos para preparar as tricamadas foi um Riber SDS32

MBE. Este sistema é equipado com dois (2) canhões de elétrons (cada um contendo 4

cadinhos) e 6 células de Knudsen para evaporar uma vasta de variedade de materiais

(principalmente metais 3d, Si e metais nobres). A pressão de base típica no sistema é de

2 x 10-11 Torr, mas durante a deposição seu valor é de aproximadamente 4x10-10 Torr. A

taxa de vaporização é medida por um cristal de quartzo calibrado, enquanto a

estabilidade da taxa é controlada pela estabilização da temperatura, no caso das células

de Knudsen, e por um espectrômetro de massa quadrupolar no caso dos canhões de

elétrons. As amostras são montadas sobre um suporte que permanece girando durante

todo o tempo de deposição para minimizar qualquer anisotropia de espessura induzida

artificialmente durante o processo de deposição (homogeneização da espessura). Para

finalizar, deixamos claro que as Tr de Fe/Mn/Fe, deste trabalho, foram preparados na

Katholieke Universiteit Leuven (Instituut voor Kern – en Stralingsfysica), pelo Prof.

Edson Passamani, em 2002 e 2005 durante seu pós-doutoramento e depois em uma

visita curta, respectivamente.

3.1.2 Escolha e Preparo do Substrato MgO

Crescemos as Tr de Fe/Mn/Fe sobre substratos de MgO(001) previamente

polido. Escolhemos o substrato de MgO(001), pois (i) ele é encontrado comercialmente

com baixa rugosidade superficial, (ii) apresenta pequena diferença entre os parâmetros

de rede (da fase do Fe e o substrato (MgO)). Pelo último motivo, monocritais de MgOtêm sido amplamente utilizados para crescer epitaxialmente a fase alfa do Fe (α-Fe).

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Entretanto, cabe dizer que os átomos de Fe devem se situar sobre os íons de O2- para

minimizar a diferença entre os parâmetros de rede do substrato e do filme a ser crescido

[29]. Assim, a célula cristalina do Fe é rotacionada no plano de 450, em relação à direção

[100] da rede do substrato (vide Figura 4). A fase α-Fe crescida sobre o MgO, possui

um misfit (desajuste), no seu parâmetro de rede (no plano) à temperatura ambiente, de

– 3,69% [ 30].

Figura 4 - Visão esquemática do crescimento do Fe ccc sobre o substrato de MgO(001)[29].

Em geral, a superfície do substrato MgO é contaminada por água e por carbono

[31]. Assim, antes de colocarmos na câmara de ultra alto vácuo (UHV) para a deposição

dos filmes, o substrato de MgO é enxaguado em Isopropanol (à pressão ambiente) e em

seguida é seco por um fluxo constante de nitrogênio. Após essa limpeza química, o

substrato é colocado na câmara de UHV com um vácuo maior que 10-8 Torr e é

aquecido, por aproximadamente 60 minutos, a uma temperatura de 700 oC. Com isso,

garantimos que a superfície do cristal esteja limpa e sem água ou moléculas de

célula

unitária

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hidroxila. Entretanto, tratamentos a altas temperaturas com o MgO em vácuo (ou em

uma atmosfera de oxigênio) não garantem uma superfície livre de carbono.

Contaminações variando de 6% de uma monocamada [32] à 17% de uma

monocamada[31] vêm sendo reportadas para tratamentos similares ao aqui usado na

superfície de MgO. Entretanto, as camadas crescidas não sugerem contaminação por

carbono, já que não se evidenciou pela modificação na anisotropia magnética e/ou a

possível presença de uma superfície reconstruída ou combinação com átomos de Fe,

formando carbetos de Fe.

3.1.3 Deposição das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe)

Como dito anteriormente, depositamos as tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) pelo

método de MBE. Escolhemos está técnica ao invés da de Sputtering (dominante

comercialmente para a fabricação de multicamadas metálicas) por duas razões

fundamentais. A primeira foi devido ao baixo número de defeitos criados nos filmes.

Em virtude das “altas” energias no método de Sputtering, tem sido demonstrado, que

multicamadas de Fe/Mn, possuem grande interdifusão atômica nas interfaces e os

acoplamentos entre as camadas de Fe são nulos [33]. A segunda delas é que baixas taxas

de deposição, necessárias para o crescimento epitaxial, requer um ambiente de vácuo de

aproximadamente 10-11 Torr (evitar oxidação), características que não são facilmente

obtidas no caso da técnica de Sputtering (taxas de deposição da ordem de alguns Å/s,

vácuo da ordem de 10-8 Torr e 10-6 Torr de Ar durante a deposição).

Outro ponto importante na deposição das Tr-Fe/Mn/Fe é o fato de que

depositando os filmes a diferentes temperaturas para o substrato (Ts), influenciaremos a

homogeneidade, cristalinidade e rugosidade, principalmente das regiões de interface.

Portanto, crescemos as tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) com uma pressão de base nosistema MBE de 4 x 10-11 Torr, com os substratos de MgO mantidos a três temperaturas

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distintas: 50oC, 150oC e 175oC, visando modificação no grau de rugosidade. Durante a

deposição das camadas, as amostras permaneciam girando para garantir uniformidade

lateral nos filmes. Preparamos as Tr-Fe/Mn/Fe sobre MgO(001) orientado através da

deposição de Fe natural (natFe contendo aproximadamente 2% de 57Fe) e nas interfaces

com alvo de 57Fe (95% enriquecido). Depositamos o natFe através de uma fonte de

canhão de elétrons, enquanto evaporamos as camadas de 57Fe (depositada na interface) e

de Mn (99,999%) por células de Knudsen. Controlamos o crescimento das camadas por

um cristal de quartzo (independentemente para o natFe, o 57Fe e o Mn). Monitoramos,

com medidas in-situ de RHEED, o crescimento epitaxial no plano para cada camada.

Cobrimos a Tr-Fe/Mn/Fe com 8 nm de Si, que se amorfizou (a-Si, verificado pelo

RHEED = perda de sinal). Esta camada de Si é para prevenir oxidação da camada

superior de Fe. Depositamos a camada de Si a temperaturas menores ou iguais a 10oC,

para evitar a interdifusão entre o Si e a camada superior de Fe. Nenhuma fase Fe-Si foi

observada por quaisquer técnicas de caracterização aqui utilizadas, o que garante que a

cobertura de Si não afetou nossos resultados. Em média, tivemos as taxas de deposição

do natFe, 57Fe e do Mn de 0,16, 0,07 e 0,04 Å/s respectivamente. Optamos

particularmente para a taxa do natFe de 0,16 Å/s, após verificarmos o valor usado para

crescimento epitaxial do Fe sobre o MgO no livro de preparação dos filmes do

laboratório. As demais taxas do 57Fe e Mn, escolhemos após um estudo sistemático e

análise de RHEED. A pressão na câmara de durante a deposição foi sempre da ordem de

3 x 10-10 Torr. A incerteza na espessura individual das camadas fica por volta de 10%

do seu valor (estimado a partir de calibração de filmes monoatômicos por RBS).

Particularmente, neste trabalho de dissertação estamos interessados em investigar o

efeito da rugosidade interfacial sobre o ângulo de acoplamento magnético de duas

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camadas de Fe (C1 e C3) separadas por uma camada de Mn (C2) de espessura de 1 nm

(10 Å). Assim, preparamos as seguintes Tr-Fe/Mn/Fe sobre substratos de MgO:

Amostra 1 (A1):

<MgO>/ nat 

Fe(4nm)/ 57 

Fe(1nm)/Mn(1nm)/ 57 

Fe(1 nm)/ nat 

Fe(4nm)/Si(8 nm) ---------- (Ts = 150oC)

Amostra 2 (A2): 

<MgO>/ nat 

Fe(19nm)/ 57 

Fe(1nm)/Mn(1nm)/ 57 

Fe(1nm)/ nat 

Fe(4nm)/Si(8nm) ----------- (Ts = 175oC)

Amostra 3 (A3): 

<MgO>/Ag(100nm)nat 

Fe(9nm)/ 57 

Fe(1nm)/Mn(1nm)/ 57 

Fe(1nm)/ nat 

Fe(4nm)/Si(8nm) (Ts = 50oC)

Mostramos na Tabela 1 as técnicas experimentais utilizadas para caracterizar

cada amostra individualmente. 

Tabela 1 – Técnicas utilizadas para a caracterização magnética e estrutural de cada amostra.

Amostra RHEED RBS VSM XMCD FMR CEMS

A1 X X X X X X

A2 X X X X

A3 X X X X X

Para finalizar, gostaríamos de enfatizar que: (i) depositamos uma camada de Ag

de 100nm (buffer) sobre o substrato de MgO, pois esta produz uma rugosidade

interfacial de uma monocamada atômica e propicia o crescimento epitaxial da faseα-Fe

[34], (ii) além das tricamadas preparamos também uma bicamada de Fe/Mn

(MgO/Fe(20nm)/Mn(2,5nm)) para verificarmos um possível limite de espessura para a

fase metaestável do Mn (δ-Mn).

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3.2 Caracterização das Tricamadas de Fe/Mn/Fe

3.2.1 Caracterização Estrutural

3.2.1.1 Difração por Reflexão de Elétrons de Alta Energia (RHEED)

Na difração por reflexão de elétrons de alta energia (RHEED), um feixe mono-

energético de elétrons de alta energia (~10 keV) incide em ângulos rasantes com a

superfície do substrato (1o-3º) em UHV [35]. O feixe difratado é projetado sobre uma

tela de fósforo, colocada no lado oposto ao do canhão de elétrons (Figura 5). A imagem

da tela é capturada por uma câmera digital e os dados (imagens) gravados em um

computador com programas capazes de analisar as figuras de difração.

O padrão de difração, em termos qualitativos, fornece informação substancial

sobre a superfície estudada. A largura das linhas de RHEED tem relação direta com a

perfeição da camada superficial cristalina que está sendo produzida. Quanto mais

perfeita a superfície, mais estreitas serão as linhas difratadas. O espaçamento entre duas

linhas consecutivas do padrão de difração é inversamente proporcional ao espaçamento

inter-atômico da superfície do cristal( 2 / )hkl hklG d π =ur

. Desta forma, os padrões de

RHEED são usados para estudar a orientação da superfície, o parâmetro de rede das

camadas, a epitaxia das camadas, rugosidades e a periodicidade de superfícies

reconstruídas[36].

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Figura 5 - Geometria usada nos experimentos de RHEED. Um feixe de elétrons (~10keV)

(fecha negra) incide sobre a superfície de uma amostra e é difratado em uma tela fosforescente.

O ângulo entre o feixe e a superfície da amostra é de ~ 3º[36]. 

A interpretação do padrão de difração fica bastante facilitada utilizando-se a

construção de Ewald [37]. Os elétrons incidentes na forma de uma onda plana são

elasticamente espalhados pelo potencial elétrico periódico da rede cristalina da amostra.

Como o espalhamento é elástico, as ondas espalhadas pelos diferentes pontos e com

diferentes fases são também ondas planas. Analiticamente, esta aproximação é tratada

pelo formalismo de séries e integrais de Fourier do espaço recíproco. Entretanto, do

ponto de vista prático, a interpretação geométrica é mais útil no contexto deste trabalho.

A construção de Ewald é uma representação geométrica da conservação de energia

durante o espalhamento elástico, ou seja, | ki|2 = | k|2 ou | ki| = | k|, onde ki e k são os

vetores de onda dos elétrons incidentes e difratados, respectivamente. Por outro lado, o

momento também deve ser conservado, resultando na condição de difração de Bragg,  k 

= ki +  k = ki + Ghkl, isto é, a diferença entre o feixe incidente e o espalhado,  k, deve

ser igual a um vetor da rede recíproca (Ghkl). Além disto, a conservação de energia

implica que tanto a onda incidente como a onda espalhada têm os extremos de seus

vetores de ondas sobre uma esfera de raio | ki|, chamada esfera de Ewald (Figura 6).

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Figura 6 - Representação de um processo de difração usando a representação da esfera de

 Ewald, construída a partir do vetor de onda do feixe incidente (k i) e requerendo que o feixe

difratado também se encontre sobre a circunferência devida pela energia do feixe incidente.

 Assim, gera-se uma condição que é k = k i + k, onde k é a diferença de fase[36].

No RHEED, o feixe de elétrons incidente na amostra atinge apenas as camadas

da superfície (≈ monocamada), o espalhamento ocorre em boa aproximação numa rede

bidimensional. Desde que uma rede bidimensional é descrita por apenas dois vetores de

base (o terceiro vetor normal à superfície é nulo) o espaçamento entre os pontos da rede

recíproca na direção normal é nulo. Este fato acarreta uma degenerescência dos pontos

da rede em linhas perpendiculares à superfície. Com isto, o vetor da rede recíproca da

superfície, representando uma rede bidimensional de linhas normais a esta superfície,

pode ser escrito como Ghk = h A* + k B*. Mostramos na Figura 7 a construção de Ewald,

ilustrando o tipo de imagem vista na tela fluorescente do RHEED. Podemos ver nesta

figura, que os pontos observados na tela fluorescente, correspondem à intersecção das

linhas da rede recíproca com a esfera de Ewald. Esta intersecção define uma zona de

Laue da difração, indicada na Figura 7 pelo semicírculo L. Evidentemente, do ponto de

vista geométrico, a rede recíproca e a esfera de Ewald, se interceptam duas vezes, mas

fisicamente a interação elétron-superfície (conseqüente observação do padrão de

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RHEED) só é possível no semi-espaço acima do plano da amostra. Na prática, o padrão

de difração do RHEED observado na tela não é, em geral, de pontos bem definidos.

Ocorre um alongamento dos pontos na direção das linhas da rede recíproca, formando

listras (streaks). Isto se deve em primeiro lugar à pequena dispersão na energia do feixe

de elétrons incidentes, conferindo à esfera de Ewald certa "espessura". Em segundo

lugar, as linhas da rede recíproca, devido à desordem superficial, também são alargadas,

sendo mais apropriado designá-las como cilindros ou colunas [38 e 39].

Figura 7 - Representação da esfera de Ewald e esquematização de um processo de difração

usual da geometria do RHEED [36].

Além disto, devido ao ângulo rasante, o feixe de elétrons incidente sobre uma

superfície real, contendo defeitos, desordem e rugosidade, pode produzir uma

superposição de um padrão de difração por transmissão (parte da amostra com

características 3-D) sobre um padrão refletido (características 2-D). Estes padrões de

difração são bastante diferentes. Este aspecto do RHEED é bastante interessante e

permite a análise qualitativa da morfologia do crescimento ou topografia da camada em

análise [36].

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3.2.1.2 Espectroscopia de Retro-espalhamento Rutherford (RBS)

A Espectroscopia de Retro-espalhamento Rutherford (RBS) é uma ferramenta

para análise de distribuição de elementos em uma amostra ao longo da profundidade

(espessura) da mesma. Em RBS, um feixe de partículas α (He2+), com energias típicas

entre 1-4 MeV, bombardeiam a amostra. As partículas retro-espalhadas pela amostra

são coletadas, e suas energias são analisadas. No intervalo de energia usado, a interação

entre um íon do feixe e um átomo da amostra é governada pela repulsão Coulombiana

entre dois núcleos não blindados. A energia transferida entre as partículas, nesta colisão

elástica, é calculada aplicando os princípios de conservação de energia e conservação de

momentum.  As partículas enquanto passam pela amostra, perdem energia devido às

colisões inelásticas com os elétrons da amostra (tipicamente 20–30 eV/Å). Uma

aproximação que é feita na análise de RBS é o fenômeno de espalhamento simples.

Nesta aproximação é assumido que um íon que chega ao detector sofreu somente um

espalhamento em grandes ângulos. Uma vez que a propagação dos íons quase não é

afetada por colisões com elétrons, as trajetórias dos íons podem ser consideradas

aproximadamente retilíneas. Baseado nestas aproximações, os seguintes cálculos podem

ser feitos:

* A taxa das energias da partícula retro-espalhada antes e depois da colisão é dada pelo

fator cinemático e isto é completamente determinado pela razão das massas do projétil e

do átomo alvo e pelo ângulo de espalhamento.

*A fração de átomos retro-espalhados é proporcional à seção de choque do alvo. A

fração pode ser relacionada com a densidade superficial (átomos por unidade de área)

dos elementos da amostra.

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*Usando valores tabulados para a perda de energia dos íons, uma escala de energia pode

ser associada a uma escala de profundidade de cada elemento.

Associado a técnica de RBS, temos aquela chamada de channeling do feixe

incidente (canalização do feixe incidente). Assim, se o feixe incidente é direcionado ao

longo do eixo principal do cristal, as partículas α do feixe colimado são direcionadas

sobre os canais formados por fileiras de átomos, no caso de um monocristal. Este efeito

é chamado efeito channeling, o resultado é um drástico decaimento das partículas retro-

espalhadas que chegam ao detector, ou seja, podemos medir na geometria de channeling 

o substrato e as camadas depositadas sobre este para termos informações a respeito do

grau de epitaxia fora do plano da camada depositada. Portanto, a medida via RBS em

efeito channeling é muito sensível a defeitos e impurezas intersticiais no filme e assim

canalizar as partículas α ao longo do eixo principal pode ser considerado uma medida

sensitiva para a perfeição de um cristal ao longo do eixo de incidência do feixe.

Realizamos as medidas de RBS Channeling (RBS/C) e non-channeling 

(RBS/nC), ex-situ ,em uma câmara de alto vácuo, no IKS-KULeuven. Usamos um feixe

de 4He+2 com energias de 1,57 MeV. Com essa energia para o feixe incidente e usando

as aproximações acima, esperaríamos obter o feixe retro-espalhado vindo dos átomos de

Fe em 730 keV, de Mg em 420 keV, de O em 530 keV e Si em 630 keV. Detectamos os

íons retroespalhados simultaneamente com dois detectores de barreira de superfície de

silício, em posição angular variável e o outro na posição de 172o, com relação a frente

do filme (o feixe incidente de partículas α é injetado perpendicular ao plano do filme)

Tais valores são escolhidos para obter uma otimização na resolução de profundidade,

uma vez que o último alcança a melhor resolução em massa.[34].

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Do ponto de vista da caracterização estrutural dos filmes, podemos dizer que as

medidas de RHEED, feitas durante o crescimento das camadas, nos dão informações

sobre a epitaxia no plano e a evolução da rugosidade (redução de intensidade luminosa

na tela fosforescente do feixe difratado) com o aumento da espessura da camada que

está sendo crescida. Por outro lado, as medidas de RBS (com e sem channeling) nos

permitem responder a questão da epitaxia das camadas na direção perpendicular ao

plano do substrato (filme).

3.2.2 Caracterização Hiperfina

3.2.2.1 Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS)

A maioria dos decaimentos radioativos produz os chamados núcleos filhos em

um estado excitado. Este núcleo filho decai para um estado fundamental emitindo

quanta de raios γ. Em um átomo livre ocorre um recuo devido à conservação do

momento linear, resultando na emissão de um fóton de energia menor do que a energia

de transição nuclear. O mesmo ocorre na absorção, quando o núcleo livre absorvedor

recua, significando que a energia do fóton a ser absorvido deva ser maior do que a

transição nuclear. Assim, sob essas circunstancias (emissão e absorção ressonantes em

átomos livres) processos de transições nucleares não ocorrem.

A absorção ressonante sem recuo em sólidos foi descoberta por Rudolf 

Mössbauer em 1957[40, 41, 42 e 43] sendo que o mesmo foi laureado com o prêmio

Nobel de física somente quatro anos após de sua descoberta. Assim, o processo de

ressonância nuclear de emissão e absorção de fótons γ em sólidos é conhecido como

efeito Mössbauer. Sua origem basicamente está no fato do núcleo estar fixado em uma

rede cristalina, onde a energia de recuo pode ser comparada em magnitude com a

energia vibracional dos fônons da rede. Resumindo, se um núcleo em um estado

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50

excitado com tempo de meia vida τN (141 ns para o 57Fe) emite radiação γ, a

distribuição de energia segue a lei de Breit-Wigner (lorentziana) [44]:

2

0 2 20

( / 2)( ) .

( ) ( / 2) I E I  

 E E 

Γ =

− + Γ (2.1)

Onde E 0 é a energia da transição e /  N 

τ Γ = h é largura de linha ressonante, ( E 0 = 14,4

k eV e Γ = 4,7 neV para o 57Fe). Um átomo livre emitindo um quantum γ irá recuar com

uma energia

2 2

22 2r   p E  E  M Mc

γ γ  = = ( E r = 2 meV para o 57Fe). A energia de recuo é muito

maior do que a largura natural de linha Γ. Se o núcleo emissor estiver em um sólido,

toda a matriz absorverá o recúo, já que existe a possibilidade de não haver mudança nos

estados vibracionais das redes onde se encontram os átomos emissores (fonte) e

absorvedores (amostra). Como a massa do sólido é da ordem 1020 vezes maior do que a

massa do núcleo livre, a energia de recuo torna-se praticamente desprezível. Isto

permite a emissão e a absorção nuclear ressonante. Todavia, a emissão (ou absorção)

pode envolver também transferência de energia para as vibrações da rede (fônons) no

cristal e a probabilidade para que emissão ocorra sem induzir nenhum fônon é definida

pelo fator de Debye-Waller. A probabilidade de emissão ou absorção sem recúo é 0,76

para o 57Fe (na fase α-Fe) à temperatura ambiente [44]. A espectroscopia Mössbauer

permite então medir, entre outras grandezas físicas, as interações hiperfinas, que surgem

das interações de carga e spin nuclear com as distribuições de carga e spins eletrônico.

As primeiras já estão bem definidas (não mudam devido à vizinha), mas as distribuições

eletrônicas dos átomos dependem da vizinhança onde se encontram os átomos em

estudo. Cabe dizer que as correções nas energias do núcleo devido as interação

hiperfinas são da ordem de 10-8 eV, onde os estados nucleares têm energias da ordem de

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dezenas de keV. As interações hiperfinas geradas pelos diferentes ambientes das

amostras podem ser compensadas através de uma modulação Doppler na energia do

fóton gama dada por [44]:

0( ) . 1 E v E  c

ν  = +

(2.2)

Portanto, para sondar os níveis de energia do núcleo em diferentes ambientes, temos

que encaixar a energia do raio γ emitido pela fonte com a energia do núcleo do

absorvedor, isto é, temos que mover a fonte em relação ao absorvedor, ou vice e versa.

O efeito Doppler associado produz um deslocamento na energia do raio γ emitido pelafonte, permitindo que este fóton seja absorvido ressonantemente por um núcleo

semelhante no absorvedor. Um espectro Mössbauer representa o número de raios γ 

absorvidos em função da velocidade relativa da fonte em relação ao absorvedor (modo

de transmissão) ou pelo número de elétrons (ou raios – X ou próprio raios γ emitido),

provenientes da absorção nuclear do fóton incidente, emitidos em função da velocidade

da fonte emissora (modo de emissão). No primeiro caso, temos espectros contendo

depressões com relação à linha de base (redução de fótons no detector), enquanto no

segundo caso temos aumento da intensidade com relação à linha de base. O método de

emissão de elétrons tem mais eficiência devido ao fato de que os elétrons possuem livre

caminho médio nos sólidos da ordem de 100nm, este método é usado para estudo de

filmes, que é o nosso caso.

Em resumo, as interações hiperfinas deslocam os níveis de energia nuclear ou

levantam suas degenerescências devido à interação com o ambiente químico, onde se

encontra o átomo sonda. Dessa forma, podemos obter informação estrutural e magnética

local deste átomo Mössbauer em um dado sistema investigado. Três são os principais

parâmetros hiperfinos que podem ser obtidos diretamente de uma medida Mössbauer

(Figura 8 (57Fe)). Primeiramente, há um deslocamento da linha de ressonância do zero

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52

de velocidade devido a diferenças na interação de Coulomb entre a densidade de cargas

dos estados excitado e fundamental com a densidade de elétrons s na região nuclear

(diferença entre os raios quadráticos do núcleo nos estados excitado e fundamental

conjuntamente com o fato de que os átomos (emissor e absorvedor) estão em ambiente

químicos distintos). Este deslocamento é conhecido como deslocamento isomérico e é

denotado por δ (Figura 8 (b)). A interação quadrupolar elétrica é causada pela a

interação entre o momento quadrupolo nuclear (no caso do Fe, somente o estado

excitado tem momento de quadrupolo) e o tensor de gradiente elétrico (GCE) causado

por uma assimetria na distribuição de carga na vizinhança dos átomos da amostra. A

fonte radiativa é confeccionada com átomos emissores em ambiente com gradiente de

campo elétrico e campo magnético nulos, de modo que toda mudança da energia do

fóton de 14,4 keV venha do efeito Doppler.

A interação quadrupolar levanta parcialmente a degenerescência do estado

excitado em duas linhas e os autovalores de energia desta interação são quadráticos em

relação aos valores de m I  (projeção do momento angular de spin do núcleo na direção

de quantização), que podem ser vista no espectro Mössbauer como um dubleto. O

desdobramento de ambas as linhas é denotado por ∆, e é chamado de desdobramento

quadrupolar (Figura 8 (c)). A última interação é a dipolar magnética, dada pela

interação entre o momento magnético do núcleo e o campo magnético hiperfino,

conhecida como interação Zeeman nuclear. O desdobramento Zeeman dos estados

excitado e fundamental exibe seis linhas espectrais para o α-Fe (sexteto) devido à

transição ser do tipo dipolar elétrica ( 0 1 I 

m∆ = ± ) (Figura 8 (d)).Pode ocorrer o caso

onde as interações quadrupolar elétrica e magnética estão presentes, complicando as

formas dos espectros [34].

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Figura 8 - Figura esquemática dos níveis de energia do núcleo de57 

Fe da fonte (a) e para o

absorvedor em três situações distintas: (b) absorvedor com átomos de Fe tendo GCE = Bhf =

0,( c) absorvedor com átomos de Fe tendo GCE ≠ 0 e Bhf = 0 e( d) absorvedor com átomos de

Fe tendo GCE = 0 e Bhf  ≠ 0 [45].

Uma maneira de medir o número de fótons absorvidos é colocar o detector de

fótons atrás do absorvedor e contar o número de fótons transmitidos. Essa técnica é

chamada de espectroscopia Mössbauer de transmissão. Entretanto, quando o absorvedor

é posicionado no topo de um substrato com espessura fina, um método alternativo é a

Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS). Quando um núcleo no

absorvedor, que foi excitado ressonantemente, decai para o estado fundamental, essa

energia pode ser transferida por elétrons das camadas mais internas. O processo mais

provável, com 80 a 90% de probabilidade de ocorrer, é a emissão de um elétron de

conversão da camada K com energia de 7,3 keV. Este elétron de conversão escapa da

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54

camada superior (aproximadamente 1000Å) da amostra, consequentemente nos

fornecendo informações a respeito da superfície do material.

Outra informação importante a ser considerada para este trabalho é a relação

entre as intensidades das linhas 2(5)/3(4) do espectro Mössbauer de uma amostra de Fe

magnética (sexteto). Os coeficientes de Clebsch-Gordan dão a probabilidade de

transição entre dois níveis de spins nucleares. Os coeficientes de Clebsch-Gordan não

possuem dependência angular e, basicamente representam uma intensidade de

emissão/absorção através do ângulo sólido que envolve o núcleo. Porém, pode existir

uma situação onde a distribuição de radiação gama é não uniforme em um ângulo

sólido. Assim, os coeficientes de Clebsch-Gordan podem ser modulados por uma

função ( ) f  θ  , onde θ  é o ângulo entre o raio gama incidente e o campo magnético

hiperfino (pode também haver dependência com o gradiente elétrico). Na Tabela 2 [44]

mostramos os valores dos coeficientes de Clebsch-Gordan calculados para uma

transição do tipo dipolar. Vemos claramente que para θ  =0º (θ  =90º) a relação entre asintensidades relativas dos três primeiros picos de absorção ressonante de um espectro

magnético (sexteto) obedecem a razão 3:0:1 (3:4:1). A Figura 9 mostra alguns espectros

Mössbauer na geometria de transmissão, evidenciando as relações entre a intensidade

dos picos dos de absorção ressonante para incidência do feixe de fótons gama, fazendo

um ângulo (θ) com a direção da magnetização da amostra.

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Tabela 2 - Intensidades relativas de absorção para interação Zeeman nuclear em átomos de Fe

[44].

 M 2 m1   ∆m C 2 ( ) f  θ    θ  =90º θ  =0º

+3/2 +1/2 +1 3 21 cos ( )θ + 3 6

+1/2 +1/2 0 2 22 ( )sen θ  4 0

-1/2 +1/2 -1 1 21 cos ( )θ + 1 2

-3/2 +1/2 -2 0 0 0 0

+3/2 -1/2 +2 0 0 0 0

+1/2 -1/2 +1 1 21 cos ( )θ + 1 2

-1/2-1/2

0 2 22 ( )sen θ  4 0

-3/2-1/2

-1 3 21 cos ( )θ + 3 6

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Figura 9 - Espectros Mössbauer para o átomo sonda57 

Fe considerando o ângulo θ  entre o

 feixe γ  e a magnetização da amostra, como: a) 0oθ  ≈  ,b) 90oθ  ≈ e c) para um policristal

magnético (magnetização isotrópica).

3.2.3 Caracterização Magnética

3.2.3.1 Magnetometria de Amostra Vibrante (VSM)

A magnetometria de amostra vibrante (VSM) é uma das técnicas mais utilizada

para medir propriedades magnéticas de amostras de um modo geral. O princípio por trás

do método de VSM está na lei de indução magnética de Faraday. Se um magneto (neste

caso a amostra magnética) é movido através de uma bobina, a variação de fluxo

magnético através da bobina induz uma voltagem na mesma. Na técnica de VSM, a

amostra vibra a uma freqüência fixa (~ 80 Hz) próxima do conjunto de bobinas

coletoras, induzindo um sinal de voltagem AC que é medido por um amplificador lock-

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57

in. Para converter a voltagem medida em momento magnético, uma amostra de níquel

(padrão) é medida em seu estado saturado. O fator de calibração é então aplicado para a

amostra de interesse. Usamos, neste trabalho, o VSM da marca Oxford, pertencente ao

IKS–KULeuven, com capacidade para campos magnéticos máximos de até 9 T e

possibilidade de medidas em um amplo intervalo de temperatura (3,8 K - 1000K).

Medimos todas as amostras nos seus respectivos estados de saturação, com o campo

magnético sendo aplicado paralelo ao plano do filme e a amostra posicionada formando

um ângulo de 450 com relação aos eixos cristalinos do substrato de MgO (001), uma vez

que, esse é eixo de fácil magnetização de uma das camadas de Fe (mais espessa).

3.2.3.2 Ressonância Ferromagnética (FMR)

A) Conceitos fundamentais

A técnica de ressonância ferromagnética (FMR) consiste na absorção ressonante

da radiação eletromagnética (dezenas de GHz) por uma amostra magnética, quando esta

se encontra submetida a um campo magnético externo estático.

Nos materiais ferromagnéticos, o campo magnético não é puramente o aplicado,

mas um campo efetivo ( ef  H uur

) que é dado pela soma dos campos externo ( ext  H uur

) e

interno ( intH ). Este último campo contém várias contribuições, por exemplo, os

campos de desmagnetização, de anisotropia cristalina, de troca, etc. Assim, na presença

do campo efetivo, equação que rege a dinâmica da magnetização total da amostra, no

estado de saturação, num meio não dissipativo é dada por:

]HM[dt

dMef ×γ −= (3.1)

ondeh

Bgµ=γ  é a razão giromagnética, g o fator giromagnético do material e  µ  B é o

magnéton de Bohr ( µ  B = 9,27 x 10-24 J/T).

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58

Se além dos campos estáticos ( ef  H uur

), estiver superposto um campo magnético

oscilante no tempo (h(t)) de alta freqüência ( ~ GHz) e com magnitude muito inferior a

do campo estático, esta radiação eletromagnética (h(t)) pode ser absorvida pela amostra.

Ilustramos, na Figura 10, como ocorrer a precessão da magnetização, quando os campos

estático e oscilante estão presentes na amostra.

Figura 10 - Precessão da magnetização da amostra devido a ação do campo magnético externo

extH e do campo oscilante )t(h .

Para simplificar a descrição do processo de ressonância, vamos supor que

=<< kHHeH)t(h ef ef ef  para um sistema de átomos com spin ½. Temos assim que a

energia Zeeman dos subníveis adjacentes, não degenerados pela ação do campo efetivo,

é dada por:

ef sBef sB

ef zB

ef ef  HmgH)m(g

HSg

HSHE µ=µ

=⋅γ =⋅µ−= hhh

(3.2)

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Com S=½, teremos preferencialmente transições entre os níveis ±½ não

degenerados pela ação do campo efetivo. Por outro lado, a ressonância ocorrerá quando

a radiação eletromagnética incidente (Ef ) possuir energia igual à separação ∆E entre os

subníveis adjacentes da amostra investigada (vide Figura 11). Estatisticamente falando,

a maior fração de spins está na direção do campo aplicado (efetivo), pois essa é a

configuração de menor energia magnética do sistema. Entretanto, quando a radiação de

microondas incide ressonantemente (energia do fóton igual a da lacuna entre os estados

de spins ±½) sobre o material, podemos pensar classicamente que os spins do material,

no estado de menor de energia, absorvem esta radiação. Consequentemente modificam

sua freqüência de rotação e portanto são excitados para o estado de maior energia, que é

contrário ao campo aplicado. Dessa forma, em tempo posterior a magnetização do

sistema busca novamente o equilíbrio, liberando a energia através da interação com a

rede cristalino (spin-rede) e/ou com os demais spins do cristal (spin-spin), o que produz

relevantes informações sobre as propriedades do material estudado.

ef Bf  HgEE µ=∆=ω= h (3.3)

Em resumo, para que a ressonância atômica ocorra devemos satisfazer a

condição de energia (3.3), ou seja, ou variamos a freqüência da radiação incidente para

um valor fixo de campo estático ou fixamos a freqüência da microonda e variamos a

intensidade do campo magnético aplicado de modo a alcançar a ressonância. O segundo

método é o mais usual, pois cada cavidade ressonante tem uma microonda bem definida

e portanto a variação da corrente (campo) no eletroímã é mais fácil de se realizar e a

ressonância ser alcançada.

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Figura 11 - Diagrama mostrando os subníveis de energia em um sistema de spin ½(não

degenerados pelo efeito Zeeman). E  f  representa a energia do fóton incidente necessária para

que haja ressonância.

B) Aspectos relevantes da Ressonância ferromagnética em filmes finos magnéticos.

Em sistemas magnéticos, os spins estão acoplados por uma interação de troca

direta ou indireta. Com isso, excitações do sistema de spins correspondem às precessões

em torno das posições de equilíbrios. Para sistemas ferromagnéticos podem ocorrer dois

tipos de modos, conhecidos como modos acústico e óptico. Tais modos aparecem nos

ferromagnetos, quando seus spins precessionam em fase e fora de fase, dependendo da

configuração adotada, isto é, se a radiação eletromagnética incide perpendicular ou

paralelo ao campo externo estático. Na Figura 12 apresentamos as configurações dos

modos óptico e acústico para a radiação incidente transversalmente e longitudinalmente

ao campo estático. Para ambos os casos, damos o nome de modo uniforme a excitação

de menor energia dos spins do sistema.

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Figura 12 - Representação esquemática para os modos acústico e óptico nas configurações

transversal e longitudinal [47].

Para estudarmos o processo de ressonância em filmes temos que supor que estes

são sólidos planares (plano XY), com uma anisotropia na direção unitária K̂  (plano

XZ) que, por sua vez, forma um ângulo α com o eixo z (Figura 13). Os ângulos θH e ψ  

definem a orientação do campo magnético (ext  H 

r ), nos planos YZ e XY,

respectivamente. Os ângulos θ e φ definem a orientação da magnetização M , nos

mesmos planos do campo estático. Assim, consideramos basicamente três contribuições

para a energia magnética do filme; a Zeeman, a de anisotropia e a de demagnetização.

Particularmente a energia anisotrópica tem várias contribuições, tais como (i) a

magnetocristalina; (ii) a de forma da amostra;(iii) a de volume e de superfície no caso

de materiais nanoscópicos, (iv) a uniaxial, entre outras; mas vamos considerá-la como

sendo uma anisotropia K ur

(vide Figura 13).

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Portanto, ao considerarmos que o filme está no estado de magnetização saturada,

podemos escrever a energia livre magnética total de uma camada magnética como sendo

[49 e 50]:

2 2 2

2 2

1[ (cos2 ) 2 2 cos ]

2[cos cos cos( )] 2 H H 

 E k sen sen sen sen sen

 M H sen sen M sen

θ α α φ θ α φ  

θ θ θ θ φ ψ π θ  

= + −

− ⋅ + − −

(3.4)

O primeiro termo da equação (3.4) corresponde à energia de anisotropia, onde a

constante k é a constante de anisotropia por unidade de volume. O segundo termo é a

energia Zeeman, enquanto o último termo é devido ao campo de demagnetização [49 e

50]. Assim, ao medirmos os campos de ressonâncias (HR) de um magneto, estamos,

indiretamente, obtendo informações sobre as contribuições acima descritas. Por um

lado, podemos determinar suas anisotropias, através da varredura no plano e fora do

plano da amostra. Por outro lado, por exemplo em tricamadas [51], podemos obter

informações do tipo acoplamento magnético de camadas FM adjacentes e/ou em caso de

um espaçador AFM, podemos ainda estudar o efeito de exchange bias [48]. Para

exemplificar, mostramos na Figura 14 curvas HR (campo de ressonância) em função do

ângulo (de ressonância) entre o campo estático e o eixo de fácil magnetização do filme

NiFe/FeMn/NiFe [48], para uma varredura no plano. O autor atribui as duas

componentes observadas nas medidas de FMR sendo devidas as camadas de NiFe

inferior (I) e superior (S), e que estão magneticamente acopladas com a camada de

FeMn, via efeito de exchange bias [48].

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Figura 13 - Magnetização M  , campo magnético H e anisotropia uniaxial k representados

em um sistema de coordenadas onde o filme encontra-se no plano XY [48].

Figura 14 - Curva característica de uma varredura angular no plano para uma tricamada de

  NiFe/FeMn/NiFe, onde I e S representam as camadas inferior e superior de NiFe

respectivamente [48].

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A varredura angular fora do plano nos permite também obter informações sobre

acoplamentos magnéticos existentes em filmes finos. Novamente para exemplificar,

apresentamos na Figura 15 resultados da varredura angular fora do plano para uma

tricamada de NiFe/FeMn/NiFe [48]. O autor justifica que as camadas estão acopladas,

pois os modos uniformes ficam superpostos durante toda varredura [48]. Se as camadas

FM estivessem “desacopladas” magneticamente, deveríamos esperar que estas duas

componentes se interceptassem, pelo menos, uma única vez à medida que começa a

varredura fora do plano (aumento do ângulo de varredura), já que as camadas

individuais estão “liberdades” e não necessariamente possuem a mesma anisotropia

magnética.

Ângulo (graus)Ângulo (graus)Ângulo (graus)  

Figura 15 - Curva característica de uma varredura angular fora do plano para uma tricamada

de NiFe/FeMn/NiFe, onde I e S representam as camadas inferior e superior de NiFe

respectivamente [48].

Em resumo, através de medidas de FMR em função da orientação do campo

magnético aplicado (ext  H 

uuuuur) no plano ou fora do plano do filme, podemos estimar as

anisotropias planar e perpendicular (as anisotropia não foram investigadas nesta

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65

dissertação), além de obtermos informações a respeito do acoplamento de camadas FM

separadas por uma outra camada AFM, formação de uma nova fase na interface, etc.

Neste trabalho, utilizamos o espectrômetro modelo ESP300C, marca Bruker em banda-

X (9,59 GHz) e banda-Q (34 GHz) do Instituto de Física da Universidade Federal de

Goiás, coordenado pelo Prof. Fernando Pelegrini. Usamos um valor máximo de campo

de 20 kOe. No experimento, fizemos medidas com a direção do campo estático paralelo

ao plano da amostra (giramos, relativo à direção do campo aplicado, a amostra no seu

plano) e perpendicular ao plano da amostra (giramos, relativo à direção do campo

aplicado, a amostra para fora do plano).

3.2.3.3 Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X (XMCD)

Dicroísmo circular magnético por absorção de raios-X (XMCD =  X-ray

 Magnetic Circular Dichroism) é uma poderosa ferramenta de caracterização magnética

de materiais magneticamente ordenados. Esta técnica consiste em medir a diferença

entre espectros de absorções (para uma luz polarizada à esquerda e à direita

respectivamente) quando a amostra está submetida a um campo magnético externo com

direção ao longo da propagação do feixe de luz. [52]. A técnica XMCD é elemento

seletivo, pois a posição da borda L de energia varia fortemente com o número atômico.

No caso deste trabalho, temos basicamente elementos 3d, ou seja, o Fe, cuja a faixa de

energia de absorção L está entre 708,1 eV (L3) e 721,1 eV (L2), e o Mn que está entre

640,3 eV (L3) e 651,4 eV (L2). Particularmente, as propriedades magnéticas dos metais

de transição (elementos 3d) são basicamente governadas pelos elétrons 3d (bandas não

completas). Estamos, portanto interessados em excitar os elétrons do orbital 2p (2p3/2 e

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2p1/2) para a banda 3d e medir os sinais de absorção, quando incidimos luz polarizada à

direita e à esquerda (vide Figura 16) .

Figura 16 - Transições dos níveis 2p para os buracos vazios do nível 3d dos metais de

transição, as bolas azuis representam os elétrons com spin up e as verdes com spin down [53].

Em resumo, para o caso dos metais de transição 3d, usamos as bordas de

absorção L2 e L3 dos metais para gerar os sinais de dicroísmo. Obtemos este sinal de

dicroísmo através das diferentes excitações dos elétrons dos sub-níveis 2p1/2 e 2p3/2 para

a banda de condução 3d, ou seja, indiretamente medimos a diferença entre o número de

elétrons com spins-up e spin-down, que podem ser excitados para a banda 3d. No fundo,

o que medimos são os buracos da camada 3d, que estão associados com o magnetismo

do material. Todavia, nestas energias (em ultra-alto vácuo) a profundidade de

observação (excitação eletrônica) é baixa (da ordem de dezenas de nanômetros), o que

propicia à aplicação desta técnica a análise de superfície. Apresentamos na Figura 17 os

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espectros de absorção (luz polarizada à direita (preta) e à esquerda (vermelha) e o sinal

de dicroísmo (azul)) de um filme fino de Fe [48].

Figura 17 - Espectro de Absorção e dicroísmo (azul) para uma amostra de Fe[48].

Realizamos as medidas de XMDC na linha D08A-SGM do Laboratório

Nacional de Luz Síncrotron (LNLS–Campinas). Posicionamos as amostras em uma

câmara de ultra-alto vácuo com pressão de base na ordem de 10-8 Torr. Medimos cada

amostra com seus planos fazendo ângulos de 30º, 45º e 90º com relação à direção do

feixe de luz. Essas medidas em função do ângulo nos fornecem a direção demagnetização das camadas magnéticas analisadas. Selecionamos uma dada polarização

(circular à esquerda ou à direita) e submetemos a amostra a um campo magnético

externo de 2 kOe produzido, por um imã permanente, com sua direção paralela à

direção de propagação do feixe de raios-X. Obtivemos os resultados de XMDC da

subtração de dois espectros de absorção adquiridos com magnetização oposta a direção

do feixe (giramos o imã permanente em 180º). Este procedimento (manter a polarização

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da linha fixa e girar o imã permanente) é equivalente a mudar a polarização do feixe e

manter o imã permanente fixo. Para melhor captarmos os elétrons emitidos (método de

corrente de elétrons), camadas finas do material foram removidas por intermédio de um

processo de corrosão iônica (ion sputtering) realizado in situ, com íons de 1 keV

(corrente de íons da grandeza de 10 µA) e ângulo de incidência de 25o, em relação a

normal do filme.

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Capítulo 4

Análise dos Resultados

Passamani e cols. [14] mostraram que no sistema Fe/Mn/Fe a interface superior

(Fe sobre Mn = Fe/Mn) é mais rugosa do que a interface inferior (Mn sobre Fe =

Mn/Fe). Ainda neste sistema, Yan e cols. [10] encontraram acoplamentos

ferromagnéticos, antiferromagnéticos e não-colineares em um whisker  de

Fe(5nm)/Mn(0-4nm)/Fe(5nm). Baseando-se nestes artigos, escolhemos investigar o

efeito da rugosidade sobre o ângulo de acoplamento das camadas de Fe, quando

separadas por uma camada ccc (δ-Mn) com espessura fixa.

4.1 Resultados de RHEED

Acompanhamos, com medidas in-situ de RHEED, o crescimento epitaxial das

camadas individuais de Fe e Mn durante o processo de deposição das tricamadas (Tr-

Fe/Mn/Fe). Vale dizer novamente que Passamani e cols. [14] mostraram que nas

amostras do tipo MgO/Fe(5nm)/Mn( xnm)/Fe(5nm)/Si(5nm) ( x = 0,5 – 3,0 nm) a

estrutura ccc-Mn (δ-Mn) é estabilizada para uma espessura máxima de Mn de 1 nm,

independentemente da temperatura do substrato (TS).

Apresentaremos abaixo os padrões RHEED, para exemplificar o que acontece

em geral com o crescimento epitaxial das camadas de Fe e Mn, mostrando, por

exemplo, o processo de transição de fase cristalina de δ- (ccc) para α-Mn (cúbica com

58 átomos); que ocorre na camada de Mn durante o seu crescimento.

O padrão RHEED, após o crescimento de 5 nm de Fe sobre o MgO, consiste de

raias intensas (streaks), que correspondem a um crescimento epitaxial da camada do Fe

sobre o substrato MgO [100]. Ainda conforme reportado na literatura, essas raias

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indicam que a camada de Fe possui estrutura ccc (α-Fe) e que existe uma tensão residual

(deformação) de aproximadamente -3,7 % [30]. Por outro lado, os padrões RHEED da

camada de Mn dependem da sua espessura (tMn). Para tMn  ≤ 0,5 nm, eles indicam que a

camada de Mn cresce epitaxialmente sobre a primeira camada de Fe, com parâmetro de

rede, no plano, similar ao da camada de Fe. Além disso, notamos que a largura das raias

aumenta, significando que a camada de Mn deve possuir uma distribuição de

parâmetros de rede (compare as Figuras 18 (a) e (b)). Com o aumento da tMn, a largura

das raias continua aumentando e sua intensidade relativa diminuindo, refletindo

aumentos na tensão residual e na rugosidade superficial, respectivamente. Para tMn =

1nm, a largura é 6% maior que para 0,5 nm (estimado pelo pico RHEED da posição

270 no eixo x). Ainda em tMn = 1nm, vemos visivelmente uma raia adicional no padrão

RHEED (veja a seta na Figura 18 (c)). Por outro lado, para tMn > 1 nm (outras amostras

não mostradas) esta raias e outras com menor separação aparecem menos difusas,

consequentemente mais claras nas figuras de RHEED. Isto indica que a estrutura

correspondente da camada de Mn com tMn > 1 nm possui um parâmetro de rede maior

do que aquele dos padrões obtidos, quando tMn < 1nm. Este novo conjunto de raias, que

domina os padrões e figuras de RHEED para tMn> 1, é característico da fase α-Mn [54 e

55]. Portanto, observamos que nas tricamadas do tipo MgO/Fe/Mn/Fe, a fase ccc-Mn

(δ-Mn) é estabilizada até espessura máxima de 1nm similarmente ao observado por

Passamani e cols. [14]. Além disso, o aparecimento de novas raias (Figura 18 (b) e (c))

indica nova estrutura, consequentemente sugere que a superfície da camada de Mn

começa a ter estrutura do tipo α-Mn. Este processo de transição de fase está relacionado

com o aumento da tensão interna com o aumento da sua espessura da fase δ-Mn. De

fato, já esperamos que as tensões internas venham do crescimento epitaxial da camada

de Fe de 5,0 nm crescida sobre o MgO. A comprovação desta argumentação é realizada

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com o crescimento epitaxial da camada de Mn com espessuras de até 2,5 nm, quando

depositada sobre MgO/Fe(20nm) (Figura 19). Portanto, nossa observação sugere que a

espessura crítica para a fase δ-Mn é fortemente dependente do grau de rugosidade e/ou

tensão interna da camada de Mn que está sendo crescida, ou seja, se a camada de Fe

estiver sob tensão interna (~ 5,0 nm), esta tensão será transmitida para a camada de Mn

que também é crescida epitaxialmente fazendo com que o sistema busque um estado de

menor energia estrutural (relaxação estrutural), ou seja, busque a fase de menor energia

do Mn, que é a fase α-Mn.

A segunda camada de Fe também cresce epitaxialmente sobre a camada de δ-

Mn, quando tMn ≤ 1 nm. Para o caso da camada inferior de Fe ter 5,0 nm de espessura

(amostra A1), os padrões de RHEED da primeira monocamada de Fe depositada sobre a

camada de Mn (segunda camada de Fe) possuem as mesmas características que os

padrões de RHEED para tMn = 1 nm (Figura 18 (d)). Somente após 1,5 nm de Fe

(57

Fe(1nm) +nat

Fe(0,5nm)), observamos exclusivamente as raias da fase α-Fe. Notamostambém que as raias (Figura 18 (e)) estão ligeiramente deslocadas relativa àquelas

mostradas na Figura 18 (f). Isto é um indicativo que a camada superior de Fe está

relaxada estruturalmente. Além disso, a intensidade das raias fica mais forte e menos

difusa com o aumento da espessura de Fe. Finalmente, o padrão e figura de RHEED da

camada de Si (não mostrados aqui) não são constituídos de raias, mas por um halo

difuso, que confirma a natureza amorfa da camada de Si depositada como cobertura de

proteção contra oxidação dos filmes.

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Figura 18 - Padrões de RHEED da MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si, (amostra A1) tomados

 para diferentes espessuras das camadas de Fe e Mn, conforme indicado pelas letras (a-f). Do

lado direito de cada padrão encontramos as figuras de RHEED obtidas pela câmera digital.

Obtivemos cada padrão através de uma varredura ao longo da figura de RHEED. A linha

vermelha marca a região onde foi feita à varredura para obter as figuras de RHEED.

Figura 19 - Figuras de RHEED de um filme MgO/Fe(20nm)/Mn(2,5nm) preparado a 175ºC.

 Em (a) 20 nm de Fe; (b) 1nm de Mn; (c) 1,5nm de Mn e (d) 2,5nm de Mn.

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4.2 Resultados de RBS

Comparamos na Figura 20 os dados RBS/ channeling e RBS/ random da amostra

A1. As setas, no interior desta figura, sugerem as posições, em energias, que deveríamos

encontrar átomos de Fe e Si supondo uma incidência de partículas α com energia de

1,57 MeV e com detector fixo na posição de 1720. A posição em energia dos átomos de

Mn está próxima aos de Fe da camada superior. Numa leitura qualitativa dos dados da

Figura 20 podemos sugerir que (i) há uma boa epitaxia fora plano para a amostra A1,

uma vez que, na configuração channeling o feixe retro-espalhado tem sua intensidade

reduzida em 62% comparado com aquela obtida com RBS/ random na mesma amostra;

(ii) a segunda camada de Fe aparentemente tem o mesmo grau de epitaxia que a camada

de Fe crescida sobre o MgO, já que as amplitudes de seus sinais são aproximadamente

iguais (ampliação na Figura 20) e (iii) aparentemente a camada de Mn também tem o

mesmo grau de epitaxia das camadas de Fe. Cabe frisar que observamos também esses

efeitos para as demais tricamadas.

Concluímos, a partir dos resultados de RHEED e RBS, que as Tr-Fe/Mn/Fe

deste trabalho possuem um bom grau de epitaxia no plano (RHEED) e fora (RBS) dele,

o que garante sua qualidade.

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Figura 20 - Espectros de RBS/channeling e RBS/random do filme MgO/Fe

(5nm)/Mn(1nm)/Fe(1 nm)/a-Si(8nm) (amostra A1) preparada a 150°C. A figura inserida é uma

ampliação da região de energia para mostrar as amplitudes dos sinais de RBS das camadas

superior e inferior, como indicadas por setas.

4.3 Resultados de CEMS

Mostramos na Figura 21 os resultados dos espectros Mössbauer de emissão

(CEMS) obtidos à temperatura ambiente para a bicamada MgO/Fe/Mn/Si e as

tricamadas MgO/Fe/Mn/Fe preparadas à diferentes Ts, mas com a mesma espessura de

Mn de 0,5 nm (tais filmes foram preparados e estudados por Passamani e cols. [14]).

Vemos da Figura 21 que os espectros são todos compostos por seis linhas de emissão

(sexteto), sugerindo que os átomos de Fe estão sujeitos a uma interação Zeeman

nuclear. As larguras de linha dos espectros não estão estreitas quanto àquelas de um

filme de Fe puro, com a mesma espessura (amostra de calibração). De fato, as larguras

de linha de emissão dos espectros CEMS são relativamente alargadas, sugerindo que os

átomos de Fe encontram-se submetidos a uma distribuição de campos magnéticos

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hiperfinos. Assim, realizamos os ajustes destes espectros com duas componentes

magnéticas. A primeira é um sexteto (sub-espectro vermelho) com parâmetros

hiperfinos similares ao da fase α-Fe [IS = 0,01(2)mm/s e Bhf  = 33T], enquanto a

segunda componente consiste de uma distribuição de campos magnéticos hiperfinos

(DCMH), devido a presenças de átomos Mn próximos ao de Fe e/ou devido ao número

reduzido da coordenação dos átomos de Fe (sub-espectro azul). As curvas de DCMH

(mostradas no lado direito dos espetros da Figura 21) possuem em comum um pico

principal em torno de 31 T, e outros valores menores de campos magnéticos hiperfinos

(Bhf ), com picos (valores discretos) em torno de 8, 16 e 24 T. As contribuições das

componentes acima mencionadas são mais evidentes na curva de distribuição de DCMH

da tricamada preparada a 150 ºC. Entretanto, para entendermos estes valores de Bhf e ao

mesmo tempo a fração relativa à distribuição de DCMH tomaremos os resultados da

bicamada e da tricamada preparadas a 50ºC. É importante enfatizar que a componente

de distribuição também está presente na bicamada crescida à 50ºC, mostrando que a

redução do Bhf é devida aos átomos de Mn. De fato, Wu e Freeman [56] reportaram que

átomos de Fe na interface exibem uma redução em seus momentos magnéticos devida à

influência dos átomos de Mn na vizinhança do Fe. Esta redução nos momentos

magnéticos do Fe resulta em uma diminuição nos valores de campo magnético hiperfino

efetivo (ef 

hf  B ) nos sítios dos átomos de 57Fe, os quais, em princípio, podem ser descritos

como uma soma de dois principais termos: core CEP

hf hf   B B+ . A primeira contribuição ( core

hf  B )

é devida principalmente aos momentos magnéticos do Fe, enquanto a segunda ( CEP

hf  B )

leva em consideração a polarização dos elétrons de condução (CEP) devido à presença

de átomos de Mn e/ou ao número reduzido de átomos de Fe na interface. Assim, para

uma interface plana ( flat ) poderíamos esperar que um espectro CEMS pudesse ser

basicamente composto por (i) uma interface ideal de 57Fe/Mn e (ii) contribuição de Fe

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bulk (camadas de Fe fora da interface). Para uma interface rugosa, entretanto, existem

varias configurações não equivalentes para os átomos de 57Fe, tais como aquelas

oriundas quando estes átomos estiverem nas quinas, nos degraus, nas bordas e nas

regiões planas além dos átomos distantes das interfaces, resultando portanto em uma

vasta faixa de valores deef 

hf  B devida à variação do efeito dos elétrons de condução

(CEP). Existe também a possibilidade de formação de uma liga propriamente dita entre

os átomos localizados na interface, resultando em uma distribuição (magnética ou

elétrica) ao invés de sítios de Fe bem definidos. A distinção entre as possibilidades A

(rugosidade, degraus, etc) da B (liga) é relativamente difícil de ser separada via

Mössbauer em espectros tão largos, entretanto os deslocamentos isoméricos (δ ~0,0

mm/s em relação ao α-Fe à temperatura ambiente) da distribuição são próximos ao doα-

Fe, sugerindo que não há formação de uma liga Fe/Mn nas fases conhecidas [57].

Figura 21 - Espectros CEMS obtidos à temperatura ambiente para bicamada em (D) e

tricamadas em (A), (B), e (C) preparadas a 50ºC, 100ºC e 150ºC. Os pontos são dados

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experimentais, enquanto as linhas correspondem aos sub-espectros e ao ajuste total. No centro

desta figura as curvas de distribuição de Bhf, enquanto no lado direito um esquema dos filmes

[14].

No trabalho publicado, Passamani e cols. [14] mostraram que a bicamada

MgO/Fe(5nm)/Mn(0,5nm)/Si e a tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(0,5nm)/Fe(5nm)/Si

preparadas a 50ºC possuem interfaces (inferior (Mn/Fe) e superior (Fe/Mn)) não

equivalentes, conforme já mencionado. Para isso, foi assumido, que todo natFe (4 nm em

cada camada de Fe) estivesse na fase α-Fe, e a partir pela área do sexteto (α-Fe), foi

estimado em 0,39 nm a espessura da fase α-Fe na interface Fe/Mn da bicamada,

enquanto na tricamada o valor foi de 0,28 nm (0,56/2 nm). Assim, os autores

concluíram que ambas as interfaces [Mn/Fe (inferior) e Fe/Mn (superior)] não são

equivalentes um em relação ao outro. Além disso, eles sugerem que a interface inferior

é menos rugosa em escala atômica, aparentemente consistente com os resultados de

RHEED e/ou apresentam menor interdifusão do que a camada superior. Esta diferença

entre as interfaces inferior e superior é também similar às observações feitas em

multicamadas de Fe/Cr [58, 59, 62 e 61], de Fe/V [62] e outros sistemas [63]. Neste

trabalho esquematizamos, na Figura 22, como seria a rugosidade nas interfaces superior

e inferior para a bicamada e tricamadas preparadas a 50 ºC. Os valores de Bhf ~ 8 T e 20

T podem estar sugerindo um grande número de vizinhos de Mn (centro da camada de

Mn), enquanto 31 T seriam devido aos átomos de Fe com vizinhos de Mn nas

interfaces. O sexteto está relacionado com os átomos de Fe (verdes e azuis) tendo

somente Fe como primeiros, segundos, terceiros, vizinhos.

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Figura 22 - Esquematização da distribuição dos átomos de Fe e Mn nas tricamadas e bicamada

de Fe/Mn. A faixa verde, acima das bolinhas, representa a camada Si amorfa.

Na Figura 23 temos o espectro de CEMS, à temperatura ambiente, da amostra

A1. Este espectro é semelhante (exceto pela fração de átomos de Fe afetados na

interface) aos das tricamadas reportadas por Passamani e cols. [14] (Figura 21),

conseqüentemente a explicação física das componentes magnéticas deste espectro é

semelhante àquela dada anteriormente, ou seja, o sexteto devido aos átomos de Fe com

átomos de Fe como primeiros, segundos, terceiros, etc. vizinhos, enquanto a DCMH é

devido aos átomos de Fe com átomos de Mn como primeiros, segundos, terceiros,

quartos, etc. vizinhos (Figura 22) e localizados nos degraus, quinas etc das rugosidades

da camada. Todavia, além das duas componentes magnéticas, particularmente este

espectro, possui uma outra componente quadrupolar (dubleto), com IS = -0,21 mm/s

(relativo ao α-Fe) e desdobramento quadrupolar DQ = 0,47 mm/s. Esta nova

componente é atribuída a formação de uma liga de FeMn, ocasionada pelo aparecimento

da fase α-Mn (Figura 18(c) e (d)). Um fato que merece ser colocado é que este dubleto

apareceu em todas as amostras que apresentaram no RHEED a transição de fase

cristalina do δ-Mn para o α-Mn (amostras não estudadas neste trabalho).

Na Figura 24 mostramos o espectro CEMS, à temperatura ambiente, para a

amostra A3. Similar aos espectros das outras tricamadas, inclusive ao da amostra A1,

este espectro também apresenta as seis linhas de emissão ressonante e é analisado com

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os mesmos dois subespectros magnéticos (sexteto e DCMH). A DCMH nos fornece a

fração de átomos afetados por efeitos da interface. Logo, a área de DCMH nos dá

informações a respeito da rugosidade interfaciais de nossas amostras. Nas amostras A1 e

A3 estas áreas equivalem a 83% e 60% da área total do espectro Mössbauer,

respectivamente. Em primeira aproximação, consideramos que os 2 nm de 57Fe das

interfaces representam 100% da área total do espectro Mössbauer. Assim, para as

amostras A1 e A3 as espessuras das camadas de Fe afetadas por efeitos de interfaces

correspondem a 1,66 nm e 1,20 nm, respectivamente. Com isso, concluímos que as

interfaces da amostra A1(preparada a 150ºC) são mais rugosas do que àquelas da

amostra A3 (preparada a 50ºC). Aparentemente, este efeito é similar ao obtido para as

tricamadas preparadas a diferentes temperaturas para o substrato (Figura 21 e discussão

na Ref. [14]). Não obtivemos, o espectro Mössbauer para a amostra A2 devido terem

ocorrido problemas técnicos no espectrômetro CEMS do LEMAG/UFES.

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Figura 23 - Em (a) espectro de CEMS, obtido à temperatura ambiente, para a tricamada

  MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150oC (Amostra A1). Em (b) a curva de

distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A1.

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Figura 24 -Em (a) espectro CEMS obtido à temperatura ambiente para a tricamada

  MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparado a 50oC (Amostra A3). Em (b) a

curvade distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A3.

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Finalmente, como discutimos no Capítulo 3, podemos obter a direção da

magnetização das camadas de Fe com relação ao plano do filme. Assim, determinamos

a orientação da magnetização usando os valores calculados da razão entre as linhas de

emissão dos espectros CEMS apresentados, já que a razão entre as linhas é dada por:

3: x:1:1: x:3 com 2 24 ( ) /[1 cos ( )] x sen θ θ = + , θ  sendo o ângulo entre o raio γ incidente e

a direção da magnetização. Em nossos filmes, as intensidades relativas das linhas, de

ambos subespectros (bulk e interface), indicam que a magnetização das camadas de Fe,

à temperatura ambiente, está praticamente no plano do filme, já que o valor médio de x

~ 3,8 para ambas as componentes magnéticas (valor máximo 4,0). Este resultado está de

acordo com as medidas de XMCD que serão discutidas mais adiante.

4.4 Resultados de XMCD

Inicialmente, extraímos o sinal de dicroísmo das amostras A1 e A2, após usarmosos diversos passos sugeridos na referência [48]. Depois usando as regras de soma,

calculamos os valores de eff 

sm e lm através das equações [64]:

iso

iso

n (A 2B)

P cos A

2n (A+B)

3P cos A

eff  hs

h

l

m

m

θ 

θ 

−= −

⋅ ⋅

= − ⋅ ⋅

(4.1)

Onde nh  é o número de buracos na banda 3d, Pc é o grau de polarização do feixe de luz,

θ  é o ângulo entre o feixe e o plano da amostra, A e B são as áreas do sinal de dicroísmo

referentes as bordas L3 e L2, respectivamente e Aiso é a área isotrópica. Obtivemos o

grau de polarização do feixe através de uma medida em filme padrão de Fe, e seu valor

é aproximadamente 0,8 (detalhes da parte experimental pode ser encontrado em [48]).

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Além disso, assumimos o valor de  nh para a fase α-Fe (bulk ) é de 3,43 [67].

Exemplificamos, nas Figuras 25 e 26, alguns dos espectros de dicroísmo para as bordas

do Fe e do Mn, respectivamente.

Figura 25 - Espectro de XMCD da amostra MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si (amostra A1)

na faixa de absorção do Fe com o feixe de radiação incidente a 45º do plano da amostra. Em

verde e vermelho são as absorções para polarização a direita e a esquerda, enquanto em preto

temos os sinal de dicroísmo.

Mnθ = 45º

Energia (eV)

   I  n   t  e  n  s   i   d  a   d  e 

   (  u .  a

   )

Mnθ = 45º

Energia (eV)

   I  n   t  e  n  s   i   d  a   d  e 

   (  u .  a

   )

Mnθ = 45ºMnθ = 45º

Energia (eV)

   I  n   t  e  n  s   i   d  a   d  e 

   (  u .  a

   )

 

Figura 26 - Espectro de XMCD da tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si (amostra A1)

na faixa de absorção do Mn com o feixe de radiação incidente a 45º do plano da amostra.

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Apresentamos nas Tabelas 3 e 4 os resultados das medidas de XMCD das

amostras A1 e A2, respectivamente.

Tabela 3 – Valores calculados dos momentos de spin (eff 

sm  f ) e orbital (ml ) dos átomos de Fe e

de Mn na tricamada MgO/Fe(5 nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 150 ºC (amostra A1).

Elemento Ângulo θ (0)  eff 

sm (µB /átomo) ml (µB /átomo) 

Fe 90 0 0Fe 45 1,9 0,3Fe 30 2,1 0,2Mn 90 0 0Mn 45 0 0Mn 30 0 0

Tabela 4 - Valores calculados dos momentos de spin (eff 

sm  f ) e orbital (ml ) dos átomos de Fe e

de Mn na tricamada MgO/Fe(20 nm)/ Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 175 ºC (amostra A2).

Elemento Ângulo θ (0)  eff 

sm (µB /átomo) ml (µB /átomo)

Fe 90 0 0Fe 45 2,1 0,3Fe 30 2,9 0,7Mn 90 0 0Mn 45 0 0

Para as camadas de Fe (Tabelas 3 e 4), os resultados indicam que: (i) em ambas

as amostras (A1 e A2), a magnetização está no plano do filme, uma vez que, os valores

de eff 

sm  aumentam quando o valor do ângulo diminui; (ii) o momento magnético de spin

é semelhante ao encontrado para um filme de Fe puro [48], inclusive o aumento de 2,9

µB  /átomo (amostra A2). O resultado (i) é confirmado pelas medidas de Mössbauer

discutidos anteriormente. Finamente, devemos ressaltar a contribuição não nula para o

momento orbital, já que esta contribuição é considerada apagada (nula) em metais 3d

volumétricos (bulk ) pela ação do campo cristalino. Entretanto, valores não nulos para a

contribuição orbital têm sido observados em filmes de metais 3d [48]. Para as camadas

de Mn, observamos um sinal de dicroísmo nulo, sugerindo que a camada de Mn

“sanduichadas” por camadas de Fe se encontra no estado paramagnético ouantiferromagnético.

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4.5 Resultados de VSM

Investigamos as propriedades magnéticas de bulk das tricamadas Fe/Mn/Fe via

medidas de magnetização em função do campo aplicado e da temperatura (10 – 300 K).

Em todos os casos, a intensidade do campo magnético aplicado satisfez a condição de

saturação de magnetização das amostras. O campo externo teve sua direção ao longo do

eixo de fácil magnetização da fase de α-Fe, que é a direção [100] e que corresponde à

direção [110] do substrato, conforme ilustrado na Figura 27.

Figura 27 - Visão esquemática da direção do campo aplicado para as medidas de

magnetização das tricamadas MgO/Fe/Mn/Fe.

Mostramos na Figura 28 (a), (b) e (c) as curvas de magnetização das amostras

A1, A2 e A3 para três temperaturas distintas. É notável a diferença entre estas curvas de

M(H), se compararmos uma temperatura fixa (ex: 290K). Na Tabela 5, apresentamos os

valores encontrados para o campo coercivo (Hc) e a razão entre magnetização

remanente (Mr) e a magnetização de saturação (Ms) para as amostras A1, A2 e A3.

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Figura 28 - Curvas de magnetização (M(H)) em diferentes temperaturas das tricamadas

 MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A1 ) em (a), MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si

(amostra A2) em (b) e MgO/Ag(100nm)/Fe(105nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A3 ) em

(c).Indicamos as respectivas temperaturas no canto inferior direito de cada curva.

Tabela 5 - Valores de campo coercivo (Hc) e da razão entre as magnetizações

remanente (Mr) e de saturação das tricamadas  MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si

(amostra A1),   MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A2) e

 MgO/Ag(100nm)/Fe(105nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A3).

AmostraTemperatura

(K)

CampoCoercivo (Hc)

(Oe)

(Mr/ Ms)(u.a)

10 40 0,77140 50 0,74A1290 40 0,71

10 60 0,46140 40 0,42A2290 60 0,41

10 60 0,91140 40 0,78A3290 40 0,85

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As curvas de M(H) (Figura 28 (a), (b) e (c)) indicam que as camadas de Fe não

estão acopladas puramente ferro (loop quadrado) ou antiferromagneticamente (loop com

magnetização aumentando lentamente com campo). Além disso, os valores de Mr/Ms

sugerem que as camadas de Fe possuem acoplamentos não colineares,

consequentemente similares àqueles reportados por Yan e cols. [27] para tricamadas

Fe/Mn/Fe depositadas sobre uma camada buffer de Ag [10] e/ou por Pierce e cols. [11],

para bicamadas de Fe/Mn crescidas sobre um substrato de cristal simples de Fe-ccc. O

fato é que Yan e cols.[10] mostraram que o ângulo de acoplamento magnético entre as

camadas de Fe varia com o aumento da espessura da camada de Mn (Figura 29).

Figura 29 - Padrões de domínios observados em um Whisker de Fe/Mn/Fe. As espessuras das

camadas de Fe permanecem constantes enquanto espessura do Mn varia em: (a) 0,08 – 0,25

nm;(b) 0,25 - 0,42 nm; (c) 0,38 – 0,55 nm (d) 0,5 – 0,67 nm; (e) 0,62 – 0,79nm; (f) 0,79 –

0,96nm; (g)1,0 – 1,17 nm; (h) 1,13 – 1,3nm; ( i) 1,25 – 1,42 nm ; (j) 1,5 – 1,7 nm; ( k) 2,5 – 2,7 

nm e l) 0,55 – 0,63 nm. As setas sólidas e pontilhadas representam as magnetizações das

camadas superior e inferir de Fe, respectivamente. De (a) a (k) as figuras têm a mesma escala e

em (l) a imagem está em alta resolução [10].

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Portanto, preparamos nossas amostras com mesma espessura de Mn, mas em

diferentes condições para simularmos distintos graus de rugosidade interfacial, de modo

a mudar o ângulo de acoplamento das tricamadas. Para a modelagem das curvas de

magnetização das amostras A1, A2 e A3, fizemos as seguintes considerações: (i) a

magnetização do Fe está paralela ao plano do filme (confirmada por medidas de

espectroscopia Mössbauer e XMCD), e os campos de demagnetização desprezíveis.

Assumimos também que os spins de uma camada individual de Fe permanecem

paralelos uns com os outros devido a um forte acoplamento de troca (intramonolayer-

exchange). No nosso caso, o plano das amostras é paralelo ao plano cristalográfico

(001). Assim, levando em consideração a energia de anisotropia cúbica do Fe, a energia

Zeeman e a energia de acoplamento na forma da equação (1.4), a energia magnética

total é escrita como [27]:

2 21 2

1 2

2 21 2 1 2

,

[( 2 ) ( 2 ) ],

4(cos cos ),

( ) ( ) ,

a h c

a

h

c

 E E E E  

Kt sen sen E 

 E HMt  

 E C C  π + −

= + +

Φ + Φ=

= − Φ + Φ

= Φ − Φ + − Φ − Φ

(4.2)

Ondea

 E  é a energia de anisotropia,h

 E  é a energia Zeeman ec

 E  é a energia de

acoplamento sugerida por Slonczewski. Na equação (4.2) t ,   M, K e  H  são,

respectivamente, as espessuras das camadas de Fe, a magnetização de saturação das

camadas de Fe, a anisotropia cúbica de primeira ordem, e o campo externo aplicado.

1Φ (ou 2Φ ) é o ângulo entre o vetor magnetização da primeira (ou segunda) camada de

Fe e a direção do campo. 1 2 (0 )θ θ π Φ − Φ = ≤ ≤ é o ângulo entre os dois vetores de

magnetização das camadas de Fe à um dado campo externo (chamado de ângulo de

acoplamento). Assim, simulamos a curva de magnetização teórica minimizando a

energia total da equação (4.2) em relação à θ  em dado campo externo. Para isso,

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utilizamos um programa, desenvolvido pelo grupo do IKS-KULeuven, para simularmos

as curvas de M(H) medidas. São necessários os seguintes parâmetros de entrada: (i) o

intervalo de campo magnético, isto é, ± H (campos da varredura do loop), (ii) as

espessuras das camadas Fe, (iii) os valores das constantes de anisotropias

magnetocristalinas da primeira (K1) e segunda (K2) camadas de Fe, (iv) os valores das

constantes de acoplamento C+ e C- e (v) a fração efetiva de Fe acoplados ( pinholes). Em

nossas simulações usamos uma fração nula de  pinholes.  Parâmetros tais como a

temperatura e/ou a espessura do espaçador interferem somente no formato da curva de

M(H) e portanto não são necessários. Além disso, tivemos que supor que a

magnetização das camadas de Fe tinha o valor de bulk  do Fe, que é de 1,76014 106 

J/Tm-3. Apresentamos os resultados dos ajustes (simulações), bem como os valores de

C+, C- K1, K2 e θ  nas Figuras 30, 32 e 34 para curvas obtidas à temperatura de 290 K.

Nas Figuras 31, 33 e 35 mostramos os comportamentos das energias magnéticas em

função do ângulo de acoplamento magnético.

Encontramos acoplamentos não-colineares para as amostras A1, A2 e A3 

similarmente aos resultados reportados por Yan e cols. [10], exceto pelo fato de que no

caso deles o ângulo de acoplamento variava com a espessura da camada de Mn.

Especificamente, os ângulos de acoplamentos das camadas de Fe são 155o, 72o e 47o 

para as amostras A2, A1 e A3, respectivamente. Temos que mencionar que as curvas de

M(H) medidas a diferentes temperaturas (Figura 28 (a), (b) e (c)) são similares às

obtidas a 290 K para a mesma amostra, sugerindo que os ângulos de acoplamentos não

variam com a mudança na temperatura de medida, consequentemente não necessitamos

mostrar as curvas simuladas novamente.

Particularmente para as amostras A1 e A3, observamos estados magnéticos não

colineares, que facilmente são modificados pela ação do campo magnético externo

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(baixo campo coercivo), levando a um estado em que às magnetizações de ambas as

camadas apontam na direção do campo externo. Por outro lado, a amostra A2 também

está no estado não-colinear (155o igual a um estado quase-antiferromagnético), mas as

magnetizações das camadas de Fe ficam paralelas ao campo para valores superiores a

0,5 T.

Podemos correlacionar o valor do ângulo de acoplamento com a fração de

átomos de 57Fe afetados pelas interfaces (dados de CEMS). A amostra A1 possui uma

fração de 83% de átomos afetados pelas interfaces e um ângulo de acoplamento de 72º,

enquanto a amostra A3 tem sua fração de 60% e um ângulo de acoplamento de 47º.

Aparentemente, os dados sugerem que quanto maior a fração de átomos afetados pela

interface (aumento da rugosidade) maior será o ângulo de acoplamento no caso de

amostras que possuem acoplamentos não colineares tipo ferromagnéticos (A1 e A3).

Alem disso, podemos dizer que diferentes ângulos de acoplamentos das camadas de Fe

não são devidos puramente a efeito de espessura do Mn, mas sim ao grau de rugosidade

interfacial presente nas tricamadas. Finalmente, a boa concordância entre as curvas de

M(H) experimentais e teórica, baseadas no Proximity Magnetism Model, implica que a

camada de Mn nas tricamadas Fe/Mn/Fe está em um estado quase-antiferromagnético.

Entretanto, temos que enfatizar que não observamos o efeito de exchange bias em

nossas tricamadas. Logo, a ausência do efeito de exchange bias e ao mesmo tempo a

existência do estado AFM para a camada de Mn sugere que: (i) seu valor de TN é

superior a 290 K ou/e (ii) seu estado AFM teria sua anisotropia magnética inferior a do

Fe [18]. Este ponto ainda carece de maiores investigações e medidas de M(H) em 4,2 K

nos modos de field cooling e zero field cooling devem ser realizadas para temperaturas

iniciais das amostras acima de 290 K.

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Figura 30 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)

 preparada a 175ºC (amostra A2). A linha vermelha, passando pelos pontos experimentais, é o

resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os Valores das constantes de anisotropia

das camadas superior (K 1) e inferior (K 2) assim como o ângulo de acoplamento θ  são

mostrados nesta figura.

Figura 31 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento para a

tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 175ºC (amostra A2).

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Figura 32 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)

 preparada a 150ºC (amostra A1). A linha vermelha, passando pelos pontos experimentais, é o

resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os valores das constantes de anisotropia

das camadas superior (K 1) e inferior (K 2) assim como o ângulo de acoplamento θ  são

mostrados nesta figura.

.

Figura 33 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento para a

tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150ºC(amostra A1)

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Figura 34 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/ 

  /Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC (amostra A3). A linha vermelha, passando pelos pontos

experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os valores das

constantes de anisotropia das camadas superior (K 1) e inferior (K 2) assim como o ângulo de

acoplamento θ são mostrados nesta figura.

Figura 35 -Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento para a

tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC ( amostra A2).

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4.6 Resultados de FMR

Apresentamos nas Figuras 36, 37 e 39 os espectros de FMR obtidos na banda -

Q (34 GHz) para as amostras A3, A1 e A2, respectivamente. Nas Figuras 38 e 40

mostramos os espectros de FMR obtidos na banda – X (9,6 GHz) das amostras A1 e A2, 

respectivamente. Os campos de ressonância (HR) estão indicados, por setas, nestas

figuras.

Figura 36 -Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com campo

magnético estático aplicado no plano da tricamada

 MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). H  R é o campo de ressonância.

As amostras A3 e A1 apresentam um único modo uniforme, conforme

observamos nas Figuras 36 e 37 (banda – Q) e na Figura 38 (banda–X). Podemos notar

que os valores de HC (Tabela 5) para as amostras A1 e A3 são inferiores aos valores de

HR, logo as ressonâncias, nas amostras A1 e A3, ocorrem quando as magnetizações das

duas camadas de Fe estão FM acopladas; ou seja, as magnetizações das camadas de Fe

(superior (S) e inferior (I)) estão na direção do campo aplicado, consequentemente

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como a ressonância ocorre para valores de HR superiores aos HC e ainda a largura da

linha de ressonância (distância de pico a pico) são da ordem de 150 Oe, só observamos

realmente um único modo uniforme, conforme os mostrados nas Figuras 36, 37 e 38.

Figura 37 - Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com

campo magnético estático aplicado no plano da amostra do filme

 MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)( amostra A1). H  R é o campo de ressonância.

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Figura 38 - Espectro de FMR (banda X – 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e com

campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (

amostra A1). H  R é o campo de ressonância.

Nas Figuras 39 e 40 apresentamos os espectros de FMR da amostra A2 nas

bandas X e Q, respectivamente. É nítido nas figuras a presença de dois campos de

ressonância. Existem, pelo menos, três hipóteses para explicar este comportamento

observado para a amostra A2. Na primeira hipótese, podemos associar estes campos de

ressonância a uma liga formada na interface (~ 2 kOe) e o segundo campo a camada de

Fe (~ 4,8 kOe no espectro obtido na banda Q). Esta hipótese pode ser descartada, pois

não observamos este efeito nas amostras A1 e A3 que tinham grandes contribuições de

fases nas interfaces (resultado Mössbauer). A segunda hipótese é admitir a existência

dos modos acústico e óptico, o que sugeria um acoplamento ferromagnético entre as

camadas de Fe. Esta hipótese é descartada pelos resultados das curvas de magnetização

teórica e experimental, anteriormente discutidas. A terceira hipótese consiste em admitir

que as duas camadas estejam acopladas antiferromagneticamente e cada modo é devido

a uma das camadas de Fe. Assim, um modo seria devido à camada superior de Fe

(menor área no espectro de FMR devido aos 5 nm) e o outro devido à camada inferior

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de Fe (maior área no espectro de FMR devido aos 20 nm). Esta hipótese é confirma com

o ajuste da curva de magnetização da amostra A2, que da um ângulo de acoplamento de

~ 155º (caráter ‘quase’ antiferromagnético).

Figura 39 - Espectro de FMR (banda Q – 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com

campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)

(amostra A2). H  RI  e H  RS são os campos de ressonância devido às camadas de Fe inferior e

superior, respectivamente.

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Figura 40 - Espectro de FMR (banda X - 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e com

campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/ Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)

(amostra A2). H  RI  e H  RS são os campos de ressonância devido às camadas de Fe inferior e

superior, respectivamente.

4.6.1 Dependência angular no plano e fora do plano

Nas Figuras 41, 42 e 43 mostramos a dependência angular (no plano) em relação

ao campo de ressonância das amostras A3, A1 e A2, respectivamente. Todas as amostras

apresentam simetria biaxial, caracterizada pelo período de 90º (Figuras 41, 42 e 43). Tal

simetria é típica de sistemas cúbicos, o que corroboram com nossos resultados de

RHEED (Figura 18). Além disso, observamos nas Figuras 41, 42 e 43 que as amplitudes

para as varreduras no plano ficam no intervalo entre 0,8 até 1,0 kOe. Além disso,

notamos as amplitudes dos campos de ressonâncias para as camadas de Fe (superior e

inferior) da amostra A2 ficam em torno de 1 kOe e seus valores individuais estão em

fase (deslocando juntas) durante toda a varredura angular, sugerindo que estas camadas

estejam acopladas.

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Figura 41 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda Q (34

GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada

 MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). Amostra posicionada inicialmente,

com relação ao campo, ao longo do eixo de fácil magnetização da camada de Fe [100] (vide

Figura 27) .

Figura 42 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na Banda X 

(9,6GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada

 MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1). Amostra posicionada inicialmente, com relação

ao campo, ao longo do eixo de difícil magnetização da camada de Fe [110] (vide Figura 27) .

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100

Figura 43 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda X (9,6 

GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)

(amostra A2). Amostra posicionada inicialmente, com relação ao campo, ao longo do eixo de

  fácil magnetização da camada de Fe [100] (vide Figura 27). Em vermelho a componente

associada a camada de Fe inferior e em preto a componente associada a camada de Fe

superior.

Na Figura 44 mostramos a varredura angular com o campo aplicado fora do

plano da amostra A2. Como visto anteriormente existem duas componentes, cada uma

associada às camadas inferior e superior de Fe. Aparentemente, estas componentes não

se interceptam, ou seja, não há um valor de campo e ângulo de ressonância em comum,

sugerindo que as camadas de Fe estão fortemente acopladas, conforme já previsto com

os resultados de magnetização.

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101

Figura 44 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtidos na banda Q (34

GHz) com campo aplicado fora do plano da tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)

(amostra A2).

Nas Figuras 45 e 46 mostramos as curvas das varreduras fora do plano para a

amostra A1 obtidas nas bandas Q e X, respectivamente. Em ambos os espectros de

FMR, encontramos as componentes (superior e inferior) superpostas e não se separam

para os valores de campos aplicados. Tal comportamento também sugere que as

camadas de Fe estão ferromagneticamente acopladas.

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Figura 45 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda Q 34 GHz) com

campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1 ).

Figura 46 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda X 9,6 GHz) com

campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1 ).

Em resumo com as medidas de FMR, podemos concluir que as camadas de Fe

(superior e inferior) estão acopladas, o que está de acordo com os resultados de

magnetização. Cabe também mencionar que estudos devem ser feitos para se determinar

os valores de anisotropia e como eles são influenciados pela questão da rugosidade

interfacial.

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103

Capítulo 5

Conclusão

Nesta dissertação de mestrado estudamos a origem do acoplamento não-colinear

nas superestruturas do tipo MgO/Fe/Mn/Fe/Si. Para isso, preparamos três tricamadas

mantendo a espessura da fase δ-Mn em 1nm e variamos a espessura da camada de Fe

crescida sobre o substrato de MgO ou modificamos o substrato através do buffer de Ag

(100nm). Escolhemos a espessura de 1nm de Mn baseado em informações da literatura

que mostram acoplamentos ferromagnéticos para espessuras de até 0,81 nm e

acoplamentos de 90º entre as camadas de Fe para espessuras de Mn superiores a 1,2 nm.

No intervalo de espessura de Mn (0,81 nm < tMn < 1,2 nm), o ângulo de acoplamento

variava abruptamente entre 30º a 180º. Optamos por mudar a espessura da camada de Fe

e a temperatura do substrato para propiciar diferentes graus de rugosidade nas interfaces

e obviamente produzir ângulos de acoplamentos distintos entre as camadas de Fe

separadas por 1 nm de Mn.

Investigamos as propriedades estruturais (fases cristalinas e epitaxia) via técnica

de RHEED ( in-situ) e RBS( ex-situ). Estudamos as propriedades magnéticas (interface

e volume) das tricamadas produzidas com as técnicas CEMS, XMCD, VSM e FMR.

Mostramos que a epitaxia da camada de Mn (δ-Mn), no plano e fora dele, ocorre para as

tricamadas Fe/Mn/Fe, mas existe certo número de defeitos pontuais, deslocamentos de

planos, etc. que impedem uma perfeita epitaxia (~62% de redução no sinal de RBS

channeling). Com os resultados de RHEED, demonstramos que existe um aumento na

rugosidade superficial da camada de Mn com aumento de sua espessura. Além disso,

mostramos que a transição de fase de δ-Mn para α-Mn ocorre devido a grande tensão

interna da camada de Fe (5 nm) crescida sobre substrato de MgO, ou seja, quando a

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camada de Fe é suficientemente espessa (20 nm), as tensões superficiais são

praticamente nulas, o que viabiliza o crescimento da fase δ-Mn para espessuras maiores

(2,5 nm) do que as reportadas na literatura [13,14 e 54].

Usando o modelo de Slonczewski, fomos capazes de ajustar as curvas de M(H) e

devido ao fato que os resultados de XMCD não mostram valor apreciável para o sinal

de dicroísmo da camada de Mn, sugerimos que a fase δ-Mn (ccc-Mn) está em um estado

AFM. Calculamos (simulamos) através dos ajustes das curvas de M(H), que o ângulo de

acoplamento entre as camadas de Fe é não-colinear e seu valor varia abruptamente

como o grau de rugosidade interfacial, como evidenciamos pelos resultados de CEMS.

Podemos assim dizer que a origem do acoplamento não-colinear é devido ao fato do

filme não possuir interfaces ideais, mais sim, interfaces com rugosidade sendo esta a

causadora do acoplamento não-colinear como sugerido por Slonczewski. Além disso,

mesmo com o estado AFM do Mn não observamos efeito de exchange bias, que pode

estar associado com o fato de que o TN (temperatura de Neél) é superior a 290 K e maisinvestigações são necessárias.

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105

Referências:

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